CN1856559A - 粘合剂和使用该粘合剂的贴附用温热材料 - Google Patents
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Classifications
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Abstract
本发明的课题在于提供一种更均衡地兼具将温热材料贴附在皮肤上所必需的特性的热熔型粘合剂，特别是对于将温热材料贴附在皮肤上具有充分的粘合力、对皮肤的保护作用高、安全性更高的粘合剂，还提供一种使用这种粘合剂的温热材料。本发明通过提供下述粘合剂而完成了上述课题，即，一种粘合剂，其是含有基础聚合物、增粘剂、软化剂和表面活性剂作为必要构成成分的温热材料贴附用的热熔型粘合剂，其特征在于，表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分为5～25重量份，本发明还提供一种贴附用温热材料，其含有发热体，且形成有由该粘合剂构成的粘合剂层。
Description
技术领域
本发明涉及用于将温热材料贴附在皮肤上的粘合剂和使用该粘合剂的温热材料。进一步详细地说，本发明涉及对皮肤具有充分的粘合力、而且具有优异的皮肤保护性的温热材料用粘合剂和皮肤贴附用温热材料。
背景技术
热熔型粘合剂，是以室温下固体形状的聚合物作为基础、通过加热熔融而形成流动性的粘合剂，因为不添加溶剂、水，所以具有毒性或火灾的危险性低、高生产率等的优点。因此，热熔型粘合剂正被用于很多的领域，在用于贴附于衣服、皮肤上的所谓“贴附型”的一次性加温物、医疗用温热用具等中也被使用。
关于用于直接贴附在皮肤上的温热贴附剂用的粘合剂，例如在专利文献1中，公开了以A-B-A型嵌段共聚物为基础聚合物的粘合剂和具有该粘合剂的粘合剂层的温热贴附剂。另外，在专利文献2中，公开了特定组成的温热贴附剂用热熔粘合剂。
专利文献1：特开平1-297059
专利文献2：特开平11-19112
发明内容
在将温热材料贴附于皮肤的情况下，当然要求粘合剂具有在对皮肤贴附的过程中、温热材料不会剥离脱落的程度的粘合力。进一步，为了舒适地使用，需要能适应使用中的身体的活动、并可柔软地随着皮肤运动的适度的伸缩性和/或弹性。此外，因为粘合剂经过比较长的时间与皮肤直接接触，在粘合剂与皮肤的接触期间，同时给皮肤温热刺激，特别是医疗用温热材料等在同一部位被反复应用等，所以即使是常温下刺激小的粘合剂，有时也引起皮肤的发红、斑疹、发痒等，因此要求对皮肤的刺激性特别小、安全性高的制品。因此，对用于将温热材料贴附在皮肤上的粘合剂，在要求高温下的粘合力等的粘合特性的同时，还要求高度的安全性。
因此，本发明的目的在于，提供很均衡地兼有上述那样的将温热材料贴附在皮肤上所必需的特性的热熔型粘合剂，特别是提供对于将温热材料贴附在皮肤上、具有充分的粘合力，且对皮肤的保护作用高、安全性更高的粘合剂，还提供使用这种粘合剂的温热材料。
本发明的粘合剂，是含有基础聚合物、增粘剂、软化剂和表面活性剂的温热材料贴附用的热熔型粘合剂，其特征在于，表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分，为5～25重量份。
作为基础聚合物，优选含有苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)等的热塑性嵌段共聚物。
表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分，优选为10～20重量份，更优选为12～18重量份。
表面活性剂以外的粘合剂的必要构成成分的比例，相对于100重量份的基础聚合物，为增粘剂40～160重量份和软化剂80～230重量份。
