DE102007051812A1 - Verbesserte Randkonstruktion für EPTFE-verstärkte Membranen für PEM-Brennstoffzellen - Google Patents
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Abstract
Description
- GEBIET DER ERFINDUNG
- Die vorliegende Erfindung betrifft allgemein Brennstoffzellen und insbesondere verbesserte Randkonstruktionen ePTFE-verstärkter Membranen für PEM-Brennstoffzellen.
- HINTERGRUND DER ERFINDUNG
- Brennstoffzellen sind bei vielen Anwendungen als eine Energiequelle verwendet worden. Beispielsweise sind Brennstoffzellen zur Verwendung in elektrischen Fahrzeugantriebsanlagen als Ersatz für Verbrennungsmotoren vorgeschlagen worden. Bei Brennstoffzellen vom Protonenaustauschmembran-(PEM)-Typ wird Wasserstoff an die Anode der Brennstoffzelle geliefert und Sauerstoff als das Oxidationsmittel an die Kathode geliefert. PEM-Brennstoffzellen umfassen eine Membranelektrodenanordnung (MEA) mit einer dünnen protonendurchlässigen, nicht elektrisch leitenden Festpolymerelektrolytmembran, die auf einer ihrer Seiten den Anodenkatalysator und auf der entgegengesetzten Seite den Kathodenkatalysator aufweist. Die MEA ist schichtartig zwischen einem Paar elektrisch leitender Elemente angeordnet, die manchmal als die Gasdiffusionsmediumkomponenten bezeichnet werden und die: (1) als Stromkollektoren für die Anode und die Kathode dienen; (2) geeignete Öffnungen darin zur Verteilung der gasförmigen Reaktanden der Brennstoffzelle über die Oberflächen der jeweiligen Anoden- und Kathodenkatalysatoren enthalten; (3) Produktwasserdampf oder flüssiges Wasser von der Elektrode an Strö mungsfeldkanäle entfernen; (4) zur Wärmeabweisung wärmeleitend sind; und (5) eine mechanische Festigkeit besitzen. Der Begriff "Brennstoffzelle" wird typischerweise dazu verwendet, abhängig vom Kontext entweder eine einzelne Zelle oder eine Vielzahl von Zellen (beispielsweise einen Stapel) zu bezeichnen. Gewöhnlich wird eine Vielzahl einzelner Zellen miteinander gebündelt, um einen Brennstoffzellenstapel zu bilden, und werden gewöhnlich in Reihe angeordnet. Jede Zelle in dem Stapel umfasst die vorher beschriebene MEA, und jede derartige MEA liefert ihr Spannungsinkrement.
- In PEM-Brennstoffzellen ist Wasserstoff (H2) der Anodenreaktand (d.h. Brennstoff), und Sauerstoff ist der Kathodenreaktand (d.h. Oxidationsmittel). Der Sauerstoff kann entweder in reiner Form (O2) oder als Luft (einer Mischung aus O2 und N2) vorliegen. Die Festpolymerelektrolyte bestehen typischerweise aus Ionentauscherharzen, wie perfluorierter Sulfonsäure. Die Anode/Kathode umfasst typischerweise fein geteilte katalytische Partikel, die oftmals auf Kohlenstoffpartikeln getragen und mit einem protonenleitenden Harz gemischt sind. Die katalytischen Partikel sind typischerweise teure Edelmetallpartikel. Diese Membranelektrodenanordnungen sind relativ teuer herzustellen und erfordern für einen effektiven Betrieb bestimmte Bedingungen, die ein richtiges Wassermanagement wie auch eine richtige Befeuchtung sowie eine Steuerung katalysatorschädigender Bestandteile, wie Kohlenmonoxid (CO), umfassen.
