CN116075562A - 荧光体涂料、涂膜、荧光体基板和照明装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种荧光体涂料，包含荧光体粒子和固化性树脂成分。该荧光体涂料中，全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％。能够使用该荧光体涂料来制作涂膜(荧光体层)、荧光体基板、照明装置。

Description

荧光体涂料、涂膜、荧光体基板和照明装置
技术领域
本发明涉及荧光体涂料、涂膜、荧光体基板和照明装置。
背景技术
对于使用LED(Light Emitting Device)的照明装置，进行了各种开发。不仅是LED本身的开发，还已知有关于具备LED的安装基板的开发。
例如，在专利文献1的实施例2中记载了(i)将包含30vol％的荧光体的玻璃粘合剂涂料涂布在玻璃基板的表面而形成厚度200μm的荧光体层，(ii)在该玻璃基板上接合多个CSP而得到LED照明用安装基板，(iii)对该安装基板通电时，尽管从多个CSP发光，仍可降低眩光、多重叠影的问题等。
(CSP是Chip Scale Package或Chip Size Package(芯片尺寸封装)的缩写，是指用荧光体树脂包裹LED芯片，仅由LED芯片和荧光体树脂构成的无封装结构)
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2019/093339号
发明内容
在专利文献1的实施例2中，使用包含荧光体的“玻璃粘合剂涂料”，在玻璃基板上形成厚度200μm的荧光体层。但是，为了使玻璃粘合剂涂料充分固化，通常需要高温下的烧结工序，因此在设置荧光体层的简便性等方面尚有改善的余地。另外，涂布玻璃粘合剂涂料的壳体/基板也受到耐热性、膨胀系数优化等限制。
本发明是鉴于这样的情况而作出的。本发明的目的之一在于提供能够简便地形成荧光体层的材料。
本发明人等经过深入研究，结果完成了以下所提供的发明，解决了上述课题。
根据本发明，提供一种荧光体涂料，包含荧光体粒子和固化性树脂成分，
全部不挥发成分中的上述荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％。
另外，根据本发明，提供一种涂膜，由上述的荧光体涂料形成。
另外，根据本发明，提供一种荧光体基板，具备上述的涂膜。
另外，根据本发明，提供一种照明装置，具备：绝缘基板，利用上述的荧光体涂料而设置于上述绝缘基板的单面侧的涂膜，以及设置于上述涂膜的与上述绝缘基板相反侧的面的发光元件。
通过使用本发明的荧光体涂料，能够简便地设置荧光体层。
附图说明
图1是照明装置的示意性截面图。
图2是用于说明不具备反射器的LED芯片和具备反射器的LED芯片的图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的实施方式进行详细说明。
在全部的附图中，对同样的构成要素标注同样的符号，适当地省略说明。
全部的附图仅供说明用。附图中的各部件的形状、尺寸比等未必与现实的物品对应。
本说明书中的“(甲基)丙烯酸”的表述表示包含丙烯酸和甲基丙烯酸这两者的概念。“(甲基)丙烯酸酯”等类似的表述也同样。
根据前后文，本说明书中的“荧光体粒子”的用语有时是指作为荧光体粒子的集合体的“荧光体粉末”。例如，后述的“荧光体粒子的中值粒径D50”是指基于作为荧光体粒子的集合体的荧光体粉末的粒径分布而求得的值。
＜荧光体涂料＞
本实施方式的荧光体涂料包含荧光体粒子和固化性树脂成分。
本实施方式的荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％。
本实施方式的荧光体涂料包含固化性的“树脂成分”而并非玻璃粘合剂。由此，如果使用本实施方式的荧光体涂料，则不需要高温下的烧结，能够较简便地设置荧光体层。
不需要高温下的烧结意味着不限定能够使用的荧光体。具体而言，想要用玻璃粘合剂得到固化膜时，需要约600℃这样的高温下的煅烧。需要这样的高温时，需要选择可耐受高温的荧光体，能够使用的荧光体可能受限。另外，在从高温进行冷却时容易发生剥离。但是，通过使用固化性树脂成分制备荧光体涂料，不需要约600℃这样的高温，能够形成不易发生剥离的荧光体层。
不需要高温下的烧结也意味着具有涂布或印刷涂料的壳体/基板的耐热性、膨胀系数优化等限制少这样的优点。
