CN114175369A - 蓄电装置用外包装材料、其制造方法和蓄电装置 - Google Patents
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Abstract
本发明的蓄电装置用外包装材料由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，上述表面覆盖层含有树脂和颗粒，在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
Description
技术领域
本发明涉及蓄电装置用外包装材料、其制造方法和蓄电装置。
背景技术
目前，已开发了各种类型的蓄电装置，但在所有的蓄电装置中，为了密封电极和电解质等蓄电装置元件，外包装材料成为不可缺少的部件。目前，作为蓄电装置用外包装材料，通常使用金属制的外包装材料。
另一方面，近年来，伴随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、照相机、手机等的高性能化，对于蓄电装置，要求各种形状，并且要求薄型化、轻质化。然而，利用目前普遍使用的金属制的蓄电装置用外包装材料，存在着难以适应形状的多样化、而且轻质化也有限度这样的缺点。
因此，近年来，作为容易加工成各种各样的形状且能够实现薄型化和轻质化的蓄电装置用外包装材料，提案了将基材层/阻隔层/热熔接性树脂层依次叠层而成的膜状的叠层体(例如参照专利文献1)。
在这样的蓄电装置用外包装材料中，通常利用冷轧成型形成凹部，在由该凹部形成的空间内配置电极和电解液等蓄电装置元件，使热熔接性树脂层热熔接(热封)，由此得到在蓄电装置用外包装材料的内部收纳有蓄电装置元件的蓄电装置。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008－287971号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
在由膜状的叠层体构成的蓄电装置用外包装材料中，为了使外侧表面形成为消光感的外观设计(亚光)，有时在基材层的外侧设置含有颗粒的表面覆盖层。
但是，如上所述，蓄电装置用外包装材料因为要供于成型，所以对于设置有含有颗粒的表面覆盖层的蓄电装置用外包装材料，也要求优异的成型性。具体而言，要求抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离。
在这样的状况下，本发明的主要目的在于：提供一种抑制了因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离的蓄电装置用外包装材料。
用于解决技术问题的技术方案
为了解决上述这样的技术问题，本发明的发明人进行了精心研究。其结果，发现了一种蓄电装置用外包装材料，其由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，表面覆盖层含有树脂和颗粒，在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下，该蓄电装置用外包装材料能够抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离。
本发明是基于这些见解进一步反复研究而完成的发明。即，本发明提供如下所述的方式的发明。
一种蓄电装置用外包装材料，其由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
上述表面覆盖层含有树脂和颗粒，
在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
发明效果
根据本发明，能够提供一种能够抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离的蓄电装置用外包装材料。另外，根据本发明，也能够提供一种该蓄电装置用外包装材料的制造方法和利用了该蓄电装置用外包装材料的蓄电装置。
附图说明
图1是表示本发明的蓄电装置用外包装材料的截面结构的一个例子的示意图。
图2是表示本发明的蓄电装置用外包装材料的截面结构的一个例子的示意图。
图3是表示本发明的蓄电装置用外包装材料的截面结构的一个例子的示意图。
具体实施方式
本发明的蓄电装置用外包装材料的特征在于：由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，表面覆盖层含有树脂和颗粒，在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。本发明的蓄电装置用外包装材料通过具有该构成，能够抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离。
以下，对本发明的蓄电装置用外包装材料进行详细论述。其中，在本说明书中，“～”所示的数值范围是指“以上”、“以下”。例如，2～15mm这样的表述是指2mm以上15mm以下。
1.蓄电装置用外包装材料的叠层结构和物性
本发明的蓄电装置用外包装材料10例如图1至图3所示，由从外侧依次具有表面覆盖层6、基材层1、阻隔层3和热熔接性树脂层4的叠层体构成。在蓄电装置用外包装材料10中，表面覆盖层6为最外层，热熔接性树脂层4为最内层。使用蓄电装置用外包装材料10和蓄电装置元件组装蓄电装置时，以使蓄电装置用外包装材料10的热熔接性树脂层4彼此相对的状态使周缘部热熔接，由此形成空间，在所形成的空间内收纳蓄电装置元件。在构成本发明的蓄电装置用外包装材料10的叠层体中，以阻隔层3为基准，与阻隔层3相比，热熔接性树脂层4侧为内侧，与阻隔层3相比，表面覆盖层6侧为外侧。
蓄电装置用外包装材料10例如图2至图3所示，在基材层1与阻隔层3之间，以提高这些层之间的粘接性等为目的，根据需要可以具有粘接剂层2。另外，省略图示，但在基材层1与阻隔层3之间，也可以具有着色层。另外，例如图3所示，在阻隔层3与热熔接性树脂层4之间，以提高这些层之间的粘接性等为目的，根据需要也可以具有粘接层5。
作为构成蓄电装置用外包装材料10的叠层体的厚度，没有特别限制，从削减成本、提高能量密度等的观点考虑，优选列举约180μm以下、约160μm以下、约155μm以下、约140μm以下、约130μm以下、约120μm以下，从维持保护蓄电装置元件这样的蓄电装置用外包装材料的功能的观点考虑，优选列举约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上、约80μm以上，关于优选的范围，可以列举例如35～180μm左右、35～160μm左右、35～155μm左右、35～140μm左右、35～130μm左右、35～120μm左右、45～180μm左右、45～160μm左右、45～155μm左右、45～140μm左右、45～130μm左右、45～120μm左右、60～180μm左右、60～160μm左右、60～155μm左右、60～140μm左右、60～130μm左右、60～120μm左右、80～180μm左右、80～160μm左右、80～155μm左右、80～140μm左右、80～130μm左右、80～120μm左右。这些之中，特别优选80～130μm左右。
关于本发明的蓄电装置用外包装材料10，在23℃环境下，对于表面覆盖层6的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。在蓄电装置用外包装材料10中，在23℃环境下，表面覆盖层6具有上述的硬度，由此抑制了因蓄电装置用外包装材料在常温环境下成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离。
从更有效地抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离的观点考虑，关于本发明的蓄电装置用外包装材料10，在23℃环境下，对于上述表面覆盖层6的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的表面覆盖层6的树脂的硬度优选为约350.4MPa以下，进一步优选为约310.4MPa以下，另外，优选为约20.0MPa以上，更优选为约22.5MPa以上，进一步优选为约25.5MPa以上，进一步优选为约50.0MPa以上，进一步优选为约100.0MPa以上，进一步优选为约150.0MPa以上，作为优选的范围，可以列举20.0～420.4MPa左右、20.0～350.4MPa左右、20.0～310.4MPa左右、22.5～420.4MPa左右、22.5～350.4MPa左右、22.5～310.4MPa左右、25.5～420.4MPa左右、25.5～350.4MPa左右、25.5～310.4MPa左右、50.0～420.4MPa左右、50.0～350.4MPa左右、50.0～310.4MPa左右、100.0～420.4MPa左右、100.0～350.4MPa左右、100.0～310.4MPa左右、150.0～420.4MPa左右、150.0～350.4MPa左右、150.0～310.4MPa左右。这些之中，特别优选150.0～310.4MPa左右。其中，在本发明中，成型性优异更具体是指，通过蓄电装置用外包装材料10被成型，抑制表面覆盖层的消光感的外观设计受损、或者抑制表面覆盖层因常温成型而发生裂缝和剥离。23℃环境下的利用纳米压痕法测定的上述硬度可以如下所述地进行测定。
