DE10257165A1 - Verfahren zur Herstellung von Dünnschichtsolarzellen mit einer CuInSe2-Schicht auf einem metallischen, bandförmigen Substrat - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Dünnschichtsolarzellen mit einer CuInSe2-Schicht auf einem metallischen, bandförmigen Substrat Download PDF

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Abstract

Vorgeschlagen wird die Verbesserung des Substrataufbaus für flexible CIS-Solarzellen, indem das metallische Trägermaterial durch Laserpolieren eine glasartig glatte Oberfläche erhält, wobei gleichzeitig eine dünne Oberflächenschicht des metallischen Trägermaterials nitriert, carburiert oder nitrocarburiert werden kann, indem der Vorgang des Laser-Polierens in einer mit Stickstoff- und/oder Ammoniak- und/oder Azetylen-haltigen Atmosphäre abläuft, so daß eine Diffusions-Sperrschicht gebildet wird, die das Einwandern von Verunreinigungen aus dem Trägermaterial in die Solarzelle verhindert oder verschwert.

Description

  • Für die Herstellung photovoltaischer Zellen werden in zunehmendem Maß sogenannte Dünnschicht – Technologien eingesetzt, d. h. anstelle von kristallinem Silizium werden, üblicherweise im Hochvakuum, Schichten von amorphem Silizium (ASI) oder Cadmium – Tellurit (CdTe) oder Kupfer-Indium-Disulfid (CIS) mit wenigen um Dicke auf ein Trägermaterial, üblicherweise auf Glas, aufgebracht.
  • Verfahren, diese Schichten nicht im Vakuum, sondern durch elektrochemische/galvanische Abscheidung zu erzeugen, sind bei CdTe und CIS ebenfalls bekannt geworden. Gelegentlich wird hierbei statt Glas ein flexibles Trägermaterial (Kunststoff oder Metallfolie) verwendet, um flexible Zellen herzustellen, wobei für bandgalvanische Abscheidungen im „roll-to-roll" – Prozeß wegen ihrer elektrischen Leitfähigkeit vorzugsweise dünne Edelstahl – oder Kupferbänder eingesetzt werden. Hierbei zeigt es, sich, dass in aller Regel die Solarzelle nicht direkt auf dem Trägermaterial abgeschieden werden kann, sondern eine oder mehrere Zwischenschichten erforderlich sind. Diese Zwischenschichten haben die Funktion,
    • • den thermischen Ausdehnungskoeffizienten des Trägermaterials an den der späteren, multikristallinen CIS-Schicht anzupassen („Anpass-Schicht")
    • • die Einwanderung von Fremdatomen aus dem Trägermaterial in die CIS-Schicht hinein zu verhindern („Diffussions-Sperrschicht") und
    • • einen geeigneten (ohm'schen) Rückkontakt mit der CIS-Schicht herzustellen, wobei wiederum ein Einwandern von Atomen aus dieser „Kontaktschicht" in die CIS-Schicht unenrwünscht ist.
  • In fast allen Fällen findet für die Rück-Kontaktschicht Molybdän Verwendung, jedoch wurden in entsprechenden wissenschaftlichen Veröffentlichungen außerdem die Metalle Wolfram, Tantal und Vanadium sowie, mit Einschränkung in der Eignung, auch Chrom und Titan vorgeschlagen.
  • Während beispielsweise Molybdän keine Sperre gegen das Hindurchwandern von Kupfer-, Eisen- u.a. Atomen aus dem Untergrund darstellt, sind andere Elemente für ihre Sperrwirkung bekannt, beispielsweise Chrom und Tantal. Sie finden daher zur Herstellung der Diffussionssperrschicht Verwendung.
  • Als Anpassschicht zwischen dem Trägermaterial Kupfer und CIS hat sich beispielsweise Nickel bewährt.
  • Es wird nun, im Idealfall, keine einzige Zwischenschicht benötigt, wenn das Trägermaterial zugleich den richtigen Ausdehnungskoeffizienten besitzt, keine Substanzen in das CIS hinein ausdiffundieren lässt und auch noch die Kontakteigenschaften zur CIS-Schicht vorteilhaft sind. Ein solches Trägermaterial ist Molybdänfolie, deren Verwendung für marktfähige Solarzellen sich jedoch aus Preisgründen verbietet.
