CN114447333A - 一种钠离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种钠离子电池，包括：钠离子电池电解液和钠离子电池正极，所述钠离子电池电解液和/或所述钠离子电池正极包含多功能有机物添加剂，所述多功能有机物添加剂为N‑羟基琥珀酰亚胺磺酸钠盐、亚硫酸氢钠甲萘醌、三氟甲基亚磺酸钠、邻苯甲硫酰亚胺钠盐、对甲苯亚磺酸钠、玫棕酸钠、膦甲酸三钠、2‑噻吩甲酸钠中的一种或几种。本发明的有益效果是本专利的多功能有机物添加剂同时具有补钠、成膜作用，剩余的多功能有机物添加剂还可作为电解质钠盐。多功能有机物添加剂能够提高电池的首效，放电容量和能量密度的同时还能够改善电池在室温和高温下的循环性能，提高钠离子电池的耐高温性能。

Description

一种钠离子电池
技术领域
本发明属于钠离子电池技术领域，尤其是涉及一种钠离子电池。
背景技术
锂离子电池由于具有高能量密度、无记忆效应、低自放电等特点，已广泛用于便携式电子设备和电动汽车等领域。相比于锂离子电池，钠离子电池具有钠资源储量丰富，成本低廉，安全性高等优点，主要应用于储能、基站、电动自行车、低端乘用车等市场。然而，在充放电过程中材料结构相变可逆性差、电极/电解液界面不稳定以及SEI膜形成和一些不可逆副反应造成在负极消耗一定量的活性Na+，大大降低了SIBs的能量密度。此外，软包电池在循环过程中由于异常化学反应而产生气体造成电池胀气和鼓包，电池的使用性能(容量、循环寿命和倍率)会发生严重的失效，以及钠离子电池在高温运行时电化学性能差等问题严重阻碍了其商业化的应用。
为了解决以上问题，人们提出了各种策略提供额外的钠源来抵消不可逆的Na+损失，这些补钠方法大致可分为负极预钠、富钠正极和正极补钠添加剂。此外，提出从材料设计和制造工艺两方面着手改善电池产气问题，首先要设计优化材料及电解液体系，最常用的方法为电解液中添加少量的成膜添加剂的方法使SEI膜更均匀、致密，减少电池在使用过程中的SEI膜破坏和再次成膜过程产气现象，提高正极材料的稳定性，抑制异常产气的发生。
考虑到操作安全性和与规模生产的兼容性，使用补钠添加剂是一种非常实用化的方法。但普遍存在以下问题：补钠添加剂利用率低、补钠添加剂的作用仅仅是补钠，剩余非活性物质残余在首周充电过程残留在电极中或者溶解到电解液中，不能有效利用且有些残余部分电氧化分解会变成气体，不利于电池的安全性和电化学性能。此外，目前钠离子电池的成膜添加剂种类较少，最常用的为FEC、VC、RbPF6、CsPF6。
针对目前存在的以上问题，迫切需要研发出新的多功能有机物添加剂和新的补钠方法，优化出具有低成本、环保、安全、热/化学稳定性、易操作、高利用率等优点的添加剂，提高电池放电容量，能量密度和循环性，全面减少产气副反应。
因此，开发一种有效的多功能有机物添加剂是改变钠离子电池循环期间产气行为，制备高性能、长循环钠离子电池的有效手段。
发明内容
本发明要解决的问题是提供一种钠离子电池，有效的解决补钠添加剂利用率低、补钠添加剂的作用仅仅是补钠，剩余非活性物质残余在首周充电过程残留在电极中或者溶解到电解液中，不能有效利用且有些残余部分电氧化分解会变成气体，不利于电池的安全性和电化学性能的问题。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种钠离子电池，其特征在于，包括：钠离子电池电解液和钠离子电池正极，所述钠离子电池电解液和/或所述钠离子电池正极包含多功能有机物添加剂，所述多功能有机物添加剂为N-羟基琥珀酰亚胺磺酸钠盐、亚硫酸氢钠甲萘醌、三氟甲基亚磺酸钠、邻苯甲硫酰亚胺钠盐、对甲苯亚磺酸钠、玫棕酸钠、膦甲酸三钠、 2-噻吩甲酸钠中的一种或几种。
优选地，当所述钠离子电池电解液中包含所述多功能有机物添加剂时，所述多功能有机物添加剂的质量占所述钠离子电池电解液总质量的 0.05～6wt％。
优选地，所述钠离子电池电解液还包括钠盐，所述钠盐为四氟硼酸钠、六氟磷酸钠、三氟甲基磺酸钠、硝酸钠、双(三氟甲基磺酰基)亚胺钠、双氟甲基磺酰亚胺钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠中的一种或几种组合。