作为表面活性剂，优选含有聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇和聚氧乙烯硬化蓖麻油中的1种或1种以上。
本发明的贴附用温热材料，含有发热体，在发热体与皮肤接触的面上形成有由上述本发明的粘合剂构成的粘合剂层。
粘合剂层通常被剥离材料覆盖。
发热体优选为，在至少一面由透气性包材构成的袋中收纳有在空气的存在下发热的发热组合物的发热体。
本发明的温热材料，通常收纳在由气密性包材构成的外袋中。
在本发明中，所谓“温热材料”是指，不管是为了取暖，还是为了获得医疗上或美容上的效果等的目的，都是含有发热体作为构成要件，并用于温热人体的机构。除了温热之外，也可以适用于其他的医疗上或美容上等的有效成分。具体地说，作为例子可列举一次性加温物、医疗用温热用具、含有药物的温热贴附剂等，但不限于这些。
在本发明中，所谓“温热材料用粘合剂”，是指用于将温热材料贴附在皮肤上的粘合剂。
目前，在热熔型粘合剂中配合表面活性剂的情况下，为了将亲水性的添加剂等进行均匀混合，其配合量为几％或其以下。
基于本发明，发现通过使以疏水性的聚合物为基础的热熔型粘合剂中含有高浓度的表面活性剂，向粘合剂自身赋予亲水性，不仅对富含皮脂的皮肤表面、而且可以对富含水分的皮肤表面提高把持粘附对象物的性能，因此可提供一种粘合剂，其即使是比以往弱的粘合力也容易均匀地粘结在皮肤上，而且在从皮肤剥离时，不会给予剥离皮肤角质层、拉曳皮肤表面那样的刺激，并容易从皮肤剥离。即，基于本发明，发现通过使热熔型粘合剂中含有高浓度的表面活性剂，可以显著地降低贴附用温热材料使用后的皮肤角质层的剥离，高浓度的表面活性剂对皮肤的保护是有效的。
因此，通过本发明，可以提供很均衡地具有以下特征、而且特别适合用于人体的温热材料贴附用的粘合剂，其中所述特征为，温热材料在使用中(发热中)不会由皮肤剥离脱落的程度的适度的粘合力，能适应使用中的身体的活动、并柔软地随着皮肤运动的适度的伸缩性和/或弹性，角质层的剥离少，对皮肤具有特别高的安全性。另外，提供一种温热材料，其很少发生由于粘合剂引起的皮肤的发红、斑疹、发痒、角质层的损伤，安全而且有效性高。
具体实施方式
1.粘合剂
基础聚合物
作为本发明的粘合剂的基础聚合物，可列举热塑性嵌段共聚物，例如A-B-A型嵌段共聚物等的嵌段共聚物。在上述A-B-A型嵌段共聚物中，“A”嵌段，是苯乙烯、甲基苯乙烯等的单乙烯基取代芳香族化合物的非弹性聚合物嵌段，另一方面，B”嵌段，是丁二烯、异戊二烯等的共轭二烯化合物的弹性聚合物嵌段。作为这样的嵌段共聚物的具体例子，可列举例如苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)以及作为其加氢聚合物的聚苯乙烯-聚乙烯-聚丁烯-聚苯乙烯共聚物(SEBS)和聚苯乙烯-聚乙烯-聚丙烯-聚苯乙烯(SEPS)等。这些基础聚合物，可单独使用，也可将2种或2种以上混合使用。
其中，从粘合性、安全性、粘度特性的角度出发，优选SIS。
作为A-B-A型嵌段共聚物的市售品，可列举例如JSR SIS-5200、JSRSIS-5505(JSR制)；カリフレックスTR-1101、カリフレックスTR-1107、カリフレックスTR-1111(シエル化学制)；ソルプレン418(フイリップペトロリアム制)；クレイトンG(シエル化学制)；セプトン(クラレ制)等。
增粘剂
本发明的粘合剂中使用的增粘剂，可以是从业者一般所使用的增粘剂，可列举例如脂环族类石油树脂及其氢化衍生物。具体地可列举，脂环族饱和烃树脂、松脂、改性松香、脱氢松香的甘油酯类、松香的甘油酯类、氢化松香、氢化松香的甲基酯类、氢化松香的甘油酯类、氢化松香的季戊四醇酯类、聚合松香、聚合松香的甘油酯类、香豆酮-茚树脂、氢化石油树脂、马来酸酐改性松香、松香衍生物类或C5系石油树脂等。增粘剂可单独使用，但根据需要也可适宜将2种或2种以上组合进行使用。
