DD147951A1 - Verringerung des schwefelgehaltes bei der hydrierenden vergasung von kohle - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung eines Kokses mit verminderten Anteilen an mit der Kohle eingebrachter Schwefelmenge bei der hydrierenden Vergasung von Braunkohle. Dieses Verfahren soll so gefuehrt werden, dasz ein Koks mit niedrigem Schwefelgehalt erzeugt wird, der bei seiner Verbrennung nur eine geringe SO&ind2!-Emission bewirkt. Dies wird dadurch erreicht, dasz die hydrierende Vergasung von 60 bis 125 bar, vorzugsweise 70 bis 125 bar, u. 800 bis 950 Grad C, vorzugsweise 850 bis 900 Grad C, mit einem Kohlenstoff-Vergasungsgrad von 45 bis 70%, vorzugsweise 45 bis 64%, und unter einem solchen Wasserstoff Partialdruck durchgefuehrt wird, dasz das den Vergaser verlassende Rohgas einen Wasserstoffgehalt von mindestens 25 Vol-% aufweist, wobei die Verweilzeit des Kokses im Vergaser auf etwa 10 bis 30 min, vorzugsweise 10 bis 25 min, eingestellt wird.

Description

217 5 f 2 -i- .
Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung eines Kokses mit verminderten Anteilen an mit der Kohle eingebrachter Schwefelmenge bei der hydrierenden Vergasung von Braunkohle. Ein derartiger Koks kommt im Interesse des Umweltschutzes Bestrebungen entgegen, bei der hydrierenden Vergasung von Kohle den Schwefelgehalt des Kokses dadurch zu reduzieren, dass möglichst viel Schwefel mit dem Rohgas abgeführt und ein Koks erhalten wird, bei dessen Verbrennung eine SO^-Emission weitgehend vermieden wird.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen: .Während bei der in üblicher Weise durchgeführten hydrierenden Vergasung von Steinkohlen ein Schwefelabbau im Vergaser bis zu etwa 80 % erreicht wird, liegt bei der hydrierenden Vergasung von Braunkohle der Anteil des mit der Kohle eingebrachten Schwefels, der mit dem Rohgas aus dem Vergaser ausgetragen wird, unerwünscht niedrig. Er beträgt im allgemeinen etwa bis zu 45 %.
Es sind Verfahren zur Reduzierung des Schwefelgehaltes von festen Brennstoffen bekannt. So offenbart die DE-OS 26 59 725 ein Verfahren, bei welchem Kohle zunächst auf eine Korngrösse von unter 0,1 mm zerkleinert und alsdann mit Aufheizgeschwindigkeiten in der Grössenordnung von mehr als 20.000° C/min. auf eine Reaktionstemperatur von 700 bis 1.100° C gebracht und 1 bis 6 Sekunden bei einem Druck von 1 bis 15 bar bis zur Xrennung von Kohlenstaub und Gas belassen wird. Dabei wird gegebenenfalls eine
-2- 217512
Teilvergasung der Kohle durchgeführt, um die bekannte Tatsache auszunutzen, dass sich ein Teil des Schwefels in Form von H9S mit dem Gas entfernen lässt. Es wird jedoch ausdrücklich darauf hingewiesen, dass der H-S-Gehalt im Gas nicht höher als 0,3 Vol.% liegen soll. Das Verfahren ist insbesondere wegen der erforderlichen Feinstmahlung der Kohle und deren sehr schnellen Aufheizung kompliziert und aufwendig.
Ferner ist durch die DE-PS 25 16 467 ein Verfahren zur Entschwefelung von feinteiligen schwefelhaltigen kohlenstoffhaltigen Materialien bekannt, bei welchem diese in einem wasserstoffhaltigen Trägergasstrom durch eine Entschwefelungszone im Gegenstrom mit einem Strom aus Metalloxid-Pellets geführt werden. Der dabei entstehende Schwefelwasserstoff setzt sich mit dem Metalloxid zu Metallsulfid um, das aus dem Reaktor entnommen und oxidativ regeneriert wird. Auch dieses Verfahren ist aufwendig und umständlich, insbesondere wegen der Kreislaufführung des Metalloxids.
