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Verfahren zur Gewinnung von trägerfreiem t32Jod in steriler Form
aus 132Tellur für medizinische Z-wecke Von den bekannten radioaktiven Jodisotopen
kann sowohl das 131Jod und das t32Jod für zahlreiche routinemäßig durchführbare
klinische Untersuchungen verwendet werden. Bisher benutzte man jedoch hauptsächlich
das 13tJod (Halbwertszeit 8 Tage), da es infolge seiner größeren Lebensdauer verschickt
und auch für kürzere Zeit aufbewahrt werden kann, während Präparate von t32Jod,
dessen Halbwertszeit nur 2,5 Stunden beträgt, innerhalb von 24 Stunden zu weit abgefallen
sind, um noch mit Erfolg eingesetzt werden zu können.
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Gerade die kurze Halbwertszeit dieses Jodisotops des 132Jod bringt
aber auf der anderen Seite beträchtliche Vorteile mit sich. So werden bei Anwendung
von Jod die behandelten Patienten geringeren Strahlendosen ausgesetzt, als wenn
entsprechende Mengen 131Jod appliziert werden. Daher ist im Hinblick auf die Bestrebungen,
die Strahlenbelastung der Gesamtbevölkerung zu senken, um Generationsschäden zu
vermeiden, die Applikation des 192Jod der des 131Jod vorzuziehen. Darüber hinaus
lassen sich Untersuchungen, die in kurzen Zeiträumen wiederholt werden müssen, nur
mit dem kurzlebigen Jodisotop durchführen.
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Das 132Jod entsteht als Folgeprodukt des t32Tellurs (Halbwertszeit
77 Stunden) bei der Kernspaltung von Uran und Plutonium. Es ist bekannt, 132Tellur-Präparate
zu isolieren, die es erlauben, das aus dem Radiotellurisotop sich nachbildende Jod
abzutrennen und für medizinische Zwecke zu verwenden. Damit wird es infolge der
längeren Halbwertszeit der Muttersubstanz möglich, das kurzlebige Jodisotop auch
nach der für den Transport benötigten Zeit zu verwenden.
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Vor allem erlauben derartige Präparate die wiederholte Abtrennung
des 132Jod, bis die Muttersubstanz abgeklungen ist.
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Es sind bisher drei Verfahren bekannt, die für eine derartige diskontinuierliche
Radioabtrennung verwendet werden. In allen Fällen wird das aus dem bestrahlten Uran
oder Plutonium zunächst entstehende Radiotellur mit Hilfe von inaktivem Tellur als
Träger isoliert. Beim ersten der Verfahren löst man die isolierte radioaktive Substanz
in einer eutektischen Schmelze von Lithium- und Kaliumchlorid und destilliert, wenn
das 132Jod nachgebildet ist, dieses im Vakuum ab. Die Methode krankt daran, daß
die das Eutektikum enthaltenen Tiegel häufig springen, wenn sie abkühlen. Nach einem
anderen Vorschlag wird das trägerhaltige Radiotellur in Natronlauge gelöst. Das
als Folgeprodukt entstehende Radiojod verbleibt in Lösung, wenn man die alkalische
Flüssigkeit neutralisiert, während das Tellur ausfällt. Als Nachteil muß in Kauf
genommen werden, daß erstens das Tellur nicht völlig ausfällt, sondern zu etwa O,40/o
gelöst
bleibt, und zweitens daß das trägerfreie 132Jod nach der Abtrennung in konzentrierter
Natriumacetatlösung vorliegt, die sich nicht zur Injektion eignet.
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Dem letztgenannten Mangel hilft das dritte Verfahren ab. Hier wird
das 132Tellur durch Destillation aus dem in wäßriger Schwefelsäure gelösten Tellur
gewonnen. Die Methode ist einfach, erfordert aber bei Herstellung von Präparaten
höherer Aktivität (zwischen 1 Mikrocurie und 1 Curie) erhebliche Bleiabschirmungen
und sehr sorgfältig eingearbeitete Kräfte.
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Demgegenüber wurde nun ein Verfahren entwickelt, das es gestattet,
das 1321od auf ein einfache Weise kontinuierlich und steril zu gewinnen.