这些增粘剂中，从热稳定性、相溶性、安全性、色调的理由出发，优选脂环族饱和烃树脂，进而，在考虑耐汗性的情况下，优选氢化松香的甘油酯类。
作为增粘剂使用的市售品的例子，可列举エステルガムH、KE-311、アルコンP-85、アルコンP-100、アルコンP-125(荒川化学工业制)等、クイントン(日本ゼオン制)、エスコレッツ3000(エクソン制)等。
粘合剂中的增粘剂的含量，相对于100重量份的基础聚合物，增粘剂为40～160重量份，优选为50～140重量份，最优选为70～120重量份。
软化剂
在本发明的粘合剂中使用的软化剂，是使基础聚合物溶解或分散、软化的物质，只要是从业者一般使用的软化剂即可。一般可将高级脂肪酸、液态橡胶、矿物油等单独或组合进行使用。
具体地可列举椰子油、蓖麻油、橄榄油、山茶油、杏仁油、桃仁油、花生油、芝麻油、大豆油、貂油、绵子油、玉米油、红花油、油酸、液体石蜡、聚丁烯等。
粘合剂中的软化剂的含量，相对于100重量份的基础聚合物，为80～230重量份，优选为100～210重量份，最优选为140～200重量份。
表面活性剂
在本发明的粘合剂中，表面活性剂被作为必须成分使用。目前，作为在粘合剂的业界中用于使不溶性成分容易分散于粘合剂中而使用的表面活性剂，可列举阴离子表面活性剂、阳离子表面活性剂、非离子表面活性剂或两性表面活性剂，在本发明的粘合剂中使用的表面活性剂，可以是这些表面活性剂中的任何一种。具体地说，可列举月桂酸钠、油酸钠等的高级脂肪酸盐类；十二烷基或十八烷基硫酸酯钠等的高级醇硫酸酯盐或高级烷基醚酯盐类；十二烷基苯磺酸钠、α-烯烃磺酸钠等的磺酸盐类；聚氧乙烯月桂基醚、失水山梨糖醇椰油脂肪酸酯、聚氧乙烯失水山梨糖醇单硬脂酸酯等的表面活性剂。
特别是在本发明的粘合剂中，优选非离子表面活性剂，其中进一步优选具有热稳定性的表面活性剂。在本发明中，所谓具有热稳定性，意味着在热熔型粘合剂的制备、涂布时，在通常需要程度的温度下不会发生分解或变色等，具体地来说，在170℃左右的温度下不发生分解等。
另外，从安全性的角度出发，进一步优选在化妆品、医药品中使用的表面活性剂。作为优选的表面活性剂的具体例子，可列举聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇、聚氧乙烯硬化蓖麻油等。
粘合剂中的表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分，为5～25重量份，优选为10～20重量份，最优选为12～18重量份。
其他成分
在本发明的粘合剂中，根据需要可适宜适量含有其他成分，例如其他粘合剂、抗老化剂、填充剂、粘合调节剂、粘合改进剂、着色剂、消泡剂、增稠剂、改性剂、防霉剂、抑菌剂、杀菌剂、除臭剂或脱臭剂等。作为这些成分具体使用的物质的种类及其含量，从业者可适宜进行选择、调整。
在本发明的粘合剂中，可含有吸水性聚合物。含有吸水性聚合物时，因为给予粘合剂吸收由于应用温热而产生的汗等的能力，所以可以保持皮肤清洁、防止水分的存在导致的粘合力的降低，因此是优选的。这样的吸水性聚合物，对业者是已知的。在本发明的粘合剂中，优选吸收自重的10倍或其以上、特别是50倍或其以上的水而凝胶化的粘合剂，进一步优选导入了交联键的粘合剂。
另外，在本发明的粘合剂中，可以含有经皮吸收性的药物。具体地可列举，例如皮肤刺激剂、镇痛消炎剂、中枢神经作用剂(睡眠镇静剂、抗癫痫剂、精神神经作用剂)、利尿剂、降血压剂、冠状血管扩张剂、镇咳去痰剂、抗组胺剂、抗心律失常剂、强心剂、肾上腺皮质激素剂、局麻剂等。这些药物，根据需要可以将1种或1种以上配合进行使用。