- Beispiele der Technologie in Verbindung mit Brennstoffzellensystemen vom PEM-Typ und anderen damit in Verbindung stehenden Typen können unter Bezugnahme auf die gemeinsam übertragenen
U.S. Patente Nrn. 3,985,578 von Witherspoon et al.;5,272,0017 5,624,769 von Li et al.;5,776,624 von Neutzler;6,103,409 von DiPierno Bosco et al.;6,277,513 von Swathirajan et al.;6,350,539 von Woods, III et al.;6,372,376 von Fronk et al.;6,376,111 von Mathias et al.;6,521,381 von Vyas et al.;6,524,736 von Sompalli et al.;6,528,191 von Senner;6,566,004 von Fly et al.;6,630,260 von Forte et al.;6,663,994 von Fly et al.;6,740,433 von Senner;6,777,120 von Nelson et al.;6,793,544 von Brady et al.;6,794,068 von Rapaport et al.;6,811,918 von Blunk et al.;6,824,909 von Mathias et al.; U.S. Patentanmeldung Veröffentlichungsnrn. 2004/0229087 von Senner et al.; 2005/0026012 von O'Hara; 2005/0026018 von O'Hara et al.; und 2005/0026523 von O'Hara et al. gefunden werden, wobei die gesamten Beschreibungen von allen hier ausdrücklich durch Bezugnahme eingeschlossen sind. - An dem Elektrodenrand einer MEA einer PEM-Brennstoffzelle ist typischerweise eine Protonenbarriere erforderlich, um eine Beständigkeit gegenüber einem chemischen Abbau der Membran sicherzustellen, wie auch eine Fasereindringung des Gasdiffusionsmediums in freiliegende Bereiche der Membran zu verhindern. Zu diesem Zweck sind viele Aufbauten betrachtet worden. Beispiele dieser Aufbauten umfassen: (1) in Bezug auf den Katalysator: Randabschnitte von Katalysatorschichten, die mit einem niedrig viskosen Polymer getränkt sind (beispielsweise 100 % Feststoffen, wie, jedoch nicht darauf beschränkt, Epoxidharz, Polydimethylsiloxan (PDMS), Phenolharz, Polyurethan, Polyvinylacetat und Alkydharz) und/oder die Verwendung einer vergiftenden katalytischen Reaktion, beispielsweise einem selektiven Vergiften, um einen funktionalen Gradienten zu bilden (beispielsweise Platin von dem Katalysator an dem Rand zu entfernen); (2) in Bezug auf die Membran: selektives Vernetzen, um Sulfonsäure anzubinden (beispielsweise BA(OH)2-Vernetzung), selektive Desulfonierung eines Abschnitts der Membran benachbart den Randabschnitten der Katalysatorschichten und/oder selektive Sulfonierung in dem aktiven Bereich; (3) in Bezug auf die Unterdichtung (d.h. an der Schnittstelle zwischen Katalysatorschicht und Membran): Verwendung eines heißgepressten Polyimidfilms mit 3 Mikrometern, Verwendung eines Epoxidharz-gebundenen Polymerfilms (beispielsweise Epoxidharz im B-Zustand auf Seiten, um eine Verbindung während des Heißpressens zuzulassen) und/oder Verwendung einer anorganischen Schicht, wie einer intermetallischen Verbindung oder einer metallisierten Schicht (beispielsweise direkt auf der Membran oder auf den Polymerfilm aufgebracht); in Bezug auf die Unterdichtung (d.h. an der Schnittstelle zwischen Diffusionsmedium und Katalysatorschicht): Verwendung eines Lösemittelsiebdrucks auf dem Diffusionsmedium (beispielsweise Polyvinylidenchlorid-(PVDC)-Polyacrylonitril-(PAN)-Copolymer), Verwendung von Heißschmelzfilmen, die zwischen das Diffusionsmedium und die Katalysatorschicht aufgebracht sind und/oder Tränken der Katalysatorschicht; und (5) in Bezug auf die Unterdichtung (d.h. an der Mitte der Membran): Verwendung eines Polyimid/Perfluorkohlenwasserstoffsulfonsäure-(PFSA)-Membranbilaminats und/oder Verwendung einer polyimidverstärkten Membran.
- Unglücklicherweise sind diese Typen von Protonenbarrierestrukturen ziemlich schwierig und teuer herzustellen und haben keine vollständig zufrieden stellenden Ergebnisse ergeben. Demgemäß besteht ein Bedarf nach neuen und verbesserten Randkonstruktionen, insbesondere für ePTFE-verstärkte Membranen für PEM-Brennstoffzellen, wobei die Konstruktionen an dem Elektrodenrand der MEA der PEM-Brennstoffzelle eine Protonenbarriere bereitstellen, um eine Beständigkeit gegenüber einem chemischen Abbau der Membran bereitzustellen.
- ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
- Gemäß einer ersten Ausführungsform ist eine Membranelektrodenanordnung vorgesehen, die umfasst: (1) ein erstes und zweites Elektrodenele ment, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen, wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist, wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; (2) eine Membranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist; (3) eine Verstärkungsschicht, die in der Membranschicht angeordnet ist; und (4) eine protonenimpermeable Schicht, die in der Verstärkungsschicht angeordnet ist, wobei die protonenimpermeable Schicht sich entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht parallel zu dem ersten und zweiten Randabschnitt erstreckt.
- Gemäß einer ersten alternativen Ausführungsform ist eine Membranelektrodenanordnung vorgesehen, die umfasst: (1) ein erstes und zweites Elektrodenelement, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen, wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist, wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; (2) eine Ionomermembranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist; (3) eine Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen, die in der Membranschicht angeordnet ist; und (4) eine protonenimpermeable Schicht, die in der Verstärkungsschicht angeordnet ist, wobei sich die protonenimpermeable Schicht entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen parallel zu dem ersten und zweiten Randabschnitt erstreckt.
- Gemäß einer zweiten alternativen Ausführungsform ist eine Membranelektrodenanordnung vorgesehen, die umfasst: (1) ein erstes und zweites Elektrodenelement, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen, wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist, wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; (2) eine Ionomermembranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist, wobei sich die Ionomermembranschicht parallel zu dem ersten und zweiten Randabschnitt erstreckt; (3) eine Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen, die in der Ionomermembranschicht angeordnet ist; und (4) eine protonenimpermeable Schicht, die in der Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen angeordnet ist, wobei die protonenimpermeable Schicht aus einem Material besteht, das aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Epoxidharze im B-Zustand, Phenole im B-Zustand, Heißschmelzthermoplaste, Duroplaste oder Thermoplaste, die aus flüssiger Dispersion gegossen sind, und Kombinationen daraus, wobei sich die protonenimpermeable Schicht entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen parallel zu dem ersten und zweiten Randabschnitt von einem Punkt vor dem Start des ersten und zweiten Randabschnitts zu einem Punkt nach dem Ende des ersten und zweiten Randabschnitts erstreckt.
- Weitere Anwendungsgebiete der vorliegenden Erfindung werden aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung offensichtlich. Es sei zu verstehen, dass die detaillierte Beschreibung und spezifische Beispiele, während sie die bevorzugte Ausführungsform der Erfindung angeben, nur zu Zwecken der Veranschaulichung und nicht dazu bestimmt sind, den Schutzumfang der Erfindung zu beschränken.
- KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
- Die vorliegende Erfindung wird aus der detaillierten Beschreibung und den begleitenden Zeichnungen besser verständlich, in welchen:
-
1 eine schematische Ansicht einer Membranelektrodenanordnung gemäß den allgemeinen Lehren der vorliegenden Erfindung ist; und -
2 eine perspektivische Ansicht einer Vorrichtung zum Aufbringen einer flüssigen Dispersion aus protonenimpermeablem Polymer auf eine ePTFE-Ionomermembran gemäß den allgemeinen Lehren der vorliegenden Erfindung ist. - DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
- Die folgende Beschreibung der Ausführungsform der Erfindung ist lediglich beispielhafter Natur und nicht dazu bestimmt, die Erfindung, ihre Anwendung bzw. ihren Gebrauch zu beschränken.