  • Im Regelfall werden jedoch, für fertigungsgeeignete Trägermaterialien wie Edelstahl oder Kupfer, eine, zwei oder alle 3 Schichten benötigt. Inwieweit dies der Fall ist, hängt u.a. entscheidend von der Oberflächen-Zusammensetzung und der strukturellen Oberflächen-Beschaffenheit des Trägermaterials ab. So kann beispielsweise eine hohe Rauhigkeit oder strukturelle Störungen der Oberfläche des Trägermaterials die Sperrwirkung einer Tantalschicht, die auf einem glatten Untergrund ausreichend gewesen wäre, reduzieren oder zunichte machen.
  • Weiterhin hat sich gezeigt, dass durch die üblichen Verfahren des Schichten-Auftrags (Sputtern oder elektrochemische Deposition) die Rauhigkeit des Trägermaterials nicht eingeebnet wird, sondern dass bei den üblichen Dicken der Anpaß-, Sperr- und Kontaktschicht die Rauhigkeit unter der CIS-Schicht nahezu unverändert der Oberfläche des Trägermaterials entspricht. Hieraus resultieren wiederum verschiedene Nachteile für den Aufbau der CIS-Schicht, die sich durch einen niedrigen Wirkungsgrad der Solarzelle bemerkbar machen. Auch scheint es, dass der Eintrag von Spannungen in die CIS-Schicht bei unterschiedlichem Ausdehnungs-Koeffizienten des Trägermaterials mit der Rauhigkeit in Zusammenhang steht, sodass gelegentlich ein Abplatzen der CIS-Schicht während oder nach der Temperaturbeanspruchung durch den Temperprozess oder nachfolgend beobachtet wird, was die Unbrauchbarkeit der Solarzelle zur Folge hat.
  • Aus den genannten Gründen ist es in aller Regel erforderlich, metallische Trägermaterialien, wie sie vom Handel zur Verfügung gestellt werden, vor dem Aufbringen der genannten Zwischenschichten zu glätten. Dies geschieht üblicherweise durch mechanisches Polieren, Elektropolieren oder durch Deposition einebnender, zusätzlicher Metallschichten. Die genannten Verfahren stellen einen erheblichen Kostenfaktor und eine Beeinträchtigung speziell bei der roll-to-roll-Fertigung von bandförmigen Solarzellen dar. Hinzu kommt, dass beim mechanischen Polieren Reste der Poliermittel und bei Glanz-Beschichtungen organische Zuschläge in die zu glättende Oberfläche auf genommen werden, die wiederum als Verunreinigungen von der Einwanderung in die CIS-Schicht gehindert werden müssen.
  • Die sich hieraus ergebende Aufgabenstellung wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass als Verfahren „Laserpolieren" angewandt wird. Hierbei schmilzt die Oberfläche des Trägermaterials flächig auf und mikroskopisch kleine Spitzen verdampfen. Im Vergleich zu mechanischen Polierverfahren erweist sich das Laser-Polieren um den Faktor 10 bis 100 schneller. Fremdstoffe, die sich in die Oberfläche einlagern könnten, existieren nicht. – Die Verwendung des „Laser-Polierens" für metallische Trägermaterialien von CIS-Solarzellen ist also mit erheblichen Vorteilen verbunden, zumal dieses Verfahren gut automatisierbar und in einen kontinuierlichen Band-Fertigungsprozess einfügbar ist. Eine derartige Verwendung der Laser-Technologie ist bisher auch nicht bekannt geworden. Das beschriebene Verfahren und die hieraus resultierende Substrat-Stuktur sind Gegenstand von Anspruch 1.
  • Es kann vorteilhaft sein, nicht das Trägermaterial selbst zu polieren, sondern die Anpaß- und/oder Sperr- und/oder Kontaktschicht zuerst (auf das „rauhe" Trägermaterial) abzuscheiden und dann erst die Laser-Polierung vorzunehmen. Hierdurch wird eine innige und haftfeste Verbindung zwischen Trägermaterial und der darauf befindlichen Schicht (beispielsweise Molybdän) und eine Struktur sowie Dichtheit der Schicht erzielt, wie sie durch Sputtern oder elektrochemische Deposition oder andere Abscheidungsmethoden nicht erreicht werden könnten. Diese Vorgehensweise und die hieraus resultierende Substratstruktur ist Gegenstand von Anspruch 2.
