CZ20004525A3 - Analogy inzulínu, způsob jejich přípravy a farmaceutické přípravky obsahující tyto analogy - Google Patents

Analogy inzulínu, způsob jejich přípravy a farmaceutické přípravky obsahující tyto analogy Download PDF

Info

Publication number
CZ20004525A3
CZ20004525A3 CZ20004525A CZ20004525A CZ20004525A3 CZ 20004525 A3 CZ20004525 A3 CZ 20004525A3 CZ 20004525 A CZ20004525 A CZ 20004525A CZ 20004525 A CZ20004525 A CZ 20004525A CZ 20004525 A3 CZ20004525 A3 CZ 20004525A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
insulin
glu
gly
leu
cys
Prior art date
Application number
CZ20004525A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ301377B6 (cs
Inventor
Johann Ertl
Paul Habermann
Karl Geisen
Gerhard Seipke
Axel Wollmer
Original Assignee
Aventis Pharma Deutschland Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Aventis Pharma Deutschland Gmbh filed Critical Aventis Pharma Deutschland Gmbh
Publication of CZ20004525A3 publication Critical patent/CZ20004525A3/cs
Publication of CZ301377B6 publication Critical patent/CZ301377B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K14/00Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof
    • C07K14/435Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof from animals; from humans
    • C07K14/575Hormones
    • C07K14/62Insulins
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/08Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis
    • A61P3/10Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis for hyperglycaemia, e.g. antidiabetics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P5/00Drugs for disorders of the endocrine system
    • A61P5/48Drugs for disorders of the endocrine system of the pancreatic hormones
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Gastroenterology & Hepatology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Emergency Medicine (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Micro-Organisms Or Cultivation Processes Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