- Bezug nehmend auf
1 ist eine schematische Ansicht einer Membranelektrodenanordnung10 gemäß den allgemeinen Lehren der vorliegenden Erfindung gezeigt. Die Membranelektrodenanordnung10 weist zwei voneinander beabstandete und einander gegenüberliegende Elektrodenschichten12 bzw.14 auf, wie Kathoden- und/oder Anodenschichten. Die Elektrodenschichten12 bzw.14 sind mit Randabschnitten12a bzw.14a versehen. - Zwischen den Elektrodenschichten
12 und14 ist eine Membranschicht16 angeordnet, wie, jedoch nicht darauf beschränkt, eine Ionomermembranschicht. Eine Verstärkungsschicht18 , wie, jedoch nicht darauf beschränkt, ePTFE, ist in der Membranschicht16 angeordnet und von dem Ionomermaterial der Membranschicht16 durchtränkt. Die Verstärkungsschicht18 weist einen getränkten Abschnitt18a auf, wobei die Verstär kungsschicht18 benachbart der Randabschnitte12a bzw.14a der Elektrodenschichten12 bzw.14 mit einem protonenimpermeablen Polymer getränkt ist. Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung erstreckt sich der getränkte Abschnitt18a von einem Punkt vor dem Beginn der Randabschnitte12a bzw.14a und erstreckt sich entlang der Verstärkungsschicht18 an dem Ende der Randabschnitte12a bzw.14a vorbei, wie in1 detailliert gezeigt ist. - Bei einer nicht beschränkenden Ausführungsform erstreckt sich der getränkte Abschnitt
18a zumindest über eine Distanz von etwa der Dicke der Membranschicht16 von den Randabschnitten12a und14a zwischen den Elektrodenschichten12 und14 und bevorzugt von etwa dem Dreifachen der Dicke der Membranschicht16 . Durch Bereitstellung des getränkten Abschnitts18a zwischen den Elektrodenschichten12 und14 über eine gewisse Distanz von den Randabschnitten12a und14a kann der Abbau des Polymers in der Membranschicht16 aus Hydroxylen, die durch die elektrochemische Reaktion erzeugt werden, reduziert werden. Bei solchen Membranen, die Hydroxyl vermindernde Additive aufweisen, kann die Ausdehnung des getränkten Abschnitts18a zwischen den Elektrodenschichten12 und14 begrenzt werden. - Das protonenimpermeable Polymer kann aus Materialien bestehen, die aus der Gruppe gewählt sind, die umfasst: Epoxidharze im B-Zustand, Phenole im B-Zustand, Heißschmelzthermoplaste, Duroplaste oder Thermoplaste, die aus flüssiger Dispersion gegossen sind, und Kombinationen daraus.
- Die vorliegende Erfindung sieht viele Vorteile gegenüber dem Stand der Technik vor, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt: (1) reduzierte mechanische Singularitäten an der Schnittstelle; (2) geringere Kosten (Material und Herstellung); (3) leichtere Herstellung; (4) reduzierte Dickenänderung an dem Rand; und (5) reduziertes Risiko einer Delaminierung.
- Bezug nehmend auf
2 ist eine perspektivische Ansicht einer Vorrichtung100 zum Aufbringen einer flüssigen Dispersion eines protonenimpermeablen Polymers auf eine ePTFE-Ionomermembran gemäß den allgemeinen Lehren der vorliegenden Erfindung gezeigt. - Ein plasmabehandelter ePTFE-Film
102 ist als ein Vorläufer vorgesehen. Es können auch andere Oberflächenaktivierungsverfahren für den Film102 anstatt der Plasmabehandlung verwendet werden, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, Koronabehandlung, Natriumnaphthalatätzen, etc., möglicherweise in Verbindung mit Anhaftungsunterstützern, Kopplungsmitteln oder oberflächenaktiven Mitteln. Auch kann ein beliebiger geeigneter kompatibler Verstärkungsfilm anstelle des ePTFE verwendet werden. Der Film102 besitzt typischerweise eine Dicke von 6 μm, obwohl auch andere Dicken bei der Ausführung der vorliegenden Erfindung verwendet werden können. Der Film102 wird durch ein Paar von Walzen104 bzw.106 zugeführt, die dazu dienen, ein protonenimpermeables Polymer, wie oben beschrieben ist, auf die Oberfläche des Films102 aufzubringen. Es sei angemerkt, dass das protonenimpermeable Polymer durch verschiedene Prozesse aufgebracht werden kann, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, Tiefdruck, Siebdruck, Verteilen, Tampondruck und/oder dergleichen. - Auf diese Art und Weise wird der Grenzabschnitt
108 des Films102 mit einem protonenimpermeablen Polymer imprägniert. Der somit behandelte und imprägnierte ePTFE-verstärkte Film102 kann dann dazu verwendet werden, eine herkömmliche PFSA-Membran oder eine beliebige andere kohlenwasserstoffbasierte Membran herzustellen. - Die Beschreibung der Erfindung ist lediglich beispielhafter Natur, und somit sind Abwandlungen, die nicht von der Grundidee der Erfindung abweichen, als innerhalb des Schutzumfangs der Erfindung befindlich anzusehen. Derartige Abwandlungen werden nicht als Abweichung von dem Erfindungsgedanken und dem Schutzumfang der Erfindung betrachtet.
