CN1256784C - 制造一个包括阳极支承的电解质的组件的方法和包括这样一个组件的电池 - Google Patents

制造一个包括阳极支承的电解质的组件的方法和包括这样一个组件的电池 Download PDF

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Abstract

制造一个电极载体的方法，包括的步骤有：提供一个包括由氧化镍/氧化锆材料制造的阳极载体的组件，向该阳极载体的一侧敷涂一个由氧化镍和YSZ微粒混合物构成的阳极辅助层，在它上面敷涂一个由YSZ微粒构成的电解质层，其中，在提供该组件的步骤之后使上述组件接受一次烧结处理，该组件的阳极载体及各层和/或它们的组合在上述烧结处理之前处于一种未烧结的状态，其特征在于，利用网目印刷上述辅助层以3至20μm的厚度敷涂；提供一个放置在该阳极载体另一侧、包含金属微粒的集流层，该集流层在上述烧结处理之前处于一种未烧结状态；以及具有10至40μm之间厚度的一个氧化镍层被敷涂到上述载体的内部。

Description

制造一个包括阳极支承的电解质的组件的方法 和包括这样一个组件的电池
技术领域
本发明涉及一种制造一个电极载体的方法，包括的步骤为：提供一个包括由镍/氧化锆构成的阳极载体的组件，在该阳极载体的一侧敷涂一个由氧化镍与YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)微粒混合物构成的阳极辅助层，在它的上面敷涂一个由YSZ微粒构成的电解质层。
背景技术
DE-19819453 A1公布了这样一个载体。其中，一个辅助层被敷涂到一个烧结的阳极载体上，经过一次预热处理之后，一个电解质层被附加到该辅助层之上。然后，由阳极载体、辅助层和电解质层构成的组件在1400℃的温度下烧结。此后敷涂一个阴极，再进行烧结处理。
发明内容
本发明的目的就是提供一种包括在该阳极载体的另一侧敷涂一个集流层的步骤的方法。
根据现有的技术方法，该阳极载体被烧结，它被烧结后敷涂一个辅助层和/或电解质层，之后再敷涂一个集流层，此后该组件还要经过一次烧结操作。
业已发现，由这样一种组件构成的一个电化学电池的输出并非最优，本发明的目的就是改进这样一个电池的输出和它的可靠性。对于一种上面叙述的方法，达到这个目的就在于，在提供该组件的步骤之后要使上述组件经受一次烧结处理，该组件的阳极载体和各层和/或它们的组合在上述烧结处理之前处于一种未烧结的状态。
人们认为，采用根据本发明的组件制造的一个电化学电池之所以能获得独创的改进特性，是因为在对该整个组件进行烧结处理之前，构成该组件的任何一层都没有经过烧结处理。特别是，这可以避免所谓的烧结收缩，即现有技术组件由于特定层的反复烧结和它们上面的其他层被时断时续烧结而产生的收缩。此外，烧结步骤数下降，从而降低了生成成本。根据本发明的一个具有优势的实施例，该集流层也是在该组件被烧结之前敷涂的，并和该组件一道烧结。
根据本发明，上述烧结处理最好在1300至1500℃之间的温度下进行。
为了赋予该阳极载体(最好是未烧结的)一定的强度，根据本发明，可以使它在900至1100℃之间的温度下经受一次热处理，处理细节取决于使用的材料和技术上的可能性。就是说，原则上可以免去对该阳极载体的这样一个预热处理。
除了上述各层外，该组件还分别包括一个阴极层和/或附加的电解质层和电解质辅助层。
上述组件能使一个固态氧化物燃料电池的运行温度进一步降低。目前，700至800℃之间的温度范围被认为是合适的。这一低温使得该电池装置和系统部件的制造更加便宜。这就是说，所用钢材等级可以是不那么贵重的铁素体不锈钢等级。而且，可以使用现有技术中常用的安装部件，并且各部件的使用寿命，从而该电池的使用寿命都能大为延长。