优选地，所述钠离子电池电解液还包括有机溶剂，所述有机溶剂为四甘醇二甲醚、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、乙二醇二甲醚、三甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,3-二氧戊环、二甲基亚砜、甲基乙基砜、碳酸甲丙酯、1,4-丁内酯、四氢呋喃、四氢-2-甲基呋喃、碳酸丁烯酯、碳酸二丁酯、碳酸甲丁酯、乙酸甲酯、甲酸甲酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丁酯、丁酸丁酯、三氟乙酸甲酯、1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)亚胺盐、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐、1-丁基-3- 甲基咪唑四氟硼酸盐、1-乙基-3-甲基咪唑硫酸乙酯盐中的一种或几种组合。
优选地，所述钠离子电池电解液还包括常规功能添加剂，所述常规功能添加剂为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烯酸磺酸内酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、六氟磷酸铷、六氟磷酸铯、甲基九氟丁醚、三(2,2,2-三氟乙基)亚磷酸酯、甲基膦酸二甲酯、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、四氟硼酸锂中的一种或几种组合。
优选地，当所述钠离子电池正极包含所述多功能有机物添加剂时，所述多功能有机物添加剂占正极浆料固含量的0.3～8wt％。
优选地，所述钠离子电池正极还包括正极活性物质，所述正极活性材料为层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝及普鲁士白、有机正极材料中的一种或几种组合。
优选地，所述钠离子电池正极还包括导电剂，所述导电剂为Super P、碳纳米管、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、纳米碳纤维、炭黑中的一种或几种组合。
优选地，所述钠离子电池还包括粘结剂，所述粘结剂为含氟树脂类、纤维性类、聚氨酯类、聚丙烯酸类、橡胶类、海藻酸钠类、聚丙烯酸酯类、聚酰亚胺类中的一种或几种组合。
优选地，所述钠离子电池还包括钠离子电池负极、隔膜以及封装外壳。
采用上述技术方案，多功能有机物添加剂可作为补钠添加剂，弥补电池在形成SEI膜或其它不可逆副反应消耗的活性钠离子，提高电池的首效，容量和能量密度；且补钠方法简单，即将补钠添加剂添加到电解液中，补钠添加剂利用效率高，非常适合放大生产。
采用上述技术方案，多功能有机物添加剂还可作为成膜添加剂，参与固态电解质界面层(SEI)的形成，有助于形成致密、电化学稳定、耐高温且离子电导率高的SEI膜。
采用上述技术方案，多功能有机物添加剂还可作为高温添加剂，有助于改善电池在高温环境中的储存和电化学性能，提高钠离子电池的耐高温性。
多功能有机物添加剂能够在电池中以上功能可同时发挥，利用率高，化学性质稳定，毒性低，操作时比较安全且对环境友好，且现有的锂离子电池设备对本专利中钠离子电池也具有普适性。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明：
除非另有定义，下文中所使用的的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的的专业术语只是为了描述具体实施例和对比例的目的，并不是旨在限制本发明的保护范围。应当特殊说明的是对于同一种有机物结构可能有多种名称，只要其结构在本专利范围内都属于本专利的保护对象。
除非另有定义，以下实施例中和对比例中的原料、试剂等都可以从市场上够买所得或根据已报导的方法制备所得。
一种钠离子电池，包括：钠离子电池电解液和钠离子电池正极，钠离子电池电解液和/或钠离子电池正极包含多功能有机物添加剂，多功能有机物添加剂为N-羟基琥珀酰亚胺磺酸钠盐、亚硫酸氢钠甲萘醌、三氟甲基亚磺酸钠、邻苯甲硫酰亚胺钠盐、对甲苯亚磺酸钠、玫棕酸钠、膦甲酸三钠、2- 噻吩甲酸钠中的一种或几种。
使用该多功能有机物添加剂能够使得弥补电池在形成SEI膜或其它不可逆副反应消耗的活性钠离子，提高电池的首效，容量和能量密度，并且有助于形成致密、电化学稳定、耐高温且离子电导率高的SEI膜，还能够改善电池在高温环境中的储存和电化学性能，提高钠离子电池的耐高温性能。
钠离子电池电解液中包含多功能有机物添加剂时，多功能有机物添加剂的质量占钠离子电池电解液总质量的0.05～6wt％。
钠离子电池电解液还包括钠盐，钠盐为四氟硼酸钠、六氟磷酸钠、三氟甲基磺酸钠、硝酸钠、双(三氟甲基磺酰基)亚胺钠、双氟甲基磺酰亚胺钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠中的一种或几种组合。
