DE10123607A1 - Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling und piezoelektrisches keramisches Bauelement - Google Patents

Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling und piezoelektrisches keramisches Bauelement

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Abstract

Ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling wird als brauchbarer Werkstoff zur Bildung von piezoelektrischen keramischen Bauelementen und ähnlichem zur Hand gegeben, welcher vorrangig aus SrBi¶2¶Nb¶2¶O¶9¶ besteht, das kein Blei und auch keine Bleiverbindungen enthält bzw. nur eine kleine Menge desselben enthält, und welcher einen Höchstwert Qmax aufweist, der auf einen für den praktischen Gebrauch geeigneten Wert verbessert wurde. Bei dem piezoelektrischen keramischen Pulverpressling, welcher vorrangig eine geschichtete Verbindung auf Wismutbasis umfasst, welche Sr, Bi, Nb und Sauerstoff enthält, gelten, wenn das Molverhältnis der als Hauptbestandteile in der geschichteten Verbindung auf Wismutbasis enthaltenen Sr, Bi und Nb durch a : b : c wiedergegeben wird, die durch 0,275 a/c < 0,5 und 4 (2a + 3b)/c 4,5 wiedergegebenen Beziehungen.

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG 1. Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft piezoelektrische Keramik und piezoelektrische keramische Bauelemente unter Verwendung derselben und insbesondere einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling als brauchbaren Werkstoff zur Bildung von piezoelektrischen keramischen Bauelementen, zum Beispiel eines piezoelektrischen Keramikfilters, eines piezoelektrischen Keramikoszillators und eines piezoelektrischen Keramikvibrators, sowie ein piezoelektrisches keramisches Bauelement unter Verwendung desselben.
2. Beschreibung des Stands der Technik
Herkömmlicherweise wird als ein für piezoelektrische keramische Bauelemente, wie zum Beispiel einen piezoelektrischen Keramikfilter, einen piezoelektrischen Keramikoszillator und einen piezoelektrischen Keramikvibrator, verwendeter piezoelektrischer keramischer Pulverpressling verbreitet ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling verwendet, der vorrangig aus Bleititanatzirkonat (Pb(TixZr1-x)O3) oder Bleititanat (PbTiO3) besteht. Da jedoch in dem vorrangig aus Bleititanatzirkonat bzw. Bleititanat bestehenden piezoelektrischen keramischen Pulverpressling eine beträchtliche Menge Blei enthalten ist, besteht das Problem, dass die Gleichmäßigkeit der Erzeugnisse aufgrund der Verdunstung des Bleioxids während des Herstellungsprozesses leidet. Um das vorstehend beschriebene Problem zu umgehen, wird vorzugsweise ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling verwendet, der kein Blei bzw. eine kleine Menge desselben enthält.
Da ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling, der vorrangig aus einer geschichteten Verbindung auf Wismutbasis, beispielsweise SrBi2Nb2O9, besteht, kein Bleioxid enthält, kommt es nicht zu dem oben beschriebenen Problem.
Im Allgemeinen weist ein für piezoelektrische keramische Bauelemente, insbesondere für einen piezoelektrischen Keramikoszillator oder ähnliches, verwendeter Werkstoff vorzugsweise einen großen Höchstwert Qmax eines elektrischen Qualitätsfaktors Q (1/tan δ) in der Bandbreite, d. h. in dem Bereich von der Resonanzfrequenz zu der Antiresonanzfrequenz, auf. Ein vorrangig aus einer geschichteten Verbindung auf Wismutbasis, beispielsweise SrBi2Nb2O9, bestehender piezoelektrischer keramischer Pulverpressling ist jedoch mit dem Problem behaftet, dass ein Höchstwert Qmax, der für den praktischen Gebrauch hinreichend groß ist, nicht erreicht werden kann.
ZUSAMMENFASSENDE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
Demgemäss besteht eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling als brauchbaren Werkstoff zur Bildung eines piezoelektrischen keramischen Bauelements und ähnliches zur Hand zu geben, der vorrangig aus SrBi2Nb2O9 besteht, das kein Blei und auch keine Bleiverbindungen bzw. nur eine kleine Menge desselben enthält, und einen Höchstwert Qmax aufweist, der auf einen für den praktischen Gebrauch geeigneten Wert verbessert wurde. Ferner sieht die vorliegende Erfindung ein piezoelektrisches keramisches Bauelement unter Verwendung des oben beschriebenen piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings vor.