然而也已发现，在一个低的运行温度下该固态氧化物燃料电池的效率下降。其原因是，温度下降时电池两端的电压损失增加。在现有技术中，已经建议将该电解质的厚度降低到40μm以下，结果该陶瓷电池两端的电压损失下降，并达到更低的运行温度。由于这一类型的薄电解质层只具有几乎可以忽略的机械强度，所以就提出了电极支承的固态氧化物燃料电池。举例来说，在这样的一种结构中，具有一个薄层形状的电解质材料被敷涂到一个已经被烧结的阳极载体上。上述公开的内容描述了这样一个阳极支承的薄电解质层。从氧化镍和YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)开始，采用单向压制技术准备一个形状按照希望的悬浮体，然后进行烧结。该电解质层被直接敷涂到如此制备的阳极片基上。
人们发现，敷涂一个由NiO/YSZ构成的辅助层或中间层能填充该阳极片基中较大的孔隙，从而使该阳极载体有一个非常平坦的表面。这个比较致密的层也比较薄，就是说，它对气体扩散的影响也比较小。下面较厚的层具有较高的孔隙率，这意味着气体的运动不会受到妨碍。这就是说，根据本发明获得了一种设计结构，它一方面具有一个很平坦的边界而没有大的凹陷，另一方面又足够透气以允许气体迁移。根据一个具有优势的实施例，该中间层选用的微粒尺寸应使该阳极载体表面只有直径小于大约1μm的孔隙和最小的缺陷，甚至没有缺陷。这使该电解质能够在最优条件下被敷涂到带有该辅助层的载体上。所以该电解质可以制造得没有缺陷。
根据本发明的一个具有优势的实施例，该辅助层的孔隙平均直径低于0.5μm，而下面较厚的载体的孔隙平均直径在0.5到0.3μm之间。
特别是，该辅助层的孔隙率大约为体积的40％，而该载体的孔隙率则在体积的40％至60％之间。
举例来说，该阳极载体可以通过制备一个悬浮体的方法用氧化镍和氧化锆材料制造，使它具有希望的(烧结前的)形状，譬如用薄膜铸造或压制方法，并且通过阳极载体的热处理可以给予它一定的强度。这种热处理可以用现有技术中已知的任何方法在900至1100℃的温度下、在1至8个小时的时间段内完成。这个处理不包括任何烧结。烧结在更高的温度下进行。
然后敷涂该阳极辅助层。在该阳极载体上进行敷涂的技术包括现有技术中已知的任何方法。因为必须敷涂一个比较薄的层，所以网目印刷就特别合适。该辅助层的层厚可以在3至20μm之间。然后敷涂同样厚度的一个YSZ层，它在该加热步骤之后起电解质的作用。然后，如此获得的组件就可以在1300至1500℃之间的的温度下进行一次烧结处理。烧结时间大约可以为1小时。然后加入阴极。共同烧结只是一个可选操作。本发明还可以使制造成本保持在一个限度之内，并使生产能够以一个简单的方式扩大。
为了改进该阳极侧的电流收集，提供了一个单独的集流器。这个集流器可以由镍材料构成。这样一个集流器可以通过在最后烧结前向该阳极敷涂一个氧化镍层来实现，举例来说，该氧化镍层厚度为10至40μm。在一个电化学反应器的运行过程中，氧化镍会被转变为镍。除了作为一个集流器外，该镍层还可以防止最后烧结时该阳极载体上镍的损耗。这是因为在比较高的烧结温度下(1300至1500℃)，人们发现氧化镍会蒸发并向正在其间发生烧结的各烧结板迁移。正对上述集流器放置的是另一个金属材料制造的集流器，譬如一块丝网或平板材料。向该阳极载体敷涂各层的顺序可以根据希望而修改。
根据本发明的一个方面，提供了一种制造电极载体的方法，包括：
提供一个包括由镍/氧化锆材料制造的阳极载体的组件，向该阳极载体的一侧敷涂一个由氧化镍和氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)微粒混合物构成的阳极辅助层，在它上面敷涂一个由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成的电解质层，其中，在提供该组件的步骤之后使上述组件接受一次烧结处理，该组件的阳极载体及各层和/或它们的组合在上述烧结处理之前处于一种未烧结的状态，其特征在于，利用网目印刷上述辅助层以3至20μm的厚度敷涂；通过将厚度为10至40μm的氧化镍层敷涂到上述阳极载体的另一侧来提供一个集流层，该集流层包含金属微粒并在上述烧结处理之前处于一种未烧结状态；其中上述烧结处理在1300至1500℃之间的温度下进行。
优选地，其中提供该阳极载体的步骤包括借助于带状材料铸造技术或压制技术来制造一块厚度在0.3至1.0mm之间的平板。