  • Um bei den auftretenden, hohen Temperaturen an der Stelle des auftreffenden Laserstrahls eine Oxidation zu vermeiden, findet der Poliervorgang üblicherweise in einer Schutzgas-Atmosphäre statt. Es ist nun ein weiterer Teil der vorliegenden Erfindung, diesem Schutzgas Stickstoff, Ammoniak, Azetylen oder andere Gase, wie sie bei der Nitrierung, Carburierung und Nitrocarburierung von Werkzeugstählen üblich sind, zuzusetzen, sodaß sich bei dem Schmelzvorgang des Polierens zugleich Nitride/Carbide bilden.
  • Während bei der üblichen Technologie des Nitrierens/Carburierens das Ziel eine Härtung der Werkstoff-Oberfläche ist, soll hier durch diesen Vorgang eine nichtmetallische, jedoch elektrisch leitende Diffussions-Sperrschicht erzeugt werden, wodurch die zuvor beschriebene, zusätzliche Diffusions-Sperrschicht ganz oder teilweise entfällt. Es ist sehr wohl möglich, dass durch die erzeugte Verbindungsschicht die andernfalls erforderliche Anpass-Schicht ebenfalls entfallen kann; schliesslich gibt es Hinweise, dass in einzelnen Fällen auch eine zusätzliche Kontaktschicht entfallen, kann: beispielsweise durch Laser-Carburieren von Chromstahl. Versuche haben ergeben, dass CrC als Kontaktschicht geeignet ist. – Ein Schutz der sehr vorteilhaften und innovativen Kombination von Laser-Polieren und Laser-Carbunitrieren wird daher in Anspruch 3 angemeldet.
  • Einerseits ist bekannt, dass einige Nitride, z.B. Chrom-, Titan- und Tantalnitrid speziell bei erhöhten Temperaturen, wie sie bei dem Temperprozeß der CIS-Zelle auftreten, eine noch bessere Sperrwirkung aufweisen, als die entsprechenden Metalle Chrom, Titan oder Tantal. Andererseits ist speziell bei Kupfer der Vorgang des Carbunitrierens und die Substanz CuxCyNz gänzlich unbekannt. Soweit also bei der erfindungsgemäßen Kombination von Laserpolieren und Carbunitrieren nicht die bekannten Nitrid-Bildner wie Eisen oder Chrom vorliegen, sondern Kupfer als Trägermaterial ohne zusätzliche, aufgebrachte Schichten Verwendung findet, ist dies zweifellos ein zusätzlicher Erfindungsgedanke, zu welchem in Anspruch 4 ein Schutzbegehren gestellt wird.
  • Soweit der hierbei erreichte Wirkungsgrad akzeptiert wird, können demnach bei Kupfer als Trägermaterial durch das erfindungsgemäße, kombinierte Laser-Polieren-Nitrocarburieren die Anpassschicht, die Sperrschicht und auch die Kontaktschicht ganz entfallen oder zumindest erheblich dünner ausgebildet werden.
  • Ähnliche Verhältnisse ergeben sich bei Edelstahl als Trägermaterial: die hier zugleich mit dem Laser-Poliervorgang entstehende carbu-nitridische Oberflächenschicht kann die sonst erforderliche Sperr- und Kontaktschicht ganz oder teilweise ersetzen.