钠离子电池电解液还包括有机溶剂，有机溶剂为四甘醇二甲醚、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、乙二醇二甲醚、三甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,3-二氧戊环、二甲基亚砜、甲基乙基砜、碳酸甲丙酯、1,4-丁内酯、四氢呋喃、四氢-2-甲基呋喃、碳酸丁烯酯、碳酸二丁酯、碳酸甲丁酯、乙酸甲酯、甲酸甲酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丁酯、丁酸丁酯、三氟乙酸甲酯、1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)亚胺盐、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-乙基-3-甲基咪唑硫酸乙酯盐中的一种或几种组合。
钠离子电池电解液还包括常规功能添加剂，常规功能添加剂为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烯酸磺酸内酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、六氟磷酸铷、六氟磷酸铯、甲基九氟丁醚、三(2,2,2-三氟乙基)亚磷酸酯、甲基膦酸二甲酯、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、四氟硼酸锂中的一种或几种组合。
当钠离子电池正极包含多功能有机物添加剂时，多功能有机物添加剂占正极浆料固含量的0.3～8wt％。
钠离子电池正极还包括正极活性物质，正极活性材料为层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝及普鲁士白、有机正极材料中的一种或几种组合。
钠离子电池正极还包括导电剂，导电剂为Super P、碳纳米管、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、纳米碳纤维、炭黑中的一种或几种组合。
钠离子电池还包括粘结剂，粘结剂为含氟树脂类、纤维性类、聚氨酯类、聚丙烯酸类、橡胶类、海藻酸钠类、聚丙烯酸酯类、聚酰亚胺类中的一种或几种组合。
钠离子电池还包括钠离子电池负极、隔膜以及封装外壳。
下面列举几个具体实施例：
一、钠离子电池电解液包含多功能有机物添加剂，制备得到钠离子电池的步骤为：
(1)制备正极极片
将正极活性物质、粘结剂PVDF、导电剂碳纳米管按照质量比92：4：4 的比例在NMP中混合均匀，调至合适粘度后涂布在铝箔上，经烘烤、压实、辊压、裁片获得正极极片，其中，正极活性物质为Na0.9[Cu0.22Fe0.3Mn0.48]O2、 Na1.92FeFe(CN)6、Na3V2(PO4)2F3中的一种或几种。
(2)制备负极极片
将负极活性物质HC、粘结剂PVDF、导电剂碳纳米管按照质量比92：4： 4的比例在NMP或水中混合均匀，调至合适粘度后涂布在铝箔或铜箔上，经烘烤、压实、辊压、裁片获得负极极片。
(3)配制电解液
将钠盐，有机溶剂按照电解液浓度配成基础电解液。然后加入一定含量的多功能有机物添加剂，电解液中还可加入其它功能添加剂。具体如表1所示，其中1M表示1mol/L，不同溶剂之间的比例为体积比。
表1电解液配方
Figure RE-GDA0003526742550000071
(4)电池装配
将正极、负极、隔膜组装成2Ah软包电池，经烘干、叠片、注入电解液、静置、化成得到相应的电池和对比电池。电池的正极、负极和电解液如表2所示，隔膜为商用聚烯烃隔膜。
表2电池的正、负极和电解液
Figure RE-GDA0003526742550000081
(5)测试电池在室温下的电化学性能
测试电池1～电池8和对比电池1～对比电池3在室温下(25℃)的首效、首周放电容量和循环200周的容量保持率。其中电池的充电方式为0.5C充至截止电压，然后恒压充至0.01C，最后以1C放电。电池的测试电压范围和测试结果如表3所示。
表3电池在室温下的电化学性能测试结果
Figure RE-GDA0003526742550000091
(6)测试电池在高温下的电化学性能
测试电池1～电池8和对比电池1～对比电池3在高温下的首效、首周放电容量和循环200周的容量保持率。其中，高温为40-60℃之间，本实施例中选用50℃，电池的充电方式为0.5C充至截止电压，然后恒压充至0.01C，最后以1C放电。电池的测试电压范围和测试结果如表4所示。