Erfindungsgemäß gelten bei einem piezoelektrischen keramischen Pulverpressling, der vorrangig eine Sr, Bi, Nb und Sauerstoff enthaltende geschichtete Verbindung auf Wismutbasis umfasst, wobei das Molverhältnis des als Hauptbestandteile in der geschichteten Verbindung auf Wismutbasis enthaltenen Sr, Bi und Nb durch a : b : c wiedergegeben wird, die durch 0,275 ≦ a/c < 0,5 und 4 ≦ (2a + 3b)/c ≦ 4,5 wiedergegebenen Beziehungen.
Der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling kann weiterhin ein anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges Metallelement als Bi in dem Bereich von über Null bis 0,1 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthalten, welches einer der Hauptbestandteile ist. In dem oben beschriebenen Fall ist das andere zweiwertige Metallelement als Sr, das in dem piezoelektrischen keramischen Pulverpressling enthalten ist, vorzugsweise mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Mg, Ca, Ba und Pb gewähltes Element. Zudem ist das andere dreiwertige Metallelement als Bi, das in dem piezoelektrischen keramischen Pulverpressling enthalten ist, vorzugsweise mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er und Yb gewähltes Element.
Der erfindungsgemäße keramische Pulverpressling kann weiterhin Ta in dem Bereich von über Null bis weniger als 0,25 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthalten, welches einer der Hauptbestandteile ist.
Ferner kann der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling Mn in dem Bereich von über Null bis 1,5 Masseprozent als MnCO3 enthalten.
Ein erfindungsgemäßes piezoelektrisches keramisches Bauelement umfasst den erfindungsgemäßen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling und die für den piezoelektrischen keramischen Pulverpressling vorgesehenen Elektroden.
In diesem Zusammenhang ist der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling ein durch Brennen einer Ausgangszusammensetzung für den piezoelektrischen keramischen Pulverpressling gebildeter gesinterter Werkstoff; es wird jedoch vor und nach dem Brennen kaum eine Veränderung des oben beschriebenen Zusammensetzungsverhältnisses beobachtet.
Erfindungsgemäß werden bei dem piezoelektrischen keramischen Pulverpressling, welcher vorrangig eine Sr, Bi, Nb und Sauerstoff enthaltende geschichtete Verbindung auf Wismutbasis umfasst, wenn das Molverhältnis der als Hauptbestandteile in der geschichteten Verbindung auf Wismutbasis enthaltenen Sr, Bi und Nb durch a : b : c wiedergegeben wird, die Beziehungen des Molverhältnisses so festgelegt, dass 0,275 ≦ a/c < 0,5 und 4 ≦ (2a + 3b)/c ≦ 4,5. Der Grund hierfür ist, dass Qmax bei einem für den praktischen Gebrauch geeigneten Wert nicht erhalten werden kann, wenn die Zusammensetzung außerhalb der oben beschriebenen Beziehungen liegt.
Wenn der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin ein anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges Metallelement als Bi in dem Bereich von über Null bis 0,1 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthält, welches einer der Hauptbestandteile ist, wird zudem der Vorteil der vorliegenden Erfindung signifikanter. Der Grund, warum der piezoelektrische keramische Pulverpressling ein anderes zweiwertiges Metallelement als Sr oder ein anderes dreiwertiges Metallelement als Bi in dem Bereich von über Null bis 0,1 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthält, liegt darin, dass, sobald der Gehalt desselben den oben beschriebenen Bereich übersteigt, Qmax im Gegensatz zu dem Fall, da das oben beschriebene Metallelement nicht enthalten ist, dazu neigt zu sinken.
Wenn der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin Ta in dem Bereich von über Null bis zu weniger als 0,25 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthält, welches einer der Hauptbestandteile ist, wird zudem der Vorteil der vorliegenden Erfindung signifikanter. Der Grund, warum der piezoelektrische keramische Pulverpressling Ta in dem Bereich von über Null bis weniger als 0,25 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthält, liegt darin, dass, sobald der Gehalt desselben den oben beschriebenen Bereich übersteigt, Qmax im Gegensatz zu dem Fall, da Ta nicht enthalten ist, dazu neigt zu sinken.