  • Ein besonderer Vorteil entsteht bei der Verwendung von sog. Schwarzband mit ECCS-Oberfläche als Trägermaterial: es handelt sich hierbei um einen unlegierten Stahl, der als flexibles, metallisches Bandmaterial wegen seines günstigen Preises und seines an CIS bestens angepassten Ausdehnungskoeffizienten als Trägermaterial für CIS-Solarzellen hervorragend geeignet ist. Er wird allerdings aus Korrosionsschutzgründen üblicherweise mit einer geringen Chrom-Auflage (ECCS = electro chromium coated steel) gehandelt, außerdem ist seine Rauheit relativ hoch. Ein Poliervorgang ist also einerseits für die Verwendung als Trägermaterial unumgänglich, andererseits ist mechanisches Polieren wegen der einhergehenden Zerstörung der Chromschicht wenig sinnvoll. Beim Laserpolieren und Nitrieren kehren sich die Verhältnisse um: das Chrom wirkt als bekannter Nitridbildner nun vorteilhaft, das Produkt „Schwarzband ECCS" kann mittels Laser hervorragend poliert und zugleich nitriert bzw. nitrocarburiert werden (Anspruch 5).
  • Ein weiterer Teil der Erfindung besteht darin, dass herausgefunden wurde, dass sich Chromcarbid-Schichten (ähnlich Molybdän) gut als Kontaktschichten für CIS eignen. Wenn nun also hoch chromhaltiger Edelstahl verwendet oder die auf Schwarzband befindliche Chromschicht durch zusätzliche galvanische Abscheidung von Chrom verstärkt oder Kupferband zunächst mit einer Chromschicht versehen wird und nachfolgend diese Materialien zugleich laserpoliert und laser-carburiert/nitrocarburiert werden, ist die hierdurch entstehende, sehr glatte Oberfläche aus Chrom-Carbid zur direkten Abscheidung einer CIS-Schicht geeignet. Anspruch 6 betrifft die Verwendung von Chromcarbid als Kontaktschicht und deren Herstellung durch kombiniertes Laserpolieren/carburieren.
  • Eine Verbesserung des geoffenbarten Erfindungsgedankens besteht darin, den Prozeß des Laserpolierens und Laser-Carbunitrierens dadurch zu beschleunigen, dass das Substrat zugleich mit der Laserbestrahlung einem Erhitzungsprozeß unterworfen wird, beispielsweise durch Induktionserwärmung. Durch die zugeführte Wärmeenergie wird der Laser-Polierprozeß einerseits beschleunigt oder es lässt sich die Laserstrahl-Intensität vermindern; andererseits läuft auch der Prozeß der Carbunitrierung rascher ab, sodaß größere Schichtdicken erzeugt werden (Anspruch 7).
  • Insgesamt wird durch den vorgeschlagenen Prozeß erreicht, dass eine relativ glasähnliche, jedoch flexible Struktur des Substrats auf vergleichsweise einfache und für einen Bandprozeß geeignete Weise zur Verfügung steht. Hiermit wird die Voraussetzung geschaffen, auf metallischen Trägermaterialien CIS-Solarzellen mit ähnlich hohen Wirkungsgraden abzuscheiden, wie dies derzeit auf Glas als Trägermaterial geschieht.

Claims (7)

  1. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren für eine Dünnschicht-Solarzelle nach der CIS-Technologie, dadurch gekennzeichnet, – dass das metallische Trägermaterial einem Glättungsprozeß durch Laserpolieren unterzogen wird.
  2. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, – dass das Laserpolieren des Substrates erst nach der Abscheidung der Anpaß- und/oder Sperr- und/oder Kontaktschicht auf dem Trägermaterial erfolgt.
  3. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, – dass zugleich mit dem Laser-Polieren ein Laser-Nitrieren, -carburieren oder -carbunitrieren stattfindet
  4. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, – dass das Substrat Kupfer ist und der Laser-Carbunitrierungsprozeß die Umwandlung der Kupfer-Oberfläche in CuxCyNz (Kupfercarbunitrid) zum Ziel hat
  5. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, – dass das Substrat unlegierter Stahl mit einer aufliegenden Chromschicht (ECCS) ist.
  6. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, – dass das Trägermaterial Chromstahl ist oder andere Trägermetalle zunächst mit einer Chromschicht versehen werden, wobei der nachfolgende Laser-Carbu-nitrierungsprozeß die Umwandlung des Chroms in CrC (Chromcarbid) zum Ziel hat
  7. Substrat-Aufbau und Herstellungsverfahren nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, – dass zugleich mit der Laserbehandlung eine Erhitzung des Substrates, vorzugsweise durch Induktion, vorgenommen wird.
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