[23℃环境下的利用纳米压痕法测定的硬度]
作为装置，使用纳米压痕仪(例如HYSITRON公司制造的“TI950TriboIndenter”)，测定硬度。作为纳米压痕仪的压头，使用Berkovich压头(例如TI－0039)。首先，在相对湿度50％、23℃环境下，对于蓄电装置用外包装材料的表面覆盖层的表面(表面覆盖层所露出的面，与各层的厚度方向平行的面)，从与厚度方向垂直的方向上按压该压头，用时10秒将压头从该表面压入表面覆盖层至负荷50μN，在该状态下保持5秒，接着，用时10秒除去负荷。挪动测定部位，将测定的N＝5的平均值作为硬度。其中，压入压头的表面是以通过蓄电装置用外包装材料的中心部的方式在厚度方向上切断而得到的表面覆盖层的截面所露出的树脂部分。就切断而言，使用市售品的旋转式切片机来进行。另外，在从蓄电装置中取得蓄电装置用外包装材料而准备试验样品的情况下，从蓄电装置的顶面或侧面等的成型影响少的部位取得蓄电装置用外包装材料。
23℃环境下的利用纳米压痕法测定的上述硬度，能够根据形成表面覆盖层6的树脂组合物的组成(树脂种类、含量)和固化条件、分子量、官能团的个数、交联密度、取代基的体积大小等进行调整。
2.形成蓄电装置用外包装材料的各层
[表面覆盖层6]
以对蓄电装置用外包装材料10的外侧表面赋予消光感的外观设计等为目的，本发明的蓄电装置用外包装材料10在基材层1的外侧具有表面覆盖层6。表面覆盖层6是在使用蓄电装置用外包装材料10组装蓄电装置时位于蓄电装置用外包装材料10的最外层的层。
表面覆盖层6含有树脂和颗粒。作为颗粒，可以列举无机颗粒和有机颗粒。表面覆盖层6所含的颗粒可以为1种，也可以为2种以上。另外，也优选并用无机颗粒和有机颗粒。另外，对于颗粒的形状，也没有特别限制，可以列举例如球状、纤维状、板状、无定形、鳞片状等。
作为颗粒的平均粒径，没有特别限制，从使蓄电装置用外包装材料10形成为消光感的外观设计的观点考虑，可以列举例如0.01～5μm左右。颗粒的平均粒径是利用激光衍射/散射式粒径分布测定装置测定的中位径。颗粒的平均粒径优选表面覆盖层6的厚度以下。
作为无机颗粒，只要能够使表面覆盖层6呈现消光感，就没有特别限制，可以列举例如二氧化硅、滑石、石墨、高岭土、蒙脱石、云母、水滑石、硅胶、沸石、氢氧化铝、氢氧化镁、氧化锌、氧化镁、氧化铝、氧化钕、氧化锑、氧化钛、氧化铈、硫酸钙、硫酸钡、碳酸钙、硅酸钙、碳酸锂、苯甲酸钙、草酸钙、硬脂酸镁、氧化铝、炭黑、碳纳米管、金、铝、铜、镍等的颗粒。这些之中，特别优选二氧化硅颗粒。
另外，作为有机颗粒，只要能够使表面覆盖层6呈现消光感，就没有特别限制，可以列举尼龙、聚丙烯酸酯、聚苯乙烯、苯乙烯-丙烯酸共聚物、聚乙烯、苯并胍胺或它们的交联物等的颗粒。
在上述的[23℃环境下的利用纳米压痕法测定的硬度]的测定中，通过使压入压头的表面成为以通过蓄电装置用外包装材料的中心部的方式在厚度方向上切断而得到的存在表面覆盖层的截面所露出的有机颗粒的部位，也能够测定表面覆盖层6所含的有机颗粒的硬度。从更有效地抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离的观点考虑，作为如此测定的有机颗粒的硬度，优选为约300.0MPa以上，更优选为约400.0MPa以上，另外，优选为约1500.4MPa以下，更优选为约1000.4MPa以下，进一步优选为约600.4MPa以下，作为优选的范围，可以列举300.0～1500.4MPa左右、300.0～1000.4MPa左右、300.0～600.4MPa左右、400.0～1500.4MPa左右、400.0～1000.4MPa左右、400.0～600.4MPa左右，这些之中，特别优选400.0～600.4MPa左右。
作为表面覆盖层6所含的颗粒的含量，只要23℃环境下的利用纳米压痕法测定的上述硬度为420.4MPa以下，就没有特别限制，相对于形成表面覆盖层6的树脂组合物中的树脂100质量份，优选为约3质量份以上，更优选为约10质量份以上，另外，优选为约30质量份以下，更优选为约20质量份以下，作为优选的范围，可以列举3～30质量份左右、3～20质量份左右、10～30质量份左右、10～20质量份左右。
存在于表面覆盖层6的颗粒的量过多时，树脂与颗粒的边界的密合弱，容易从边界产生裂纹，因此优选调整颗粒的含量为少量。
作为形成表面覆盖层6的树脂组合物所含的树脂，只要23℃环境下的利用纳米压痕法测定的上述硬度为420.4MPa以下，就没有特别限制，优选为固化性树脂。即，表面覆盖层6优选由含有固化性树脂和颗粒的树脂组合物的固化物构成。作为树脂的具体例，可以列举例如聚偏氯乙烯、聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂等树脂、这些树脂的改性物。另外，可以为这些树脂的共聚物，也可以为共聚物的改性物。还可以为这些树脂的混合物。树脂优选为固化性树脂。
固化性树脂可以为单液固化型和双液固化型中的任意种，优选为双液固化型。作为双液固化型树脂，可以列举例如双液固化型聚氨酯、双液固化型聚酯、双液固化型环氧树脂等。这些之中，优选双液固化型聚氨酯。
作为双液固化型聚氨酯，可以列举例如包含含有多元醇化合物的主剂和含有异氰酸酯化合物的固化剂的聚氨酯。优选列举以聚酯多元醇、聚醚多元醇和丙烯酸多元醇等多元醇为主剂并以芳香族系或脂肪族系的多异氰酸酯为固化剂的双液固化型的聚氨酯。另外，作为多元醇化合物，优选使用除了重复单元的末端的羟基以外侧链也具有羟基的聚酯多元醇。作为固化剂，可以列举脂肪族、脂环式、芳香族、芳香脂肪族的异氰酸酯系化合物。作为异氰酸酯系化合物，可以列举例如六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、氢化XDI(H6XDI)、氢化MDI(H12MDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)、萘二异氰酸酯(NDI)等。另外，可以列举由这些二异氰酸酯的1种或2种以上生成的多官能异氰酸酯改性体等。另外，作为多异氰酸酯化合物，也能够使用多聚体(例如三聚体)。在这样的多聚体中，可以列举加合物体、缩二脲体、脲酸酯体等。需要说明的是，脂肪族异氰酸酯系化合物是指具有脂肪族基团而不具有芳香环的异氰酸酯，脂环式异氰酸酯系化合物是指具有脂环式烃基的异氰酸酯，芳香族异氰酸酯系化合物是指具有芳香环的异氰酸酯。
在形成表面覆盖层6的树脂组合物中，在树脂为包含含有多元醇化合物的主剂和含有异氰酸酯化合物的固化剂的聚氨酯的情况下，例如通过调整主剂与固化剂的比率，也能够调整23℃环境下的利用纳米压痕法测定的上述硬度。
根据该表面覆盖层6或其表面所应具有的功能性等，根据需要，表面覆盖层6的表面和内部的至少一者还可以含有后述的润滑剂、着色剂、防粘连剂、阻燃剂、抗氧化剂、赋粘剂、抗静电剂、蜡等添加剂。
在表面覆盖层6含有着色剂的情况下，作为着色剂，能够使用颜料、染料等公知的着色剂。另外，着色剂可以只使用1种，也可以将2种以上混合使用。作为表面覆盖层6所含的着色剂的具体例，可以例示与[粘接剂层2]的栏所例示的着色剂相同的着色剂。另外，关于表面覆盖层6所含的着色剂的优选的含量，也与[粘接剂层2]的栏所记载的含量相同。
作为形成表面覆盖层6的方法，没有特别限制，可以列举例如涂布形成表面覆盖层6的树脂组合物的方法。在表面覆盖层6中配合添加剂的情况下，只要涂布混合有添加剂的树脂即可。
存在于表面覆盖层6的添加剂的量过多时，树脂与添加剂的边界的密合弱，容易从边界产生裂纹，因此优选调整添加剂的含量至必要的最低限度。
作为表面覆盖层6的厚度，从更有效地抑制因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离的观点考虑，优选为0.5μm以上，更优选为1μm以上，另外，优选为10μm以下，更优选为5μm以下，作为优选的范围，可以列举0.5～10μm左右、0.5～5μm左右、1～10μm左右、1～5μm左右。
在本发明中，从提高蓄电装置用外包装材料的成型性的观点考虑，优选在表面覆盖层6的表面存在润滑剂。作为润滑剂，没有特别限制，优选列举酰胺系润滑剂。作为酰胺系润滑剂的具体例，可以列举例如饱和脂肪酸酰胺、不饱和脂肪酸酰胺、取代酰胺、羟甲基酰胺、饱和脂肪酸双酰胺、不饱和脂肪酸双酰胺、脂肪酸酯酰胺、芳香族双酰胺等。作为饱和脂肪酸酰胺的具体例，可以列举月桂酸酰胺、棕榈酸酰胺、硬脂酸酰胺、山萮酸酰胺、羟基硬脂酸酰胺等。作为不饱和脂肪酸酰胺的具体例，可以列举油酸酰胺、芥酸酰胺等。作为取代酰胺的具体例，可以列举N-油基棕榈酸酰胺、N-硬脂基硬脂酸酰胺、N-硬脂基油酸酰胺、N-油基硬脂酸酰胺、N-硬脂基芥酸酰胺等。另外，作为羟甲基酰胺的具体例，可以列举羟甲基硬脂酸酰胺等。作为饱和脂肪酸双酰胺的具体例，可以列举亚甲基双硬脂酸酰胺、乙撑双癸酸酰胺、乙撑双月桂酸酰胺、乙撑双硬脂酸酰胺、乙撑双羟基硬脂酸酰胺、乙撑双山萮酸酰胺、六亚甲基双硬脂酸酰胺、六亚甲基双山萮酸酰胺、六亚甲基羟基硬脂酸酰胺、N,N’-二硬脂基己二酸酰胺、N,N’-二硬脂基癸二酸酰胺等。作为不饱和脂肪酸双酸酰胺的具体例，可以列举乙撑双油酸酰胺、乙撑双芥酸酰胺、六亚甲基双油酸酰胺、N,N’-二油基己二酸酰胺、N,N’-二油基癸二酸酰胺等。作为脂肪酸酯酸酰胺的具体例，可以列举硬脂酰胺硬脂酸乙酯等。另外，作为芳香族双酰胺的具体例，可以列举间苯二甲基双硬脂酸酰胺、间苯二甲基双羟基硬脂酸酰胺、N,N’-二硬脂基间苯二甲酸酰胺等。润滑剂可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