Bei einem durch die DE-OS 25 18 110 bekannten Verfahren zur Entschwefelung von Koks wird dieser zur Umsetzung und Entfernung der in ihm befindlichen anorganischen Schwefelverbindungen z. B. mit Salzsäure gewaschen, bevor der so behandelte Koks mit einem wasserstoffhaltigen Gas zur Entfernung von organischen Schwefelverbindungen behandelt wird. Auch hier gilt, dass die Verfahrensführung umständlich und aufwendig ist.
Ziel der Erfindung:
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Verfahren der hydrierenden Vergasung von Braunkohlen so zu führen, dass ein Koks mit derart niedrigem Schwefelgehalt erzeugt wird, dass bei seiner Verbrennung praktisch keine oder allenfalls nur eine geringe S02-Emission auftritt.
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Darlegung des Wesens der Erfindung: Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung vor, dass man die hydrierende-Vergasung von Braunkohle in der Wirbelschicht bei 60 bis 125, vorzugsweise 70 bis 125 bar, und 800 bis 950° C, vorzugsweise 850 bis 950° C, mindestens teilweise im Gegenstrom von Kohle und Wasserstoff mit einem Kohlenstoff-Vergasungsgrad von 45 bis 70%, vorzugsweise 45 bis 65 %, und unter einem solchen Wasserstoff-Partialdruck durchführt, dass das den Vergaser verlassende Rohgas einen Wasserstoffgehalt von mindestens 25 Vol.% aufweist, wobei man die Verweilzeit des Kokses im Vergaser von 10 bis 30 min. vorzugsweise 10 bis 25 min., einstellt.
Ein bei Einhalten der erfindungsgemassen Bedingungen hergestellter Koks weist entsprechend einer hohen HpS-Abführung mit dem Rohgas einen verminderten Anteil an mit der Kohle eingebrachter Schwefelmenge auf. Hinzu kommt, dass bei der Verbrennung des erfindungsgemäss hergestellten Kokses die SO^-Emission wesentlich geringer ist als dem Schwefelgehalt des Kokses entspricht. Es werden bis zu über 90 % des im Koks enthaltenen Schwefels nicht als SO2 emittiert, so dass von dem in der Kohle enthaltenen Schwefel allenfalls nur sehr geringe Anteile in Form von SOp in die Atmosphäre gelangen.
Daraus ergibt sich gegebenenfalls die Möglichkeit, dem Koks eine vorbestimmte Menge eines anderen, mehr Schwefel enthaltenden Brennstoffs zuzumischen, ohne dass aufgrund der geringen SO~-Emission des Kokses die gesamte S0„-Emission der Brennstoffmischung die erlaubten Werte überschreitet.
Die Vorteile der erfindungsgemassen Vergasung treten beim Einsatz von Braunkohle und Lignit ein. Die Braunkohle wird in üblicher Weise durch Trocknung und Mahlung vorbereitet. Dabei können Wassergehalte von etwa 5 - 20 % ein-
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gestellt werden. Die Korngrösse der Braunkohle wird man etwa im Bereich von 0-4 mm wählen. Es muss nur gesichert sein, dass sich das Wirbelbett ungestört aufbauen lässt. Gegebenenfalls kann die zum Einsatz kommende Kohle vorerhitzt, auch geschwelt werden.
Das Wirbelbett wird, mit Hilfe der Vergasungsmittel, gege-. benenfalls auch im Kreislauf geführtem Rohgas, in üblicher Weise betrieben. Oberhalb des Wirbelbettes soll ein ausreichender Raum zur Nachreaktion angeordnet sein. Es können mehrere Wirbelbetten übereinander angeordnet sein. Erfindungsgemäss ist es erforderlich, dass mindestens ein Teil der Vergasung im Gegenstrom von Kohle und Vergasungsmittel durchgeführt wird. Im allgemeinen wird dies im unteren Bereich des Wirbelbettes geschehen, wenn der Gegenstrom nicht über das ganze Bett eingehalten wird. Die Höhe des Wirbelbetts wird in üblicher Weise gewählt.
Erfindungsgemäss sollen nur mittlere Temperaturen angewendet werden, d. h. im Rahmen des genannten Temperaturbereiches von ca. 800 - 950° C, insbesondere von 850 950° C. Der Reaktionsdruck soll im Bereich von ca. 60 115 bar, insbesondere 70 - 125 bar, liegen.
