DE1011413B - Verfahren zur Herstellung von oral wirksamen Antidiabetika - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von oral wirksamen Antidiabetika

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DE1011413B
DE1011413B DEB38071A DEB0038071A DE1011413B DE 1011413 B DE1011413 B DE 1011413B DE B38071 A DEB38071 A DE B38071A DE B0038071 A DEB0038071 A DE B0038071A DE 1011413 B DE1011413 B DE 1011413B
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toluenesulfonyl
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Dipl-Chem Dr Adolf Hagedorn
Dr Heinrich Ruschig
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Boehringer Mannheim GmbH
CF Boehringer und Soehne GmbH
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    • C07D295/12Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms

Description

  • Verfahren zur Herstellung von oral wirksamen Antidiabetika Der menschliche Diabetes wird heute üblicherweise mit strengen Diätvorschriften und Insulin-Injektionen behandelt. Es hat aber in den letzten Jahrzehnten nicht an Versuchen gefehlt, das Insulin durch ein per-oral wirksames Antidiabeticum zu ersetzen. Die bisherigen Präparate, z. B. die Bisguanidine mit einem höhermolekularen Alkylenrest,, haben wegen ihrer Toxizität auf die Dauer nicht befriedigt. Andere derartige Substanzen (Glucökinine) erwiesen sich als unzuverlässig in der Wirkung. Weitere Verbindungen sind zwar im Tierexperiment als wirksam befunden 'worden, sind aber wegen ihrer Nebenwirkungen, z. B. ihrer Toxizität, gar nicht bis in den klinischen Versuch gelangt. Zu der letzten Gruppe gehören heterocyclische Derivate des Sulfanilamids, nämlich Sulfanilylthiodiazole mit einem Äthyl-, Isopropyl- oder Butylrest.
  • plan wird also von einem Antidiabeticum geringe Toxizität, insbesondere an der Leber, den Nebennieren und dem Zentralnervensystem, und zuverlässige Wirkung verlangen müssen. Außerdem ist es notwendig, daß die betreffende Substanz nicht stoßartig, sondern kontinuierlich wirkt, damit bedrohliche Hypoglykämien vermieden werden.
  • Gegenstand der vorliegenden Anmeldung ist die Herstellung einer neuen Gruppe von Sulfonamiden, die diesen Ansprüchen weitgehend entsprechen. Während die Sulfanilylthiodiazole nur tierexperimentell eingesetzt werden konnten und unter den zahlreichen übrigen Sulfanilamiden keine blutzuckersenkenden Wirkungen bekanntgeworden sind, haben die neuen Sulfonamide eine zuverlässige und gleichmäßige Wirkung auf den Kohlehydrathaushalt des Menschen ohne wesentliche toxische Nebenerscheinungen.
  • Es handelt sich bei den neuen Verbindungen um Sulfonylcarbamide der Formel in welcher X Wasserstoff, die Methylgruppe oder eine Alkoxygruppe und R1 und R2 die Heteroatome S, 0 oder bzw. und N ein- oder mehrfach enthaltende gesättigte oder ungesättigte, offenkettige oder ringförmige Kohlenwasserstoffreste bedeuten, wobei R1 auch Wasserstoff sein kann und R1 und R2 zusammen mit dem Stickstoffatom N2 des Sulfonylharnstoffs auch einen gemeinsamen Ring bilden können.