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Hierbei liegt das charakteristische Merkmal des Verfahrens der Erfindung
darin, die Muttersubstanz des 132Jods, das 132Tellur, derart anzureichern, daß man
das aus dem 132Tellur entstehende 132Jod in einfacher Form, rein und steril gewinnen
kann, insbesondere ohne daß hierbei unerwünschte Uran- bzw. Plutoniumspaltprodukte,
etwa fünfzig an der Zahl, das begehrte Element kontaminieren. Ein weiterer Varteil
liegt darin, die Reingewinnung des 132Jod kontinuierlich durchführen zu können.
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Man geht hierbei zweckmäßig so vor, daß man eine t32Tellurionen und
Ionen von Metallen, die mit Ammoniak als Hydroxyd gefällt werden, aber nicht zur
Aminkomplexbildung neigen, wie z. B. Eisen(III)-ionen, enthaltende saure Lösung
in ein saugfähiges Material aufnimmt, anschließend mit Ammoniak behandelt und das
sich aus dem an das Hydroxyd des
mit Ammoniak fällbaren Ions adsorbierte,
132Tellur nachbildende 152Jod mit einem geeigneten Lösungsmittel, z. B. heißem Wasser,
physiologischer Kochsalzlösung, auswäscht. Im einzelnen kann zur Gewinnung von ii2Jod
beispielsweise in folgender Weise vorgegangen werden: Ein der Kernspaltung unterliegendes
Material, z. B.
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Uran als Element und/oder in Form seiner Verbindung, z. B. Uranoxyd,
Ammoniumdiuranat, wird mit Neutronen bestrahlt und dann in einer Säure, z. B.
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Chlorwasserstoffsäure, aufgelöst. Man gibt einige mg eines mit Schwefelwasserstoff
fällbaren Kations, das zur Bildung von Aminkomplexen neigt, wie z. B.
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Kupferionen, zu. Außerdem kann in Gegenwart oder Abwesenheit von Zurückhalteträgern,
wie z. B. Lanthan oder Zirkon, gearbeitet werden. Das mit Schwefelwasserstoff fällbare
Kation wird mit Hilfe von Sulfidionen ausgeschieden. Der entstehende Niederschlag
wirkt als nicht isotoper Träger für die bei der Kernspaltung auftretenden, Schwefelwasserstoff
fällbaren Elemente, unter denen sich auch das Tellur befindet. Der ausgefallene
Niederschlag wird von der Lösung abgetrennt, gewaschen und dann in oxydierendem
saurem Medium, z. B. in Salzsäure und elementarem Brom oder Salpetersäure, gelöst.
Sobald das Sulfid und der ausgeschiedene Schwefel in Lösung gegangen sind, wird
eine geringe Menge eines mit Ammoniak fällbaren Kations, das nicht zur Aminkomplexbildung
neigt, wie z. B. Eisen(III)-ion, zugesetzt. Anschließend ist die saure Lösung mit
einem Überschuß von Ammoniak zu versetzen. Das sich dabei ausscheidende Eisenhydroxyd
dient als Träger für die bei der Kernspaltung auftretenden radioaktiven Iso tope
des Ruthens, Antimons, Zinns und Tellurs, während die anderen, Silber, Rhodium,
Molybdän und Palladium, in Lösung bleiben. Der Niederschlag wird von der überstehenden
Flüssigkeit getrennt, gewaschen und dann in wenig Salzsäure gelöst. Diese Lösung
nimmt man in ein saugfähiges Material, z. B. in Filterpapier, auf und fällt anschließend
mit Ammoniak das Eisenhydroxyd in den Fasern des saugfähigen Materials, z. B. in
den Fasern des Filterpapiers, wieder aus.
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Beim Auswaschen des porösen Materials mit einem geeigneten Lösungsmittel,
wie z. B. kaltem oder heißem Wasser oder physiologischer Kochsalzlösung oder Ringerscher
Lösung, läßt sich das aus dem am Eisenhydroxydniederschlag befindliche, Radiotellur
nachbildende Radiojod quantitativ auswachsen. Dazu werden im allgemeinen Lösungsmittelmengen
von 1 bis 10 cms benötigt, wobei aber auch in besonderen Fällen selbstverständlich
größere oder kleinere Mengen gebraucht werden können. Die Lösung kann, wenn sterile
Lösungsmittel zum Auswaschen verwendet werden, auch injiziert werden.