另外，通过使用固化性树脂成分，容易通过涂布或印刷而适度地形成薄的荧光体层。这对荧光体涂料中的荧光体粒子的含有率大的情况特别有效。
本发明人为了能够将从发光元件发出的光充分转换成荧光，并且不使从发光元件发出的光直接穿过荧光体层，使荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％以上。
通过使荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％以上，还能够得到除能够将从发光元件发出的光充分转换成荧光以外的优点。
作为这样的优点的一个例子，可举出提高涂布或印刷适应性。通过使荧光体涂料中的荧光体粒子的含有率适度地大，从而荧光体涂料适度地变得不易流动，其结果，容易形成适度膜厚的荧光体层。
另外，通过使荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％以上，还有荧光体层不易产生裂纹的优点。
基于通常的认识，认为裂纹产生的原因之一是荧光体层与设置荧光体层的基板间的热膨胀率的差。通过使荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％以上，固化性树脂成分相对减少。而且，荧光体层的热膨胀率与设置荧光体层的基板的热膨胀率的差变小。其结果，认为不易在荧光体层产生裂纹。
荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率优选为30vol％以上，更优选为35vol％以上。如此，例如即便在荧光体层薄的情况下，也能够将从发光元件发出的光充分转换成荧光，或者能够大幅转换从发光元件发出的光的色温。
另一方面，如果荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率过多，则荧光体粒子容易从所形成的荧光体层脱落。因此，使荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为60vol％以下。
以下，对本实施方式的荧光体涂料的含有成分、物性等进行说明。
(荧光体粒子)
本实施方式的荧光体涂料包含荧光体粒子。荧光体粒子只要为利用从发光元件发出的光而发出荧光的物质即可。根据期望的颜色·色温等，可以仅使用1种特定的荧光体粒子，也可以并用2种以上的荧光体粒子。
作为荧光体粒子，可举出选自CASN系荧光体、SCASN系荧光体、La3Si6N11系荧光体、Sr2Si5N8系荧光体、Ba2Si5N8系荧光体、α型塞隆系荧光体、β型塞隆系荧光体、LuAG系荧光体和YAG系荧光体中的1种或2种以上。这些荧光体通常包含Eu、Ce等活化元素。
CASN系荧光体(氮化物荧光体的一种)优选包含Eu。CASN系荧光体例如是指由式CaAlSiN3：Eu2+表示，将Eu2+作为活化剂且以由碱土氮化硅构成的晶体为母体的红色荧光体。
本说明书中的含有Eu的CASN系荧光体的定义中，不包括含有Eu的SCASN系荧光体。
SCASN系荧光体(氮化物荧光体的一种)优选包含Eu。SCASN系荧光体例如是指由式(Sr,Ca)AlSiN3：Eu2+表示，将Eu2+作为活化剂且以由碱土氮化硅构成的晶体为母体的红色荧光体。
La3Si6N11系荧光体具体而言为La3Si6N11：Ce荧光体等。其通常将来自蓝色LED的蓝色光波长转换成黄色光。
Sr2Si5N8系荧光体具体而言为Sr2Si5N8：Eu2+荧光体、Sr2Si5N8：Ce3+荧光体等。它们通常将来自蓝色LED的蓝色光波长转换成黄色～红色的光。
Ba2Si5N8系荧光体具体而言为Ba2Si5N8：Eu。其通常将来自蓝色LED的蓝色光波长转换成橙色～红色的光。
α型塞隆系荧光体优选包含Eu。包含Eu的α型塞隆例如由通式：MxEuySi12－(m+n)Al(m+n)OnN16－n表示。通式中，M为选自Li、Mg、Ca、Y和镧系元素(其中不包括La和Ce)中的至少包含Ca的1种以上的元素，将M的价数设为a时，ax+2y＝m，x为0＜x≤1.5，0.3≤m＜4.5，0＜n＜2.25。
β型塞隆系荧光体优选包含Eu。包含Eu的β型塞隆例如由通式Si6－zAlzOzN8－z：Eu2+(0＜Z≤4.2)表示，是固溶有Eu2+的由β型塞隆构成的荧光体。通式中，Z值和铕的含量没有特别限定。Z值例如超过0且为4.2以下，从进一步提高β型塞隆的发光强度的观点考虑，优选为0.005～1.0。另外，铕的含量优选为0.1质量％～2.0质量％。