  • Die Aminogruppe kann z. B. bedeuten: Methoxy-propylamin -NH-CHz-CH2-CH2-0-CH3 Äthoxy-propylamin -NH-CH2-CH2-CH,-0-CH2-CH3 Propoxy-propylamin -NH-CHZ-CH2-CH2-0-CHZ-CH2 - C H3 Propoxy-äthylamin -NH-CH2-CH2-0-CH2-CH2-CH3 Äthoxy-äthylamin -NH-CH2-CH2-0-CH2-CH3 Äthoxy-äthylenoxy-äthylamin -NH-CH2-CH2-0-CH = CH = 0 -CH2-CH3 Methoxy-äthylenoxy-äthylamin -NH-CH2-CH2-0-CH= CH =0-CH3 Methyl-merkapto-propylamin -NH-CH2-CH2-CH2-S-CH3 Äthyl-merkapto-propylamin -NH-CH2-CH2-CH2-S-CH2-CH3 An sich ist die blutzuckersenkende Wirkung der N2 substituierten Sulfonylharnstoffe nicht auf die den Gegenstand der vorliegenden Anmeldung bildenden Verbindungen mit den oben definierten Resten beschränkt, wie aus eingehenden Untersuchungen der pharmakologischen Eigenschaften dieser Gruppe der Sulfonamide hervorgeht. Indessen scheinen Ausmaß und Charakter der Nebenwirkungen weitgehend an die Art der NZ Substituenten gebunden zu sein. Während nämlich die höheren Alkylderiv ate verhältnismäßig toxisch sind, bewirkt die Anwesenheit von Heteroatomen in den N2 Substituenten eine überraschend starke Herabsetzung der Toxizität ohne entsprechende Beeinträchtigung-der antidiabetischen Wirkung; so ist die Dosis letalis z. B. beim N1 - Toluolsulfonyl - N2 - methoxypropyl - harnstoff rund fünf- bis sechsmal höher als beim Ni Toluolsulfonyl-N2 n-butyl-harnstoff. Die die Grundlage der vorliegenden Anmeldung bildende Erkenntnis, daß durch die Anwesenheit der Heteroatome S, O oder bzw. und N eine starke Herabsetzung der Toxizität bewirkt wird, findet durch den Vergleich auch der übrigen Sulfonylharnstoffe ihre Bestätigung und scheint allgemeine Gültigkeit zu besitzen.
  • Die Verbindungen der vorliegenden Anmeldung besitzen keine den Sulfanilamiden vergleichbare bakteriostatische Wirkung, was für gewisse Fälle bei ihrer Anwendung als blutzuckersenkende Substanzen ein Vorteil sein kann. So findet z. B. eine Beeinflussung der Darmflora nicht statt, und ebenso bleibt eine durch Dauergebrauch eventuell zu befürchtende Gewöhnung pathogener Keime an Sulfanilamide außer Betracht.
  • Die Herstellung der Sulfonylcarbamide gemäß obiger Formel erfolgt nach den für den Aufbau von substituierten Harnstoffen üblichen Methoden. Allerdings versagt im allgemeinen die einfachste Darstellung, nämlich die Umsetzung eines Benzolsulfonylchlorids mit einem substituierten Harnstoff, indem dabei relativ kleine Ausbeuten neben anderen Stoffen erhalten werden. Dies hat seine Begründung darin, daß der Sulfonylrest nicht nur an das Stickstoffatom tritt, sondern sich bevorzugt mit dem Sauerstoff der Isoform verbindet, um dann Sulfonsäure abzuspalten, unter Ausbildung eines substituierten Cyanamids.
  • Anspruchsgemäß werden die neuen Verbindungen hergestellt, indem man ein substituiertes Carbaminsäurechlorid und ein Sulfonamidsalz gemäß folgender Gleichung umsetzt Ferner kann man z. B. ein Sulfonamid mit einem Ester der Isocyansäure zur Umsetzung bringen, auch hier am besten in Form des Natrium- oder Kaliumsalzes.