表4电池在高温下的电化学性能测试结果
Figure RE-GDA0003526742550000092
Figure RE-GDA0003526742550000101
从表3和表4中的数据可以看出，正极为Na0.9[Cu0.22Fe0.3Mn0.48]O2、 Na1.92FeFe(CN)6、Na3V2(PO4)2F3，负极为HC时，当电解液中加入多功能有机物添加剂时能显著提高电池在室温和高温下的电化学性能，主要体现在电池首周放电容量、首效和容量保持率的显著提高。
由钠盐和有机溶剂组成的普通电解液中加入本发明中的多功能有机物添加剂和常规功能FEC、VC添加剂对应电池的电化学性能优于普通电解液中只加入常规功能FEC、VC添加剂的电池，这是因为多功能有机物添加剂不仅具有补钠作用，以弥补电池在形成SEI膜和副反应过程造成的活性钠离子损失，而且在化成过程中参与电极表面离子钝化膜的形成并在电极表面形成更均匀稳定、致密、耐高温且离子电导率高的SEI膜，从而同时提高电池的放电容量、首效、容量保持率和能量密度并全面减少电池在循环过程中产气副反应，且本发明中的多功能有机物添加剂与其它功能添加剂共同使用时具有协同作用。
二、钠离子电池正极中包含多功能有机物添加剂，制备得到钠离子电池的步骤为：
(1)正极极片制备
将正极活性物质、粘结剂、导电剂按照一定质量比例混合后，再加入一定量的多功能有机物添加剂继续充分混合。然后加入NMP调至合适粘度后涂布在铝箔上，经烘烤、压实、辊压、裁片获得正极极片。其中正极活性物质为Na0.9[Cu0.22Fe0.3Mn0.48]O2、Na1.92FeFe(CN)6、Na3V2(PO4)2F3中的一种，导电剂为Super P或碳纳米管，粘结剂为PVDF。正极浆料的配比如表5所示：
表5正极浆料配方
Figure RE-GDA0003526742550000111
Figure RE-GDA0003526742550000121
(2)电池装配
负极采用HC，制备方法同一(1)中的负极极片制备；隔膜为商用聚烯烃隔膜。在露点低于-50℃的环境中，将正极极片、负极极片、隔膜组装成 2Ah软包电池，经叠片、烘干备用。在水、氧含量均＜0.1ppm的手套箱中，注入电解液，封装。然后静置、化成得到电池和对比电池。电池体系如表6 所示。
表6电池体系
Figure RE-GDA0003526742550000122
Figure RE-GDA0003526742550000131
(3)电化学性能测试
测试电池9～电池16和对比电池4～对比电池6在室温下(25℃)的首效、首周放电容量和循环200周的容量保持率。其中电池的充电方式为0.3C充至截止电压，然后恒压充至0.01C，最后以1C放电。电池的测试电压范围和测试结果如表7所示。
表7电池的电化学性能测试结果
Figure RE-GDA0003526742550000132
Figure RE-GDA0003526742550000141
从表7中的数据可以看出，正极为Na0.9[Cu0.22Fe0.3Mn0.48]O2、 Na1.92FeFe(CN)6、Na3V2(PO4)2F3，负极为HC时，当正极中加入多功能有机物添加剂时能显著提高电池在室温下的首周放电容量、首效和循环200周容量保持率，电池的能量密度也相应提高，表明采用本发明的具有补钠和成膜作用的多功能有机物添加剂能够弥补形成SEI膜及其它副反应时活性钠离子的消耗，添加剂中除钠的剩余基团会溶解至电解液中参与成膜，进一步提高电池的循环性能。
从表3，表4和表7中的测试结果可以看出虽然将本发明中的多功能有机物添加剂加入正极或电解液中均能提高电池的放电容量和循环性能，但将多功能有机物添加剂加入电解液中放电容量和循环性能的提升效果优于将多功能有机物添加剂加入正极中，这可能是因为多功能有机物添加剂在电解液中具有一定的溶解度且利用率较高，而加入正极中时可能有少部分多功能有机物仍残留在极片中且对正极片结构有一定的影响，所以能够具有更优的效果。