LuAG系荧光体通常是指镥铝石榴石晶体。如果考虑应用于照明装置，则LuAG优选为LuAG：Ce荧光体。更具体而言，LuAG可以由Lu3Al5O12：Ce的组成式表示，但LuAG的组成可以未必遵守化学计量。
YAG系荧光体通常是指钇铝石榴石晶体。如果考虑应用于照明装置，则YAG系荧光体优选被Ce活化。更具体而言，YAG系荧光体可以由Y3Al5O12：Ce的组成式表示，但YAG系荧光体的组成可以未必遵守化学计量。
作为荧光体粒子，可以使用市售品。作为市售的荧光体粒子，例如，可举出电化株式会社的ALONBRIGHT(注册商标)等。此外，也可以从三菱化学公司等购买。
荧光体粒子的中值粒径D50优选为1μm～20μm，更优选为5μm～15μm。通过适当地调整中值粒径D50，可调整例如作为荧光体涂料的流动性，容易形成薄且均匀的涂膜。
在荧光体粒子的粒径分布曲线中，优选观察到2个以上的极大值。具体而言，优选在粒径1μm～6μm的区域和粒径10μm～25μm的区域两者中观察到极大值。观察到2个以上的极大值意味着荧光体粒子包含大粒子和小粒子两者。由于小粒子进入大粒子间的“间隙”，因此与仅使用大粒子的情况相比，容易提高荧光体粒子的含有率。另外，即便提高荧光体粒子的含有率，也容易维持作为涂料的各物性。进而，在制成涂膜时，从发光元件发出的光更不易透过。
荧光体粒子的中值粒径D50、粒径分布曲线可以通过设计荧光体粒子的制备方法、将荧光体粒子适当地粉碎、将粒径不同的2种以上的荧光体粒子适当地混合等来调整。
荧光体粒子的粒径分布曲线可以通过用超声波均质器使原料的荧光体粒子分散于分散介质，然后利用激光衍射散射式粒度分布测定装置进行测定。然后，可以根据得到的粒径分布曲线求出中值粒径D50。分散处理、测定装置的详细情况请参照后述的实施例。
以防万一事先说明，本说明书中，中值粒径D50、粒径分布曲线以体积基准进行测定。
本实施方式的荧光体涂料可以仅包含1种荧光体粒子，也可以包含2种以上。
如上所述，荧光体涂料的全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％。该含有率优选为30vol％～60vol％，更优选为35vol％～60vol％，进一步优选为40vol％～50vol％。
(固化性树脂成分)
本实施方式的荧光体涂料包含固化性树脂成分。
本说明书中，“固化性树脂成分”不仅包括(1)具有利用热、光等的作用进行固化的性质的树脂(聚合物)成分，也包括(2)在涂膜形成前为单体或低聚物，但在涂膜形成后，能够利用热、光等的作用进行高分子量化而形成树脂(聚合物)的成分。
与上述相关地，本说明书中，除聚合物、单体或低聚物以外，聚合引发剂、固化剂等也为“固化性树脂成分”的一部分。
固化性树脂成分包含树脂、单体或低聚物时，它们通常为有机物。即，固化性树脂成分通常包含有机树脂、有机单体或有机低聚物。
固化性树脂成分优选包含热固性树脂成分。由此，能够制造耐久性高的照明装置。当然，根据目的、用途，固化性树脂成分也可以包含热塑性树脂。
固化性树脂成分优选包含选自有机硅树脂和(甲基)丙烯酸酯单体中的1种或2种以上。其中，从耐热性、耐久性等观点考虑，优选有机硅树脂(在主骨架中具有硅氧烷键的树脂)。
固化性树脂成分优选包含具有苯基和/或甲基的有机硅树脂。从与其它成分的相容性、溶剂溶解性、涂布性、耐热性、耐久性等方面出发，优选这样的有机硅树脂。该树脂中的苯基：甲基的比率例如为0.3：1～1.5：1左右。
固化性树脂成分可以包含反应性基团。由此，固化性树脂成分自身可以固化。
作为一个例子，固化性树脂成分优选包含含有硅烷醇基(-Si-OH)的有机硅树脂。由此，在涂膜形成时发生硅烷醇基的缩合反应，得到固化的涂膜。包含硅烷醇基(-Si-OH)的有机硅树脂的硅烷醇基含量(OH重量％)例如为0.1质量％～5质量％。
作为其它例子，固化性树脂成分也可以为通过含有乙烯基的聚合物与含有Si-H基的有机硅聚合物的硅氢化反应进行固化的物质(加成反应类型)。
固化性树脂成分所包含的树脂的重均分子量没有特别限定。作为涂料，只要能够形成涂膜，则可以包含任意的重均分子量的树脂。
作为一个例子，固化性树脂成分所包含的树脂的重均分子量通常为1000～1000000，优选为1000～500000。