Wenn der erfindungsgemäße piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin Mn in dem Bereich von über Null bis zu 1,5 Masseprozent als MnCO3 enthält, wird zudem der Vorteil der vorliegenden Erfindung signifikanter. Der Grund, warum der piezoelektrische keramische Pulverpressling Mn in dem Bereich von über Null bis zu 1,5 Masseprozent als MnCO3 enthält, liegt darin, dass, sobald der Gehalt desselben den oben beschriebenen Bereich übersteigt, Qmax im Gegensatz zu dem Fall, da Mn nicht enthalten ist, dazu neigt zu sinken.
Die oben beschriebenen Aufgaben, weitere Aufgaben, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung gehen aus der folgenden eingehenden Beschreibung der Ausführungen deutlicher hervor.
KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Fig. 1 ist eine perspektivische Ansicht eines Beispiels eines erfindungsgemäßen piezoelektrischen Keramikvibrators und
Fig. 2 ist eine Querschnittansicht des in Fig. 1 gezeigten piezoelektrischen Keramikvibrators.
BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGEN Beispiel
Als Ausgangsmaterial wurden SrCO3, Bi2O3, Nb2O5, CaCO3, BaCO3, La2O3, Nd2O3, Ta2O5 und MnCO3 zubereitet und so bemessen, dass sie durch (SraBibNbcO9 + x mol Me + y mol Ta + z Masseprozent MnCO3) wiedergegebene Zusammensetzungen aufwiesen, wobei Ca, Ba, Nd oder La durch Me angezeigt wurde und a, b, c, x, y und z in den Tabellen 1 und 2 gezeigt wurden. Die so erzeugten Zusammensetzungen wurden ungefähr 4 Stunden mit Hilfe einer Kugelmühle nassaufbereitet, wodurch sich Gemische ergaben. Die Gemische wurden nach Durchführen der Trocknung bei 700 bis 900°C kalziniert und als Ergebnis wurden kalzinierte Erzeugnisse erhalten.
Nach dem groben Pulverisieren der kalzinierten Erzeugnisse wurde jedem Erzeugnis eine angemessene Menge an organischem Bindemittel zugegeben, sodann wurde 4 Stunden mit Hilfe einer Kugelmühle Nasspulverisieren durchgeführt und die Partikelverteilung wurde anschließend durch Passieren der nasspulverisierten Erzeugnisse durch ein Sieb mit Siebnummer 40 kontrolliert. Als nächstes wurden die Erzeugnisse bei 1.000 kg/cm2 formgepresst, um 2 mm dicke Scheiben mit 12,5 mm Durchmesser zu bilden, und wurden dann bei 1.000 bis 1.300°C an Luft gebrannt, wodurch Keramiken in Form von Scheiben gebildet wurden. Die Flächen (zwei Hauptflächen) der Keramik wurden mittels eines allgemeinen Verfahrens mit einer Silberpaste beschichtet und wurden dann wärmebehandelt, wodurch Silberelektroden gebildet wurden. Als nächstes wurde durch Anlegen einer Gleichstromspannung von 5 bis 10 kV/mm an der Keramik über einen Zeitraum von 10 bis 30 Minuten in einem isolierenden Öl bei einer Temperatur von 150 bis 200°C eine Polarisationsbehandlung durchgeführt, wodurch sich ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling (Probe) ergab.
Bei allen so erhaltenen Proben wurde die Grundwelle des Dickenlängsschwingungsmodus, das heißt Qmax der Grundwelle des Dickenlängsschwingungsmodus des scheibenförmigen Vibrators gemessen. Die Ergebnisse werden in den Tabellen 1 und 2 gezeigt.
Tabelle 1
Tabelle 2
In den Tabellen 1 und 2 ist Qmax der größte Wert, der von Proben mit der gleichen Zusammensetzung unter verschiedenen Bedingungen (einer Kalziniertemperatur, einer Brenntemperatur und einer Temperatur eines isolierenden Öls und einer Gleichstromspannung während der Polarisation) erhalten wird. Zwar schwankt ferner Qmax entsprechend der Form der Probe, des Schwingungsmodus, der Art der Elektrode usw., doch wenn der unter den Bedingungen dieser Ausführung erhaltene Wert Qmax 10 oder mehr beträgt, kann der Wert der Probe als für den praktischen Gebrauch geeignet eingestuft werden.