Analogy inzulínu, způsob jejich přípravy a farmaceutické přípravky obsahující tyto analogy
Oblast techniky
Předkládaný vynález se týká analogů inzulínu, které projevují zvýšené schopnosti vázat zinek, a také komplexů inzulínu se zinkem, které ve srovnání s humánním inzulínem mají opožděný profil účinku. Dále se vynález týká způsobů přípravy těchto analogů a jejich použití zejména ve farmaceutických přípravcích k léčení Diabetes mellitus I. a II. typu.
Dosavadní stav techniky
Celosvětově trpí onemocněním Diabetes mellitus asi 120 milionů lidí. Z toho asi 12 milionů lidí trpí diabetem I. typu, přičemž pro tyto diabetiky představuje v současné době jedinou možnou terapií substituční léčba nahrazující chybějící endokrinní celoživotně, zpravidla inzulínové injekci. Ve sekreci. Postižení lidé jsou několikrát denně, závislí na srovnání s tím diabetes II. typu neznamená zásadní nedostatek inzulínu, avšak přesto v mnohých případech, zejména v pokročilém stádiu, léčení inzulínem, případně v kombinaci s perorálními antidaibetiky, představuje účinnou formu terapie.
U zdravých jedinců je uvolňování inzulínu z pankreatu přísně svázáno s hladinou glukózy v krvi. Zvýšená glykémie, ke které dochází po jídle, je urychleně kompenzována odpovídajícím zvýšením sekrece inzulínu. V lačném stavu klesá
- 2 • · • · fl • · · 4 hladina inzulínu v plazmě na bazální hodnotu, která je dostatečná k tomu, aby bylo zajištěno kontinuálně zásobování glukózou orgánů a tkání vnímavých k inzulínu a přitom produkce glukózy v játrech byla v noci udržována na nízké úrovni. Náhrada tělu vlastní sekrece inzulínu exogenním inzulínem, většinou dodávaným subkutánní injekcí, se však kvalitou zpravidla nepřibližuje výše popsané fyziologické regulaci krevní glukózy. Často dochází k vychýlení hladiny glukózy krvi směrem dolů nebo nahoru, což se v těžších případech může stát faktorem ohrožujícím život. Kromě toho po léta zvýšená hladina krevní glukózy bez počátečních příznaků představuje zvýšené zdravotní riziko. Rozsáhlá studie DCCT v USA (The Diabetes Control and Complications Trial Research Group, 1993, N. Engl. J. Med. 329: 977-986) jasně ukázala, že chronické zvýšení glykémie je významně zodpovědné za rozvoj pozdních diabetických poškození. Tato pozdní diabetické poškození představují mikro- a makrovaskulární poškození, která se manifestují jako různé retino-, nefro- a nebo neuropatie vedoucí k oslepnutí, selhání ledvin a ztrátě končetin, a jsou spojeny se zvýšeným rizikem srdečních a oběhových onemocnění. Z výše uvedeného je zřejmé, že terapie diabetů musí v první řadě být zacílena na to, aby byla udržena hladina krevní glukózy ve fyziologických mezích. Podle konceptu intenzívní inzulínové terapie je toho dosaženo pomocí injekcí rychle a pomalu působících inzulínových přípravků aplikovaných několikrát denně. Rychle působící přípravky se podávají současně s jídlem, aby se postprandiální vzestup krevní glukózy. Pomalu přípravky se podávají k udržení základního přísunu inzulínu, zejména k zabezpečení přes noc, aniž by došlo k hypoglykémii.
V současnosti užívané základní inzulínové přípravky tyto požadavky splňují jen nedokonale. Zejména- často užívané vyrovnal působící • ··· ···· ··· ···· · · · · ···· · · · · · · • ····· · · ··«··· ··· · · · · · · ·· · ··· ···· ·· ··
- 3 NPH-inzulíny projevují významné maximum účinnosti a přitom mají krátkodobý účinek. To při večerní aplikaci přináší nebezpečí noční hypoglykémie a ranní hyperglykémie.
Z Evropského patentu EP 0 821006 jsou známy analogy inzulínu se zvýšenou schopností vázat zinek, které mají ve srovnání s humánním inzulínem prodloužený profil účinku. Tyto analogy se liší od humánního inzulínu změnou aminokyseliny v pozici A21 řetězce A a adicí histidinových zbytků nebo peptidů s 2 až 35 aminokyselinovými zbytky, v nichž je 1 až 5 histidinových zbytků, na pozici B30 v řetězci B inzulínu.
Podstata vynálezu
Cílem předkládaného vynálezu bylo připravit další nové analogy (analogy humánního nebo zvířecího inzulínu), které mají zvýšenou schopnost vázat zinek, vytvářejí stabilní komplex obsahující hexamer inzulínových analogů a zinku, a jeho výhodné použití pro subkutánní injekce, které ve srovnání s humánním inzulínem mají opožděný profil účinku, což umožňuje zlepšit terapii Diabetes mellitus I. a II. typu.
Analogy inzulínu jsou odvozeny z inzulínů přírodního původu, zejména humánního inzulínu (sekvence id. č. 1: řetězec A humánního inzulínu, sekvence id. č. 2: řetězec B humánního inzulínu) nebo zvířecího inzulínu buďto substitucí nebo delecí alespoň jednoho přirozeně se vyskytujícího aminokyselinového zbytku a/nebo adicí alespoň jednoho přirozeně se vyskytujícího aminokyselinového zbytku v řetězci A a/nebo řetězci B přirozeně se vyskytujícího inzulínu.
• · 9 9 9 9
9 9 9 9 • · · · · · • 9 9 9 9 • 9 • · · · ·
- 4 Vynález poskytuje analog inzulínu, nebo fyziologicky přijatelnou sůl, který má vzorec (I):
j eho (A1-A5)-Cys-Cys-R3-R9-R10-Cys-Ser-Leu-R14-(A15-A19)-Cys-R21
S S (I) s θ
Z-R1-R2-R3-R4-Kis-Leu-Cys- (B8-B18) -- Cys-(B20-329)-R30 kde (A1-A5) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích Al až A5 v řetězci A humánního (viz sekvence id. č. 1) nebo zvířecího inzulínu, (A15-A19) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích A15 až
A19 v řetězci A humánního (viz sekvence id. č. 1) nebo zvířecího inzulínu, (B8-B18) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B8 až B13 v řetězci B humánního (viz sekvence id. č. 2) nebo zvířecího inzulínu, (B20-B29) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B20 až
B29 v řetězci B humánního (viz sekvence id. č. 2) nebo zvířecího inzulínu,
R8 je Thr nebo Ala,
R9 je Ser nebo Gly,
R10 je Ile nebo Val,
R14 je Tyr, His, Asp nebo Glu,
R21. je Asn, Asp, Gly, Ser, Thr, Ala, Glu nebo Gin,
- 5 • ·
R1 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek, nebo není přítomen, nebo je to atom vodíku,
R2 je VA1, Ala nebo Gly,
R3 je Asn, His, Glu nebo Asp,
R4 je Ala, Ser, Thr, Asn, Asp, Gin, Gly nebo Glu,
R30 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek nebo -OH,
Z je atom vodíku nebo peptidový zbytek obsahující 1 až 4 geneticky kódovatelné aminokyselinové zbytky, z nichž 1 až 4 jsou histidinové zbytky (His), přičemž platí podmínky, že v případě, kdy Z je atom vodíku, R1 nebo R3 jsou His, Glu nebo Asp, přičemž R3 je His, když R1 je neutrální nebo negativně nabitá aminokyselin, nebo platí, že v případě, kdy Z je atom vodíku, R14 je His, Asp nebo Glu, a dále platí, že analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl se neodlišuje od humánního inzulínu (viz sekvence id. č. 1 a sekvence id. č. 2) pouze díky změnám aminokyselinových zbytků v pozici R3 nebo společně v pozicích R3 a R21 nebo společně v pozicích R3 a R4 ve vzorci I.
Výhodné analogy inzulínu přijatelné soli jsou ty, kde nebo jejich fyziologicky
2. R8 je Thr, R9 j
3. R1 je Phe, His,
4. R30 je Thr, Ala
5. R21 je Asn a R1
! Ser a R10 je Ile,
Asn, Asp nebo Gly,
nebo Ser,
je Phe.
• · • · • · • · • · · » ·
- 6 6. Dalším výhodným provedením předkládaného vynálezu je analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, který se vyznačuje tim, že R2 je Val, R3 je Asn a R4 je Gin.
Dále je výhodný analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde R14 je
7. Tyr,
8. His,
9. Asp, nebo
Glu.
Dále je výhodný analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde R30 je
11. Thr,
12. Ala,
13. Ser, nebo
14. -OH.
Zvláště výhodný je analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde Z je
15. His, • ·
16. His-Ala- nebo
17. His-Ala-Ala-.
K příkladům výhodných provedení analogů inzulínu podle předkládaného vynálezu dále patří:
18. Analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id. č. 3)
His Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gíy Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Va!
Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys např. His(BO),des(B30)-humánní inzulín.
19. Analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id. č. 4)
His Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr např. His(BO)-humánní inzulín.
20. Analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id. č. 5)
His Ala Phe Va! Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr např. His(B-l),Ala(BO)-humánní inzulín nebo
21. Analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, podle vzorce I, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id. č. 6) • « • 4 4 * ·' 4 · · · · 4 «44
- 8 His Ala Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr např. His (B-2) , Ala (B-l) ,Ala (BO)-humánní inzulín.
Předkládaný vynález se dále týká způsobu přípravy analogů inzulínu nebo jejich fyziologicky přijatelných solí podle vynálezu, kterýžto způsob obsahuje konstrukci replikovatelného expresního vektoru, který obsahuje sekvenci DNA, která kóduje prekurzor analogu inzulínu s obecnou aminokyselinovou sekvencí podle vzorce II:
Met-X2m-(Arg)p-Z-R1-R2-R3-R4-His-Leu-Cys-(B8-B13)-Cys-(B20-B29)-R30-X1n-Arg(A1 -A5)-Cys-Cys-R8-R9-R10-Cys-Ser-Leu-R14-(A15-A19)-Cys-R21 kde
Xxn je peptidový řetězec obsahující n aminokyselinových zbytků, přičemž n je celé číslo 0 až 34,
X2m peptidový řetězec obsahující m aminokyselinových zbytků, přičemž n je celé číslo 0 až 20, p je 0, 1 nebo 2,
R30 je libovolná geneticky kódovatelná aminokyselina nebo není přítomen, a
Z buďto chybí nebo je to peptidový zbytek obsahující 1 až 4 geneticky kódovatelné aminokyseliny obsahující 1 až 4 histidinových zbytků (His) a zbývající proměnné mají stejný význam jako v předchozím vzorci I, stejně tak jako platí předchozí pravidla, a dále způsob obsahuje expresi v hostitelských buňkách a uvolnění analogů inzulínu z jejich prekurzorů chemickými a/nebo enzymatickými metodami.
- 9 00 0« 00
0« 0 0 0 0 0 0 · 0
4 * 0 0 · 0 « 0 · • 000000 0 0 00 * · 0 000 00 0000 00 0 40« ···· 00 ·0
Výhodné hostitelské buňky jsou baktérie, zejména pak baktérie E. coli.
Výhodnými hostitelskými buňkami jsou také kvasinky, zvláště výhodné jsou buňky Saccharomyces cerevisiae.
Při expresi v E. coli vytvářejí tzv. fúzní proteiny (sekvence id. č. 7 až 9) zpravidla nerozpustné komplexy, tzv. inkluzní tělíska, která se po rozrušení buněk mohou izolovat centrifugací a pomocí chaotropních přísad (jako je např. 8M močovina nebo 6M guanidiniumchlorid) dále rozpouštět. Rozpuštěné fúzní proteiny se pak mohou podrobit sulfitolýze, při které jsou skupiny SH převedeny na S-sulfonátové skupiny (viz např. B.R.C. Marshall, A.S. Iglis, Practical Protein Chemistry - A Handbook, A. Darbre, 1986, str. 49-53). Tím se zlepší rozpustnost fúzních proteinů a usnadní další čištění, např. pomocí aniontové výměnné chromatografie nebo gelové permeační chromatografie.
K převedení derivatizovaných fúzních proteinů na preproinzulín s nativní prostorovou strukturou a správně vytvořenými disulfidickými můstky (sestavení proteinu, folding) dojde ve zředěném vodném roztoku přidáním vymezeného množství SH-činidla jako je např. merkaptoetanol, cystein nebo glutathion, a následně vzdušnou oxidací. Alternativně může být rozpuštěný, nederivatizovaný fúzní protein za podobných podmínek také sestaven přímo (viz Evropské patenty EP A 0 600372, EP A 0 668292).
Preproinzulín je pak převeden omezeným proteolytickým štěpením na biologicky aktivní inzulín. K tomu se může využít trypsin, který ze sloučeniny podle vzorce II odstraňuje presekvenci Met-X2m-(Arg) p a štěpí peptidový řetězec X1n-Arg, čímž odděluje řetězce A a B. Zpravidla sekvence X1 začíná Arg, Arg2 nebo vůbec není (n=0), ta'kže po štěpení je • ·
- 10 k dispozici derivát inzulínu, který je na C-konci řetězce B prodloužen o Arg nebo Arg2. Tyto aminokyseliny mohou být odstraněny karboxypeptidázou B. Tryptické štěpení lze provést zvýšením koncentrace trypsinu nebo prodloužením reakční doby, takže je navíc štěpen Lysin(B29). V tomto případě vznikne derivát (B30)-inzulín. Inzulínové analogy získané štěpením je pak možné purifikovat standardními chromatografickými postupy (iontová výměnná chromatografie nebo chromatografie s reverzní fází) a nakonec izolovat vysrážením, krystalizací nebo jednoduše lyofilizací.
Prekurzor analogu inzulínu má výhodně sekvenci (sekvence id. č. 7)
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg
His Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Val Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg
Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys Asn např. sekvenci His (B0)-preproinzulín, nebo sekvenci (sekvence id. č. 8)
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg
His Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val C.ys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Val Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala
Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg
Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys
Asn » · • · · · · ·
- 11 např. sekvenci desHis(Bl),Ala(BO)-preproinzulín, nebo sekvenci (sekvence id. č. 9)
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gíy Asn Ser Ala Arg
His Ala Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Val Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys
Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys Asn např. sekvenci desHis(B-2),Ala(B-l), Ala(BO)-preproinzulín.
Předkládaný vynález se dále týká prekurzorů inzulínových analogů podle vynálezu, zejména preproinzulínu, sekvence DNA, která kóduje prekurzor analogu inzulínu podle vynálezu, expresního vektoru, který obsahuje sekvenci DNA kódující prekurzor analogu inzulínu podle vynálezu, a také se týká hostitelských buněk, které jsou transformované takovým expresním vektorem.
Dále se předkládaný vynález týká farmaceutického přípravku, který obsahuje alespoň jeden inzulínový analog podle vynálezu a/nebo alespoň jednu jeho fyziologicky přijatelnou sůl.
Farmaceutický přípravek podle vynálezu obsahuje analog inzulínu podle vynálezu a/nebo jeho fyziologicky přijatelnou sůl v rozpuštěné, amorfní nebo krystalické formě.
Farmaceutický přípravek podle vynálezu obsahuje případně pomocné depotní látky, např. protaminsulfát, přičemž analog inzulínu a/nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl je ve formě společně krystalizované např. s protaminsulfátem.
Farmaceutický přípravek podle vynálezu případně obsahuje • · · · · · • · « « · • · · · · · • · · * · ···· ·· ··
- 12 navíc nemodifikovaný humánní inzulín a/nebo další analogy inzulínu, např. Gly(A21)-Arg(B31)-Arg(B32)-humánní inzulín.
Předkládaný vynález se dále týká injikovatelného roztoku s inzulínovou aktivitou, který obsahuje farmaceutický přípravek podle vynálezu v rozpuštěné formě, s obsahem 1 μg až 2 mg zinku na 1 ml, zvláště výhodně s obsahem 5 pg až 200 μg zinku na 1 ml.
Vynález se dále týká použití analogů inzulínu a/nebo jejich fyziologicky přijatelných solí podle vynálezu pro výrobu farmaceutického přípravku, který projevuje inzulínovou aktivitu s opožděným nástupem účinku.
Cíl vynálezu byl dále splněn tím, že vynález poskytuje komplex inzulín-zinek, obsahující hexamer inzulínu a 4 až 10 iontů zinku na jeden hexamer, přičemž inzulínový hexamer obsahuje šest molekul analogů inzulínu podle vzorce I s--s (A1-A5)-Cys-Cys-R5-RS-R10-Cys-Ser-Leu-R14-(Al5-A19)-Cys-R21 s s (I) s
(B8-B18) - Cys-(320-329)-R30 kde (A1-A5) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích Al až A5 • S
Z-R1-R2-R3-R4-His-Leu-Cys • · • « • ·
- 13 v řetězci A humánního (viz sekvence id. č. 1) nebo zvířecího inzulínu, (A15-A19) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích A15 až A19 v řetězci A humánního (viz sekvence id. č. 1) nebo zvířecího inzulínu, (B8-B18) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B8 až B18 v řetězci B humánního (viz sekvence id. č. 2) nebo zvířecího inzulínu, (B20-B29) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B20 až B29 v řetězci B humánního (viz sekvence id. č. 2) nebo zvířecího inzulínu,
RS je Thr nebo Ala,
R9 je Ser nebo Gly,
R10 je Ile nebo Val,
R14 je Tyr, His, Asp nebo Glu,
R2i ]θ Asn, Asp, Gly, Ser, Thr, Ala, clu nebo Gin,
Ri je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek, nebo není přítomen, nebo je to atom vodíku,
R2 je VA1, Ala nebo Gly,
R3 je Asn, His, Glu nebo Asp,
R4 je Ala, Ser, Thr, Asn, Asp, Gin, Gly nebo Glu,
R30 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek nebo -OH,
Z je atom vodíku nebo peptidový zbytek obsahující 1 až 4 geneticky kódovatelné aminokyselinové zbytky, z nichž 1 až 4 jsou histidinové zbytky (His).
Výhodně komplex inzulín-zinek obsahuje 5 až 8 iontů zinku na jeden inzulínový hexamer.
Výhodně komplex inzulín-zinek obsahuje inzulínový hexamer, který se skládá z šesti molekul analogu inzulínu podle výše uvedeného vzorce I podle vynálezu. • ·
- 14 Komplex inzulín-zinek podle předkládaného vynálezu výhodně obsahuje řetězec B analogu inzulínu podle vzorce I, který má sekvenci (sekvence id. č. 10)
Phe Val His Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Tnr Pro Lys Thr např. His(B3)-humánní inzulín, nebo obsahuje řetězec B analogu inzulínu podle vzorce I, která má sekvenci (sekvence id. č. 11)
Phe Val Asp Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr např. Asp(B3)-humánní inzulín.
Předkládaný vynález se dále také týká farmaceutického přípravku, který obsahuje alespoň jeden komplex inzulín-zinek podle vynálezu a také farmaceutického přípravku, který obsahuje kyselý roztok alespoň jednoho analogu inzulínu a/nebo jeho fyziologicky přijatelné soli s odpovídajícím množstvím iontů zinku, které umožní vytvoření komplexu inzulín-zinek podle vynálezu, přičemž analog inzulínu a/nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl jsou výhodně výše uvedený analog podle vzorce I podle vynálezu nebo analog podle vzorce I, jehož řetězec B má sekvenci odpovídající sekvence id. č. 3, 4, 5, 10 nebo 11.