使用市售品作为固化性树脂成分所包含的树脂时，作为树脂的重均分子量，可以采用目录数据。在从目录等中无法得知重均分子量的情况下，例如，可以通过将聚乙烯作为标准物质的凝胶渗透色谱(GPC)测定而求出。
作为固化性树脂成分所包含的树脂，可以使用市售品。
作为有机硅树脂的市售品，例如可以从TORAY DOW CORNING公司、信越化学工业公司等获得。可举出RSN-0409、RSN-0431、RSN-0804、RSN-0805、RSN-0806、RSN-0808、RSN-0840等(TORAY DOW CORNING公司制)、KF-8010、X-22-161A、KF-105、X-22-163A、X-22-169AS、KF-6001、KF-2200、X-22-164A、X-22-162C、X-22-167C、X-22-173BX等(信越化学工业公司制)。
如上所述，固化性树脂成分也可以不是树脂而包含单体、低聚物。
例如，固化性树脂成分优选包含(甲基)丙烯酸酯单体。(甲基)丙烯酸酯单体可以为单官能或多官能。(甲基)丙烯酸酯单体优选在一分子中具有2～6个(甲基)丙烯酸结构。
固化性树脂成分优选与单体、低聚物一起包含聚合引发剂。
例如，固化性树脂成分包含(甲基)丙烯酸酯单体时，优选与自由基聚合引发剂并用。自由基聚合引发剂是利用热或活性光线产生自由基的物质。
作为固化性树脂成分，除如上所述的有机硅树脂、(甲基)丙烯酸酯单体与聚合引发剂的组合以外，还可以为涂料领域中公知的任意成分。固化性树脂成分例如可以为(i)包含多元醇和聚异氰酸酯的氨基甲酸酯系的树脂成分、(ii)环氧系的树脂成分等。
作为(i)的多元醇，可举出(甲基)丙烯酸多元醇、聚酯多元醇、聚醚多元醇、环氧多元醇、聚烯烃系多元醇、含氟多元醇、聚己内酯多元醇、聚己内酰胺多元醇、聚碳酸酯多元醇等。
作为(i)的聚异氰酸酯，可举出优选2～6官能、更优选2～4官能的聚异氰酸酯。具体而言，可举出脂肪族二异氰酸酯、环状脂肪族二异氰酸酯、作为异氰酸酯化合物的多聚体的异氰脲酸酯和缩二脲型加成物、将异氰酸酯化合物加成于多元醇或低分子量聚酯树脂而得的物质等。作为聚异氰酸酯，还已知有缩二脲型、异氰脲酸酯型、加成物型、脲基甲酸酯型等。它们均可使用。
(i)的聚异氰酸酯可以为所谓的封端异氰酸酯。换言之，可以为聚异氰酸酯的异氰酸酯基的一部分或全部由保护基封端的封端异氰酸酯基的形态。例如，利用醇系、酚系、内酰胺系、肟系和活性亚甲基系等的活性氢化合物将异氰酸酯基封端而形成封端异氰酸酯基。
作为聚异氰酸酯的市售品，例如，可举出旭化成株式会社制的Duranate(商品名)系列、三井化学株式会社制的Takenate(商品名)系列、Sumika Bayer Urethane株式会社制的Desmodur(商品名)系列等。
(ii)的环氧系的固化性树脂成分通常包含环氧树脂和其固化剂。
作为环氧树脂，可举出双酚A型环氧树脂、卤化双酚A型环氧树脂、酚醛清漆型环氧树脂、聚乙二醇型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、环氧化油、1,6-己二醇二缩水甘油醚、新戊二醇二缩水甘油醚等。
作为固化剂，通常，可举出多元胺、胺加成物、聚酰胺等多胺类和酸酐。
本实施方式的荧光体涂料可以仅包含1种固化性树脂成分，也可以包含2种以上。
本实施方式的荧光体涂料中的固化性树脂成分的量在全部不挥发成分中，优选为40vol％～65vol％，更优选为45vol％～60vol％。
(流动性调节剂)
本实施方式的荧光体涂料优选包含流动性调节剂。由此，有时能够调整作为涂料的流动特性、调整涂布性等。
作为流动性调节剂，可以应用疏水性二氧化硅、亲水性二氧化硅等二氧化硅粒子、氧化铝等。特别优选使用气相二氧化硅。
作为市售的流动性调节剂，例如，可举出AEROSIL 130、AEROSIL 200、AEROSIL300、AEROSIL R-972、AEROSIL R-812、AEROSIL R-812S、AlminiumOxideC(日本AEROSIL公司制，AEROSIL为注册商标)、CARPLEX FPS-1(DSL公司制，商品名)等。
本实施方式的荧光体涂料包含流动性调节剂时，可以仅包含1种流动性调节剂，也可以包含2种以上的流动性调节剂。