Wie in den Tabellen 1 und 2 gezeigt, beträgt Qmax aller Proben nach diesem Beispiel der vorliegenden Erfindung 10 oder mehr und somit ist klar erkenntlich, dass die Proben brauchbare Werkstoffe zur Bildung piezoelektrischer keramischer Bauelemente und insbesondere eines piezoelektrischen Keramikoszillators und ähnliches sind.
Bezüglich der Proben dieses erfindungsgemäßen Beispiels wurde ferner eine sekundäre Wirkung einer verringerten Brenntemperatur bestätigt, da der größte Wert Qmax für jede Probe bei einer Temperatur unter der für SrBi2Nb2O9 erhalten wurde. Durch Senken der Brenntemperatur kann Energie, wie zum Beispiel der für das Brennen erforderliche elektrische Stromverbrauch, gesenkt und die Lebensdauer des Tiegels oder ähnlichen, der die piezoelektrische Keramik während des Brennens aufnimmt, verlängert werden, wodurch eine Senkung der Herstellungskosten erreicht werden kann.
Ferner ist der piezoelektrische keramische Pulverpressling der vorliegenden Erfindung nicht auf die Zusammensetzungen des oben beschriebenen Beispiels beschränkt, und es kann jede Art von piezoelektrischem keramischen Pulverpressling innerhalb des Schutzumfangs der vorliegenden Erfindung verwendet werden.
Ferner wird in dem oben beschriebenen Beispiel Qmax des scheibenförmigen Vibrators im Dickenlängsschwingungsmodus beispielhaft beschrieben; der Vorteil der vorliegenden Erfindung ist jedoch nicht hierauf beschränkt und die vorliegende Erfindung kann zusätzlich zu dem Fall der Dickenlängsschwingung effektiv auf andere Schwingungsmoden angewendet werden, zum Beispiel die Scherschwingung oder die Oberwelle der Dickenlängsschwingung, die für piezoelektrische keramische Bauelemente, insbesondere für einen piezoelektrischen Keramikoszillator, verwendet werden.
Ferner wird zum Beispiel in einem Papier von T. Atsuki et al. über eine geschichtete Verbindung SrBi2Nb2O9 auf Wismutbasis, die als Dünnschichtmaterial für ferroelektrische Speicher verwendet wird, in Jpn. J. Appl. Pys., Band 34, Teil 1, 9B, Seiten 5096-5099, berichtet, dass bei Abänderung der geschichteten Verbindung auf Wismutbasis hin zu Sr0.7Bi2.4Ta2O9 oder ähnliches die Restpolarision verbessert wird. Die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung unterscheidet sich jedoch von der in dem oben beschriebenen Papier offenbarten Zusammensetzung. Ferner besteht die Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, einen brauchbaren piezoelektrischen keramischen Pulverpressling als Werkstoff zur Bildung piezoelektrischer keramischer Bauelemente zur Hand zu geben, und somit unterscheidet sich das Anwendungsgebiet der vorliegenden Erfindung von dem der oben beschriebenen Zusammensetzung. Da die erforderlichen Eigenschaften eines zur Bildung von ferroelektrischen Speichern verwendeten Werkstoffs sich von denjenigen eines Werkstoffs unterscheiden, der für die Bildung piezoelektrischer keramischer Bauelemente verwendet wird, lässt sich die vorliegende Erfindung ferner nicht ohne weiteres von der durch T. Atsuki et al. durchgeführten Forschung ableiten.
Fig. 1 ist eine perspektivische Ansicht eines Beispiels eines piezoelektrischen Keramikvibrators der vorliegenden Erfindung und Fig. 2 ist eine Querschnittansicht desselben. Ein in Fig. 1 und 2 gezeigter piezoelektrischer Keramikvibrator 10 umfasst einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling 12 zum Beispiel in Form eines rechteckigen Parallelepipeds. Der piezoelektrische keramische Pulverpressling 12 umfasst zwei piezoelektrische keramische Schichten 12a und 12b. Die piezoelektrischen keramischen Schichten 12a und 12b sind aus dem oben beschriebenen erfindungsgemäßen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling gebildet und sind so ausgebildet, dass sie durch Laminieren miteinander eine Einheit bilden. Ferner sind die piezoelektrischen keramischen Schichten 12a und 12b in der gleichen Dickenrichtung polarisiert, wie durch den Pfeil in Fig. 2 gezeigt.