在表面覆盖层6的表面存在润滑剂的情况下，作为其存在量，没有特别限制，可以列举优选约3mg/m2以上、更优选4～15mg/m2左右、进一步优选5～14mg/m2左右。
关于存在于表面覆盖层6表面的润滑剂，可以是表面覆盖层6所含的润滑剂渗出的润滑剂，也可以是在表面覆盖层6的表面涂布的润滑剂。
[基材层1]
在本发明中，基材层1是以发挥作为蓄电装置用外包装材料的基材的功能等为目的而设置的层。基材层1位于蓄电装置用外包装材料10的表面覆盖层6与阻隔层3之间。另外，在具有粘接剂层2的情况下，位于表面覆盖层6与粘接剂层2之间。
对于形成基材层1的原材料，只要具有作为基材的功能、即至少具有绝缘性，就没有特别限制。基材层1例如能够使用树脂形成，树脂中也可以含有后述的添加剂。
在基材层1由树脂形成的情况下，基材层1例如可以是由树脂形成的树脂膜，也可以是涂布树脂而形成的层。树脂膜可以是未拉伸膜，也可以是拉伸膜。作为拉伸膜，可以列举单轴拉伸膜、双轴拉伸膜，优选双轴拉伸膜。作为形成双轴拉伸膜的拉伸方法，可以列举例如逐次双轴拉伸法、吹胀法、同时双轴拉伸法等。作为涂布树脂的方法，可以列举辊涂法、凹版涂布法、挤出涂布法等。
作为形成基材层1的树脂，可以列举例如聚酯、聚酰胺、聚烯烃、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂等树脂、这些树脂的改性物。另外，形成基材层1的树脂可以为这些树脂的共聚物，也可以为共聚物的改性物。还可以为这些树脂的混合物。
作为形成基材层1的树脂，这些之中，优选列举聚酯、聚酰胺。
作为聚酯，具体而言，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、共聚聚酯等。另外，作为共聚聚酯，可以列举以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体的共聚聚酯等。具体而言，可以列举以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元的主体并且与间苯二甲酸乙二醇酯聚合而成的共聚物聚酯(以下，简称为聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯)、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/磺基间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基-二甲酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二甲酸)乙二醇酯等。这些聚酯可以单独使用1种，还可以将2种以上组合使用。
另外，作为聚酰胺，具体而言，可以列举尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6与尼龙66的共聚物等脂肪族聚酰胺；包含来自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸，T表示对苯二甲酸)等六亚甲基二胺-间苯二甲酸-对苯二甲酸共聚聚酰胺、聚酰胺MXD6(聚己二酰间苯二甲胺)等的包含芳香族的聚酰胺；聚酰胺PACM6(聚双(4-氨基环己基)甲烷己二酸酰胺)等脂环式聚酰胺；进一步使内酰胺成分、4,4’-二苯基甲烷-二异氰酸酯等异氰酸酯成分进行共聚而成的聚酰胺、作为共聚聚酰胺与聚酯或聚亚烷基醚二醇的共聚物的聚酯酰胺共聚物或聚醚酯酰胺共聚物；它们的共聚物等聚酰胺。这些聚酰胺可以单独使用1种，还可以将2种以上组合使用。
基材层1优选包含聚酯膜、聚酰胺膜和聚烯烃膜中的至少1种，优选包含拉伸聚酯膜、拉伸聚酰胺膜和拉伸聚烯烃膜中的至少1种，进一步优选包含拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、拉伸尼龙膜、拉伸聚丙烯膜中的至少1种，进一步优选包含双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、双轴拉伸尼龙膜、双轴拉伸聚丙烯膜中的至少1种。
基材层1可以为单层，也可以由2层以上构成。在基材层1由2层以上构成的情况下，基材层1可以为利用粘接剂等使树脂膜叠层而成的叠层体，也可以为将树脂共挤出而成2层以上的树脂膜的叠层体。另外，关于将树脂共挤出而成2层以上的树脂膜的叠层体，可以未拉伸而直接作为基材层1，也可以进行单轴拉伸或双轴拉伸后，再作为基材层1。
在基材层1中，作为2层以上的树脂膜的叠层体的具体例，可以列举聚酯膜与尼龙膜的叠层体、2层以上的尼龙膜的叠层体、2层以上的聚酯膜的叠层体等，优选拉伸尼龙膜与拉伸聚酯膜的叠层体、2层以上的拉伸尼龙膜的叠层体、2层以上的拉伸聚酯膜的叠层体。例如在基材层1为2层的树脂膜的叠层体的情况下，优选聚酯树脂膜与聚酯树脂膜的叠层体、聚酰胺树脂膜与聚酰胺树脂膜的叠层体、或聚酯树脂膜与聚酰胺树脂膜的叠层体，更优选聚对苯二甲酸乙二醇酯膜与聚对苯二甲酸乙二醇酯膜的叠层体、尼龙膜与尼龙膜的叠层体、或聚对苯二甲酸乙二醇酯膜与尼龙膜的叠层体。另外，关于聚酯树脂，例如从电解液附着于表面时难以变色等考虑，在基材层1为2层以上的树脂膜的叠层体的情况下，聚酯树脂膜优选位于基材层1的最外侧。
在基材层1为2层以上的树脂膜的叠层体的情况下，可以利用粘接剂使2层以上的树脂膜叠层。关于优选的粘接剂，可以列举与在后述的粘接剂层2中所例示的粘接剂相同的粘接剂。其中，作为使2层以上的树脂膜叠层的方法，没有特别限制，能够采用公知的方法，可以列举例如干式层压法、夹层层压法、挤出层压法、热层压法等，优选列举干式层压法。在利用干式层压法进行叠层的情况下，作为粘接剂，优选使用聚氨酯粘接剂。此时，作为粘接剂的厚度，可以列举例如2～5μm左右。另外，可以在树脂膜上形成增粘涂层而进行叠层。增粘涂层可以列举与在后述的粘接剂层2中所例示的粘接剂相同的粘接剂。此时，作为增粘涂层的厚度，可以列举例如0.01至1.0μm左右。
另外，在基材层1的表面和内部的至少一者中，可以存在润滑剂、阻燃剂、防粘连剂、抗氧化剂、光稳定剂、赋粘剂、抗静电剂等的添加剂。添加剂可以只使用1种，也可以将2种以上混合使用。
关于基材层1的厚度，只要能够发挥作为基材的功能，就没有特别限制，可以列举例如3～50μm左右、3～35μm左右、3～25μm左右。在基材层1为2层以上的树脂膜的叠层体的情况下，作为构成各层的树脂膜的厚度，分别优选列举2～25μm左右。
[粘接剂层2]
在本发明的蓄电装置用外包装材料中，粘接剂层2是以提高基材层1和阻隔层3的粘接性为目的而根据需要设置于它们之间的层。
粘接剂层2由能够将基材层1和阻隔层3粘接的粘接剂形成。用于形成粘接剂层2的粘接剂没有限定，化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等都可以。另外，可以为双液固化型粘接剂(双液性粘接剂)，也可以为单液固化型粘接剂(单液性粘接剂)，还可以为不发生固化反应的树脂。另外，粘接剂层2可以为单层，也可以为多层。
作为粘接剂所含的粘接成分，具体可以列举：聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、共聚聚酯等聚酯；聚醚；聚氨酯；环氧树脂；酚醛树脂；尼龙6、尼龙66、尼龙12、共聚聚酰胺等聚酰胺；聚烯烃、环状聚烯烃、酸改性聚烯烃、酸改性环状聚烯烃等聚烯烃系树脂；聚乙酸乙烯酯；纤维素；(甲基)丙烯酸树脂；聚酰亚胺；聚碳酸酯；尿素树脂、三聚氰胺树脂等氨基树脂；氯丁二烯橡胶、丁腈橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶等橡胶；有机硅树脂等。这些粘接成分可以单独使用1种，还可以将2种以上组合使用。这些粘接成分之中，优选列举聚氨酯粘接剂。另外，成为这些粘接成分的树脂能够并用适当的固化剂，从而提高粘接强度。根据粘接成分所具有的官能团，上述固化剂从多异氰酸酯、多官能环氧树脂、含噁唑啉基聚合物、聚胺树脂、酸酐等中适当选择。
作为聚氨酯粘接剂，可以列举例如包含含有多元醇化合物的主剂和含有异氰酸酯化合物的固化剂的聚氨酯粘接剂。优选列举以聚酯多元醇、聚醚多元醇和丙烯酸多元醇等多元醇为主剂并以芳香族系或脂肪族系的多异氰酸酯为固化剂的双液固化型的聚氨酯粘接剂。另外，作为多元醇化合物，优选使用除了重复单元的末端的羟基以外侧链也具有羟基的聚酯多元醇。作为固化剂，可以列举脂肪族、脂环式、芳香族、芳香脂肪族的异氰酸酯系化合物。作为异氰酸酯系化合物，可以列举例如六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、氢化XDI(H6XDI)、氢化MDI(H12MDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)、萘二异氰酸酯(NDI)等。另外，可以列举由这些二异氰酸酯的1种或2种以上生成的多官能异氰酸酯改性体等。另外，作为多异氰酸酯化合物，也能够使用多聚体(例如三聚体)。在这样的多聚体中，可以列举加合物体、缩二脲体、脲酸酯体等。通过粘接剂层2由聚氨酯粘接剂形成，能够对蓄电装置用外包装材料赋予优异的电解液耐受性，即使侧面附着电解液，也能够抑制基材层1剥离。
另外，只要不阻碍粘接性，粘接剂层2容许添加其它成分，可以含有着色剂、热塑性弹性体、赋粘剂、颗粒等。通过粘接剂层2含有着色剂，能够使蓄电装置用外包装材料着色。作为着色剂，可以使用颜料、染料等公知的着色剂。另外，着色剂可以只使用1种，也可以将2种以上混合使用。
