JP5845458B2 - 燃料電池セパレータの製造方法 - Google Patents
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Description
燃料電極反応 : H2→2H++2e-…(1)
酸化剤電極反応 : 2H++2e-+1/2O2→H2O…(2)
全体反応 : H2+1/2O2→H2O
即ち、燃料電極上で水素(H2)はプロトン(H+)となり、このプロトンが固体高分子電解質膜中を酸化剤電極上まで移動し、酸化剤電極上で酸素(O2)と反応して水(H2O)を生ずる。従って、固体高分子型燃料電池の運転には、反応ガスの供給と排出、電流の取り出しが必要となる。
燃料電極反応 : CH3OH+H2O→CO2+6H++6e−…(1’)
酸化剤電極反応 : 3/2O2+6H++6e−→3H2O…(2’)
全体反応 : CH3OH+3/2O2→CO2+2H2O
メタノール直接型燃料電池(DMFC)と通常の固体高分子型燃料電池との全体反応同士を比較すると、メタノール直接型燃料電池では6倍の水が発生しているので、酸化剤電極からの液体状態の水の排出が更に重要となる。
前記成形用組成物を成形することで成形体を作製し、
前記成形体の表面をオゾンガスで処理する。
前記成形用組成物を成形することで成形体を作製し、
前記成形体の表面をオゾンガスで処理してもよい。
各実施例及び比較例につき、表1,2に示す成分を攪拌混合機(ダルトン製「5XDMV−rr型」)に表1,2に示す組成となるように入れて攪拌混合し、得られた混合物を整粒機で粒径500μm以下に粉砕した。
各実施例及び比較例において、セパレータを作製する場合と同じ方法で80mm×10mm×4mmの寸法の曲げ強度測定用の成形品を作製し、JIS K6911に準拠し、支点間距離64mm、クロスヘッドスピード2mm/分の条件で曲げ強度を測定した。
各実施例及び比較例において、セパレータの厚みを3mmに形成し、このセパレータの上下にカーボンペーパーを配置し、更にその上下に銅板を配置し、上下方向に面圧1MPaの圧力をかけた。そして、2枚のカーボンペーパー間の電圧を電圧計で測定すると共に2枚の銅板間の電流を電流計で測定し、その結果から抵抗(平均値)を計算した。なお、使用したカーボンペーパーは、東レ社製のTGP−H−Mシリーズ(090M:厚さ0.28mm、120M:厚さ0.38mm)である。
JIS K0551−4.3に準拠し、まず各実施例及び比較例におけるセパレータをメタノールで1分間洗浄した後、イオン交換水にて1分間洗浄した。次いで、ガラス製容器中にセパレータとイオン交換水とを、セパレータの質量10gに対してイオン交換水が100mlとなるように入れ、90℃で50時間処理した。処理後のイオン交換水中に燐酸を添加してpH2以下に調整した後、湿式酸化−赤外線式TOC測定法(東レエンジニアリング社製「東レアストロTOC自動分析計MODEL1800」を使用)にて、有機炭酸量を測定した。
各実施例及び比較例で得られたセパレータを水平に配置し、その表面にスポイトでイオン交換水を垂らし、協和界面科学株式会社製の測定器(品番「CA−W150」)を用いて、水との静的接触角を測定した。
各実施例及び比較例におけるセパレータをメタノールにて1分間洗浄した後、イオン交換水で1分間洗浄した。次いで、ポリエチレン製容器中にセパレータとイオン交換水とを、セパレータの質量10gに対してイオン交換水が100mlとなるように入れ、90℃で50時間処理した。処理後のイオン交換水(抽出水)をイオンクロマトグラフィ(島津製作所社製「CDD−6A」)で測定した。
各実施例及び比較例におけるセパレータをメタノールにて1分間洗浄した後、イオン交換水で1分間洗浄した。次いで、ポリエチレン製容器中にセパレータとイオン交換水とを、セパレータの質量10gに対してイオン交換水が100mlとなるように入れ、90℃で50時間処理した。処理後のイオン交換水(抽出水)を導電率計で測定した。
各実施例及び比較例につき、セパレータ20,20の間に、固体高分子電解質膜4とガス拡散電極(燃料電極と酸化剤電極)3,3とを介在させて、図1に示す構造の燃料電池を作製した。外部回路を接続した状態で燃料電池を1000時間連続的に動作させ、起電圧(V)の経時的な変動の様子をそれぞれ調査した。その結果を、変動後の起電圧の、初期値に対する百分率、すなわち変動後の起電圧をE1、初期の起電圧をE0として、(E1/E0)×100(%)の値で表示した。
・熱硬化性樹脂A:クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(日本化薬社製「EOCN−1020−75」、エポキシ当量199、融点75℃)。
・熱硬化性樹脂B:ビスフェノールF型エポキシ樹脂(大日本インキ化学工業社製「830CRP」、エポキシ当量171、25℃で液状)。
・熱硬化性樹脂C:レゾール型フェノール樹脂(群栄化学社製「サンプルA」、融点75℃、13C−NMR分析によるオルト−オルト25〜35%、オルト−パラ60〜70%、パラ−パラ5〜10%)。
・硬化剤A:ノボラック型フェノール樹脂(群栄化学社製「PSM6200」、OH当量105)。
・硬化剤B:多官能フェノール樹脂(明和化成株式会社製「MEH−7500」、OH当量100)。
・硬化促進剤:トリフェニルホスフィン(北興化学社製「TPP」)。
・天然黒鉛(中越黒鉛工業所社製「WR50A」、平均粒径50μm、灰分0.05%、ナトリウムイオン4ppm、塩化物イオン2ppm)。
・人造黒鉛(エスイーシー社製「SGP100」、平均粒径100μm、灰分0.05%、ナトリウムイオン3ppm、塩化物イオン1ppm)。
・カップリング剤:エポキシシラン(日本ユニカー社製「A187」)。
・ワックスA:天然カルナバワックス(大日化学社製「H1−100」、融点83℃)。
・ワックスB:モンタン酸ビスアマイド(大日化学社製「J−900」、融点123℃)。
実施例1−14において、ガス供給排出用溝2の深さBを1mmとすると共に幅Aと深さBとの比A/Bを0.8、1、5、10としたセパレータをそれぞれ作製した。
20 燃料電池セパレータ(セパレータ)
2 ガス供給排出用溝
Claims (6)
- エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂、フェノール系化合物を含む硬化剤、及び黒鉛粒子を含有し、前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比が0.8〜1.2の範囲である成形用組成物を準備し、
前記成形用組成物を成形することで成形体を作製し、
前記成形体の表面にブラスト処理を施すことでこの表面の算術平均高さRa(JIS B0601:2001)を0.4〜1.6μmの範囲とし、
前記成形体にプラズマ処理を施した後、前記成形体の前記表面をオゾンガスで処理する燃料電池セパレータの製造方法。 - オゾンガスによる前記処理において、前記成形体の表面を濃度3.5〜8.0容量%のオゾンガス雰囲気に曝露する請求項1に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- オゾンガスによる前記処理において、前記成形体の表面を濃度8.0〜14.0容量%のオゾンガス雰囲気に曝露する請求項1に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記成形体におけるオゾンガスによる前記処理が施される面に、幅Aと深さBとの比A/Bが1以上となるガス供給排出用溝を形成することを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- オゾンガスによる前記処理が施された後の前記成形体の表面の接触抵抗が15mΩcm2以下となるように前記処理を施すことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
- 前記表面処理された面の水との静的接触角が0〜50°の範囲となるように前記表面処理を施すことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
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