本实施方式的荧光体涂料包含流动性调节剂时，其量在全部不挥发成分中，例如为10vol％以下，优选为1vol％～5vol％。不以质量基准计而并非体积基准时，流动性调节剂的量在全部不挥发成分中，例如为5mass％以下，优选为0.1mass％～5mass％。
(溶剂)
本实施方式的荧光体涂料优选包含溶剂。由此，能够得到涂布性良好的荧光体涂料。溶剂包含水和/或有机溶剂。
作为有机溶剂，可举出烃系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、醇系溶剂、酰胺系溶剂、醚系溶剂等。
作为优选的有机溶剂，可举出醇系溶剂。具体而言，可举出甲醇、乙醇、正丙醇、2-丙醇、正丁醇、2-丁醇、叔丁醇等。另外，还可优选举出丁基卡必醇(二乙二醇单丁醚)、乙基卡必醇(二乙二醇单乙醚)等含有醚键的醇等。特别是在使用有机硅树脂作为树脂的情况下，从能够充分溶解/分散有机硅树脂而制备涂布性良好的荧光体涂料的方面出发，优选这些有机溶剂。
另外，溶剂优选包含芳香族烃溶剂。特别是使用有机硅树脂时，通过与芳香族烃溶剂并用，容易制备各性能的平衡良好的荧光体涂料。作为芳香族烃溶剂，可举出甲苯、二甲苯等。
使用溶剂时，可以仅使用1种溶剂，也可以并用2种以上的溶剂。例如，可以并用上述的醇系溶剂和芳香族烃溶剂。并用溶剂时，从充分得到并用的效果的方面出发，各溶剂优选存在溶剂总量中的至少1质量％。
本实施方式的荧光体涂料包含溶剂时，优选以不挥发成分浓度成为90质量％以下的量包含溶剂。但是，不挥发成分浓度并不局限于此，只要能够形成涂膜，则只要适当地调整量即可。
(其它成分)
本实施方式的荧光体涂料可以包含上述以外的其它成分。作为其它成分，可举出防锈颜料、体质颜料、表面调节剂、蜡、消泡剂、分散剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、抗氧化剂、流平剂、防起泡剂(ベンワキ防止剤)、增塑剂、带电控制剂等。
(粘度)
优选适当地调整本实施方式的荧光体涂料的粘度。通过粘度适当，涂布性进一步提高，薄涂膜的易形成性等提高。
具体而言，使用B型粘度计，在25℃、转速20rpm下测定的荧光体涂料的粘度优选为60dPs·s～500dPa·s，更优选为80dPs·s～400dPa·s。通过成这样的粘度，特别是能够提高利用丝网印刷法形成涂膜时的膜形成性。利用并非丝网印刷法的方法形成涂膜时，优选的粘度可能与上述数值范围不同。
(涂料的形态)
本实施方式的荧光体涂料可以为一液型，也可以为二液以上的多液型。具体而言，本实施方式的膜形成用树脂组合物可以以将需要的成分全部均匀混合或分散而成的一液型的组合物的形式供给。另外，本实施方式的膜形成用树脂组合物也可以以包含一部分成分的A液与包含其余成分的B液的二液型(二液的套装)的形式供给。
从供于涂装前的保存稳定性等观点考虑，有时优选使荧光体涂料为多液型。
本实施方式的荧光体涂料为多液型时，在即将形成涂膜之前将各液均匀混合而得到涂装用的涂料。该涂装用的涂料中，全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％～50vol％。
＜涂膜、荧光体基板、照明装置＞
使用上述的荧光体涂料，能够形成包含荧光体粒子的涂膜。
另外，使用上述的荧光体涂料，能够制造具备包含荧光体粒子的涂膜的荧光体基板。
进而，使用上述的荧光体涂料，能够制造照明装置，该照明装置具备：绝缘基板，利用上述的荧光体涂料而设置于绝缘基板的单面侧的涂膜，以及设置于该涂膜的与绝缘基板相反侧的面的发光元件(LED元件等)。
以下，参照照明装置的构成例的图示对涂膜、荧光体基板和照明装置进行说明。
图1是照明装置的示意性截面图。
在图1的照明装置中，在绝缘基板20的一个面设置有荧光涂膜26。在绝缘基板20与荧光涂膜26之间，从绝缘基板20侧起依次设置有第一铜箔22和白色层24。第一铜箔22的一部分通过蚀刻而被除去，作为铜电路(铜配线)发挥作用。
在荧光涂膜26的与绝缘基板20相反侧的面设置有表面安装型LED元件28(发光元件)。表面安装型LED元件28通过以贯通白色层24和荧光涂膜26的方式设置的焊锡30与第一铜箔22电连接。通过第一铜箔22和焊锡30向表面安装型LED元件28供给电，表面安装型LED元件28发光。
从提高荧光体涂料的发光效率的观点考虑，优选在表面安装型LED元件28的下部设置白色层32(更具体而言为白色树脂层32)。由此，可抑制光漏出(透过)。另外，在白色层32与荧光涂膜26的界面反射来自荧光涂膜26的入射光的至少一部分。