只要是不损害粘接剂层2的粘接性的范围，颜料的种类就没有特别限定。作为有机颜料，可以列举例如偶氮系、酞菁系、喹吖啶酮系、蒽醌系、二噁嗪系、靛蓝-硫靛系、芘酮-苝系、异吲哚系、苯并咪唑酮系等颜料；作为无机颜料，可以列举炭黑系、氧化钛系、镉系、铅系、氧化铬系、铁系等颜料，此外，还可以列举云母(mica)的微粉末、鱼鳞箔等。
在着色剂之中，例如为了使蓄电装置用外包装材料的外观成为黑色，优选炭黑。
作为颜料的平均粒径，没有特别限制，可以列举例如0.05～5μm左右、优选0.08～2μm左右。其中，颜料的平均粒径是利用激光衍射/散射式粒径分布测定装置测定的中位径。
作为粘接剂层2中的颜料的含量，只要能够使蓄电装置用外包装材料着色，就没有特别限制，可以列举例如5～60质量％左右、优选10～40质量％。
只要能够将基材层1与阻隔层3粘接，粘接剂层2的厚度就没有特别限制，可以列举例如约1μm以上、约2μm以上。另外，粘接剂层2的厚度可以列举例如约10μm以下、约5μm以下。另外，关于粘接剂层2的厚度的优选范围，可以列举1～10μm左右、1～5μm左右、2～10μm左右、2～5μm左右。
[着色层]
着色层是根据需要设置于基材层1与阻隔层3之间的层(省略图示)。在具有粘接剂层2的情况下，可以在基材层1与粘接剂层2之间、粘接剂层2与阻隔层3之间设置着色层。另外，可以在基材层1的外侧设置着色层。通过设置着色层，能够使蓄电装置用外包装材料着色。也可以在基材层1与阻隔层3之间设置被着色了的粘接层2和着色层。
着色层例如能够通过将含有着色剂的油墨涂布于基材层1的表面或阻隔层3的表面而形成。作为着色剂，可以使用颜料、染料等公知的着色剂。另外，着色剂可以只使用1种，也可以将2种以上混合使用。
作为着色层所含的着色剂的具体例，可以例示与在[粘接剂层2]的栏中所例示的着色剂相同的着色剂。
[阻隔层3]
在蓄电装置用外包装材料中，阻隔层3是至少抑止水分浸入的层。
作为阻隔层3，可以列举例如具有阻隔性的金属箔、蒸镀膜、树脂层等。作为蒸镀膜，可以列举金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜等；作为树脂层，可以列举聚偏氯乙烯、以氯三氟乙烯(CTFE)为主要成分的聚合物类、以四氟乙烯(TFE)为主要成分的聚合物类、具有氟烷基的聚合物和以氟烷基单元为主要成分的聚合物类等含氟树脂、乙烯-乙烯醇共聚物等。另外，作为阻隔层3，还可以列举设置有这些蒸镀膜和树脂层中的至少1层的树脂膜等。阻隔层3可以设置多层。阻隔层3优选包含由金属材料构成的层。作为构成阻隔层3的金属材料，具体而言，可以列举铝合金、不锈钢、钛钢、钢板等，在作为金属箔使用的情况下，优选包含铝合金箔和不锈钢箔中的至少一者。
关于铝合金箔，从抑制蓄电装置用外包装材料成型时产生针孔或裂纹的观点考虑，例如更优选为由退火处理后的铝合金等构成的软质铝合金箔；从更有效地抑制成型时产生针孔或裂纹的观点考虑，优选为含有铁的铝合金箔。在含有铁的铝合金箔(100质量％)中，铁的含量优选为0.1～9.0质量％，更优选为0.5～2.0质量％。通过铁的含量为0.1质量％以上，能够得到成型时针孔或裂纹的产生被有效地抑制了的蓄电装置用外包装材料。通过铁的含量为9.0质量％以下，能够得到柔软性更优异的蓄电装置用外包装材料。作为软质铝合金箔，可以列举例如具有JIS H4160﹕1994 A8021H－O、JIS H4160﹕1994 A8079H－O、JIS H4000﹕2014 A8021P－O或JIS H4000﹕2014 A8079P－O所规定的组成的铝合金箔。根据需要，还可以添加硅、镁、铜、锰等。另外，软质化能够通过退火处理等进行。
另外，作为不锈钢箔，可以列举奥氏体系、铁素体系、奥氏体-铁素体系、马氏体系、析出硬化系的不锈钢箔等。进而，从抑制蓄电装置用外包装材料成型时产生针孔或裂纹的观点考虑，不锈钢箔优选由奥氏体系的不锈钢构成。
作为构成不锈钢箔的奥氏体系的不锈钢的具体例，可以列举SUS304、SUS301、SUS316L等，这些之中，特别优选SUS301或SUS304。
关于阻隔层3的厚度，在为金属箔的情况下，只要能够发挥至少抑止水分浸入的作为阻隔层的功能即可，可以列举例如9～200μm左右。阻隔层3的厚度例如优选为约85μm以下，更优选为约50μm以下，进一步优选为约40μm以下，特别优选为约35μm以下。另外，阻隔层3的厚度可以列举例如优选约10μm以上、进一步优选约20μm以上、更优选约25μm以上。另外，作为阻隔层3的厚度的厚度的优选的范围，可以列举10～85μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、10～35μm左右、20～85μm左右、20～50μm左右、20～40μm左右、20～35μm左右、25～85μm左右、25～50μm左右、25～40μm左右、25～35μm左右，这些之中，特别优选25～40μm左右。在阻隔层3由铝合金箔构成的情况下，特别优选上述的范围。另外，特别是在阻隔层3由不锈钢箔构成的情况下，作为不锈钢箔的厚度，可以列举优选约60μm以下、更优选约50μm以下、进一步优选约40μm以下、进一步优选约30μm以下、特别优选约25μm以下。另外，作为不锈钢箔的厚度，可以列举优选约10μm以上、更优选约15μm以上。另外，作为不锈钢箔的优选的厚度范围，可以列举10～60μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、10～30μm左右、10～25μm左右、15～60μm左右、15～50μm左右、15～40μm左右、15～30μm左右、15～25μm左右。
另外，在阻隔层3为金属箔的情况下，为了防止溶解、腐蚀等，优选至少在与基材层相反侧的表面具有耐腐蚀性覆膜。阻隔层3也可以在两个表面具有耐腐蚀性覆膜。其中，耐腐蚀性覆膜是指例如对阻隔层的表面进行勃姆石处理等热水改性处理、化学法表面处理、阳极氧化处理、镍或铬等镀敷处理、涂布涂敷剂的防腐蚀处理而使阻隔层具有耐腐蚀性的薄膜。作为形成耐腐蚀性覆膜的处理，可以进行1种，也可以组合进行2种以上。另外，不只是1层，也能够多层化。进一步而言，在这些处理之中，热水改性处理和阳极氧化处理是利用处理剂使金属箔表面溶解而形成耐腐蚀性优异的金属化合物的处理。其中，这些处理有时也包含在化学法表面处理的定义之内。另外，在阻隔层3具有耐腐蚀性覆膜的情况下，包含耐腐蚀性覆膜在内而成为阻隔层3。
耐腐食性覆膜在蓄电装置用外包装材料成型时显示如下的效果：防止阻隔层(例如铝合金箔)与基材层之间的脱层；防止阻隔层表面因电解质与水分反应所生成的氟化氢而溶解、腐蚀，特别是在阻隔层为铝合金箔时，防止存在于阻隔层表面的氧化铝发生溶解、腐蚀；以及提高阻隔层表面的粘接性(润湿性)；热封时防止基材层与阻隔层的脱层；成型时防止基材层与阻隔层的脱层。
作为利用化学法表面处理形成的耐腐蚀性覆膜，已知有各种覆膜，主要可以列举含有磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物和稀土氧化物中的至少1种的耐腐蚀性覆膜等。作为使用磷酸盐、铬酸盐的化学法表面处理，可以列举例如铬酸铬酸盐处理、磷酸铬酸盐处理、磷酸-铬酸盐处理、铬酸盐处理等，作为用于这些处理的铬化合物，可以列举例如硝酸铬、氟化铬、硫酸铬、乙酸铬、草酸铬、磷酸二氢铬、铬酸乙酰乙酸盐、氯化铬、硫酸铬钾等。另外，作为用于这些处理的磷化合物，可以列举磷酸钠、磷酸钾、磷酸铵、多聚磷酸等。另外，作为铬酸盐处理，可以列举蚀刻铬酸盐处理、电解铬酸盐处理、涂布型铬酸盐处理等，优选涂布型铬酸盐处理。该涂布型铬酸盐处理是如下的处理：首先，利用碱浸渍法、电解清洗法、酸清洗法、电解酸清洗法、酸活性化法等公知的处理方法，对阻隔层(例如铝合金箔)的至少内层侧的表面进行脱脂处理，之后，利用辊涂法、凹版印刷法、浸渍法等公知的涂布方法，在脱脂处理面涂布以磷酸Cr(铬)盐、磷酸Ti(钛)盐、磷酸Zr(锆)盐、磷酸Zn(锌)盐等磷酸金属盐和这些金属盐的混合物为主要成分的处理液、或者以磷酸非金属盐和这些非金属盐的混合物为主要成分的处理液、或者由这些与合成树脂等的混合物形成的处理液，再进行干燥。处理液例如能够使用水、醇系溶剂、烃系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、醚系溶剂等各种溶剂，优选水。另外，作为此时所使用的树脂成分，可以列举酚醛系树脂、丙烯酸系树脂等高分子等，并可以列举使用具有下述通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化酚醛聚合物的铬酸盐处理等。另外，在该氨基化酚醛聚合物中，下述通式(1)～(4)所示的重复单元可以单独含有1种，也可以为2种以上的任意组合。丙烯酸系树脂优选为聚丙烯酸、丙烯酸甲基丙烯酸酯共聚物、丙烯酸马来酸共聚物、丙烯酸苯乙烯共聚物、或它们的钠盐、铵盐、胺盐等衍生物。特别优选聚丙烯酸的铵盐、钠盐或胺盐等聚丙烯酸的衍生物。在本发明中，聚丙烯酸是指丙烯酸的聚合物。另外，丙烯酸系树脂也优选为丙烯酸与二羧酸或二羧酸酐的共聚物，还优选为丙烯酸与二羧酸或二羧酸酐的共聚物的铵盐、钠盐或胺盐。丙烯酸系树脂可以只使用1种，也可以将2种以上混合使用。