Zwischen den piezoelektrischen keramischen Schichten 12a und 12b ist eine Schwingungselektrode 14a zum Beispiel in Form einer Scheibe an der mittleren Position des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings 12 vorgesehen, und eine Leitelektrode 16a zum Beispiel in Form eines "T" ist von der Schwingungselektrode 14a zu einer Randfläche des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet. Desweiteren ist im mittleren Bereich der Fläche der piezoelektrischen keramischen Schicht 12a eine Schwingungselektrode 14b zum Beispiel in Form einer Scheibe ausgebildet, und eine Leitelektrode 16b zum Beispiel in Form eines "T" ist von der Schwingungselektrode 14b zu der anderen Randfläche des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet. Desweiteren ist im mittleren Bereich der Fläche der piezoelektrischen keramischen Schicht 12b eine Schwingungselektrode 14c zum Beispiel in Form einer Scheibe ausgebildet, und eine Leitelektrode 16c zum Beispiel in Form eines "T" ist von der Schwingungselektrode 14c zu der anderen Randfläche des piezoelektrischen keramischen Pulverpresslings 12 ausgebildet.
Anschließend wird die Leitelektrode 16a mit einer Außenanschlussklemme 20a über einen Leitungsdraht 18a verbunden und die Leitelektroden 16b und 16c werden mit der anderen Außenanschlussklemme 20b über einen anderen Leitungsdraht 18b verbunden.
In diesem Zusammenhang kann die vorliegende Erfindung nicht nur auf einen Elementaufbau, wie er durch den oben beschriebenen piezoelektrischen Keramikvibrator 10 gezeigt wird, und auf den dadurch angeregten Schwingungsmodus angewendet werden, sondern auch auf andere piezoelektrische keramische Bauelemente, wie zum Beispiel einen piezoelektrischen Keramikvibrator, einen piezoelektrischen Keramikfilter und einen piezoelektrischen Keramikoszillator, die einen anderen Elementaufbau und andere Schwingungsmoden verwenden (zum Beispiel Scherschwingung und eine 3. Oberwelle einer Dickenlängsschwingung).
Erfindungsgemäß kann ein piezoelektrischer keramischer Pulverpressling als brauchbarer Werkstoff zur Bildung eines piezoelektrischen keramischen Bauelements und ähnlichem verwendet werden, der vorrangig aus SrBi2Nb2O9 besteht, das kein Blei und auch keine Bleiverbindungen enthält bzw. nur eine kleine Menge hiervon enthält, und einen Höchstwert Qmax aufweist, der auf einen für den praktischen Gebrauch geeigneten Wert verbessert wurde.

Claims (7)

1. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling, welcher vorrangig eine geschichtete Verbindung auf Wismutbasis, die Sr, Bi, Nb und Sauerstoff enthält, umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass, wenn das Molverhältnis der als Hauptbestandteile in der geschichteten Verbindung auf Wismutbasis enthaltenen Sr, Bi und Nb durch a : b : c wiedergegeben wird, die durch 0,275 ≦ a/c < 0,5 und 4 ≦ (2a + 3b)/c ≦ 4,5 wiedergegebenen Beziehungen gelten.
2. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin ein anderes zweiwertiges Metallelement als Sr und ein anderes dreiwertiges Metallelement als Bi in dem Bereich von über Null bis 0,1 Mol bezüglich 1 Mol Nb umfasst.
3. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das andere zweiwertige Metallelement als Sr mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Mg, Ca, Ba und Pb gewähltes Element ist.
4. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das andere dreiwertige Metallelement als Bi mindestens ein aus der Gruppe bestehend aus Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Er und Yb gewähltes Element ist.
5. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin Ta in dem Bereich von über Null bis zu weniger als 0,25 Mol bezüglich 1 Mol Nb enthält.
6. Piezoelektrischer keramischer Pulverpressling nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der piezoelektrische keramische Pulverpressling weiterhin Mn in dem Bereich von über Null bis 1,5 Masseprozent als MnCO3 enthält.
7. Piezoelektrisches keramisches Bauelement, welches einen piezoelektrischen keramischen Pulverpressling nach einem der Ansprüche 1 bis 6 und eine für den piezoelektrischen keramischen Pulverpressling vorgesehene Elektrode umfasst.
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