应当说明的是，以上内容仅是对本发明的一些实施例，本领域技术人员根据本发明的主要思想和有关内容进行适当的修改和变更所产生的内容也应该属于本发明权利要求的保护范围。此外，本发明中的添加剂在现有各种电解液、隔膜、活性物质、导电剂、粘结剂组成的电池中均有普适性，而不限于本实施例的使用的材料。而且本发明中涉及的专业术语和其他材料仅是为了明确阐述本发明的优势和效果，不应作为本发明创新性的限制。以上实施例是针对本发明实际应用效果的一部分说明，该实施例并非用以限制本发明的专利范围，凡是本领域人员在本发明的基础上所做出的的改进和替换均属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种钠离子电池，其特征在于，包括：钠离子电池电解液和钠离子电池正极，所述钠离子电池电解液和/或所述钠离子电池正极包含多功能有机物添加剂，所述多功能有机物添加剂为N-羟基琥珀酰亚胺磺酸钠盐、亚硫酸氢钠甲萘醌、三氟甲基亚磺酸钠、邻苯甲硫酰亚胺钠盐、对甲苯亚磺酸钠、玫棕酸钠、膦甲酸三钠、2-噻吩甲酸钠中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的一种钠离子电池，其特征在于：当所述钠离子电池电解液中包含所述多功能有机物添加剂时，所述多功能有机物添加剂的质量占所述钠离子电池电解液总质量的0.05～6wt％。
3.根据权利要求2所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池电解液还包括钠盐，所述钠盐为四氟硼酸钠、六氟磷酸钠、三氟甲基磺酸钠、硝酸钠、双(三氟甲基磺酰基)亚胺钠、双氟甲基磺酰亚胺钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠中的一种或几种组合。
4.根据权利要求2所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池电解液还包括有机溶剂，所述有机溶剂为四甘醇二甲醚、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、乙二醇二甲醚、三甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,3-二氧戊环、二甲基亚砜、甲基乙基砜、碳酸甲丙酯、1,4-丁内酯、四氢呋喃、四氢-2-甲基呋喃、碳酸丁烯酯、碳酸二丁酯、碳酸甲丁酯、乙酸甲酯、甲酸甲酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丁酯、丁酸丁酯、三氟乙酸甲酯、1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)亚胺盐、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1-乙基-3-甲基咪唑硫酸乙酯盐中的一种或几种组合。
5.根据权利要求2任一所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池电解液还包括常规功能添加剂，所述常规功能添加剂为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烯酸磺酸内酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、六氟磷酸铷、六氟磷酸铯、甲基九氟丁醚、三(2,2,2-三氟乙基)亚磷酸酯、甲基膦酸二甲酯、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、四氟硼酸锂中的一种或几种组合。
6.根据权利要求1-5任一所述的一种钠离子电池，其特征在于：当所述钠离子电池正极包含所述多功能有机物添加剂时，所述多功能有机物添加剂占正极浆料固含量的0.3～8wt％。
7.根据权利要求6所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池正极还包括正极活性物质，所述正极活性材料为层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝及普鲁士白、有机正极材料中的一种或几种组合。
8.根据权利要求6所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池正极还包括导电剂，所述导电剂为SuperP、碳纳米管、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、纳米碳纤维、炭黑中的一种或几种组合。
9.根据权利要求6所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池还包括粘结剂，所述粘结剂为含氟树脂类、纤维性类、聚氨酯类、聚丙烯酸类、橡胶类、海藻酸钠类、聚丙烯酸酯类、聚酰亚胺类中的一种或几种组合。
10.根据权利要求1所述的一种钠离子电池，其特征在于：所述钠离子电池还包括钠离子电池负极、隔膜以及封装外壳。
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