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Das Auswaschen des nachgebildeten Radiojods läßt sich beliebig wiederholen,
ohne daß Radiotellur mit in Lösung geht. Es ist auch möglich, durch kontinuierliche
Zufuhr von geeigneten Lösungsmitteln das nachgebildete Jod laufend abzutrennen.
Das bedeutet einen Vorteil bei der Anwendung des 132Jod für industrielle Zwecke,
z. B. zur radioaktiven Markierung von Flüssigkeitsströmen.
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Das erfindungsgemäße Verfahren zur Gewinnung von trägerfreiem tS2Jod
stellt daneben auch eine geeignete Methode für die Demonstration einer kurzlebigen
radioaktiven Substanz dar, die für Unterrichtszwecke von erheblichem Wert ist.
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Die Mitfällung der in geringer Konzentration vorliegenden 132Tellurionen
durch den Niederschlag eines
anderen, in großen Mengen vorhandenen bzw. zugesetzten
Elementes wird durch die Fajans-Hahn-Panethschen Fällungs- und Adsorptionsregeln
im Prinzip beschrieben. Durch die vorstehend genannten Fällungs- und Adsorptionsregeln
wird jedoch nichts über die Möglichkeit bzw. den Grad einer gegebenenfalls möglichen
Auswaschung des in sehr kleinen Mengen mitgefällten Elementes ausgesagt.
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Gerade die Möglichkeit, das in sehr geringen Mengen in dem Niederschlag
der Ammoniakfällung enthaltene und aus dem Tellur entstandene 132Jod auf die gefundene
einfache Weise rein abtrennen zu können, war überraschend. Bekanntlich können nämlich
die Adsorptions- bzw. Gitterkräfte, die bei der Mitfällung kleiner Stoffmengen wirksam
werden, beträchtliche Werte annehmen, so daß die Möglichkeit einer Auswaschung,
insbesondere in reiner Form, nicht naheliegend war Es muß als überraschend angesehen
werden, daß so geringe Mengen an 132Jod ~ 1 Millicurie 132Jod entspricht einer Gewichtsmenge
von etwa 10-10 g - aus einem gelartigen Hydroxyduiederschlag, wie es Eisen-(III)-hydroxyd
beispielsweise darstellt, abgetrennt werden können.
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Es muß ferner als überraschend betrachtet werden, daß bei der Auswaschung
des Metallhydroxydniederschlages, der das begehrte 132Jod nur in sehr kleinen Mengen
enthält, keine anderen Substanzen als das gewünschte 132Jod, beispielsweise in kolloidaler
Form, mit in Lösung gehen. So geraten die im Hydroxydniederschlag enthaltenen Spaltprodukte
Radio-Ruthen, Radio-Zinn, Radio-Antimon und Radio-Tellur nicht kolloidal mit in
die Auswaschlösung Ein weiterer Vorzug des Verfahrens der vorliegenden Erfindung
ist darin zu erblicken, daß bei der Ammoniakfällung ein großer Teil der an Zahl
beträchtlichen und unerwünschten Spaltprodukte als wasserlösliche Amminkomplexe
entfernt werden, so daß an radioaktiven Elementen im Hydroxydniederschlag neben
dem gewünschten Tellur lediglich die bereits genannten Isotope des Tellurs, Ruthens,
Zinns und Antimons vorliegen.
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Eine zweckmäßige Anordnung zur Gewinnung des 132Jods nach dem beschriebenen
Verfahren zeigt die Abb. I. Zwei Bleiblöcke 1 und 2 schirmen die - und y-Strahlen
des sich in den Gefäßen3 und 6 befindlichen Radiotellurs und Radiojods ab. Auf das
im oberen Gefäß 3 auf einer Filterplatte 4 liegende und den radioaktiven Niederschlag
enthaltende Filterknäuel 5 wird die Auswaschfiüssigkeit (Wasser oder physiologische
Kochsalzlösung oder Ringersche Lösung) gegossen und filtriert zusammen mit dem herausgelösten
l82Jod in das untere Gefäß 6. Sobald die Lösung durchfiltriert ist, kann der untere
Block 2 nach Anheben des oberen Blocks 1 herausgezogen werden, worauf man das Gefäß
6 mit einem Bleiblock7 abdeckt. In dieser Form kann das Präparat von Hand transportiert
werden.
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Abb. II zeigt eine perspektivische Ansicht der Anordnung.