图1的照明装置可以具备多个表面安装型LED元件28。
可以在绝缘基板20的另一个面(与设置有荧光涂膜26的一侧相反侧的面)设置第二铜箔22B。通过在绝缘基板20的一个面有第一铜箔22且在另一个面有第二铜箔22B，从而在绝缘基板20的两面取得力的平衡，能够抑制例如翘曲的产生。
作为绝缘基板20的材质，只要能够用于PWB(印刷基板)，就没有特别限制。例如，可以使用聚酰亚胺树脂、有机硅树脂、(甲基)丙烯酸树脂、脲醛树脂、环氧树脂、氟树脂、玻璃、金属(铝、铜、铁、不锈钢等)之类的材质。从耐热性的观点考虑，优选可以使用聚酰亚胺树脂、有机硅树脂、玻璃、金属(使用铝、铜作为基础金属并设置有绝缘层的作为所谓“金属基板”的基板等)。也优选使用以“粘结片(bonding sheet)”等名称出售的材料。
绝缘基板20的厚度只要为能够用于照明器具的范围，就没有特别限制。例如为50μm～1000μm，具体而言为50μm～500μm。
白色层24或白色层32例如可以使用白色涂料设置。白色涂料的组成、性状只要能够形成白色层24，就没有特别限定。例如，可举出上述的涂料组合物中，使用白色颜料代替荧光体粒子的涂料组合物等。涂布方法可以与以下所述的荧光涂膜26同样。
作为白色颜料，可举出氧化钛等公知的颜料。从稳定性等观点考虑，优选无机颜料。
白色层24的厚度例如为10μm～500μm，具体而言为20μm～400μm。
荧光涂膜26可以通过涂布上述的涂料组合物来设置。利用荧光涂膜26，将从发光元件发出的光转换成其它波长/色温的光。
涂布方法没有特别限定。例如只要使用涂料领域中已知的各种涂布机涂布涂料组合物即可。或者通过丝网印刷法等印刷法涂布涂料组合物。
在涂布后，优选进行干燥处理、固化处理。干燥处理的条件例如为在60℃～100℃处理15分钟～60分钟。固化处理的条件例如为在100℃～200℃处理30分钟～240分钟。
涂料组合物的涂布量以作为成品的照明装置中的荧光涂膜26的厚度优选成为150μm以下、更优选成为30μm～100μm、进一步优选成为30μm～80μm的方式调整。
通过涂料组合物中的荧光体粒子的含有率为25vol％以上，优选为30vol％以上，更优选为35vol％以上，即便荧光涂膜26的厚度为150μm以下，也能够将从表面安装型LED元件28发出的光充分转换成荧光，另外，从表面安装型LED元件28发出的光不易直接穿过荧光体层。
应予说明，通过对固化的白色层24和/或荧光涂膜26实施机械开孔加工，可以设置焊锡30贯通的孔。对于其后的利用焊锡30的表面安装型LED元件28(发光元件)与第一铜箔22的连接，可以适当地采用公知的方法。
作为表面安装型LED元件28(发光元件)，可举出CSP、SMD(Surface Mount Device：表面粘装器件)、倒装芯片元件等。本实施方式中，发光元件优选为CSP。另外，发光元件通常发出蓝色光。
本实施方式中，特别优选发光元件不具备反射器。如果具体进行说明，则如图2A所示，通过在公知的表面安装型LED元件(发光元件)中具备反射器，来自LED芯片的光不会向横向或下方漏出。但是，本实施方式中，表面安装型LED元件28(发光元件)优选如图2B所示不具备反射器。
通过使用不具备反射器的发光元件，来自LED芯片的光向横向或下方漏出。然后，该漏出的光照射荧光涂膜26的α所示的部分，α的部分发光。由此，进一步减少眩光、多重叠影的问题。
在图2A的发光元件中，在由基板102和反射器(壳体)104形成的封装状部108配置半导体发光元件100，并在封装状部108填充密封部件110(透光性的树脂)。基板102可以具备配线112。
在图2B中，对与图2A相同的要素标注相同的符号。图2B的发光元件中，不使用壳体(反射器)。如图所示安装半导体发光元件100后，可以通过使用期望的模具的模具成型来形成密封部件110。或者预先准备成型为期望形状的密封部件110，使其以覆盖半导体发光元件100的方式粘接于基板102。
以上，对本发明的实施方式进行了描述，但这些实施方式为本发明的例示，可以采用除上述以外的各种构成。另外，本发明不限于上述的实施方式，在能够实现本发明的目的的范围内的变形、改良等包含在本发明中。
实施例
基于实施例和比较例对本发明的实施方式进行详细说明。以防万一事先说明，本发明不仅限于实施例。
＜材料＞
准备以下材料。
(荧光体粒子)