在通式(1)～(4)中，X表示氢原子、羟基、烷基、羟基烷基、烯丙基或苄基。另外，R1和R2分别相同或不同，表示羟基、烷基或羟基烷基。在通式(1)～(4)中，作为X、R1和R2所示的烷基，可以列举例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～4的直链或支链状烷基。另外，作为X、R1和R2所示的羟基烷基，可以列举例如羟基甲基、1-羟基乙基、2-羟基乙基、1-羟基丙基、2-羟基丙基、3-羟基丙基、1-羟基丁基、2-羟基丁基、3-羟基丁基、4-羟基丁基等被1个羟基取代的碳原子数1～4的直链或支链状烷基。在通式(1)～(4)中，X、R1和R2所示的烷基和羟基烷基分别可以相同，也可以不同。在通式(1)～(4)中，X优选为氢原子、羟基或羟基烷基。具有通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化酚醛聚合物的数均分子量例如优选为500～100万左右，更优选为1000～2万左右。氨基化酚醛聚合物例如可以通过如下的制造方法制造：使苯酚化合物或萘酚化合物与甲醛缩聚，制造包含上述通式(1)或通式(3)所示的重复单元的聚合物，接着，利用甲醛和胺(R1R2NH)将官能团(－CH2NR1R2)导入上述所得到的聚合物中，由此制造氨基化酚醛聚合物。氨基化酚醛聚合物可以单独使用1种，或者混合使用2种以上。
作为耐腐蚀性覆膜的其它的例子，可以列举通过涂布含有选自稀土元素氧化物溶胶、阴离子性聚合物、阳离子性聚合物中的至少1种的涂敷剂的涂布型防腐蚀处理而形成的薄膜。涂敷剂还可以含有磷酸或磷酸盐、使聚合物交联的交联剂。稀土元素氧化物溶胶是通过在液体分散介质中分散有稀土元素氧化物的微粒(例如平均粒径100nm以下的颗粒)而得到的。作为稀土元素氧化物，可以列举氧化铈、氧化钇、氧化钕、氧化镧等，从进一步提高密合性的观点考虑，优选氧化铈。耐腐蚀性覆膜所含的稀土元素氧化物可以单独使用1种，或者将2种以上组合使用。作为稀土元素氧化物溶胶的液体分散介质，例如能够使用水、醇系溶剂、烃系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、醚系溶剂等各种溶剂，优选水。作为阳离子性聚合物，例如优选聚乙烯亚胺、由聚乙烯亚胺和具有羧酸的聚合物形成的离子高分子配位化合物、使伯胺与丙烯酸主骨架接枝聚合而成的伯胺接枝丙烯酸树脂、聚烯丙胺或其衍生物、氨基化酚醛聚合物等。另外，作为阴离子性聚合物，优选为聚(甲基)丙烯酸或其盐、或者以(甲基)丙烯酸或其盐为主要成分的共聚物。另外，交联剂优选为选自具有异氰酸酯基、缩水甘油基、羧基、噁唑啉基中的任意种官能团的化合物和硅烷偶联剂中的至少1种。另外，上述磷酸或磷酸盐优选为缩合磷酸或缩合磷酸盐。
作为耐腐蚀性覆膜的一个例子，可以列举：使氧化铝、氧化钛、氧化铈、氧化锡等金属氧化物或硫酸钡的微粒分散在磷酸中，将所得到的分散液涂布于阻隔层的表面，以150℃以上进行烘烤处理，由此形成的覆膜。
根据需要，耐腐蚀性覆膜还可以形成叠层有阳离子性聚合物和阴离子性聚合物中的至少一者的叠层结构。作为阳离子性聚合物、阴离子性聚合物，可以列举上述的聚合物。
其中，耐腐蚀性覆膜的组成分析例如能够利用飞行时间型二次离子质谱法进行。
对于在化学法表面处理中形成于阻隔层3的表面的耐腐蚀性覆膜的量，没有特别限制，例如在进行涂布型铬酸盐处理的情况下，希望在阻隔层3的每1m2表面上，铬酸化合物的含有比例以铬换算计例如为0.5～50mg左右，优选为1.0～40mg左右；磷化合物的含有比例以磷换算计例如为0.5～50mg左右，优选为1.0～40mg左右；以及氨基化酚醛聚合物的含有比例例如为1.0～200mg左右，优选为5.0～150mg左右。
作为耐腐蚀性覆膜的厚度，没有特别限制，从覆膜的凝聚力、与阻隔层或热熔接性树脂层的密合力的观点考虑，可以列举优选1nm～20μm左右、更优选1nm～100nm左右、进一步优选1nm～50nm左右。其中，耐腐蚀性覆膜的厚度能够通过利用透射电子显微镜的观察或利用透射电子显微镜的观察与能量分散型X射线分光法或电子射线能量损失分光法的组合进行测定。通过利用飞行时间型二次离子质谱法的耐腐蚀性覆膜的组成分析，能够检测到来自例如由Ce、P和O构成的二次离子(例如Ce2PO4 +、CePO4 -等中的至少1种)、例如由Cr、P和O构成的二次离子(例如CrPO2 +、CrPO4 -等中的至少1种)的峰。
化学法表面处理通过以下方法来进行：利用棒涂法、辊涂法、凹版涂布法、浸渍法等，将含有用于形成耐腐蚀性覆膜的化合物的溶液涂布于阻隔层的表面后，将阻隔层的温度加热至70～200℃左右。另外，在对阻隔层实施化学法表面处理之前，也可以预先将阻隔层供于利用碱浸渍法、电解清洗法、酸清洗法、电解酸清洗法等的脱脂处理中。通过如此地进行脱脂处理，能够更有效地对阻隔层的表面进行化学法表面处理。另外，通过在脱脂处理中使用将含氟化合物用无机酸溶解而成的酸脱脂剂，不仅金属箔的脱脂效果，还能够形成钝化的金属氟化物，这样的情况下可以仅进行脱脂处理。
[热熔接性树脂层4]
在本发明的蓄电装置用外包装材料中，热熔接性树脂层4相当于最内层，是在组装蓄电装置时发挥热熔接性树脂层彼此热熔接而密封蓄电装置元件的功能的层(密封层)。
对于构成热熔接性树脂层4的树脂，只要能够热熔接，就没有特别限制，优选聚烯烃、酸改性聚烯烃等包含聚烯烃骨架的树脂。关于构成热熔接性树脂层4的树脂包含聚烯烃骨架，例如能够利用红外分光法、气相色谱质谱法等进行分析。另外，利用红外分光法对构成热熔接性树脂层4的树脂进行分析时，优选检测到来自马来酸酐的峰。例如在利用红外分光法对马来酸酐改性聚烯烃进行测定时，在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近检测到来自马来酸酐的峰。在热熔接性树脂层4为由马来酸酐改性聚烯烃构成的层的情况下，利用红外分光法进行测定时，检测到来自马来酸酐的峰。其中，酸改性度低时，有时峰变小而无法检出。此时，能够利用核磁共振分光法进行分析。
作为聚烯烃，具体而言，可以列举：低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线状低密度聚乙烯等聚乙烯；乙烯-α烯烃共聚物；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯与乙烯的无规共聚物)等聚丙烯；丙烯-α烯烃共聚物；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。这些之中，优选聚丙烯。在为共聚物时的聚烯烃树脂，可以为嵌段共聚物，也可以为无规共聚物。这些聚烯烃系树脂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
另外，聚烯烃也可以为环状聚烯烃。环状聚烯烃为烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的构成单体的烯烃，可以列举例如乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、苯乙烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为环状聚烯烃的构成单体的环状单体，可以列举例如降冰片烯等环状烯烃；环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。这些之中，优选列举环状烯烃，进一步优选列举降冰片烯。
酸改性聚烯烃是通过利用酸成分使聚烯烃嵌段聚合或接枝聚合而改性得到的聚合物。作为被酸改性的聚烯烃，也能够使用上述的聚烯烃、使丙烯酸或甲基丙烯酸等极性分子与上述的聚烯烃共聚而成的共聚物、或交联聚烯烃等聚合物等。另外，作为酸改性所使用的酸成分，可以列举例如马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等羧酸或其酐。
酸改性聚烯烃也可以为酸改性环状聚烯烃。酸改性环状聚烯烃是通过将构成环状聚烯烃的单体的一部分置换成酸成分并共聚、或者通过使酸成分与环状聚烯烃嵌段聚合或接枝聚合而得到的聚合物。关于被酸改性的环状聚烯烃，与上述相同。另外，作为酸改性所使用的酸成分，与上述的聚烯烃的改性所使用的酸成分相同。
作为优选的酸改性聚烯烃，可以列举被羧酸或其酐改性后的聚烯烃、被羧酸或其酐改性后的聚丙烯、马来酸酐改性聚烯烃、马来酸酐改性聚丙烯。
热熔接性树脂层4可以由1种树脂单独形成，还可以由组合2种以上的树脂而成的掺混聚合物形成。而且，热熔接性树脂层4可以只由1层形成，也可以利用相同或不同的树脂由2层以上形成。
另外，根据需要，热熔接性树脂层4还可以含有润滑剂等。在热熔接性树脂层4含有润滑剂的情况下，能够抑制蓄电装置用外包装材料成型时产生针孔或裂纹。作为润滑剂，没有特别限制，能够使用公知的润滑剂。润滑剂可以单独使用1种，还可以将2种以上组合使用。
作为润滑剂，没有特别限制，优选列举酰胺系润滑剂。作为润滑剂的具体例，可以列举在基材层1中所例示的润滑剂。润滑剂可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
在热熔接性树脂层4的表面存在润滑剂的情况下，作为其存在量，没有特别限制，从抑制蓄电装置用外包装材料成型时产生针孔或裂纹的观点考虑，可以列举优选10～50mg/m2左右、进一步优选15～40mg/m2左右。
关于存在于热熔接性树脂层4表面的润滑剂，可以是构成热熔接性树脂层4的树脂所含的润滑剂渗出的润滑剂，也可以是在热熔接性树脂层4的表面涂布的润滑剂。