Farmaceutický přípravek podle vynálezu obsahuje komplex inzulín-zinek v rozpuštěné, amorfní a/nebo krystalické formě.
Předkládaný vynález se dále týká injikovatelného roztoku s inzulínovou aktivitou, který obsahuje farmaceutický přípravek podle vynálezu v rozpuštěné formě, s obsahem 1 pg až 2 mg zinku na 1 ml, zvláště výhodně s obsahem 5 pg až 200 pg zinku na 1 ml.
• · • · • *
- 15 Vynález se dále týká použití analogů inzulínu a/nebo jejich fyziologicky přijatelných soli podle vynálezu pro výrobu farmaceutického přípravku, který projevuje inzulínovou aktivitu se zpožděným nástupem účinku.
Analogy inzulínu podle předkládaného vynálezu jsou biologicky aktivní a při subkutánní aplikaci slabě kyselého, čirého roztoku obsahujícího 80 pg Zn++/ml (zinek/ml) psům projevují silně opožděný účinek. U analogů, kde je N-konec řetězce B prodloužen o histidin, tj. His(BO), např. des(B30)humánní inzulín (sekvence id. č. 3), je účinný profil silně závislý např. na množství přidaných zinečnatých iontů. Přípravek neobsahující zinek nemá žádný depotní účinek (celkový účinek po 6 až 8 hodin, viz příklad 8) a sotva se farmakodynamikou liší od běžného humánního inzulínu, přičemž po přidání zinečnatých iontů (80 pg/ml) dochází k silnému opoždění/prodloužení účinku (celkový účinek po 16 hodin, viz příklad 8) . Pozorovaný depotní účinek je také mnohem výraznější než u NPH-inzulínů. Tyto analogy mají tudíž výhodu, že farmakodynamika je prostřednictvím obsahu zinku široce regulovatelná, což u normálního humánního inzulínu není možné. Je možné také získat přípravky s rychlým nástupem účinku stejně tak jako přípravky se středně nebo silně opožděným účinkem prostřednictvím změn v obsahu zinku. Tím je také možné účinný profil přípravku uzpůsobit individuálním potřebám pacienta, a to buď použitím přípravku s odpovídajícím, předem nastaveným obsahem zinku, nebo smícháním přípravku s vysokým a nízkým obsahem zinku, které provede buďto lékař nebo sám pacient.
Analogy inzulínu podle vynálezu mají ve srovnání s humánním* inzulínem zvýšenou afinitu k iontům zinku.
• · • · • · • ·
- 16 Humánní inzulín ve vodném neutrálním roztoku vytváří hexamery, které prostřednictvím His(BIO)-postranního řetězce komplexují dva zinečnaté ionty. Tyto dva ionty nelze odstranit dialýzou proti vodnému neutrálnímu pufru. Za stejných podmínek váží analogy podle vynálezu více než 4 zinečnaté ionty. V případě His (BO)-des(B30) - a His(B3)inzulínu je to 7 iontů zinku/hexamer a v případě Asp(B3)inzulínu bylo naměřeno 4,2 iontů zinku/hexamer (viz příklad
9) ·
Je známo, že v neutrálním roztoku zinek vytváří vysokomolekulární shluky a vede k vysrážení inzulínu. Po injekci slabě kyselého přípravku obsahujícího zinek, který obsahuje čirý rozpuštěný inzulín, dojde v důsledku neutralizace v podkožní tkáni k vytvoření komplexů inzulín-zinek a následně k precipitaci inzulínu. Z tohoto depotu se inzulín zase postupně uvolňuje do roztoku a dochází tak ke zpoždění účinku. Takové zpomalení účinku je u humánního inzulínu velmi slabé, avšak u analogů inzulínu podle vynálezu k němu dochází na základě jejich zvýšené afinity k zinku. Zvýšená vazba zinku je tudíž základem výše popsaného opoždění účinku závislého na zinku.
Předkládaný vynález se tudíž netýká je výše popsaných analogů inzulínu, ale také inzulín-zinek. Tyto komplexy se humánního inzulínu se zinkem v tom, pevně vázaného zinku. Je k vytvoření komplexů kromě příslušných komplexů odlišují od komplexů že mají vyšší podíl tedy nasnadě, že je možné zinku užít také jiné ionty přechodných kovů jako je např. kobalt nebo měď.
• · • ·
- 17 Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
Konstrukce plazmidu pINT345d, který kóduje variantu
His(B3)-preproinzulínu
Patent USA č. 5358857 popisuje plazmid pINT90d. DNA tohoto plazmidu sloužila jako výchozí materiál ke konstrukci plazmidu pINT345d, který má proti původnímu plazmidu pINT90d dvě nové vlastnosti, za prvé kóduje analog preproinzulínu, který v pozici 3 řetězce B obsahuje aminokyselinu histidin místo asparaginu a bezprostředně před počátkem kódující sekvence nese sekvenci rozpoznávanou restrikčním enzymem kódující 10 aminokyselin N-konce být snadno použita pro genové přihlédne k štěpnému místu Dra3 seKvence může
BssX2, takže preproinzulínu manipulace, když se v sekvenci preproinzulínu.
Pro konstrukci plazmidu pINT345d byla DNA z plazmidu pINT90d po dvojitém naštěpení v pozici 284 bp a pozici 351 bp restrikčními enzymy Ncol a Dra3 rozdělena, takže byly získány 2 fragmenty. Po elektroforetickém rozdělení štěpné směsi byl izolován velký DNA fragment zbytkového plazmidu.
Tento DNA fragment byl pak v reakci s T4-DNA-ligázou spojen s následujícím DNA fragmentem
Ncol 3ssH2 31 32 Kis 34 35 35
5'- C ATG GCA ACA ACA TCA ACA GGA AAT TCG GCG CGC TTT GTG CAC CAG CAC CTG
3'- CGT TGT TGT AGT TGT CCT TTA AGC CGC GCG AAA CAC GTG GTC GTG GAC
B7 33 39 % Dra3
TGC GGC TCC CAC CTA - 3*
ACG CCG AGG GTG -5' • · · • · · • · · « • · · · · · • · · • · · · • * · ·
Ligační směsí byly transformovány kompetentní buňky E. coli K12 a transformované buňky byly vysety na NA-plotny obsahující 20 mg/1 ampicilinu. Plotny byly inkubovány přes noc při 37 °C. Ze vzniklých kolonií byla izolována plazmidová DNA a naštěpena restrikčním enzymem BssH2. Požadovaná DNA tím byla linearizována a tím se odlišila od DNA plazmidu pINT90d, která neobsahuje žádné štěpné místi pro BssH2 a tudíž není štěpena.
Odpovídající plazmidová DNA. ze správného klonu byla označena pINT345d.
Tato DNA byla použita jako výchozí materiál pro konstrukci variant preproinzulínu popsaných v následujících příkladech.
Příklad 2
Konstrukce plazmidu plNT342a, který kóduje variantu His (B0)-preproinzulínu
DNA z plazmidu pINT345d byla dvojitě naštěpena restrikčními enzymy Ncol a Dra.3 a po elektroforetickém rozdělení štěpné směsi byl izolován velký DNA fragment zbytkového plazmidu. Tento DNA fragment byl pak v reakci s T4-DNA-ligázou spojen s následujícím DNA. fragmentem
His 31 32 33 34 35 37 33 39 310
CG CGC CAC TTT GTT AAC CAG CAC CTG TGC GGC TCC CAC CTA
G GTG AAA CAA TTG GTC GTG GAC ACG CCG AGG GTG
% BssH2 Hpal Jj Dra3
Vznikl tak plazmid pINT324d, který se od výchozího plazmidu liší štěpným místem Hpal. Tento plazmid 'kóduje • « • · * · • · • · • · • · · · · · · • ·
- 19 obsahuj e v pozici
BO variantu preproinzulínu, která histidin.
Příklad 3
Konstrukce plazmidu pINT343d, His(Bl),Ala(BO)-preproinzulínu který kóduj e variantu
DNA fragment zbytkového plazmidu z předchozího příkladu byl v reakci s T4-DNA-ligázou spojen s následujícím DNA. fragmentem
His Ala 31 32 33 34 55 33 37 33 39 310 311
3'- CG CGC CAC GCT TTT GTT AAC CAG CAC CTG TGC GGC TCC CAC CTA - 3'
3 G GTG CGA AAA CAA TTG GTC GTG GAC ACG CCG AGG GIG - 5'
8 3ssH2 Hpa X Dr a3
Vznikl tak plazmid pINT343d, který se, stejně jako plazmid p±NT342d, liší od výchozího· plazmidu dodatečným štěpným místem Hpal.
Příklad 4
Konstrukce plazmidu pINT344d, který kóduje variantu His (3-2),Ala(B-l), Ala(BO)-preproinzulínu
DNA v reakci fragment zbytkového s T4-DNA-ligázou plazmidu spojen s z příkladu 2 následuj ícím byl
DNA fragmentem
· Eis Ala Ala 31 32 33 B4 B5 36 37 33 39 · 310 311
5'- CG CGC CAC GCT GCT TTT GTT AAC CAG CAC CTG TGC GGC TCC CAC CTA_- 3'
3'- G GTG CGA CGA AAA CAA TTG GTC GTG GAC ACG CCG AGG GTG - 5 '
3ssH2 Hpal 8 Dra3
• · · · · · · • ·
- 20 Vznikl tak plazmid pINT344d, který se liší od výchozího vektoru dodatečným štěpným místem Hpal.
Příklad 5
Exprese konstruktů kódujících varianty inzulínu
Plazmidy pINT342d, 343d a 344d byly transformovány do buněk E. coli K12 W3110. Rekombinantní baktérie, které byly získány pro každou variantu, byly fermentovány podle příkladu z patentu USA č. 5227293 a byla tak získána požadovaná výchozí surovina pro každou z inzulínových variant.
Příklad 6
Příprava His(BO),des(B30)-inzulínu
Varianty proinzulínu byly exprimovány v E. coli podle příkladu 5 a pak izolovány ve formě inkluzních tělísek centrifugací po rozrušení buněk. Inkluzní tělíska byla rozpuštěna v močovině (8 mol/1), podrobena sulfitolýze a pak přečištěna pomocí aniontové výměnné chromatografie (na Q-Sepharose) a gelové permeační chromatografie (na Sephacryl
200). Pufr použitý pro chromatografií obsahoval 4M močovinu a 50mM Tris/HCl (Tris(hydroxymethyl)aminomethan/HCl), pH 8,5. Následovala frakcionovaná eluce z iontoměniče pomocí gradientu 0 až 0,5 M NaCI. Koncentrace močoviny byla nakonec ultrafiltrací a ředěním snížena na hodnotu nižší než 1M a preproinzulín-S-sulfonát byl izolován vysrážením při- pH 4, • ·
- 21 a nakonec byl precipitát vysušen.