·CASN-1：电化公司制的CASN系荧光体，产品编号RE-650YMDB，D50＝15.7μm
·CASN-2：电化公司制的CASN系荧光体，产品编号RE-Sample650SD4，D50＝3.2μm
荧光体粒子的粒径分布(D50)如下测定。
(1)利用超声波进行的分散处理
将荧光体粒子30mg均匀分散在调整为0.2％质量的六偏磷酸钠水溶液100mL中而得的分散液放入底面半径为2.75cm的圆柱状容器。然后，将超声波均质器(日本精机制作所公司制，US-150E)的半径10mm的圆柱状尖端浸入到分散液中1.0cm以上，以频率19.5kHz、输出功率150W照射3分钟超声波。
(2)粒径分布的测定
使用激光衍射散射式粒度分布测定装置(MicrotracBEL公司制，MT3300EXII)对如上述(1)所示准备的分散液进行测定，求出粒径分布。另外，由粒径分布的数据求出D50。
(固化性树脂成分)
TORAY DOW CORNING公司的有机硅树脂“RSN-0805”(含有硅烷醇基，硅烷醇基含量(OH重量)1％，二氧化硅含量48重量％，苯基：甲基比＝1.1：1，重均分子量200～300×103，含有二甲苯，树脂固体成分50重量％)
(流动性调节剂)
日本AEROSIL公司的气相二氧化硅AEROSIL 200
(溶剂)
丁基卡必醇
＜涂料组合物的制备＞
在后述的表中记载的成分中，首先，将固化性树脂成分(有机硅树脂)与溶剂混合而得到均匀的溶液。
其后，向该溶液中投入荧光体粒子和流动性调节剂(仅实施例3)，均匀地混合·分散而得到涂料组合物。
对得到的涂料组合物使用B型粘度计的4号转子在25℃、转速20rpm的条件下测定粘度。
＜涂膜(荧光体层)的形成/照明装置的制作＞
使用上述制备的涂料组合物等，制作图1中说明的结构的照明装置(多个CSP空出一定间隔排列在荧光体层上)。以下简单示出制造步骤。
(1)作为绝缘基板的材料，准备两面粘合有铜箔的利昌工业公司制的粘结片CS-3305A。对该铜箔进行蚀刻而在第一铜箔形成铜电路等。
(2)在第一铜箔上，使用白色涂料(在有机硅粘合剂中以50vol％混炼氧化钛/氧化铝而得的涂料)，形成40μm厚的白色层。
(3)通过使用网眼数为86的丝网的丝网印刷法将上述的荧光体涂料印刷(膜形成)在白色层上，在80℃预固化30分钟，其后，在180℃后固化60分钟(主固化)。由此形成荧光体层。此时的荧光体层的厚度以50μm为目标。
(4)对白色层和荧光体层的一部分进行开孔加工而设置焊锡用的孔。然后，将作为表面安装型LED元件的市售的CSP(WICOP SZ8-Y15-WW-C8，首尔半导体公司制，无反射器产品，色温2200～2300K)与第一铜箔(铜电路)利用焊锡进行电连接。
＜评价：印刷性＞
上述(3)中，将能够形成膜厚45～55μm的荧光体层的情况评价为印刷性良好(○)，将无法形成足够膜厚的荧光体层的情况评价为印刷性不良(×)。
＜评价：荧光体层的外观＞
对上述(3)中形成的荧光体层的外观进行观察。后述的表2中，将未观察到实用上可能成为问题的异常的情况记载为“无异常”，在观察到实用上可能成为问题的异常的情况下，记载该异常的内容。
＜评价：荧光体层的耐久性等＞
对于上述的荧光体层的外观评价中为“无异常”的荧光体层进行以下表1的项目的试验。将在表1的全部项目中满足合格基准的荧光体层在表2中记载为“合格”。
[表1]
Figure BDA0004113442440000161
使用锋利的刀具刻画出100个达至绝缘基板的1mm间隔的方格，在其表面贴附透明胶带并一口气剥离
依据JIS
在室温下浸渍于异丙醇中5分钟后，贴附透明胶带并一口气剥离
在室温下浸渍于10％硫酸中30分钟后，贴附透明胶带并一口气剥离
在室温下浸渍于5％氢氧化钠中5分钟后，贴附透明胶带并一口气剥离
在焊锡槽中浸渍260℃×20秒后，确认涂膜外观。
在温度121℃、气压0.2MPa下经时9小时后，贴附透明胶带并一口气剥离
将以(-40℃下30分钟→125℃下30分钟)为1个循环的冷热循环实施1000次循环后，实施上述“密合性”的评价。
在150℃经时1000小时后，实施上述“密合性”的评价。
合格基准、无剥离、涂膜无膨胀、剥离等异常、无剥离
＜评价：色温的转换＞
使电流流过上述制作的照明装置，使照明装置发光。使用大塚电子株式会社制的全光束测定系统(具备积分球的装置)测定从照明装置发出的光的色温。将所测定的色温为2000～2100K，从CSP本身的色温(2200～2300K)转换了至少100K以上色温的情况评价为色温转换性良好“○”。