另外，作为热熔接性树脂层4的厚度，只要能够发挥热熔接性树脂层彼此热熔接而密封蓄电装置元件的功能，就没有特别限制，可以列举例如约100μm以下、优选约85μm以下、更优选15～85μm左右。另外，例如在后述的粘接层5的厚度为10μm以上的情况下，作为热熔接性树脂层4的厚度，可以列举优选约85μm以下、更优选15～45μm左右，例如在后述的粘接层5的厚度小于10μm的情况下、或者在不设置粘接层5的情况下，作为热熔接性树脂层4的厚度，可以列举优选约20μm以上、更优选35～85μm左右。
[粘接层5]
在本发明的蓄电装置用外包装材料中，粘接层5是为了将阻隔层3(或耐酸性覆膜)与热熔接性树脂层4牢固粘接而根据需要设置于它们之间的层。
粘接层5由能够将阻隔层3与热熔接性树脂层4粘接的树脂形成。作为用于形成粘接层5的树脂，例如可以使用与在粘接剂层2中所例示的粘接剂相同的粘接剂。另外，作为用于形成粘接层5的树脂，优选包含聚烯烃骨架，可以列举在前述的热熔接性树脂层4中所例示的聚烯烃、酸改性聚烯烃。关于构成粘接层5的树脂包含聚烯烃骨架，例如能够利用红外分光法、气相色谱质谱法等进行分析，分析方法没有特别限定。另外，利用红外分光法对构成粘接层5的树脂进行分析时，优选检测到来自马来酸酐的峰。例如在利用红外分光法对马来酸酐改性聚烯烃进行测定时，在波数1760cm-1附近和波数1780cm-1附近检测到来自马来酸酐的峰。其中，酸改性度低时，有时峰变小而无法检出。此时，能够利用核磁共振分光法进行分析。
从将阻隔层3与热熔接性树脂层4牢固粘接的观点考虑，粘接层5优选含有酸改性聚烯烃。作为酸改性聚烯烃，特别优选被羧酸或其酐改性后的聚烯烃、被羧酸或其酐改性后的聚丙烯、马来酸酐改性聚烯烃、马来酸酐改性聚丙烯。
而且，从使蓄电装置用外包装材料的厚度变薄并且形成成型后的形状稳定性优异的蓄电装置用外包装材料的观点考虑，粘接层5更优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。作为酸改性聚烯烃，优选例示上述的化合物。
另外，粘接层5优选为含有酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和具有环氧基的化合物中的至少1种的树脂组合物的固化物，特别优选为含有酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物和具有环氧基的化合物中的至少1种的树脂组合物的固化物。另外，粘接层5优选含有选自聚氨酯、聚酯和环氧树脂中的至少1种，更优选含有聚氨酯和环氧树脂。作为聚酯，例如优选酰胺酯树脂。酰胺酯树脂通常通过羧基与噁唑啉基的反应而生成。粘接层5更优选为含有这些树脂中的至少1种和上述酸改性聚烯烃的树脂组合物的固化物。其中，在粘接层5中残留有具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物、环氧树脂等固化剂的未反应物的情况下，未反应物的存在例如可以利用选自红外分光法、拉曼分光法、飞行时间型二次离子质谱法(TOF－SIMS)等中的方法进行确认。
另外，从进一步提高阻隔层3与粘接层5的密合性的观点考虑，粘接层5优选为含有具有选自氧原子、杂环、C＝N键和C－O－C键中的至少1种的固化剂的树脂组合物的固化物。作为具有杂环的固化剂，可以列举例如具有噁唑啉基的固化剂、具有环氧基的固化剂等。另外，作为具有C＝N键的固化剂，可以列举具有噁唑啉基的固化剂、具有异氰酸酯基的固化剂等。另外，作为具有C－O－C键的固化剂，可以列举具有噁唑啉基的固化剂、具有环氧基的固化剂、聚氨酯等。关于粘接层5为含有这些固化剂的树脂组合物的固化物，例如能够利用气相色谱质谱(GCMS)、红外分光法(IR)、飞行时间型二次离子质谱法(TOF－SIMS)、X射线光电子分光法(XPS)等方法进行确认。
作为具有异氰酸酯基的化合物，没有特别限制，从有效地提高阻隔层3与粘接层5的密合性的观点考虑，优选列举多官能异氰酸酯化合物。多官能异氰酸酯化合物只要是具有2个以上的异氰酸酯基的化合物，就没有特别限定。作为多官能异氰酸酯系固化剂的具体例，可以列举戊烷二异氰酸酯(PDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)、使它们聚合物化或脲酸酯化而成的化合物、它们的混合物或与其它聚合物的共聚物等。另外，还可以列举加合物体、缩二脲体、异氰脲酸酯体等。
作为粘接层5中的具有异氰酸酯基的化合物的含量，在构成粘接层5的树脂组合物中，优选处于0.1～50质量％的范围，更优选处于0.5～40质量％的范围。由此，能够有效地提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
具有噁唑啉基的化合物只要是具有噁唑啉骨架的化合物，就没有特别限定。作为具有噁唑啉基的化合物的具体例，可以列举具有聚苯乙烯主链的化合物、具有丙烯酸主链的化合物等。另外，作为市售品，可以列举例如日本触媒社制造的Epocros系列等。
作为粘接层5中的具有噁唑啉基的化合物的比例，在构成粘接层5的树脂组合物中，优选处于0.1～50质量％的范围，更优选处于0.5～40质量％的范围。由此，能够有效地提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
作为具有环氧基的化合物，可以列举例如环氧树脂。作为环氧树脂，只要是能够利用分子内所存在的环氧基形成交联结构的树脂，就没有特别限制，能够使用公知的环氧树脂。作为环氧树脂的重均分子量，可以列举优选50～2000左右、更优选100～1000左右、进一步优选200～800左右。其中，在本发明中，环氧树脂的重均分子量是在使用聚苯乙烯作为标准样品的条件下利用凝胶渗透色谱(GPC)测定的值。
作为环氧树脂的具体例，可以列举三羟甲基丙烷的缩水甘油醚衍生物、双酚A二缩水甘油醚、改性双酚A二缩水甘油醚、酚醛清漆缩水甘油醚、甘油多缩水甘油醚、多甘油多缩水甘油醚等。环氧树脂可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
作为粘接层5中的环氧树脂的比例，在构成粘接层5的树脂组合物中，优选处于0.1～50质量％的范围，更优选处于0.5～40质量％的范围。由此，能够有效地提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
作为聚氨酯，没有特别限制，可以使用公知的聚氨酯。粘接层5例如可以为双液固化型聚氨酯的固化物。
作为粘接层5中的聚氨酯的比例，在构成粘接层5的树脂组合物中，优选处于0.1～50质量％的范围，更优选处于0.5～40质量％的范围。由此，能够有效地提高阻隔层3与粘接层5在存在电解液等诱发阻隔层的腐蚀的成分的气氛中的密合性。
另外，在粘接层5为含有选自具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和环氧树脂中的至少1种和上述酸改性聚烯烃的树脂组合物的固化物的情况下，酸改性聚烯烃作为主剂发挥功能，具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和具有环氧基的化合物分别作为固化剂发挥功能。
粘接层5的厚度优选为约50μm以下、约40μm以下、约30μm以下、约20μm以下、约5μm以下。另外，粘接层5的厚度优选为约0.1μm以上、约0.5μm以上。另外，作为粘接层5的厚度的范围，优选列举0.1～50μm左右、0.1～40μm左右、0.1～30μm左右、0.1～20μm左右、0.1～5μm左右、0.5～50μm左右、0.5～40μm左右、0.5～30μm左右、0.5～20μm左右、0.5～5μm左右。更具体而言，在为粘接剂层2中所例示的粘接剂、酸改性聚烯烃与硬化剂的固化物的情况下，可以列举优选1～10μm左右、更优选1～5μm左右。另外，若是使用在热熔接性树脂层4中所例示的树脂的情况下，可以列举优选2～50μm左右、更优选10～40μm左右。例如在由酸改性聚烯烃形成粘接层5的情况下，作为粘接层5的厚度，优选为约2μm以上，更优选为5μm以上，进一步优选为8μm以上。另外，例如在由酸改性聚烯烃形成粘接层5的情况下，作为粘接层5的厚度，优选为约50μm以下，更优选为40μm以下。另外，例如在由酸改性聚烯烃形成粘接层5的情况下，作为粘接层5的厚度的优选范围，为2～50μm左右、2～40μm左右、5～50μm左右、5～40μm左右、8～50μm左右、8～40μm左右。其中，在粘接层5为在粘接剂层2中所例示的粘接剂、含有酸改性聚烯烃和硬化剂的树脂组合物的固化物的情况下，例如通过涂布该树脂组合物并利用加热等使其固化，能够形成粘接层5。另外，在使用在热熔接性树脂层4中所例示的树脂的情况下，例如能够利用热熔接性树脂层4与粘接层5的挤出成型而形成。
3.蓄电装置用外包装材料的制造方法
关于蓄电装置用外包装材料的制造方法，只要能够得到叠层有本发明的蓄电装置用外包装材料所具有的各层而成的叠层体，就没有特别限制，可以列举包括得到从外侧依次至少叠层有表面覆盖层6、基材层1、阻隔层3和热熔接性树脂层4的叠层体的工序的方法。具体而言，本发明的蓄电装置用外包装材料的制造方法包括得到从外侧依次至少叠层有表面覆盖层6、基材层1、阻隔层3和热熔接性树脂层4的叠层体的工序，表面覆盖层6含有树脂和颗粒，在23℃环境下，对于表面覆盖层6的外侧表面，利用纳米压痕法测定的硬度为420.4MPa以下。
作为本发明的蓄电装置用外包装材料的制造方法的一个例子，如以下所述。首先，形成依次叠层有基材层1、粘接剂层2、阻隔层3的叠层体(以下，有时也标记为“叠层体A”)。叠层体A的形成，具体而言，能够利用如下的干式层压法进行：利用凹版涂布法、辊涂法等涂布方法在基材层1上或根据需要对表面进行了化学法表面处理的阻隔层3上涂布用于形成粘接剂层2的粘接剂并将其干燥后，叠层该阻隔层3或基材层1，再使粘接剂层2固化。