这些药物的含量，只要在可期望药效、而且不损害本发明的粘合剂的特性的范围内，就没有特别限定。从药理效果、经济性、粘合力等的角度出发，一般地，相对于100重量份的粘合剂，经皮吸收性的药物为0.01～25重量份，特别适宜确定在0.5～15重量份的范围内。
粘合剂的制备
本发明的粘合剂，可以依据与通常的热熔型粘合剂同样的制备方法来进行制备。具体地说，例如首先称量各原料成分，将增粘剂以外的所有的原料投入到熔融釜中。在熔融釜中、在60～250℃、一般在150～170℃的温度下、一边封入氮气、一边搅拌混合该混合物直至达到均匀状态。接着，在混合物中添加增粘剂，同样地进行搅拌使增粘剂熔融并达到均匀的状态。在达到均匀的液态后，停止搅拌，在真空下进行脱气。
可以将如上述那样得到的粘合剂在适当的温度下熔融，涂布在剥离处理过的纸、薄膜、薄片等的剥离材料上，形成粘合剂层。
另外，在粘合剂中含有经皮吸收性药物的情况下，可以在粘合剂中开始不含有药物，在进行这样涂布而得到的粘合剂层的表面上，将溶解有经皮吸收性药物的溶液进行喷雾或涂布等，然后进行干燥。
本发明的粘合剂，为了改进热稳定性、改进加温时的粘合力、保形性、提高药物的保持性等，可以进行交联处理。交联处理对于从业者是已知的。另外，本发明的粘合剂，为了得到缓冲性等的目的，可以用已知的方法进行发泡。
对粘合剂层的厚度没有特别限定，但通常为10～3000μm，优选为50～2000μm，更优选为50～1000μm，最优选为50～500μm。当小于10μm时，有粘合力变得不充分的情况，另一方面，当超过3000μm时，在使用感和经济性方面差。
2.温热材料
本发明的温热材料，在发热体与皮肤的接触面上具有由上述那样的本发明的粘合剂构成的粘合剂层。粘合剂层通常被剥离材料覆盖。
发热体，只要是可适用温热人体的物体，就没有特别地限定，一般可列举出，封入了与空气或氧接触而放热的化学组合物的袋或薄片，由电产生热的板等。从使用的简便性等的角度出发，发热体优选在至少一面由透气性包材构成的袋中装入在空气的存在下发热的发热组合物的发热体。
这样的温热材料，通常密封包装于由1个或1个以上单位的气密性的包材构成的外袋中。
温热材料的制备
温热材料的制备方法是公知的。
对于在温热材料中形成粘合剂层的方法，例如，可以将具有粘合剂层的薄片，作为构成收纳与空气接触发热的发热组合物的袋的单面的薄片来使用，从而制备发热体，其中所述粘合剂层由上述那样在剥离材料上涂布粘合剂、并将其转印而得到的本发明的粘合剂构成。或者也可以在发热体上直接涂布粘合剂来形成粘合剂层。
实施例
粘合剂的制备(实施例1～5、比较例1～3)
使用SIS(SIS-5505P；JIS)作为基础聚合物、氢化石油树脂(アルコンP-100；荒川化学工业)作为增粘剂、液体石蜡(モレスコホワイトP-350P；松村石油研究所)和聚丁烯(HV-300；新日本石油化学)作为软化剂、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇(プルロニックF-68；旭电化)或聚氧乙烯硬化蓖麻油(エマレックスHC-100；日本エマルジユン(株))作为表面活性剂、抗氧化剂(IRGANOX 1010；CIBA)，如以下那样制备以表1及表2所示的组成、含有这些成分的粘合剂。
[表1]
粘合剂的基本配合
| 成分 | 量(重量％) | |
| 基础聚合物 | SIS-5505P | 27.2 |
| 增粘剂 | 氢化石油树脂アルコンP-100 | 23.0 |
| 软化剂 | 液体石蜡モレスコホワイトP-350P | 38.4 |
| 聚丁烯HV-300 | 10.9 | |
