CN1294668C - 一种用于双极板的复合材料 - Google Patents

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Abstract

一种用于燃料电池的双极板的复合材料，由分布于聚苯并嗪基质中的导电碳组成。本发明还提供了包含聚合物和导电碳的用于制备燃料电池的双极板的复合材料，相对于聚合反应前单体的总体积而言，在单体聚合反应之后聚合物的体积减少百分比低于5%，优选3%，更优选1%的聚合物。由于聚合反应中体积变化小，本发明的聚合物具有良好的加工性，以及良好的机械和化学性能，并可低成本生产。

Description

一种用于双极板的复合材料
优先权声明
本申请要求根据U.S.C.§119享有于2003年10月22日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2003-0073640的全部权利，其所公开的内容通过引用的方式包括在本文中。
发明背景
发明领域
本发明涉及一种用于双极板的复合材料，更具体地涉及一种具有化学和机械稳定性和良好可加工性的，以及可以以低成本制造的复合材料，以及一种制造使用该复合材料的双极板的方法。
相关技术的说明
燃料电池，作为电化学电池，将由燃料的氧化反应所产生的能量转化为电能。现有的商品化的燃料电池包括磷酸燃料电池(PAFC)和熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)。还已经研发了作为高效电池的聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)。图1图示说明一个PEMFC的运转示意图。PEMFC由一个膜电极组件(MEA)20和一个聚合物电解质膜(PEM)15组成，膜电极组件(MEA)20包括阳极层10a和阴极层10b，并且聚合物电解质膜(PEM)15插在两个电极层之间。膜电极组件是使用双极板与形成于其上的的流体流动通道层叠而成的。燃料电池通过分别向阳极和阴极提供燃料和氧化材料而产生电能的，并且是通过阳极和阴极间的电化学反应产生电能的。
使用具有离子交换官能团以及一个例如磺酸、碳酸、磷酸、亚磷酸等的基团的含氟聚合物作为PEMFC的聚合物电解质。含氟聚合物电解质薄膜，例如由Dupont公司所生产的全氟碳磺酸膜(NafionTM)，具有化学稳定性、高的离子传导性以及良好的机械性能，并因此优选使用。
一个燃料电池中阳极和阴极之间的电压通常为0.7V。因此，为了获得一个适于使用的电压(10V到100V)，通常需要将多个燃料电池层叠在一起以形成一个组套，并优选使用一个双极板将相邻的燃料电池分隔开。双极板在阴极和阳极之间提供电连接，并且它向阴极提供一个气流通道，并具有强烈的抗腐蚀性能和气密性。
双极板一般是通过机械加工方法使用固体石墨或金属制造的，或者通过石墨聚合物复合材料的模压或加压处理制造的。这种双极板的问题是制造成本高并且对组套设计时其柔韧性有限。为了开发紧凑轻便的燃料电池，该双极板需要具有狭窄的气流通道，但是上述材料在加工过程中存在许多问题。例如，固体石墨易碎且多孔，因此在加工过程中容易断裂，而如果所制备的双极板低于一定的厚度，就不能获得气密性。金属，例如不锈钢，可以用来代替石墨，但是由于其腐蚀性而不优选使用。
因此，最近已经开发了聚合物复合材料作为双极板材料，因为它们化学稳定性高，加工性良好并且制造成本低廉。例如，已经研究了一种包含氟聚合物如聚偏二氟乙烯(PVDF)和聚四氟乙烯(PTEE)，或者苯酚树脂以及导电碳的复合材料。然而，上述聚合物的问题在于，在合成该聚合物的过程中产生了副产物水，并且水残留在所得的聚合物中。
发明概述
本发明的一个方面在于提供一种改良的用于双极板的复合材料。
本发明的又一个方面在于提供一种用于双极板的改良的复合材料的制备方法。
本发明的另一个方面在于提供一种改良的燃料电池。
本发明的再一个方面在于提供一种用于双极板的复合材料，其具有化学和机械稳定性以及良好的加工性，并且制造成本低廉。
本发明的又一方面在于提供一种制备具有化学和机械稳定性以及良好加工性，并且制造成本低廉的双极板用复合材料的制备方法。
本发明的再一方面在于提供一种包含一种用于双极板的，具有化学和机械稳定性，易于加工，成本低廉的复合材料的燃料电池。
为了实现本发明的上述及其他目的，可以使用聚苯并嗪和导电碳制造用于双极板的复合材料。
本发明还提供一种用于双极板的复合材料，该复合材料包括分散于聚合物基质中的导电碳，其中相对于其聚合反应前的单体的总体积而言，在单体聚合后聚合物的体积减少百分比低于5％，优选低于3％，更优选低于1％，以及导电碳。