  • Man kann auch in umgekehrter Weise aus einem @t'geeigneten Derivat eines Sulfonamids das Sulfonylisocyanat erzeugen und dieses mit einem geeigneten Amin reagieren lassen gemäß der Formel Das Sulfonylisocyanat läßt sich z. B. aus einem Sulfonylchlorid und Silbercyanat oder aus einem Sulfonamid mit Phosgen oder durch thermische Zersetzung eines geeigneten Sulfonylderivates der Carbarnidsäure gewinnen : Hierbei kann z. B. der Rest R unter anderem ein substituierter oder unsubstituierter Alkoxy-, Phenoxy-, Alkylamino- oder Phenylamino-, Dialkylamino-, Diphenylamino- oder schließlich Sulfonylaminorest sein. (Wegen der hohen Reaktionsfähigkeit derartiger Sulfonylisocyanate ist die thermische Abspaltung zweckmäßig in (xegenwart des zur Reaktion vorgesehenen Amins durchzuführen, das in dem Maße sich mit dem entstehenden Sulfonylisocyanat kondensiert, wie dieses frei wird. Aus diesem Grunde muß der Rest R so gewählt werden, daß das aus ihm entstehende Produkt H - R, das z. B: ein Alkohol oder ein Amin oder Sulfonamid sein kann, sieh leicht von dem entstehenden Sulfonylharnstoff abtrennten. läßt und nicht mit dem Aminrest den man einführen will, konkurriert.) Die vorgenannten Wege sind aber keineswegs die einzigen, die zu den gewünschten Verbindungen führen. So kann man z. B. auch einen substituierten Isoharnstoffalkyläther mit einem Sulfonsäurechlorid umsetzen und den erzeugten Sulfonylisoharnstoff durch Behandlung mit einer Halogenwasserstoffsäure H X zu einem Alkylhalogenid und dem gewünschten Sulfonylharnstoff spalten gemäß folgender Gleichung Man kann weiterhin auch von anderen Derivaten der Kohlensäure ausgehen und einen darin befindlichen unerwünschten Rest hydrolytisch durch Sauerstoff ersetzen oder durch eine andere z. B. oxydative Maßnahme in Sauerstoff überführen. In folgendem ist je ein Reaktionsbeispiel für die Umwandlung eines Guanidins, z. B. durch alkalische Hydrolyse, und für die oxydative Umwandlung eines Thioharnstoffs zum gewünschten Sulfonylharnstoff gegeben: (Die Gleichung 6 gibt den wahrscheinlichen Reaktionsverlauf wieder.) Für die in den folgenden Beispielen erwähnten Herstellungsverfahren der Ausgangsstoffe wird im Rahmen der vorliegenden Anmeldung kein Schutz begehrt.
  • Beispiele 1. a) 186 g Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoff (hergestellt aus p-Toluolsulfonamidnatrium und Phosgen in wäßriger Lösung; Schmp. 108 bis 109°) werden in 400 ccm Wasser von 50' suspendiert und mit 37 g Methoxypropylamin versetzt. Es entsteht eine klare Lösung, die nach zweitägigem Stehen bei Zimmertemperatur durchkristallisiert (wenn Impfkristalle vorhanden sind, kann die Kristallisation durch Impfen, Abkühlen unter Zimmertemperatur und Rühren stark beschleunigt werden!). Die Kristalle werden abgesaugt und mit 75 ccm eiskaltem Wasser ausgewaschen. Ausbeute 150 g Methoxypropylaminsalz des Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoffs vom Schmp. 135 bis 138'. Die fehlenden Mengen sind noch in der Mutterlauge enthalten und können entweder durch mehrmalige Benutzung der Mutterlauge für die Salzbildung oder durch Eindampfen gewonnen werden. Man kann auch den gelösten Di(p-toluolsulfonyl)-harnstoff durch Ansäuern auf pH 4 bis 5 gewinnen.
  • b) 100 g Methoxypropylaminsalz des Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoffs werden in einem Weithalskolben im Ölbad von 110° erhitzt. Nach 15minütigem Erhitzen tritt Sinterung des Salzes ein, das bei weiterem Erwärmen zu einer klaren Flüssigkeit schmilzt. Nach 70 Minuten kühlt man ab und verrührt die dann erstarrte Masse mit 400 ccm 2,5°/oiger Natriumbicarbonatlösung. Das bei der thermischen Zersetzung als Nebenprodukt gebildete Toluolsulfonamid bleibt dabei ungelöst und wird abgesaugt. Ausbeute 98 bis 10011/, der Theorie. In der Bicarbonatlösungist der gebildete Nl-(p-Toluolsulfonyl)-N2-methoxypropyl-harnstoff enthalten. Man säuert die Lösung bis zur Kongoreaktion an, wobei das Harnstoffderivat auskristallisiert. Nach dem Absaugen und Auswaschen mit Wasser erhält man 58 g Reinprodukt vom Schmp. 98 bis 101', das sind 92"/, der Theorie.