优选地，其中上述辅助层借助网目印刷技术作为一个悬浮体被敷涂到该载体。
优选地，包括上述电解质层之上的由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并与之一道烧结的附加电解质层。
根据本发明的另一个方面，提供一种电化学电池，其包括：
阳极载体(1)，由镍/氧化锆材料构成，
阳极辅助层(2)，由氧化镍和氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)微粒混合物构成，厚度为3至20μm且位于该阳极载体的一侧，
电解质层(3)，由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并位于该阳极辅助层(3)之上；
集流层(4)，包含金属微粒并设置在该阳极载体的另一侧；
其中：对所述组件进行一次1300至1500℃温度下的烧结处理，该阳极载体及各层和/或它们的组合在该烧结处理之前处于未烧结的状态。
优选地，该阳极载体是由一块厚度在0.3至1.0mm之间的平板构成。
优选地，所述电化学电池进一步包括位于上述电解质层之上的由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并与之一道烧结的附加电解质层。
附图说明
图1表示一个阳极支承的电解质。
具体实施方式
参考附图1可以更详细地说明本发明的一个示例。该附图1表示一个阳极支承的电解质。该阳极载体用1表示，由一个氧化镍/氧化锆层构成。这一层的厚度在200至1000μm之间。这一层的作用是赋予机械强度和使气体易于透过。而且由于它的厚度，这应当有助于使它能以一个比较不那么昂贵的方法来进行制造，譬如借助于薄膜铸造或压制方法。其他金属陶瓷混合物也是可以想象的，铜和钴可以适合作为金属，氧化钛、氧化铝和氧化镁可以适合作为陶瓷材料。一种可选方案是，可以采用一种能将蒸汽和甲烷转变为一氧化碳和氢气的蒸汽甲烷重整装置催化剂。3表示8YSZ(混合有8摩尔百分比稳定氧化钇的氧化锆)材料构成的电解质层。一般来说，该电解质应当包括氧离子导电材料，譬如二氧化铈、氧化锆和钙钛矿，它们可以进行掺杂，譬如，搀杂镧系元素或者碱土金属。标号为3的这一层厚度在3至40μm之间。阳极辅助层或中间层标记为2，它包括镍和一种陶瓷材料，譬如氧化锆、二氧化铈等等。这里仍然可以有各种变化形式，一般来说会用一种金属和氧离子导电陶瓷材料的混合物，譬如说，包括掺杂镧系元素或碱土金属的二氧化铈、氧化锆和钙钛矿。
4表示一个集流层。在该操作阶段，它由镍组成，并具有4至40μm的厚度。
该集流层最好包括一个由金属制造的接触层。如果采用镍，那么就可以抑制氧化镍在烧结过程中从载体层1(即阳极载体)的蒸发。
标号为5的层是一个能够直接敷涂到电解质层3上面的附加电解质层或者电解质辅助层。这一层包括搀杂镧系元素或碱土金属的二氧化铈。采用这一附加电解质层可以允许采用具有混合导电率的钙钛矿，譬如La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3，它通常会和氧化锆电解质发生反应，但不和二氧化铈电解质发生反应。标号为5的层可以在1300至1500℃的温度下与布置在其上的阳极载体、阳极辅助层和电解质层以及集流层一道烧结。另一种方法是，标号为5的层可以在包括该阳极载体、阳极辅助层、电解质层和集流层的组件已经被烧结后，在一个单独的步骤中进行烧结。标号为6的层是阴极层，它可以由一个双层阴极构成，如果只用电解质层3的话，它包括：1)一个在它上面的(La，Sr)MnQ3(LSM)和氧化锆混合层，和2)一个由LSM构成集流层。在也使用电解质层5的情况下，一个可供选择的方案就是使用具有混合导电率的钙钛矿材料作为阴极材料，譬如La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3。层6同样可以直接和上述组件一道烧结，也可以在上述组件已经烧结后在单独的一个步骤中烧结。那些熟悉技术的人员读完上述资料立即就可以想到各种明显的、属于下附权利要求范围之内的变化形式。