本发明还提供了一种制备用于双极板的复合材料的方法，包括：将由芳香二胺、甲醛和芳香醇所合成的单体，或由芳香二醇、甲醛和胺所合成的单体聚合；在单体聚合时加入导电碳以获得一种混合物，并且在聚合单体的过程中将该混合物注入双极板用的模具中。
本发明也提供了一种包含该复合材料的双极板，以及包含该双极板的燃料电池。
附图的简要说明
通过结合下述附图，参考下述详细说明，可以更全面地理解本发明，并且将能更好地理解其所附带的许多优点，其中：
图1是聚合物电解质燃料电池(PEFC)的系统视图。
优选实施方案的详述
在如下的描述中，仅通过实施本发明的发明者的最佳实施方式说明和描述本发明的优选的实施方案。将理解的是，在不偏离本发明的精神的前提下可以对本发明的各个显而易见的方面进行修改。相应地，附图和描述将被认为是本质上说明，并且是非限制性的。
本发明的用于双极板的复合材料包含均匀分布于聚合物基质中的导电碳。就聚合物而言，优选热固性的聚合物，相对于其聚合反应前单体的总体积而言，在单体聚合反应后的体积减少百分比低于5％，优选低于3％，更优选低于1％。
聚合物的例子包括：聚苯并嗪，聚硫化丙烯，聚丙烯等等。其中，优选聚苯并嗪。
导电碳包括炭黑，超级P(MMM公司制造)，石墨化碳黑(ketjen black)，己炔(denka)黑，乙炔黑，热炭黑，槽法炭黑，活性碳，石墨等等。
聚合物与导电碳的重量比，优选1.5至2.5∶1，更优选2∶1。当聚合物的重量比低于1.5时，其机械性能恶化，而当高于2.5时，导电性能恶化。
聚苯并嗪是通过由芳香二胺、甲醛和芳香醇所合成的单体，或由芳香二醇、甲醛和芳香胺所合成的单体进行聚合反应而制备得到的。芳香二胺的例子包括联苯胺，芳香二醇的例子包括双酚，芳香醇的例子包括苯酚，芳香胺的例子包括苯胺，但不限于以上的例子。
聚苯并嗪是一种通过不使用催化剂的开环聚合制备的热固性的聚合物，并且其具有良好的机械和化学性能，以及良好加工性。此外，在聚合反应中体积变化小。可以将各种官能团引入到聚苯并嗪的聚合物链中，使得它与传统的聚合物例如含氟聚合物或苯酚树脂相反，适合作为用于双极板的材料。
本发明的双极板通过如下方法制备的：向由芳香二胺、甲醛和芳香醇所合成的单体，或由芳香二醇、甲醛和芳香胺所合成的单体进行聚合时加入导电碳以获得混合物；在完成聚合反应之前，在单体聚合过程中，将混合物注入双极板的模具中，然后进行热处理。
单体和导电碳的混合重量比优选1.5至2.5∶1并特别优选2∶1。优选在120℃到140℃之间的温度下进行聚合反应，优选在280℃到320℃之间的温度下进行热处理。
单体，即苯并嗪单体，是在与导电碳混合时进行聚合，并同时被注入到双极板的模具中，使得在所得的聚苯并嗪基质中导电碳均匀分布。由于模具中所产生的聚合物在单体聚合反应之后，相对于聚合反应前的单体总体积而言，其体积减少百分比低于5％，优选低于3％，更优选低于1％，该聚合物具有良好的加工性。
苯并嗪单体的合成如下图1和2所示：
Figure C20041008746900081
其中R代表单键、CH2，O，S，C(CF3)2，或SO2；并且R’是烷基或芳基，优选是C1到C6烷基，或C6到C12芳基。
在上图1中，二胺、甲醛和醇的摩尔比优选为1∶2∶2，在上图2中，二醇、甲醛和胺的摩尔比优选1∶2∶2。当摩尔比超出上述范围时，在单体聚合前需要分离并纯化苯并嗪单体。因此，可以通过调节摩尔比而省略纯化和分离步骤。
本发明中，制备苯并嗪聚合物时可以不必回收苯并嗪单体。此外，可以通过在聚合期间将导电碳注入模具中容易地获得用于双极板的复合材料。
下述例子进一步详细说明本发明，但是不认为它们是对其范围的限制。
实施例1
将100g(0.54mol)联苯胺，102g(1.09mol)苯酚，33g低聚甲醛在一个Brabender混合器中搅拌，并搅拌下加热至130℃15分钟。加入115g导电碳，并在130℃下再次搅拌10分钟。将部分聚合的聚苯并嗪倒入双极板用模具中，再在300℃温度下进行聚合反应30分钟，以获得双极板。
由于该聚合物相对于其聚合反应前的单体总体积而言，在单体聚合反应之后的体积减少百分比很小，低于5％，优选低于3％，更优选低于1％，因此该聚合物具有良好的加工性。
特别地，聚苯并嗪是通过不使用催化剂的开环聚合而制备的热固性的聚合物，并具有良好的机械和化学性能，可以将各种官能团引入到聚苯并嗪的聚合物链中，使得它与传统的聚合物例如含氟聚合物或苯酚树脂相反，适合作为用于双极板的材料。
尽管参考优选的具体实施方案已描述了本发明，但本领域技术人员应了解，可以在不背离本发明在所附的权利要求中所述的精神和范围的前提下对其进行各种修改和替换。