  • In der gleichen Weise kann auch der Ni Toluolsulfonyl-N2 äthoxypropylharnstoff vom Schmp. 114 bis 119° erhalten werden, wenn man an Stelle von Methoxypropylamin Äthoxypropylamin verwendet.
  • Wenn man an Stelle von Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoff Di-benzolsulfonylharnstoff mit Methoxypropylamin bzw. mit Äthoxypropylamin zum Salz umsetzt und bei 100 bis 110° thermisch zersetzt, erhält man die entsprechenden NI - Benzolsulfonyl - N2 - methoxypropyl- bzw. äthoxypropylharnstoffe, die bei 102 bis 105° bzw. bei 74 bis 76' schmelzen.
  • 2. 24,2 g trockenes p-Toluolsulfonamid-natrium werden in 50 ccm absolut wasserfreiem Dimethylformamid suspendiert bzw. gelöst und mit 18 g 3-Methoxypropyl-isocyansäureester versetzt. Man erwärmt 8 Stunden auf 45 bis 55'. Sollte der Isocyansäureester noch nicht völlig verbraucht sein, so kann man noch einige Zeit nacherwärmen. Hierauf verdünnt man mit 200 ccm Wasser und säuert auf einen pH-Wert von 8,5 an. Nach einigem Stehen wird von eventuell ausgefallenem p-Toluolsulfonamid abgesaugt. Die Mutterlauge wird beim pH 8,5 noch mehrfach ausgeäthert und daraufhin stark kongosauer gemacht. Der gebildete Ni Toluolsulfonyl-N2 methoxypropyl-harnstoff fällt dabei aus. Man erhält 28,7 g vom Schmp.98 bis 101° = 80°/o der Theorie.
  • Setzt man an Stelle von p-Toluolsulfonamid-natrium trockenes p-Methoxybenzolsulfonylamidkalium mit Methoxypropylisocyanat um, so erhält man in guter Ausbeute den Nl-p-Methoxy-benzolsulfonyl-N2 methoxy-propylharnstoff vom Schmp. 135 bis 138°.
  • 3. 22,7 g p-Toluolsulfonyl-äthylthiourethan (dargestellt aus p-Toluolsulfonamid-natrium und Dithiokohlensäuredi-S-äthylester unter Abspaltung von Äthylmerkaptan) werden in 100 ccm Dichlorbenzol suspendiert und mit 9 g Methoxypropylamin versetzt. Man erwärmt die Reaktionsmischung auf 100°, bis die Äthylmerkaptan-Abspaltung beendet ist, was nach etwa 6 bis 8 Stunden der Fall ist. Man destilliert einen Teil des Dichlorbenzols zusammen mit dem gebildeten Äthylmerkaptan ab und schüttelt den Rückstand in der Kälte mit Sodalösung aus. Danach säuert man bis zum p$ 8,5 mit Salzsäure an und trennt gegebenenfalls von etwas ausgefallenem p-Toluolsulfonamid ab. Die ein- bis zweimal ausgeätherte wäßrige Lösung wird nun weiterhin bis kongosauer angesäuert, wobei der Toluolsulfonyl-methoxypropyl-harnstoff kristallin ausfällt. Man erhält etwa 25 g = 87 °/a der Theorie vom Schmp.98 bis 101°.
  • In gleicher Weise kann durch Verwendung von Tetrahydrofuryl-a-methylamin an Stelle von Methoxypropylamin der N1 Toluolsulfonyl-N2 a-tetrahydrofuryl-methylharnstoff vom Schmp. 133 bis 138° gewonnen werden.
  • 4. a) 120 g Di-(p-Toluolsulfonyl)-harnstoff werden mit 1 1 Wasser und 35 g ß-Isopropoxy-äthylamin verrührt; es entsteht ein dicker Kristallbrei. Durch Absaugen erhält man 145 g Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoff-ß-isopropoxyäthylamin-Salz vom Schmp. 133 bis 135°.