Claims (17)
- Membranelektrodenanordnung, mit: einem ersten und zweiten Elektrodenelement, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen; wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist; wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; einer Membranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist; einer Verstärkungsschicht, die in der Membranschicht angeordnet ist; und einer protonenimpermeablen Schicht, die in der Verstärkungsschicht angeordnet ist; wobei sich die protonenimpermeable Schicht entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht benachbart des ersten und zweiten Randabschnitts erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei die Membranschicht ein Ionomermaterial aufweist.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei die Verstärkungsschicht ein expandiertes Polytetrafluorethylen aufweist.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei die protonenimpermeable Schicht aus einem Material besteht, das aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Epoxidharze im B-Zustand, Phenole im B-Zustand, Heißschmelzthermoplaste, Duroplaste oder Thermoplaste, die aus flüssiger Dispersion gegossen sind, und Kombinationen daraus.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei sich die protonenimpermeable Schicht von einem Punkt vor dem Start des ersten und zweiten Randabschnitts zu einem Punkt nach dem Ende des ersten und zweiten Randabschnitts erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von zumindest der Dicke der Membranschicht erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 6, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von etwa dem Dreifachen der Dicke der Membranschicht erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei die Membranelektrodenanordnung Teil einer Brennstoffzelle ist.
- Membranelektrodenanordnung, mit: einem ersten und zweiten Elektrodenelement, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen; wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist; wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; einer Ionomermembranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist; einer Verstärkungsschicht, die in der Membranschicht angeordnet ist; und einer protonenimpermeablen Schicht, die in der Verstärkungsschicht angeordnet ist; wobei sich die protonenimpermeable Schicht entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht über eine gewisse Distanz zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 9, wobei die protonenimpermeable Schicht aus einem Material besteht, das aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Epoxidharze im B-Zustand, Phenole im B-Zustand, Heißschmelzthermoplaste, Duroplaste oder Thermoplaste, die aus flüssiger Dispersion gegossen sind, und Kombinationen daraus.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 9, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von zumindest der Dicke der Membranschicht erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 11, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von etwa dem Dreifachen der Dicke der Membranschicht erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 9, wobei die Verstärkungsschicht ein expandiertes Polytetrafluorethylen aufweist.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 11, wobei die Membranelektrodenanordnung Teil einer Brennstoffzelle ist.
- Membranelektrodenanordnung für eine Brennstoffzelle, wobei die Membranelektrodenanordnung umfasst: ein erstes und zweites Elektrodenelement, die voneinander beabstandet sind und einander gegenüberliegen; wobei das erste Elektrodenelement einen ersten Randabschnitt aufweist; wobei das zweite Elektrodenelement einen zweiten Randabschnitt aufweist; eine Ionomermembranschicht, die zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement angeordnet ist; eine Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen, die in der Ionomermembranschicht angeordnet ist; und eine protonenimpermeable Schicht, die in der Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen angeordnet ist; wobei die protonenimpermeable Schicht aus einem Material besteht, das aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Epoxidharze im B-Zustand, Phenole im B-Zustand, Heißschmelzthermoplaste, Duroplaste oder Thermoplaste, die aus flüssiger Dispersion gegossen sind, und Kombinationen daraus; wobei sich die protonenimpermeable Schicht entlang eines Abschnitts der Verstärkungsschicht aus expandiertem Polytetrafluorethylen zwischen dem ersten und zweiten Elektrodenelement erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 15, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von zumindest der Dicke der Membranschicht erstreckt.
- Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 16, wobei sich die protonenimpermeable Schicht zwischen den Elektrodenelementen von dem ersten und zweiten Randabschnitt über eine Distanz von etwa dem Dreifachen der Dicke der Membranschicht erstreckt.
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