Pro vytvoření správných disulfidických můstků, které existují v přírodním inzulínu, byl preproinzulín-S-sulfonát v koncentraci 0,3 g/1 rozpuštěn v pufru obsahujícím 20mM glycin při pH 10,8, doplněn merkaptoetanolem (asi 25 až 50 mol/mol preproinzulínu) a míchán po celou noc při 4 °C.
Vzorek byl nakonec pomocí kyseliny fosforečné upraven na pH 3,5 a centrifugován. Preproinzulín obsažený v supernatantu byl pak úpravou pH na 8,2 přídavkem Tris (25mM) a poté přidáním trypsinu (1,5 mg/g preproinzulínu) převeden na inzulín. Průběh proteolytického štěpení byl sledován pomocí HPLC s reverzní fází. Asi po 6 hodinách obsahoval vzorek vysoký podíl His(B0),des(B30)-inzulínu. Reakce byla ukončena okyselením na pH 3,5. Pak pokračovalo čištění analogů inzulínu pomocí iontové výměnné chromatografie (S-hyper-D, Sepracor) a chromatografie s reverzní fází (PLRP-S RP300, Polymer Laboratories). Iontová výměnná chromatografie se prováděla v pufru, který obsahoval 30% 2-proanoí a 50mM kyselinu mléčnou (pH 3,5). Eluce navázaného inzulínu byla provedena pomocí lineárního gradientu 0 až 0,5M NaCl. Chromatografie s reverzní fází probíhala v 0,1% trifluoroctové kyselině, která se pro eluci míchala s rostoucím množstvím acetonitrilu. Produkt byl izolován vysrážením při pH 5,4 a pak lyofilizován.
Příklad 7
Formulace analogů inzulínu pro parenterální podávání
Přípravek podle vynálezu obsahuje 40, popřípadě 100 IE inzulínu (1 IE odpovídá přibližně 6,2 nmol), 20 mg 85% • · · ·
- 22 glycerinu, 2,7 mg m-kresolu a případně zinek++ (jako chlorid zinečnatý) ve vodném sterilním roztoku s pH 4.
Příklad 8
Účinnný profil His(BO),des(B30)-inzulínu u psů
Každý ze šesti psů (Beagl) dostal subkutánní injekci přípravku se 40 U/ml (přípravek z příkladu 7) a udaným množstvím zinku. Dávka byla 0,3 IE/kg. V dalším průběhu pokusu byla v daných časových okamžicích měřena hladina glukózy v krvi. Hodnoty byly normovány v procentech ke každé výchozí hodnotě a vyneseny do následující tabulky.
ČAS (hod.) 0 1_ 2 3 4 5 6 7 8 9 10 1 2
bez Zn 100 59 50 61 75 8 4 89 98 103 97 104 100
8 0 gg Zn++/ml 100 97 83 75 65 56 51 58 68 72 78 82
Příklad 9
Vazba zinku analogy inzulínu
Inzulínový přípravek (0,3mM inzulín, 0,13M NaCl, 0,1% Fenol, 100 μg/ml zinek++ (jako chlorid zinečnatý), 25mM Tris/HCl, pH 7,4) byl extenzivně dialyzován proti neutrálnímu pufru bez zinku (3 hodin proti 0,15M NaCl, lOmM Tris/HCl pH 7,4 při teplotě místnosti, 72 hodin proti lOmM Tris/HCl pH 7,4 při 15 °C a ještě 16 hodin proti lOmM Tris/HCl pH 7,4 • · ♦ · ♦ · • · « · • · • · · · • · · ·
- 23 při 15 °C. Poté by dialyzát odsát a analyzován. Koncentrace inzulínu byla stanovena pomocí HPLC s reverzní fází a koncentrace zinku byla stanovena atomovou absorpční spektroskopií. Hodnoty pro zinek byly korigovány podle obsahu zinku kontrolních vzorků, které neobsahovaly žádný inzulín.
Vázání zinku variantami inzulínu
Inzulín mol Zn/mol hexamerů
humánní inzulín 2,5
His(B3)-inzulín 6,9
Asp(B3)-inzulín 4/2
His(BO) , des(B30)-inzulín 6, 3
• ·
- 24 SEZNAM SEKVENCÍ (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 1:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 21 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENí: protein (B) POZICE: 1...21 (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 1:
Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu 15 10 15
Glu Asn Tyr Cys Asn 20 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 2:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 30 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: orotein (B) POZICE: 1...30 (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 2:
Phe Val Asn Gin His 1 5
Leu Cys Gly Ser His 10
Leu Val Glu Ala Leu Tyr 15
Leu Val Cys Gly Glu 20
A.rg Gly Phe Phe Tyr 25
Thr Pro Lys Thr 30 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 3:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 30 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein • · « · · • · · · • · · · · «
- 25 (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: protein (B) POZICE: 1...30 (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 3:
His 1 Phe Val Asn Gin 5 His Leu Cys Gly Ser 10 His Leu* Val Glu Ala Leu 15
Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys
20 25 30
(2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 4:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 31 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: crotein (B) POZICE: 1...3I (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 4:
Eis Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu 1 5 10 15
Tyr Leu Val Cys Giy Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr 20 25 30 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 5:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 32 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: orotein (B) POZICE: 1...32 (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 5:
• · · • · · · *
His 1 . Ala Phe Val Asn 5 Gin His Leu Cys Gly 10 Ser Kis Leu Val Glu 15
Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys
25 30 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 6:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 33 aminokyselin (3) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: protein (B) POZICE: 1...33
(xi) POPIS SEKVENCE:'· SEKVENCE S ID. Č. 6
Kis Ala Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu
1 5 10 12
Ai 3 Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly ?hs Tvc Thr Pro Lys
20 25 30
Thr (2) ^INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 7:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 98 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: protein (3) POZICE: 1...98
(xi) POPIS SEKVENCE : SEKVENCE S ID. Č. 7:
Het Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg Kis Phe Val A.sn Gin
1 5 10 15
His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly
20 25 30
Glu Arg Gly 35 Phe Phe Tyr Thr Pro 40 Lys Thr Arg Arg Glu 45 Ala Glu Asp
Pro Gin 50 Val Gly Gin Val Glu 55 Leu Gly Gly Gly Pro 60 Gly Ala Gly Ser
Leu 65 Gin Pro Leu Ala Leu 70 Glu Gly Ser Leu Gin 75 Lys Arg Gly Ile Val 80
Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr
£5 SO 95
Cys Asn
(.2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 3:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 39 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TY? VLÁKNA:'i ednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: orotein (B) POZICE: 1...99
(xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S li 3. C . 8 :
Mez 1 Ala Thr Thr Ser Thr Gly 5 Asn Ser Ala 10 Arg His Ala Phe Val Asn 15
Gin His Leu Cys 20 Gly Ser His Leu Val Glu 25 Al a Leu Tyr Leu Val Cys 30
Gly Glu Arg Giv 35 Phe Phe Tyr Thr Pro Lys 40 Thr Arg Arg Glu Ala Glu 45
Asp Pro 50 Gin Val Gly Gin Val 5 5 Glu Leu Gly Gly Gly 60 Pro Gly Ala Gly
Ser 65 Leu Gin Pro Leu Ala Leu 70 Glu Gly Ser Leu 75 Gin Lys Arg Gly Ile 80
Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser S5 Ile Cys Ser SO Leu Tyr Gin Leu Glu Asn 95
Tvr Cys Asn
• · • · « · · · · · ·
- 28 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 9:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA:' 100 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENí: protein (B) POZICE: 1...100
(Xi) POPI S SEKVENCE : SEKVENCE S ID. Č. 9:
Met 1 Ala Thr Thr Ser Thr Gly 5 Asn Ser Ala 10 Arg His Ala Ala Phe Val 15
Asn Gin His Leu 20 Cys Gly Ser His Leu Val 25 Glu Ala Leu Tyr Leu Val 30
Cys Gly Glu Arg 35 Gly Phe Phe Tyr Thr Pro 40 Lys Thr Arg 45 Arg Glu Ala
Glu Asp Pro Gin 50 Val Gly Gin 5 c Val Glu Leu Gly Gly 60 Gly Pro Gly Ala
Gly 6 5 Ser Leu Gin Pro Leu Ala 70 Leu Glu Gly Ser 75 Leu Gin Lys Arg Gly 80
I le Val Glu Gin Cys Cys Thr 65 Ser Ile Cys 50 Ser Leu Tyr Gin Leu Glu 55
Asn Tyr Cys Asn 100 (2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLEM 10:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 30 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA: jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/OZNAČENÍ: orotein (B) POZICE: 1...30 • · • · * * • · · · • · » ·
- 29 (xi) POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. Č. 10:
Phe 1 Val His Gin His 5 Leu Cys Gly Ser His 10 Leu Val Glu Ala Leu Tyr 15
Leu Val Cys Gly 20 Glu Arg Gly Phe Phe 25 Tyr Thr Pro Lys Thr 30
(2) INFORMACE PRO SEKVENCI S IDENTIFIKAČNÍM ČÍSLeM 11:
(i) CHARAKTERISTIKA SEKVENCE:
(A) DÉLKA: 30 aminokyselin (B) TYP: aminokyseliny (C) TYP VLÁKNA:' jednoduché (D) TOPOLOGIE: lineární (ii) TYP MOLEKULY: protein (ix) DALŠÍ ZNAKY:
(A) JMÉNO/'O ZNAČEN í : protein (B) POZICE: 1...30
(xi! POPIS SEKVENCE: SEKVENCE S ID. C. 11 :
Phe Val Asp Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu 5 ’ 10 Val Glu Ala Leu 15
Leu Val Cy s Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr T 20 25 Pro Lys Thr 30
»· · » ·· ··