  • b) 145 g ß-Isopropoxyäthylamin-Salz des Di-(p-toluolsulfonyl)-harnstoffs werden 75 Minuten im Ölbad von 110° erhitzt; es entsteht eine klare Lösung, die beim Erkalten erstarrt. Diese Reaktionsmischung wird mit 350 ccm Wasser und 35 ccm konzentrierter Ammoniaklösung verrührt. Das bei der thermischen Zersetzung als Nebenprodukt entstandene p-Toluolsulfonamid (Schmp. 134 bis 136°) kristallisiert aus und wird abgesaugt. Durch Ansäuern des Filtrates fällt der Na-(p-Toluolsulfonyl)-N2 ß-isopropoxyäthyl-harnstoff in kristalliner Form aus; Schmp. 114 bis 116°. Ausbeute: 83 g = 90 °/a der Theorie.
  • In der gleichen Weise erhält man unter Verwendung von y-Methoxy-butylamin bzw. 3-Methylmercapto-propylamin die folgenden Sulfonylharnstoffe: N1 - (p - Toluolsulfonyl) - N2 -,y - methoxybutyl - harnstoff, Schmp. 127 bis 131°, Nl-(p-Toluolsulfonyl)-N2-3-methylmercaptopropyl-harnstoff, Schmp. 125 bis 128°.
  • 5. Man löst 39,4 g p-Toluolsulfonyl-isocyanat in 400 ccm Benzol und tropft unter Rühren 26,2 g 3-Butoxy-propylamin langsam hinzu, wobei ein Temperaturanstieg auf etwa 45° eintritt. Die Lösung wird nach beendetem Zutropfen 11/2 Stunden unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Anschließend zieht man das Benzol im Vakuum ab und erhitzt den Rückstand mit 1 1 verdünntem Ammoniak 1 Stunde auf dem Dampfbad, filtriert und säuert das Filtrat mit verdünnter Salzsäure an. Der zunächst ölig anfallende Nl-(p-Toluolsulfonyl)-N2-y-butoxypropyl-harnstoff kristallisiert nach einiger Zeit und wird abgesaugt. Nach Trocknen im Exsikkator und Umkristallisieren aus Essigester schmilzt das Produkt bei 69 bis 71°.
  • 6. In eine Lösung von 28,2 g 2-Aminopyridin und 600 ccm absolutem Benzol tropft man unter Rühren bei Zimmertemperatur 75 g p-Toluolsulfonyl-isocyanat ein. Man erhitzt 2 Stunden unter Rückfluß zum Sieden, kühlt ab und saugt den ausgefallenen Kristallbrei von N1 (p-Toluolsulfonyl)-N2 (pyridyl-2)-harnstoff ab. Die Substanz wird aus Acetonitril und anschließend aus Essigester umkristallisiert; Schmp. 146 bis 147°.
  • In analoger Weise erhält man unter Verwendung der entsprechend substituierten Aminopyridine die folgenden Sulfonylharnstoffe Ni (p-Toluolsulfonyl)-N2 (6-methyl-pyridyl-2)-harnstoff, Schmp. 190° unter Zersetzung, Ni (p-Toluolsulfonyl)-NZ (4-methyl-pyridyl-2)-harnstoff, Scl,mp. 169 bis 171°.
  • 7. 97g N-(4-p-Toluolsulfonyl)-carbamidsäure-äthylester (Schmp. 84 bis 85°; hergestellt aus p-Toluolsulfonamid und Chlorameisensäure-äthylester in Gegenwart von Aceton und trockenem Kaliumcarbonat) werden zusammen mit 30 g 2-Methoxy-äthylamin und 130 g Glykolmonomethyläther 19 Stunden auf 110 bis 120' erhitzt. Dann wird e <s Methylglykol im Vakuum möglichst vollständig abdestilliert und der verbleibende Rückstand unter Rühren in 1 1 Wasser eingegossen. Der ausfallende Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und in verdünntem Ammoniak (1:20) aufgenommen. Die entstehende klare Lösung wird durch eine Kohleschicht gesaugt und mit 2n-Salzsäure langsam angesäuert. Dann saugt man den kristallinen Niederschlag ab; wäscht ihn mit Wasser und kristallisiert aus 20°/oigem Äthanol um. Der so in sehr reiner Form und in guter Ausbeute erhaltene Ni (p-Toluolsulfonyl)-N2 ß-methoxyäthyl-harnstoff schmilzt bei 120 bis 121,5°.