Claims (17)

1.一种用于燃料电池的双极板的复合材料，其包含聚苯并嗪和导电碳。
2.如权利要求1所述的复合材料，其中导电碳是至少选自：炭黑、石墨化碳黑、己炔黑、乙炔黑、热炭黑、槽法炭黑、活性碳、石墨中的一种。
3.如权利要求1所述的复合材料，其中聚苯并嗪和导电碳的重量比是1.5至2.5∶1。
4.如权利要求1所述的复合材料，其中导电碳分散于由单体聚合而成的热固性聚合物基质中，其中相对于聚合反应前单体的总体积而言，聚合物在单体聚合后的体积减少百分比低于5％，以及其中所述聚合物为聚苯并嗪。
5.如权利要求4所述的复合材料，其中体积减少百分比低于3％。
6.如权利要求4所述的复合材料，其中体积减少百分比低于1％。
7.如权利要求4所述的复合材料，其中聚合物和导电碳的重量比是1.5至2.5∶1。
8.一种由权利要求1-7中任一项所述的复合材料制成的双极板。
9.一种包含权利要求8所述的双极板的燃料电池。
10.一种制备由复合材料制成的双极板的方法，包括：
将由芳香二胺、甲醛和芳香醇所合成的单体，或者由芳香二醇、甲醛和芳族胺所合成的单体进行聚合；
在单体聚合过程中加入导电碳以获得混合物；
在单体聚合过程中，将混合物注入双极板的模具中，以获得由包含均匀分布于聚合物基质中的导电碳的复合材料所制成的双极板。
11.一种如权利要求10所述的方法，其中相对于聚合反应前单体的总体积而言，在聚合反应之后聚合物的体积减少百分比低于5％。
12.一种如权利要求10所述的方法，其中相对于聚合反应前单体的总体积而言，在聚合反应之后聚合物的体积减少百分比低于3％。
13.一种如权利要求10所述的方法，其中相对于聚合反应前单体的总体积而言，在聚合反应之后聚合物的体积减少百分比低于1％。
14.一种如权利要求10所述的方法，其中所有单体和导电碳的混合重量比是1.5到2.5∶1。
15.一种如权利要求10所述的方法，其中芳香二胺、甲醛和芳香醇的摩尔比是1∶2∶2，芳香二醇、甲醛和芳族胺的摩尔比是1∶2∶2。
16.一种如权利要求10所述的方法，其中单体如通式(1)和(2)所示：
其中R代表单键、CH2、O、S、C(CF3)2、或SO2，并且R’是芳基。
17.一种由权利要求10的方法制备的双极板。
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