Claims (25)

1、一种制造电极载体的方法，包括的步骤有：提供一个包括由镍/氧化锆材料制造的阳极载体的组件，向该阳极载体的一侧敷涂一个由氧化镍和氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)微粒混合物构成的阳极辅助层，在它上面敷涂一个由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成的电解质层，其中，在提供该组件的步骤之后使上述组件接受一次烧结处理，该组件的阳极载体及各层和/或它们的组合在上述烧结处理之前处于一种未烧结的状态，其特征在于，利用网目印刷上述辅助层以3至20μm的厚度敷涂；通过将厚度为10至40μm的氧化镍层敷涂到上述阳极载体的另一侧来提供一个集流层，该集流层包含金属微粒并在上述烧结处理之前处于一种未烧结状态；其中上述烧结处理在1300至1500℃之间的温度下进行。
2、按照权利要求1所述的方法，其中提供一个阳极载体的步骤包括在上述烧结处理之前对上述阳极载体在900至1100℃的温度下进行一次热处理。
3、按照权利要求1所述的方法，其中上述组件包括一个阴极层。
4、按照权利要求1所述的方法，其中上述组件包括一个安置在电解质层和阴极层之间的电解质辅助层。
5、按照权利要求1所述的方法，其中提供该阳极载体的步骤包括借助于带状材料铸造技术或压制技术来制造一块厚度在0.3至1.0mm之间的平板。
6、按照权利要求1所述的方法，其中上述辅助层借助网目印刷技术作为一个悬浮体被敷涂到该载体。
7、按照权利要求1所述的方法，包括上述电解质层之上的由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并与之一道烧结的附加电解质层。
8、按照权利要求1的方法，进一步包括由掺杂镧系元素或碱土金属的二氧化铈构成的附加电解质层。
9、按照权利要求1所述的方法，其中上述辅助层中孔隙的平均直径小于0.5μm。
10、按照权利要求1所述的方法，其中上述阳极载体中孔隙的平均直径为0.5至0.3μm。
11、按照权利要求1所述的方法，其中上述辅助层中的孔隙率为体积的40％。
12、按照权利要求1所述的方法，其中上述载体中的孔隙率为体积的40至60％。
13、按照权利要求1所述的方法，其中该集流层由镍组成。
14、一种电化学电池，其包括：
阳极载体(1)，由镍/氧化锆材料构成，
阳极辅助层(2)，由氧化镍和氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)微粒混合物构成，厚度为3至20μm且位于该阳极载体的一侧，
电解质层(3)，由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并位于该阳极辅助层(3)之上；
集流层(4)，包含金属微粒并设置在该阳极载体的另一侧；
其中：对所述组件进行一次1300至1500℃温度下的烧结处理，该阳极载体及各层和/或它们的组合在该烧结处理之前处于未烧结的状态。
15、按照权利要求14所述的电化学电池，其中该电化学电池包括一个阴极层。
16、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中该电化学电池包括一个安置在电解质层和阴极层之间的电解质辅助层。
17、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中该阳极载体是由一块厚度在0.3至1.0mm之间的平板构成。
18、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中上述辅助层借助网目印刷技术作为一个悬浮体被敷涂到该载体。
19、按照权利要求14或15所述的电化学电池，进一步包括位于上述电解质层之上的由氧化钇稳定的氧化锆微粒构成并与之一道烧结的附加电解质层。
20、按照权利要求19的电化学电池，进一步包括由掺杂镧系元素或碱土金属的二氧化铈构成的附加电解质层。
21、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中上述辅助层中孔隙的平均直径小于0.5μm。
22、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中上述阳极载体中孔隙的平均直径为0.5至0.3μm。
23、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中上述辅助层中的孔隙率为体积的40％。
24、按照权利要求14或15所述的电化学电池，其中上述载体中的孔隙率为体积的40至60％。
25、按照权利要求14或15所述的电池，其中该集流层由镍组成。
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