  • B. 13g 3-Methoxypropyl-isoharnstoffmethyläther-methylsulfat (hergestellt aus 3-Methoxypropyl-harnstoff, Schmp. 73 bis 75°, und Dimethylsulfat) werden in 50 ccm Wasser gelöst und unter Rühren zuerst mit 55 g wasserfreiem Kaliumcarbonat, dann mit 15 g p-Toluolsulfochlorid versetzt; dabei erwärmt sich das Gemisch auf 66°. Man hält die Temperatur 30 Minuten auf 60°. Nach dem Erkalten fällt aus dem Reaktionsgemisch ein Öl aus, das abgetrennt, in 50 ccm Wasser suspendiert und angesäuert wird. Das erhaltene Öl wird nun mit 30 ccm konzentrierter Salzsäure bis zur Beendigung der Methylchloridentwicklung auf 65° erhitzt (etwa 1 Stunde). Durch Verrühren der Reaktionslösung mit 100 ccm Wasser erhält man eine kristalline Fällung. Diese wird in schwach ammoniakalischem Wasser gelöst, mit Aktivkohle behandelt und dann angesäuert. Es fallen 10,5 g N,-(p-Toluolsulfonyl)-Nz 3-methoxypropyl-harnstoff vom Schmp. 101 bis 105° aus.
  • 9. Eine Lösung von 15 g 3-Methoxypropyl-carbaminsäurechlorid in Pyridin (erhalten aus 3-Methoxypropylisocyanat und Pyridinhydrochlorid) wird tropfenweise zu einer Mischung von 25 ccm Pyridin und 17,1 g p-Toluolsulfonamid gegeben. Die Mischung wird etwa 12 Stunden auf 80° erhitzt und danach im Vakuum vom überschüssigen Pyridin befreit. Der Rückstand wird mit 200 ccm Wasser versetzt und schwach ammoniakalisch gemacht. Das nicht umgesetzte Toluolsulfonamid bleibt ungelöst und wird abgesaugt. Aus dem Filtrat kann der Ni (p-Toluolsulfonyl)-N2 3-methoxypropylharnstoff durch Ansäuern ausgefällt werden; Schmp. 100 bis 104°.
  • 10. a) 97 g p-Toluolsulfonamid-natrium werden mit 100 ccm Triglykol verrührt und dann mit 70 g 3-Methoxypropyl-senföl versetzt, wobei die Reaktionstemperatur bis 80° ansteigt. Die Mischung wird 31/2 Stunden im Wasserbad von 90° gerührt. Nach dem Erkalten verdünnt man mit 200 ccm Wasser und schüttelt das Reaktionsgemisch zweimal mit je 100 ccm Trichloräthylen. Das nicht umgesetzte Ausgangsmaterial wird abgesaugt und das wäßrige Filtrat angesäuert. Der ausgefallene Nl-(p-Toluolsulfonyl)-N2-3-methoxypropyl-thioharnstöff wird durch Lösen in 500 ccm ammoniakalischem Wasser, Behandeln mit Tierkohle und erneute Fällung gereinigt; Schmp. 120 bis 123°, Ausbeute: 78,7 g.
  • b) 10 g des Nl (p-Toluolsulfonyl)-N2 3-methoxypropylthioharnstoffs werden in 50 ccm Aceton gelöst und innerhalb 30 Minuten unter Rühren mit einer Lösung von 2,5 g Natriumnitrit in 25 ccm Wasser versetzt. Hierauf gibt man unter Kühlung innerhalb 45 Minuten tropfenweise 20 ccm 5 n-Essigsäure zu und rührt 2 Stunden nach. Durch Zugabe von 50 ccm Wasser erhält man einen kristallinen Niederschlag, der mit 50 ccm 2°/.igrr Ammoniaklösung verrührt wird. Der bei der Reaktion entstandene Schwefel wird abgesaugt und das Filtrat angesäuert, wobei 5,4g Nl (p-Toluolsulfonyl)-N2 3-methoxypropyl-harnstoff vom Schmp. 99 bis 104° ausfallen. Aus den Mutterlaugen lassen sich weitere 1,8 g des Sulfonylharnstoffs gewinnen.