应予说明，在荧光体层的性状存在异常的比较例1和2中，没有进行该评价。
将荧光体涂料的组成、评价结果等汇总示于下表。
[表2]
Figure BDA0004113442440000181
通过使用包含荧光体粒子和固化性树脂成分且全部不挥发成分中的荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％的荧光体涂料，能够在不需要如玻璃粘合剂那样的高温下的烧结的情况下以180℃左右的较低温的处理而形成荧光体层。另外，所形成的荧光体层的外观、耐久性良好。进而，利用所形成的荧光体层，能够大幅转换从CSP发出的光的色温。
本申请基于2020年8月7日申请的日本申请特愿2020-134386号要求优先权，并将其公开的全部内容并入本说明书中。
符号说明
20   绝缘基板
22   第一铜箔
22B  第二铜箔
24   白色层
26   荧光涂膜
28   表面安装型LED元件
30   焊锡
32   白色层(白色树脂层)
100  半导体发光元件
102  基板
104  反射器(壳体)
108  封装状部
110  密封部件
112  配线

Claims (19)

1.一种荧光体涂料，包含荧光体粒子和固化性树脂成分，
全部不挥发成分中的所述荧光体粒子的含有率为25vol％～60vol％。
2.根据权利要求1所述的荧光体涂料，其中，所述固化性树脂成分包含热固性树脂成分。
3.根据权利要求1或2所述的荧光体涂料，其中，所述固化性树脂成分包含有机硅树脂。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的荧光体涂料，其中，所述固化性树脂成分包含具有苯基和甲基的有机硅树脂。
5.根据权利要求1～4任一项所述的荧光体涂料，其中，所述固化性树脂成分包含含有硅烷醇基的有机硅树脂。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的荧光体涂料，其中，所述荧光体粒子的中值粒径D50为1μm～20μm。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的荧光体涂料，其中，在所述荧光体粒子的粒径分布曲线中观察到2个以上的极大值。
8.根据权利要求7所述的荧光体涂料，其中，在所述荧光体粒子的粒径分布曲线中，在粒径1μm～6μm的区域和粒径10μm～25μm的区域两者中观察到极大值。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的荧光体涂料，其中，所述荧光体粒子包含选自CASN系荧光体、SCASN系荧光体、La3Si6N11系荧光体、Sr2Si5N8系荧光体、Ba2Si5N8系荧光体、α型塞隆系荧光体、β型塞隆系荧光体、LuAG系荧光体和YAG系荧光体中的1种或2种以上。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的荧光体涂料，其中，包含流动性调节剂。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的荧光体涂料，其中，进一步包含溶剂。
12.根据权利要求11所述的荧光体涂料，其中，所述溶剂包含芳香族烃溶剂。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的荧光体涂料，其中，使用B型粘度计，在25℃、转速20rpm下测定的粘度为60dPs·s～500dPa·s。
14.一种涂膜，由权利要求1～13中任一项所述的荧光体涂料形成。
15.根据权利要求14所述的涂膜，其中，厚度为150μm以下。
16.一种荧光体基板，具备权利要求14或15所述的涂膜。
17.一种照明装置，具备：绝缘基板，利用权利要求1～13中任一项所述的荧光体涂料而设置于所述绝缘基板的单面侧的涂膜，以及设置于所述涂膜的与所述绝缘基板相反侧的面的发光元件。
18.根据权利要求17所述的照明装置，其中，设置有多个所述发光元件。
19.根据权利要求17或18所述的照明装置，其中，所述发光元件不具备反射器。
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