Als Vergasungsmittel können ausser Wasserstoff Gemische von Wasserstoff mit Wasserdampf oder Kohlendioxid eingesetzt werden. Der für die Hydrierreaktionen erforderliche Wasserstoff sollte eine Mindestkonzentration von etwa 60 % besitzen. Gehalte an Kohlenmonoxid, Methan oder Stickstoff stören nicht. Gegebenenfalls kann ein Teil des erzeugten Rohgases dem Vergasungsmittel beigefügt werden. Der Anteil an Wasserstoff muss in jedem Fall so gewählt werden, dass sein Gehalt am Rohgas mindestens 25 Vol.-% beträgt. Die Vergasungsmittel werden vor Einführung in den Reaktor in üblicher Weise aufgeheizt, z. B. auf 65O°C.
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Von besonderer Bedeutung ist die Einhaltung der genannten Verweilzeiten des Kokses im Reaktor von etwa 10 - 30 Minuten, wobei man insbesondere kurze Zeiten von etwa 10 25 Minuten einstellen wird. Es liegt für den Fachmann auf der Hand, dass die Betriebsparameter innerhalb der für sie genannten Bereiche aufeinander abgestimmt werden müssen, was ohne Schwierigkeit möglich ist.
Ausführungsbeispiele:
Die folgenden Beispiele zeigen Wirkung und Vorteil der Erfindung. Es handelt sich bei den Beispielen 1 bis 6 um die hydrierende Vergasung von Rheinischer Braunkohle und bei den Beispielen 7 und 8 um die hydrierende Vergasung von Lignit aus Nord-Dakota.
Beispiel 1 Elementaranalyse (%) ges 0 0,72 Koks
Betriebsparameter rhein. Braunkohle C 0,28 0,20
N H 24,80 0,31
Koksverweilzeit: 18 min. Asche 65,40 3,49
Wirbelschicht temperatur : 880° C 5,10 85,00
Vergaserdruck: 80 bar 3,70 1,20
Kohlevergasungsgrad: 67,5 % 9,80
C-Vergasungsgrad: 57,4 %
Entschwefelungsgrad: 64 %
100,00
100,00
SO^-Emission des Kokses bei der Verbrennung:
theoretisch 0,220 kg SO2/GJ effektiv 0,019 kg SO2/GJ
Betriebsparameter
Koksverweilzeit:
Wirbelschichttemperatur :
Vergaserdruck: Kohlevergasungsgrad: C-Vergasungsgrad: Entschwefelungsgrad:
-6- 217512
Beispiel 2
Elementaranalyse (%)
min ,0 % Rhein. Braunkohle 0,70 Koks
24 850° C 95 bar ,6 % . N 0,34 22,93 0,22
70 ,3 % ges 0 66,20 0,38 3,11
63 C 5,33 80,56
66 H 4,50 1,31
Asche 100,00 14,42
3 100,00
Beispiel
Elementaranalyse (%)
Betriebsparameter
Koksverweilzeit:
Wirbelschichttemperatur:
Vergaserdruck: Kohlevergasungsgrad: C-Vergasüngsgrad: Entschwefelungsgrad:
100,00 S02-Emission des Kokses bei der Verbrennung:
min bar Rhein. Braunkohle ges 0,7 Koks
33 850° C ,2 % . N 0 0,28 0,2
80 ,4 % C . 24,8 0,55
72, % H 65,4 2,5
64, Asche 5,1 82,9
45 3,72 IrI
12,75
100,00
theoretisch 0,380 kg SO2/GJ
effektiv
0,092 kg SO2/GJ
Betriebsparameter Beispiel 4
Elementaranalyse (%1
30 min Rhein. Braunkohle ges 0 0, 7 Koks
Koksverweilzeit: 900° C . N 0, 26 0,2
Wirbelschicht temperatur: 95 bar 23, 8 0,50
Vergaserdruck: 1,6
- 77,4 % 7 - 21 75t 2 ges 0 0,70 Koks
Kohlevergasungsgrad: 72,5' % C 66,8 81,3 C 0,45 0,15
C-Vergasungsgrad: 56 % H 4,9 0,8 H 24,11 1,24
Entschwefelungsgrad: Asche 3,54 15,60 Asche 65,24 0,91
100,00 100,00 4,80 81,90
Beispiel 5 4,70 0,80
Betriebsparameter Elementaranalyse (%) 15,00
rhein. Braunkohle