| 抗氧化剂 | IRGANOX | 0.5 |
[表2]
表面活性剂的配合量(相对于100重量份上述粘合剂的重量份)
首先，称量各原料成分，将增粘剂以外的所有原料投入熔融釜内。将熔融釜设置为155℃，一边封入氮气、一边将该混合物搅拌混合至均匀的状态。接着，在该混合物中添加增粘剂，同样地搅拌至增粘剂熔融并达到均匀的状态。在达到均匀的液态后，停止搅拌，进行真空脱气。
粘合剂的涂布
将上述制备的粘合剂，在160℃下熔融，用加热至160℃的涂布器在玻璃纸制的剥离纸上涂布80μm厚，制备粘合剂薄片。其后，将该粘合剂薄片，转印到进行了电晕处理的60μm厚的低密度聚乙烯(LDPE)膜上。
温热材料的制备
如以下那样操作来制备，使用在空气存在下发热的发热组合物的发热体。
作为构成收纳发热组合物的袋的单面(表面)的透气性包材，使用在聚乙烯制的多孔质透气性薄膜上层压有尼龙无纺布的薄片(透气度为15,000～20,000秒/100cc；根据JIS P-8117测定)。
另一方面，作为构成收纳发热组合物的袋的背面的包材薄片，使用上述制备的各粘合剂涂布薄膜。
将上述的表面薄片和背面薄片，分别剪切成9.5cm×13.0cm的长方形，使表面薄片的透气性基体材料薄膜和背面薄片的聚乙烯制薄膜侧以接触的方式重合，形成了其边缘部分三面进行热封、一面端部开放的扁平状袋。
将30g发热组合物从袋的开放部分填充到该扁平状袋中，将开放部分进行热封封闭，其中所述发热组合物是以发热组合物的全部重量为基准，由60重量％铁粉、3重量％活性炭、3重量％氯化钠、3重量％保湿剂和31重量％水构成的。这样，得到了一种皮肤贴附用的温热材料，其中，含有在空气存在下发热的发热组合物的发热体的一面(表面)是透气性薄片，另一面(背面)是含有粘合剂层的薄片。
这样的温热材料，以粘合剂层被剥离材料覆盖的状态，密封在由具有氧屏蔽性的层压有聚1，1-二氯乙烯的拉伸聚丙烯层压薄膜(KOP)/聚乙烯(PE)构成的外袋中，在常温下保存至使用时。
试验例
1.粘合剂对皮肤表面的影响的试验
将上述制备的各粘合剂以80g/m2涂布于60μm厚的LDPE薄膜上，将该薄膜片(3cm×5cm)贴附在成人男性的两腕内侧、腹部、脊背的皮肤上。1小时后剥离各薄膜片，在粘合剂表面涂布曙红染色液，放置2分钟后，水洗薄膜，用肉眼观察染色状态来进行评价。
曙红是将细胞染色为红色的色素。粘合剂自身也可用曙红均匀地、薄薄地染色，皮肤细胞附着于粘合剂上(即皮肤的角质层被粘合剂剥取)时，可以发现这种与背景染色相区别的浓的斑点状的染色。将其按没有斑点(-)、基本没有斑点(+/-)、一部分有少量的斑点(+)、有中等程度的斑点(++)、几乎整个面有斑点(+++)的标准进行评价。
2.粘合力的试验
由上述的实施例中制备的各粘合剂薄片，剪切20mm×150mm的测定片，通过使2kg辊在各平滑的不锈钢板上往复，来进行贴附。在23℃下放置30分钟后，在23℃的气氛下、以300mm/分钟的剥离速度测定180℃的剥离力。
结果如表3所示。因为在细胞染色试验中没有发现因为贴附位置不同而有显著差异，所以在表3中只列举贴附在腹部的情况下的结果。
[表3]
关于对角质层的影响，实施例1～5的任一个都比不含表面活性剂的比较例1和含量为4.4重量份的比较例2优异。另外，确认表面活性剂的浓度越大，角质层的剥离越少，对于皮肤的保护来说，优选表面活性剂浓度约为大于等于5重量份。
另一方面，发现粘合力在表面活性剂浓度上升时、有降低的倾向，在含量为28重量份的比较例3中，显著地降低。
因此，通过这些试验的结果可确认，作为表面活性剂的含量，优选为5～25重量份。
3.温热材料的性能试验
对上述的实施例1～5和比较例1～3的各温热材料的性能，通过对成人男性受试者贴附来进行评价。