接着，在叠层体A的阻隔层3上叠层热熔接性树脂层4。在阻隔层3上直接叠层热熔接性树脂层4的情况下，只要利用热层压法、挤出层压法等方法在叠层体A的阻隔层3上叠层热熔接性树脂层4即可。另外，在阻隔层3与热熔接性树脂层4之间设置粘接层5的情况下，可以列举例如：(1)通过将粘接层5和热熔接性树脂层4挤出在叠层体A的阻隔层3上而叠层的方法(共挤出层压法、串联层压法)；(2)另外形成使粘接层5和热熔接性树脂层4叠层而成的叠层体，利用热层压法将其叠层在叠层体A的阻隔层3上的方法，或者，形成在叠层体A的阻隔层3上叠层有粘接层5的叠层体，利用热层压法将其与热熔接性树脂层4叠层的方法；(3)在叠层体A的阻隔层3与预先制膜成片状的热熔接性树脂层4之间，一边流入熔融的粘接层5，一边利用粘接层5使叠层体A与热熔接性树脂层4贴合的方法(夹层层压法)；(4)将用于形成粘接层5的粘接剂溶液涂布在叠层体A的阻隔层3上、然后进行干燥的方法，或者，进一步利用烘烤的方法等进行叠层、在该粘接层5上叠层预先制膜成片状的热熔接性树脂层4的方法等。
接着，在基材层1的与阻隔层3相反侧的表面叠层表面覆盖层6。表面覆盖层6例如能够通过将形成表面覆盖层6的上述的树脂组合物涂布于基材层1的表面并使其固化而形成。其中，在基材层1的表面叠层阻隔层3的工序和在基材层1的表面叠层表面覆盖层6的工序的顺序没有特别限制。例如可以在基材层1的表面形成表面覆盖层6之后，在基材层1的与表面覆盖层6相反侧的表面形成阻隔层3。
按照上述的操作，能够形成从外侧依次具有表面覆盖层6/基材层1/根据需要设置的粘接剂层2/阻隔层3/根据需要设置的粘接层5/热熔接性树脂层4的叠层体，为了使根据需要设置的粘接剂层2和粘接层5的粘接性变得牢固，还可以供于加热处理中。另外，如上所述，也可以在基材层1与阻隔层3之间设置着色层。
4.蓄电装置用外包装材料的用途
本发明的蓄电装置用外包装材料可以在用于密封并收纳正极、负极、电解质等蓄电装置元件的包装体中使用。即，能够在由本发明的蓄电装置用外包装材料形成的包装体中收纳至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件，形成蓄电装置。
具体而言，利用本发明的蓄电装置用外包装材料，在使与上述正极和负极分别连接的金属端子向外侧突出的状态下，以能够在蓄电装置元件的周缘形成凸缘部(热熔接性树脂层彼此接触的区域)的方式覆盖至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件，使上述凸缘部的热熔接性树脂层彼此热封而密封，由此能够提供使用了蓄电装置用外包装材料的蓄电装置。其中，在由本发明的蓄电装置用外包装材料形成的包装体中收纳蓄电装置元件的情况下，本发明的蓄电装置用外包装材料的热熔接性树脂部分成为内侧(与蓄电装置元件接触的面)，形成包装体。
本发明的蓄电装置用外包装材料能够适用于电池(包括电容器(condenser)、电容器(capacitor))等蓄电装置。另外，本发明的蓄电装置用外包装材料在一次电池、二次电池中均可使用，优选为二次电池。对于本发明的蓄电装置用外包装材料所适用的二次电池的种类，没有特别限制，可以列举例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固体电池、铅蓄电池、镍-氢蓄电池、镍-镉蓄电池、镍-铁蓄电池、镍-锌蓄电池、氧化银-锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容器(condenser)、电容器(capacitor)等。在这些二次电池中，作为本发明的蓄电装置用外包装材料的优选的适用对象，可以列举锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
以下，例示实施例和比较例对本发明进行详细说明。但是，本发明并不限定于实施例。
＜蓄电装置用外包装材料的制造＞
[实施例1]
作为基材层，准备拉伸尼龙(ONy)膜(厚度15μm)。另外，作为阻隔层，准备铝箔(JISH4160﹕1994 A8021H－O(厚度35μm))。接着，使用后述的粘接剂(含有着色剂的双液型聚氨酯粘接剂)，利用干式层压法叠层阻隔层和基材层后，实施熟化处理，由此制作基材层/粘接剂层/阻隔层的叠层体。对铝箔的两个表面实施化学法表面处理。铝箔的化学法表面处理按照如下方法进行：以铬的涂布量为10mg/m2(干燥质量)的方式，利用辊涂法在铝箔的两个表面涂布包含酚醛树脂、氟化铬化合物和磷酸的处理液后，进行烘烤，由此进行铝箔的化学法表面处理。
接着，将作为粘接层(厚度20μm)的马来酸酐改性聚丙烯和作为热熔接性树脂层(厚度20μm)的无规聚丙烯共挤出在上述所得到的各叠层体的阻隔层上，由此在阻隔层上叠层粘接层/热熔接性树脂层。然后，在所得到的叠层体的基材层的表面，以厚度3μm涂布下述的树脂组合物1，在温度40℃至100℃环境且3天的形成条件下使其固化，由此形成消光感的表面覆盖层，得到由从外侧依次叠层有表面覆盖层(3μm)/基材层(厚度15μm)/粘接剂层(3μm)/阻隔层(35μm)/粘接层(20μm)/热熔接性树脂层(20μm)的叠层体(总厚度96μm)构成的蓄电装置用外包装材料。
[实施例2]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物2代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例3]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物3代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例4]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物4代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例5]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物5代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例6]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物6代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例7]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物7代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例8]
作为基材层，准备拉伸尼龙(ONy)膜(厚度12μm)。另外，作为阻隔层，准备不锈钢箔(SUS301(厚度20μm))。接着，使用后述的粘接剂(含有着色剂的双液型聚氨酯粘接剂)，利用干式层压法叠层阻隔层和基材层后，实施熟化处理，由此制作基材层/粘接剂层/阻隔层的叠层体。对不锈钢箔的两个表面实施化学法表面处理。不锈钢箔的化学法表面处理按照如下方法进行：以铬的涂布量为10mg/m2(干燥质量)的方式，利用辊涂法在不锈钢箔的两个表面涂布包含酚醛树脂、氟化铬化合物和磷酸的处理液后，进行烘烤，由此进行不锈钢箔的化学法表面处理。
接着，使用改性烯烃系粘接剂(固化后的粘接层的厚度为3μm)，利用干式层压法将上述所得到的各叠层体的阻隔层和热熔接性树脂层粘接，在阻隔层上叠层粘接层和热熔接性树脂层。作为热熔接性树脂层，使用未拉伸聚丙烯膜(厚度23μm)。然后，在所得到的叠层体的基材层的表面，以厚度3μm涂布下述的树脂组合物2，在温度40℃至100℃环境且3天的形成条件下使其固化，由此形成消光感的表面覆盖层，得到由从外侧依次叠层有表面覆盖层(3μm)/基材层(厚度12μm)/粘接剂层(3μm)/阻隔层(20μm)/粘接层(3μm)/热熔接性树脂层(23μm)的叠层体(总厚度64μm)构成的蓄电装置用外包装材料。
[实施例9]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物9代替树脂组合物2，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例8同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[实施例10]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物10代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
[比较例1]
在表面覆盖层的形成中，使用下述的树脂组合物8代替树脂组合物1，形成表面覆盖层，除此以外，与实施例1同样操作，得到蓄电装置用外包装材料。
＜用于形成表面覆盖层的树脂组合物和形成条件＞
(树脂组合物1(在实施例1中使用))
含有树脂(由2种多元醇化合物与芳香族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯)、无机颗粒(二氧化硅颗粒、平均粒径1μm)、聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)和烯烃系蜡的树脂组合物。