Claims (2)

1. Analog inzulínu, nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl, který má vzorec I
S-S (A1-A5)-Cys-Cys-R3-R9-R1Q-Cys-Ser-Leu-R14-(A15-A19)-Cys-R21 (I)' s S
Z-R1-R2-R3-R4-His-Leu-Cys- (B3-B18) - Cys-(B20-B29)-R30 kde (A.1-.A5) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích Al až A5 v řetězci A humánního nebo zvířecího inzulínu, (A.15-A19) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích A.15 až A19 v řetězci A humánního nebo zvířecího inzulínu, (B8-318) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích BS až B13 v řetězci B humánního nebo zvířecího inzulínu, (B2C-329) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B20 až 329 v řetězci B humánního nebo zvířecího inzulínu,
R8 je Thr nebo A.la, R9 je Ser nebo Gly, R10 je Ile nebo Val, R14 je Tyr, His, Asp nebo Glu, R21 je Asn, Asp, Gly, Ser, Thr, Ala, Glu nebo Gin, R1 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový
9 9 « ·
- 31 zbytek, nebo není přítomen, nebo je to atom vodíku,
R2 je Val, Ala nebo Gly,
R3 je Asn, His, Glu nebo Asp,
R4 je Ala, Ser, Thr, Asn, Asp, Gin, Gly nebo Glu,
R30 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek nebo -OH,
Z je atom vodíku nebo peptidový zbytek s 1 až 4 geneticky kódovatelnými aminokyselinovými zbytky, obsahující 1 až 4 histidinové zbytky (His), přičemž platí podmínky, že v případě, kdy Z je atom vodíku, R1 nebo R3 jsou His, Glu nebo Asp, přičemž R3 je His, když R1 je neutrální nebo negativně nabitá aminokyselina, nebo platí, že v případě, kdy Z je atom vodíku, R14 je His, Asp nebo Glu, a dále platí podmínka, že analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle vzorce I se neodlišuje od humánního inzulínu pouze samotnými změnami aminokyselinových
zbytků v společně pozici R3 v pozicích nebo společně v pozicích R3 a R4 podle vzorce I. R3 a R21 nebo 2. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle nároku 1, kde R8 je Thr, R9 je Ser a R10 je Ile. 3. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přij atelná sůl
podle nároku 1 nebo 2, kde R1 je Phe, His, Asn, Asp nebo Gly.
4. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 3, kde R30 je Thr, Ala nebo Ser.
5. Analog inzulínu nebo jeho fyziologic-ky přijatelná sůl·
·· · · ·· • · · · · · · • • • • · • • • · · · · * • ·····» · · • ♦ · · · 4 · · ······· - 32 - podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4, kde R21 je Asn a Rl je Phe. 6. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 5, kde R2 je Val, R3 je Asn a R4 je Gin. 7. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 6, kde R14 je Tyr. 8. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 6, kde R14 je His. 9. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 6, kde R14 je Asp. 10. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 6, kde R14 je Glu. 11. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 10, kde R30 je Thr. 12. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 10, kde R30 je Ala. 13. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl
podle kteréhokoliv z nároků 1 až 10, kde R30 je Ser.
14. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 10, kde R30 je -OH.
15. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl• · • · • · • · · • · · · • · · · · · · • 9 · • · ·
9 9 9
- 33 podle kteréhokoliv z nároků 1 až 14, kde Z je His.
16. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 14, kde Z je His-Ala.
17. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle kteréhokoliv z nároků 1 až 14, kde Z je His-AlaAla.
18. ?uialog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle nároku 15, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id.
č. 3) :
His Phe Va! Asn Gin His Leu Cys Giy Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys
19.
1U podle nároku 15, nebo jeho fyziologicky přijatelná kde řetězec B mé sekvenci (sekvence id.
č. 4) :
His Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Led Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Tnr
20. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle nároku 16, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id.
č. 5):
His Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
21. Analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl podle nároku 17, kde řetězec B má sekvenci (sekvence id. č. 6):
His Ala Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr - '
0 0 · · · · • 0 · 0 · • 000 0· 00 • · · · · · ·
- 34 22.Způsob přípravy analogu inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelné soli podle kteréhokoliv z nároků 1 až 21 vyznačující se tím, že obsahuje kroky konstrukce replikovatelného expresního vektoru, který obsahuje sekvenci DNA, která kóduje prekurzor analogu inzulínu s obecnou aminokyselinovou sekvenci podle vzorce II:
Met-X2m-(Afg)p-Z-R1-R2-R3-R4-His-Leu-Cys-(B8-B18)-Cys-(B20-B29)-R30-X1n-Arg(A1-A5)-Cys-Cys-R3-Ser-R10-Cys-Ser-Lec-Rl4-(A15-A19)-Cys-R21 (II!
kde
X1.-! je peptidový řetězec obsahující n aminokyselinových zbytků, přičemž n je celé číslo 0 až 34,
X~-, peptidový řetězec obsahující m aminokyselinových zbytků, přičemž n je celé číslo 0 až 20, p je 0, 1 nebo 2,
R30 je libovolný, geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek, nebo chybí, a
Z buďto chybí nebo je to peptidový zbytek s 1 až 4 geneticky kódovatelnými aminokyselinami obsahující 1 až 4 histidinových zbytků (His) a zbývající proměnné mají stejný význam jako v nároku 1, přičemž platí i pravidla z nároku 1, a dále způsob obsahuje krok exprese v hostitelských buňkách a uvolnění analogu inzulínu z jeho prekurzoru chemickými a/nebo enzymatickými metodami.
23. Způsob podle nároku 22 vyznačující se tím, že hostitelská buňka je baktérie.
24. Způsob podle nároku 23 vyznačující se tím, že baktérie je E. coli.
• · • · • · · · · · · • · • *
- 35 25. Způsob podle nároku 22 vyznačující se tím, že hostitelská buňka je kvasinka.
26. Způsob podle nároku 25 vyznačující se tím, že kvasinka je Saccharomyces cerevisiae.
27. Způsob podle nároku 22 až 26 přípravy analogu inzulínu podle nároku 19 vyznačující se tím, že prekurzor analogu inzulínu má sekvenci (sekvence id. č. 7) :
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg
His Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Giu Ala Leu Tyr Leu Val Cys
Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Val Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala
Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg
Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys
Asn
28. Způsob podle nároku 22 až 26 přípravy analogu inzulínu podle nároku 20 vyznačující se tím, že prekurzor analogu inzulínu má sekvenci (sekvence id. č. 8) :
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg
His Ala Phe Va! Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Val Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala
Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg
Gly Ile Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys
Asn • · · • · · • · · · • · · · · · • · · · · • · · · ·
- 36 29.Způsob podle nároku 22 až 26 přípravy analogu inzulínu podle nároku 20 vyznačující se tím, že prekurzor analogu inzulínu má sekvenci (sekvence id. č. 9) :
Met Ala Thr Thr Ser Thr Gly Asn Ser Ala Arg
His Ala Ala Phe Val Asn Gin His Leu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Giy Phe Pne Tyr Thr Pro Lys Thr
Arg Arg Glu Ala Glu Asp Pro Gin Val Gly Gin Va! Glu Leu Gly Gly Gly Pro Gly Ala Gly Ser Leu Gin Pro Leu Ala Leu Glu Gly Ser Leu Gin Lys Arg Gly lle Val Glu Gin Cys Cys Thr Ser lle Cys
Ser Leu Tyr Gin Leu Glu Asn Tyr Cys Asn
30.Prekurzor analogu inzulínu podle nároku 22. 31.Prekurzor analogu inzulínu podle nároku 27 . 32.Prekurzor analogu inzulínu podle nároku 28 . 33.Prekurzor analogu inzulínu podle nároku 29.
34.Sekvence DNA, která kóduje prekuzor analogu inzulínu podle nároku 30.
35.Sekvence DNA, která kóduje prekuzor analogu inzulínu podle nároku 31.
36.Sekvence DNA, která kóduje prekuzor analogu inzulínu podle nároku 32.
37.Sekvence DNA, která kóduje prekuzor analogu inzulínu podle nároku 33.
• · · · ·
- 37 38.Expresní vektor obsahující sekvenci DNA podle nároku 34.
39. Expresní vektor obsahující sekvenci DNA podle nároku 35.
40. Expresní vektor obsahující sekvenci DNA podle nároku 36.
41. Expresní vektor obsahující sekvenci DNA podle nároku 37.
42. Hostitelské buňka, která je transformována expresním vektorem podle kteréhokoliv z nároků 38 až 41.
43. Farmaceutický přípravek vyznačující se tím, že obsahuje alespoň jeden analog inzulínu podle kteréhokoliv z nároků 1 až 21 a/nebo alespoň jednu jeho fyziologicky přijatelnou sůl.
44. Farmaceutický přípravek podle nároku 43 vyznačující se tím, že analog inzulínu nebo jeho fyziologicky přijatelná sůl je v rozpuštěné, amorfní a/nebo krystalické formě.
45.Farmaceutický přípravek podle nároku vyznačující se tím, že depotní pomocné látky.
43 nebo 44 dále obsahuje
Farmaceutický přípravek vyznačující se t látka je protaminsulfát, přičemž fyziologicky přijatelná sůl společný krystaiizát.
podle nároku 45 i m, že depotní pomocná analog inzulínu nebo jeho tvoří s protaminsulfátem
47.Farmaceutický přípravek podle kteréhokoliv z nároků- 43 až• · • · • · • · • · • ·
- 33 46 vyznačující se tím, že navíc obsahuje nemodifikovaný humánní inzulín.
48. Farmaceutický přípravek podle kteréhokoliv z nároků 43 až 47 vyznačující se tím, že navíc obsahuje analog inzulínu.
49. Farmaceutický přípravek podle nároku 48 vyznačující se tím, že analog inzulínu je Gly(A21)-Arg(B31)-Arg(B32)-humánní inzulín.
50.Injikovatelný roztok s inzulínovou aktivitou vyznačující se tím, že obsahuje farmaceutický přípravek podle kteréhokoliv z nároků 43 až 49 v rozpuštěné formě.
Inj ikovatelný v y z n a č u 2 mg zinku na roztok jící se i ml.
podle tím, že nároku obsahuje 1 pg
Inj ikovatelný vyznačuj 200 pg zinku na roztok ící se
1 ml.
podle t i m, že nároku obsahuje 5 pg až
53.Použití analogu inzulínu a/nebo jeho fyziologicky přijatelné soli podle kteréhokoliv z nároků 1 až 21 k výrobě farmaceutického přípravku, který projevuje inzulínovou aktivitu s opožděným nástupem účinku.
54.Komplex inzulín-zinek, který obsahuje inzulínový hexamer a 4 až 10 zinečnatých iontů na každý inzulínový hexamer, 'přičemž inzulínový hexamer sestává ze šesti molekul « · • · • · » · · « » · · « » · · I
I · · I • · · · • · · • « · · • · · · · · «
- 39 analogu inzulínu podle vzorce I s
l
2-R1-R2-R3-R4-His-Leu-Cys- (33-513)
S
Cys-(B20-329)-R30 kde (AI-A5) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích Al až A5 řetězce A humánního nebo zvířecího inzulínu, (A15-A19) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích A15 až
A19 řetězce A humánního nebo zvířecího inzulínu, (B8-B18) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích B3 až 313 řetězce B humánního nebo zvířecího inzulínu, (320-329) znamená aminokyselinové zbytky v pozicích 320 až
B29 řetězce B humánního nebo zvířecího inzulínu,
R8 je Thr nebo Ala,
R9 je Ser nebo Gly,
R10 je Ile nebo Val,
R14 je Tyr, His, Asp nebo Glu,
R21 je Asn, -Asp, Gly, Ser, Thr, Ala, Glu nebo Gin,
R1 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek, nebo není přítomen, nebo je to atom vodíku, R2 je Val, Ala nebo Gly,
R3 je Asn, His, Glu-nebo Asp, • · • · • · ··· · · · · ···· ···· · · · · · · • ······ · · · · · · · ··· · · · · · · •· · ······· ·· ··
- 40 R4 je Ala, Ser, Thr, Asn, Asp, Gin, Gly nebo Glu,
R30 je libovolný geneticky kódovatelný aminokyselinový zbytek nebo -OH,
Z je atom. vodíku nebo peptidový zbytek s 1 až 4 geneticky kódovatelnými aminokyselinovými zbytky, obsahující 1 až 4 histidinové zbytky (His).
55. Komplex inzulín-zinek podle nároku 54, který obsahuje 5 až 8 zinečnatých iontů na každý inzulínový hexamer.
56. Komplex inzulín-zinek podle nároku 54 nebo 55, kde inzulínový hexamer sestává ze šesti molekul analogu inzulínu podle vzorce I podle kteréhokoliv z nároků i až 21.
57. Komplex inzulín-zinek podle nároku 54 nebo 55, kde řetězec B analogu inzulínu podle vzorce I má sekvenci (sekvence id. č. 10):
Phe Val His Gin His Leu Cys Gly Ser His Lsu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
58. Komplex inzulín-zinek podle nároku 54 nebo 55, kde řetězec B analogu inzulínu podle vzorce I má sekvenci (sekvence id. č. il):
Pne Val Asp Gin His Lsu Cys Gly Ser His Leu Val Glu Ala Leu Tyr Leu Val Cys Gly Glu Arg Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr
59. Farmaceutický přípravek vyznačující se tím, že obsahuje alespoň jeden komplex inzulín-zinek podle kteréhokoliv z nároků 54 až 58.
60. Farmaceutický přípravek vyznačující s e - t i my • · • · • ·
- 41 že obsahuje kyselý roztok alespoň jednoho analogu inzulínu podle kteréhokoliv z nároků 54 až 58 a/nebo jeho fyziologicky přijatelné soli společně s odpovídajícím množstvím zinečnatých iontů, které umožní vznik komplexu inzulín-zinek podle kteréhokoliv z nároků 54 až 58.
61.Farmaceutický přípravek podle nároku 60 vyznačující se tím, že obsahuje kyselý roztok alespoň jednoho analogu inzulínu podle kteréhokoliv z nároků 1 až 21 a/nebo jeho fyziologicky přijatelné soli společně s odpovídajícím množstvím zinečnatých iontů, které umožní vznik komplexu inzulín-zinek podle nároku 56.
přípravek podle nároku 60 ící se tím, že obsahuje kyselý jednoho analogu inzulínu podle nároku 57 jeho fyziologicky přijatelné soli společně množstvím zinečnatých iontů, které umožní inzulín-zinek podle nároku 57 nebo 58.
Farmaceutický vyznačuj roztok alespoň nebo 58 a/nebo s odpovídajícím vznik komplexu
63.Farmaceutický přípravek podle kteréhokoliv z nároků 55 až 62 vyznačující se tím, že obsahuje komplex inzulín-zinek v rozpuštěné, amorfní a/nebo krystalické formě.
64.Injikovatelný roztok v y z n a č u j ící farmaceutický .oříoravek formě.
65.Injikovatelný roztok vyznačuj ící s inzulínovou se tím, podle nároku 63 aktivitou že obsahuje v rozpuštěné podle t í m, že nároku 64 obsahuje 1- μg až· ··· · · « ·· ·· ··· ···« ···· • · · · · · ···· • ······ · · ·· ·· · ··· ·· · · · · • · · ······· · · · ·
- 42 2 mg zinku na 1 ml.
66.Injikovateiný roztok podle nároku 65 vyznačující se tím, že obsahuje 5 μα až 200 pg zinku na 1 ml.
67.Použití komplexu inzulín-zinek podle kteréhokoliv z nároků 54 až 53 k výrobě farmaceutického přípravku, který projevuje inzulínovou aktivitu s opožděným. nástupem
CZ20004525A 1998-06-06 1999-05-21 Analogy inzulínu, zpusob jejich prípravy a farmaceutické prípravky obsahující tyto analogy CZ301377B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19825447A DE19825447A1 (de) 1998-06-06 1998-06-06 Neue Insulinanaloga mit erhöhter Zinkbildung