将上述的实施例1～5的任一个和比较例1～3的任一个，在各受试者的腰部的脊骨的两侧各贴附一个(共计2个)，以其上穿一件T恤衫的状态让各受试者进行6小时通常的轻微工作。第二天，将同一种类的新的温热材料贴附在同一部位上，进行同样的工作。这样连续5天反复进行，第5天的试验终止后，让各受试者对贴附中和使用后的使用感进行报告。使用感，对于“使用中的贴附的稳定感”，用非常良好(◎)、良好(○)、稍微不稳定(△)、不稳定或使用中脱落(×)的标准来评价；对于“剥离后的光滑感”，用强(++)、稍微有(+)、几乎感觉不到(+/-)、没有(-)的标准来评价。对于温热材料剥离后的皮肤的状态，通过肉眼观察在第1、3、5天的试验结束后，受试者以外的2名评价者对所有的受试者进行客观地评价。
温热材料与温热材料所贴附部分的皮肤之间的温度，在整个试验中稳定在约39.5～41.2℃左右，没有发现因粘合剂不同而有显著差异。这些试验结果在表4中概括显示。
[表4]
由表4所示的结果可以确认，与表2所示的试验结果同样，表面活性剂浓度在本发明的范围内时，对皮肤的贴附特性以及剥离后的皮肤的状态良好。
由以上结果可知，通过本发明，可得到一种特别适合用于人体的温热材料贴附用的粘合剂，其更均衡地具有以下特征，即，温热材料在使用中(发热中)不从皮肤剥离脱落程度的适度的粘合力，能适应使用中的身体的活动、并柔软地随着皮肤运动的适度的伸缩性和/或弹性，角质层的剥离少，对皮肤具有特别高的安全性。另外，提供一种很少发生由粘合剂引起的皮肤的发红、斑疹、发痒、角质层的损伤，安全而且有效性高的温热材料。
通过本发明，发现通过使热熔型粘合剂中含有高浓度的表面活性剂，可以显著地降低贴附用温热材料使用后的皮肤角质层的剥离，高浓度的表面活性剂对于皮肤的保护是有效的。
该申请是基于平成15年9月29日申请的日本专利申请、特愿2003-334218的申请，特愿2003-334218的说明书和权利要求书中记载的内容，全部包含在本申请说明书中。
Claims (10)
1.一种粘合剂，是作为必要构成成分含有基础聚合物、增粘剂、软化剂和表面活性剂的温热材料贴附用的热熔型粘合剂，其特征在于，表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分，为5～25重量份。
2.如权利要求1所述的粘合剂，作为基础聚合物，含有热塑性嵌段共聚物。
3.如权利要求2所述的粘合剂，作为基础聚合物，含有苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)。
4.如权利要求1～3的任一项所述的粘合剂，表面活性剂的含量，相对于合计100重量份的除表面活性剂以外的全部成分，为10～20重量份。
5.如权利要求1～4的任一项所述的粘合剂，表面活性剂以外的必要构成成分的比例，相对于100重量份的基础聚合物，为增粘剂40～160重量份和软化剂80～230重量份。
6.如权利要求1～5的任一项所述的粘合剂，作为表面活性剂，含有聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇和聚氧乙烯硬化蓖麻油中的1种或1种以上。
7.一种贴附用温热材料，含有发热体，其中在发热体与皮肤的接触面上形成有由权利要求1～6的任一项所述的粘合剂构成的粘合剂层。
8.如权利要求7所述的温热材料，其中所说的粘合剂层被剥离材料覆盖。
9.如权利要求7或8所述的温热材料，发热体是在至少一面由透气性包材构成的袋中收纳在空气的存在下发热的发热组合物而成的发热体。
10.如权利要求7～9的任一项所述的温热材料，其收纳在由气密性包材构成的外袋中。
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