  • 11. a) 170 g Di-benzolsulfonyl-harnstoff (hergestellt aus Benzolsulfonamidnatrium und Phosgen in wäßrigez Lösung) werden in 200 ccm Wasser von 50° suspendiert und mit 52 g Isopropoxyäthylamin versetzt. Aus der erhaltenen Lösung kristallisiert nach längerem Stehen bei Zimmertemperatur das Isopropoxyäthylaminsalz des Di-benzolsulfonyl-harnstoffs vom Schmp. 112 bis 1I5° aus.
  • b) 100 g dieses Salzes werden 1 Stunde im Ölbad von 106° erhitzt, wobei das Salz sintert und schließlich zu einer klaren Flüssigkeit schmilzt. Man läßt 1 Stunde bei Zimmertemperatur stehen, worauf die erstarrte Schmelze mit 300 ccm gesättigter Ammoniaklösung verrührt wird. Man trennt vom zurückgebliebenen Benzolsulfonamid ab, verrührt das Filtrat mit Aktivkohle und säuert nach nochmaligem Filtrieren bis zur Kongoreaktion an. Der hierdurch ausgefällte Ni Benzolsulfonyl-NZ isopropoxyäthyl-harnstoff schmilzt bei 100 bis 103°; Ausbeute nach Reinigung etwa 80 % der Theorie.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE: Verfahren zur Herstellung von oral wirksamen Antidiabetika der allgemeinen Formel in welcher X Wasserstoff, die Methyl- oder eine Alkoxygruppe und R1 und RZ die Heteroatome S, O oder bzw. und N ein- oder mehrfach enthaltende gesättigte oder ungesättigte, offenkettige oder ringförmige Kohlenwasserstoffreste bedeuten, wobei R1 auch Wasserstoff sein kann und R1 und R2 zusammen mit dem Stickstoffatom N2 des Harnstoffrestes auch einen gemeinsamen Ring bilden können, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise a) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylamide bzw. deren Alkalisalze mit einem Carbaminsäurehalogenid umsetzt; oder b) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylamide bzw. deren Alkalisalze mit einem Isocyansäureester O = C = N R, bzw. mit solchen Verbindungen umsetzt, die unter den Reaktionsbedingungen in einen Isocyansäureester übergehen können; oder c) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylisocyanate bzw. eine Benzolsulfonylverbindung, die unter geeigneten Reaktionsbedingungen in ein solches Benzolsulfonylisocyanat übergehen kann, mit einem Amin umsetzt, wobei dieses Amin auch schon vor der Reaktion ein Bestandteil der eingesetzten Benzolsulfonylverbindung sein kann; oder d) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylbalogenide mit einem Isoharnstoff-alkyläther umsetzt und das entstehende Isoharnstoffderivat mit Halogenwasserstoffsäure behandelt; oder e) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylguanidine in den entsprechenden Sulfonylharnstoff überführt durch Abspaltung von Ammoniak und Wiederanlagerung von Wasser; oder daß man f) gegebenenfalls methylierte bzw. oxalkylierte Benzolsulfonylthioharnstoffe in den entsprechenden Sulfonylharnstoff überführt durch Abspaltung von Schwefelwasserstoff und Wiederanlagerung von- Wasser.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2009068468A2 (en) * 2007-11-30 2009-06-04 F. Hoffmann-La Roche Ag Pyridine compounds

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009068468A2 (en) * 2007-11-30 2009-06-04 F. Hoffmann-La Roche Ag Pyridine compounds
WO2009068468A3 (en) * 2007-11-30 2010-04-22 F. Hoffmann-La Roche Ag Pyridine compounds
CN102026978A (zh) * 2007-11-30 2011-04-20 霍夫曼-拉罗奇有限公司 吡啶化合物
US8163778B2 (en) 2007-11-30 2012-04-24 Hoffmann-La Roche Inc. Pyridines as FBPase inhibitors for treatment of diabetes

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