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ20004525A3 true CZ20004525A3 (cs) 2001-04-11
CZ301377B6 CZ301377B6 (cs) 2010-02-03

Family

ID=7870213

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ20004525A CZ301377B6 (cs) 1998-06-06 1999-05-21 Analogy inzulínu, zpusob jejich prípravy a farmaceutické prípravky obsahující tyto analogy

Country Status (23)

Country Link
US (1) US6686177B1 (cs)
EP (1) EP1084248B1 (cs)
JP (1) JP4402296B2 (cs)
KR (1) KR100649339B1 (cs)
CN (1) CN1304450B (cs)
AR (1) AR019852A1 (cs)
AT (1) ATE334201T1 (cs)
AU (1) AU757275B2 (cs)
BR (1) BR9910978A (cs)
CA (1) CA2330183C (cs)
CZ (1) CZ301377B6 (cs)
DE (2) DE19825447A1 (cs)
DK (1) DK1084248T3 (cs)
ES (1) ES2268871T3 (cs)
HU (1) HU228908B1 (cs)
MX (1) MXPA00011456A (cs)
NO (1) NO329956B1 (cs)
PL (1) PL198190B1 (cs)
PT (1) PT1084248E (cs)
RU (1) RU2225723C2 (cs)
TR (1) TR200003606T2 (cs)
WO (1) WO1999064598A2 (cs)
ZA (1) ZA200006835B (cs)