Koksverweilzeit: 35 min. N
Wirbelschicht temperatur: 910° C
Vergaserdruck: 65 bar
Kohlevergasungsgrad: 72,6 %
C-Vergasungsgrad: 66,1 %
Entschwefelungsgrad: 24,5 %
100,00
100,00
Betriebsparameter
Koksverweilzeit:
Wirbelschichttemperatur:
Vergaserdruck: Kohlevergasungsgrad: C-Vergasungsgrad: Entschwefelungsgrad:
Betriebsparameter
Koksverweilzeit:
Wirbelschichttemperatur:
Beispiel 6
Elementaranalyse (%)
rhein. Braunkohle % C 0,70 Beispiel 7 Koks 0,62 Koks
43 min N ,0 % H 0,45 24,11 0,1.5 0,20
900° C S ges 65 bar 0 % Asche 65,24 1,40 0,90
75 4,80 77,90
70, 4,70 0,90
22 100,00 18,75
100,00
Elementaranalyse (%)
Nord-Dakota Lignit :
30 min. N
ges
0,45
0,29
217512
70 bar 0 21,70 4,51 0,60 Koks
58,5 % . C 64,90 76,20 0,43 22,42 0,15
45,6 % H 4,43 1,40 63,90 0,46 2,82
69,3 % Asche 7,90 17,40 4,35 79,90
Beispiel 8 8,30 1,47
Elementaranalyse (%) 15,20
Nord-Dakota Lignit
70 min. N
729° C 35 bar ges 0
51 % C
38,9 % H
47,5 % Asche
Druck im Vergaser: Kohlevergasungsgrad: C-Vergasungsgrad: Entschwefelungsgrad:
Betriebsparameter .
Koksverweilzeit:
Temperatur in der Wirbelschicht:
Druck im Vergaser: Kohlevergasungsgrad: C-Vergasungsgrad: Entschwefelungsgrad:
Die vorstehend angeführten Beispiele lassen eindeutig das Eintreten des angestrebten Effektes bei Anwendung der Lehre gemäss der Erfindung erkennen.
Bei den Beispielen 1 und 2 liegen sämtliche Betriebsparameter innerhalb der angegebenen Bereiche mit dem Ergebnis eines hohen Schwefelabbaus.
Bei den Beispielen 3 und 4 liegt jeweils ein Betriebsparameter am Rand oder ausserhalb der vorgegebenen Bereiche mit dem Ergebnis eines deutlich geringeren Entschwefelungsgrades.
Bei den Beispielen 5 und 6 liegt jeweils ein Betriebsparameter ausserhalb des angegebenen Bereiches. Hier ist der Entschwefelungsgrad noch merklich geringer als im Falle der Beispiele 3 und 4.
Bei den Beispielen 7 und 8 ist ebenfalls die Erhöhung des Entschwefelungsgrades mit abnehmender Koksverweilzeit zu erkennen.

Claims (1)

  1. -»- 217512
    Erfindungsanspruch:
    Verfahren zur Gewinnung eines Kokses mit verminderten Anteilen an mit der Kohle eingebrachter Schwefelmenge und bei der Verbrennung des Kokses verminderter Schwefeldioxidemission bei der hydrierenden Vergasung von Braunkohle in der Wirbelschicht, dadurch gekennzeichnet, dass man die hydrierende Vergasung bei 60 bis 125 bar, vorzugsweise 70 bis 125 bar, und 800 bis 950° C, vorzugsweise 850 bis 950° C, mindestens teilweise im Gegenstrom von Kohleund Wasserstoff mit einem Kohlenstoff-Vergasungsgrad von 45 bis 70 %, vorzugsweise 45 bis 65 %, und unter einem solchen Wasserstoff-Partialdruck durchführt, dass das den Vergaser verlassende Rohgas einen Wasserstoffgehalt von mindestens 25 Vol.-% aufweist, wobei man die Verweilzeit des Kokses im Vergaser auf etwa 10 bis 30 min., vorzugsweise 10 bis 25 min., einstellt.
DD79217512A 1978-12-11 1979-12-10 Verringerung des schwefelgehaltes bei der hydrierenden vergasung von kohle DD147951A1 (de)

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