Families Citing this family (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19825447A1 (de) * 1998-06-06 1999-12-09 Hoechst Marion Roussel De Gmbh Neue Insulinanaloga mit erhöhter Zinkbildung
WO2002067969A2 (en) 2001-02-21 2002-09-06 Medtronic Minimed, Inc. Stabilized insulin formulations
US20040038864A1 (en) * 2002-06-27 2004-02-26 Per Balschmidt Use of dimethyl sulfone as isotonicity agent
US7875700B2 (en) 2004-07-19 2011-01-25 Biocon Limited Cation complexes of insulin compound conjugates, formulation and uses thereof
US7833513B2 (en) 2004-12-03 2010-11-16 Rhode Island Hospital Treatment of Alzheimer's Disease
AU2008313248B2 (en) * 2007-10-16 2012-04-26 Biocon Limited An orally administerable solid pharmaceutical composition and a process thereof
PL2209800T3 (pl) * 2007-11-16 2013-12-31 Novo Nordisk As Stabilne kompozycje farmaceutyczne zawierające liraglutyd i degludec
PL219335B1 (pl) * 2008-07-04 2015-04-30 Inst Biotechnologii I Antybiotyków Pochodna insuliny lub jej farmaceutycznie dopuszczalna sól, jej zastosowanie oraz zawierająca ją kompozycja farmaceutyczna
JP5780958B2 (ja) * 2008-07-31 2015-09-16 ケイス、ウエスタン、リザーブ、ユニバーシティ ハロゲン安定化インスリン
EA201201164A1 (ru) * 2010-02-22 2013-04-30 Кейз Вестерн Ризев Юнивесити Препараты на основе аналогов инсулина пролонгированного действия в растворимой и кристаллической формах
PL222975B1 (pl) 2012-05-23 2016-09-30 Inst Biotechnologii I Antybiotyków Analog insuliny lub jego farmaceutycznie dopuszczalna sól, kompozycja farmaceutyczna o przedłużonym działaniu terapeutycznym oraz zastosowanie analogu insuliny
FR3013049B1 (fr) 2013-11-14 2015-11-13 You-Ping Chan Analogue de l'insuline glargine
US10562951B2 (en) 2015-03-10 2020-02-18 Merck Sharp & Dohme Corp. Process for preparing recombinant insulin using microfiltration
UY36870A (es) * 2015-08-28 2017-03-31 Hanmi Pharm Ind Co Ltd Análogos de insulina novedosos

Family Cites Families (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FI78616C (fi) 1982-02-05 1989-09-11 Novo Industri As Foerfarande foer framstaellning av en foer infusionsaendamaol avsedd stabiliserad insulinloesning, som har en foerhoejd zinkhalt.
DE3326472A1 (de) 1983-07-22 1985-02-14 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Neue insulin-derivate, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung sowie pharmazeutische mittel zur behandlung des diabetes mellitus
DE3327709A1 (de) * 1983-07-29 1985-02-07 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Insulin-derivat-kristallsuspensionen, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung
SU1250303A1 (ru) * 1983-12-30 1986-08-15 Филиал По Разработке Готовых Лекарственных Средств Научно-Исследовательского Института По Биологическим Испытаниям Химических Соединений Способ стабилизации суспензии цинк-инсулина кристаллического
DE3440988A1 (de) 1984-11-09 1986-07-10 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur spaltung von peptiden und proteinen an der methionyl-bindung
US4569794A (en) * 1984-12-05 1986-02-11 Eli Lilly And Company Process for purifying proteins and compounds useful in such process
US5008241A (en) 1985-03-12 1991-04-16 Novo Nordisk A/S Novel insulin peptides
DE3526995A1 (de) 1985-07-27 1987-02-05 Hoechst Ag Fusionsproteine, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
PH25772A (en) * 1985-08-30 1991-10-18 Novo Industri As Insulin analogues, process for their preparation
DE3636903A1 (de) 1985-12-21 1987-07-02 Hoechst Ag Fusionsproteine mit eukaryotischem ballastanteil
DE3541856A1 (de) 1985-11-27 1987-06-04 Hoechst Ag Eukaryotische fusionsproteine, ihre herstellung und verwendung sowie mittel zur durchfuehrung des verfahrens
RU2104305C1 (ru) * 1986-08-29 1998-02-10 Ново Нордиск А.С. Аналоги инсулина человека, способ их получения, раствор для инъекций
CA1340522C (en) 1987-03-10 1999-05-04 Heinz Dobeli Fusion proteins containing neighbouring histidines for improved purification
DE3805150A1 (de) 1987-04-11 1988-10-20 Hoechst Ag Gentechnologisches verfahren zur herstellung von polypeptiden
DE4012818A1 (de) 1990-04-21 1991-10-24 Hoechst Ag Verfahren zur herstellung von fremdproteinen in streptomyceten
DE3726655A1 (de) 1987-08-11 1989-02-23 Hoechst Ag Verfahren zur isolierung basischer proteine aus proteingemischen, welche solche basischen proteine enthalten
DE3739347A1 (de) 1987-11-20 1989-06-01 Hoechst Ag Verfahren zur selektiven spaltung von fusionsproteinen
DK257988D0 (da) * 1988-05-11 1988-05-11 Novo Industri As Nye peptider
EP0347781B1 (de) 1988-06-23 1994-02-16 Hoechst Aktiengesellschaft Mini-Proinsulin, seine Herstellung und Verwendung
DE3827533A1 (de) 1988-08-13 1990-02-15 Hoechst Ag Pharmazeutische zubereitung zur behandlung des diabetes mellitus
DE3837825A1 (de) 1988-11-08 1990-05-10 Hoechst Ag Neue insulinderivate, ihre verwendung und eine sie enthaltende pharmazeutische zubereitung
US5358857A (en) 1989-08-29 1994-10-25 The General Hospital Corp. Method of preparing fusion proteins
US5227293A (en) 1989-08-29 1993-07-13 The General Hospital Corporation Fusion proteins, their preparation and use
IL95495A (en) 1989-08-29 1996-10-16 Hoechst Ag Fusion proteins their preparation and use
DE59305396D1 (de) 1992-12-02 1997-03-20 Hoechst Ag Verfahren zur Gewinnung von Proinsulin mit korrekt verbundenen Cystinbrücken
EP0705275B1 (en) * 1993-06-21 1999-02-03 Novo Nordisk A/S Asp-b28 insulin crystals
SI0792290T1 (en) * 1993-09-17 2001-12-31 Novo Nordisk As Acylated insulin
DE4405179A1 (de) 1994-02-18 1995-08-24 Hoechst Ag Verfahren zur Gewinnung von Insulin mit korrekt verbundenen Cystinbrücken
DE59711533D1 (de) * 1996-07-26 2004-05-27 Aventis Pharma Gmbh Insulinderivate mit erhöhter Zinkbindung
DE19825447A1 (de) * 1998-06-06 1999-12-09 Hoechst Marion Roussel De Gmbh Neue Insulinanaloga mit erhöhter Zinkbildung

Also Published As

Publication number Publication date
KR100649339B1 (ko) 2006-11-24
NO329956B1 (no) 2011-01-31
PL198190B1 (pl) 2008-06-30
CA2330183A1 (en) 1999-12-16
ATE334201T1 (de) 2006-08-15
HU228908B1 (hu) 2013-06-28
KR20010052635A (ko) 2001-06-25
PT1084248E (pt) 2006-11-30
DK1084248T3 (da) 2006-11-20
PL345898A1 (en) 2002-01-14
AU4145499A (en) 1999-12-30
DE19825447A1 (de) 1999-12-09
JP2002517247A (ja) 2002-06-18
WO1999064598A3 (de) 2000-03-16
AU757275B2 (en) 2003-02-13
HUP0102217A2 (hu) 2001-10-28
US6686177B1 (en) 2004-02-03
BR9910978A (pt) 2001-02-13
CZ301377B6 (cs) 2010-02-03
WO1999064598A2 (de) 1999-12-16
CN1304450B (zh) 2012-10-10
DE59913711D1 (de) 2006-09-07
NO20006177L (no) 2000-12-05
RU2225723C2 (ru) 2004-03-20
AR019852A1 (es) 2002-03-20
NO20006177D0 (no) 2000-12-05
EP1084248B1 (de) 2006-07-26
EP1084248A2 (de) 2001-03-21
MXPA00011456A (es) 2002-10-17
TR200003606T2 (tr) 2001-06-21
CA2330183C (en) 2009-10-20
HK1036808A1 (en) 2002-01-18
CN1304450A (zh) 2001-07-18
ES2268871T3 (es) 2007-03-16
ZA200006835B (en) 2001-07-09
HUP0102217A3 (en) 2004-04-28
JP4402296B2 (ja) 2010-01-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2529952C2 (ru) Новые производные инсулина с сильно замедленным профилем время/действие
RU2176646C2 (ru) Инсулин и его производные с повышенной способностью связывать цинк
JP5695909B2 (ja) 極度に遅延した時間作用プロファイルを有する新規なインスリン誘導体
US4608364A (en) Pharmaceutical agent for the treatment of diabetes mellitus
KR100546225B1 (ko) 신속한 작용개시를 나타내는 인슐린 유도체
CN102007143B (zh) 具有超延迟时效特征的新型胰岛素衍生物
TW200817432A (en) Amidated insulin glargine
CZ289343B6 (cs) Inzulinový derivát a farmaceutický prostředek pro léčení diabetes
CZ20004525A3 (cs) Analogy inzulínu, způsob jejich přípravy a farmaceutické přípravky obsahující tyto analogy
MXPA05004440A (es) Cristales de analogos de insulina y metodo para la produccion de los mismos.
HK1036808B (en) Novel insulin analogs with enhanced zinc binding
MXPA97005667A (en) Insulin derivatives with zinc increment

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20150521