(树脂组合物2(在实施例2、8中使用))
含有树脂(由2种多元醇化合物与脂肪族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯)、无机颗粒(二氧化硅颗粒、平均粒径1μm)、聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)和烯烃系蜡的树脂组合物。
(树脂组合物3(在实施例3中使用))
含有树脂(由2种多元醇化合物与芳香族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯(从树脂组合物1中变更2种多元醇化合物的配合比))、无机颗粒(二氧化硅颗粒、平均粒径1μm)、聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)和烯烃系蜡的树脂组合物。
(树脂组合物4(在实施例4中使用))
含有树脂(由1种多元醇化合物与脂肪族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯)100质量份、无机颗粒(硫酸钡颗粒、平均粒径1μm)10质量份、聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)和烯烃系蜡的树脂组合物。
(树脂组合物5(在实施例5中使用))
将实施例3的树脂组合物的烯烃系蜡的含量变为1/4得到的树脂组合物。
(树脂组合物6(在实施例6中使用))
将实施例3的树脂组合物的烯烃系蜡的含量变为1/8得到的树脂组合物。
(树脂组合物7(在实施例7中使用))
实施例3的树脂组合物中不含烯烃系蜡的树脂组合物。
(树脂组合物8(在比较例1中使用))
使用与实施例1不同的芳香族系异氰酸酯系化合物，除此以外，使用与实施例1相同的材料。
(树脂组合物9(在实施例9中使用))
含有树脂(由2种多元醇化合物与芳香族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯(从树脂组合物1中变更2种多元醇化合物的配合比))、无机颗粒(二氧化硅颗粒、平均粒径1μm)和聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)的树脂组合物。
(树脂组合物10(在实施例10中使用))
含有树脂(由2种多元醇化合物与芳香族系异氰酸酯系化合物的混合物形成的聚氨酯(从树脂组合物1中变更2种多元醇化合物的配合比))、无机颗粒(二氧化硅颗粒、平均粒径1μm)和聚苯乙烯系有机颗粒(平均粒径2μm)的树脂组合物。
[23℃环境下的利用纳米压痕法测定的硬度]
作为装置，使用纳米压痕仪(HYSITRON公司制造的“TI950TriboIndenter”)，测定硬度。作为纳米压痕仪的压头，使用Berkovich压头(TI－0039)。首先，在相对湿度50％、23℃环境下，对于蓄电装置用外包装材料的表面覆盖层的表面(表面覆盖层所露出的面，与各层的厚度方向平行的面)，从与厚度方向垂直的方向上按压该压头，用时10秒将压头从该表面压入表面覆盖层至负荷50μN，在该状态下保持5秒，接着，用时10秒除去负荷。挪动测定部位，将测定的N＝5的平均值作为硬度。将结果示于表1。其中，压入压头的表面是以通过蓄电装置用外包装材料的中心部的方式在厚度方向上切断而得到的表面覆盖层的截面所露出的树脂部分。另外，在表面覆盖层的硬度的测定中，压入压头的部位是表面覆盖层的表面不存在颗粒的部分(树脂部分)。其中，测定结果是将小数点后第二位进行四舍五入。实施例1－10和比较例1的表面覆盖层所含的有机颗粒相同，关于实施例2、10的表面覆盖层，通过向存在有机颗粒的部分压入压头而测定的硬度为496.1MPa。就切断而言，使用市售品的旋转式切片机进行。其中，测定结果是将小数点后第二位进行四舍五入。
[成型性]
将各蓄电装置用外包装材料裁切成长度(MD)90mm×宽度(TD)150mm的长方形，制成试验样品。蓄电装置用外包装材料的MD与铝合金箔的圧延方向(RD)相对应，蓄电装置用外包装材料的TD与铝合金箔的TD相对应。对于该试验样品，在25℃的环境下，使用具有31.6mm(MD)×54.5mm(TD)的口径的矩形状的成型模具(阴模，表面的JIS B 0659－1﹕2002附录1(参考)比较用表面粗糙度标准片的表2所规定的最大高度粗糙度(Rz的公称值)为3.2μm。角R2.0mm、棱线R1.0mm)和与其相对应的成型模具(阳模，棱线部的表面的JIS B 0659－1﹕2002附录1(参考)比较用表面粗糙度标准片的表2所规定的最大高度粗糙度(Rz的公称值)为1.6μm，棱线部以外的表面的JIS B 0659－1﹕2002附录1(参考)比较用表面粗糙度标准片的表2所规定的最大高度粗糙度(Rz的公称值)为3.2μm。角R2.0mm、棱线R1.0mm)，以按压压力(面压)0.22MPa以及5mm的成型深度，对10个试验样品进行冷轧成型(牵引一步成型)。此时，以热熔接性树脂层侧位于阳模侧的方式，将上述试验样品载置于阴模上进行成型。另外，阳模和阴模的间隙设为0.3mm。对于冷轧成型后的试验样品，分别按照以下的基准，评价成型后的消光感的外观设计。将结果示于表1。
A：成型后，也良好地保持消光感的外观设计，也没有发生表面覆盖层的裂缝和剥离。
B：成型后，没有发生表面覆盖层的裂缝和剥离，但表面覆盖层的表面产生光泽，损害了消光感的外观设计。
C：成型后，表面覆盖层的表面产生光泽，损害了消光感的外观设计，还发生了表面覆盖层的裂缝和剥离。
[表1]
实施例1－10的蓄电装置用外包装材料的表面覆盖层含有树脂和颗粒，在23℃环境下，对于表面覆盖层的外侧表面，利用纳米压痕法测定的硬度为420.4MPa以下。实施例1－10的蓄电装置用外包装材料抑制了因蓄电装置用外包装材料成型而发生的表面覆盖层的裂缝和剥离。进一步而言，使表面覆盖层的蜡的添加量为少量的实施例5、6进一步抑制了表面覆盖层的裂缝和剥离的发生，表面覆盖层不含蜡的实施例7、9、10更进一步抑制了表面覆盖层的裂缝和剥离的发生。
如上所述，本发明提供以下所示的方式的发明。
项1.一种蓄电装置用外包装材料，其由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
上述表面覆盖层含有树脂和颗粒，
在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
项2.如项1所述的蓄电装置用外包装材料，其中，在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的颗粒的硬度为300.0MPa以上。
项3.如项1或2所述的蓄电装置用外包装材料，其在上述基材层与上述阻隔层之间具有粘接剂层。
项4.如项3所述的蓄电装置用外包装材料，其中，上述粘接剂层被着色。
项5.如项1～4中任一项所述的蓄电装置用外包装材料，其在上述基材层与上述阻隔层之间具有着色层。
项6.一种蓄电装置用外包装材料的制造方法，其包括得到从外侧依次至少叠层有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体的工序，
上述表面覆盖层含有树脂和颗粒，
在23℃环境下，对于上述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的上述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
项7.一种蓄电装置，其在由项1～5中任一项所述的蓄电装置用外包装材料形成的包装体中收纳有至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件。
符号说明
1 基材层
2 粘接剂层
3 阻隔层
4 热熔接性树脂层
5 粘接层
6 表面覆盖层
10 蓄电装置用外包装材料
Claims (7)
1.一种蓄电装置用外包装材料，其特征在于：
由从外侧依次至少具有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体构成，
所述表面覆盖层含有树脂和颗粒，
在23℃环境下，对于所述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的所述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
2.如权利要求1所述的蓄电装置用外包装材料，其特征在于：
在23℃环境下，对于所述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的所述表面覆盖层的颗粒的硬度为300.0MPa以上。
3.如权利要求1或2所述的蓄电装置用外包装材料，其特征在于：
在所述基材层与所述阻隔层之间具有粘接剂层。
4.如权利要求3所述的蓄电装置用外包装材料，其特征在于：
所述粘接剂层被着色。
5.如权利要求1～4中任一项所述的蓄电装置用外包装材料，其特征在于：
在所述基材层与所述阻隔层之间具有着色层。
6.一种蓄电装置用外包装材料的制造方法，其特征在于：
包括得到从外侧依次至少叠层有表面覆盖层、基材层、阻隔层和热熔接性树脂层的叠层体的工序，
所述表面覆盖层含有树脂和颗粒，
在23℃环境下，对于所述表面覆盖层的厚度方向的截面，利用纳米压痕法测定的所述表面覆盖层的树脂的硬度为420.4MPa以下。
7.一种蓄电装置，其特征在于：
在由权利要求1～5中任一项所述的蓄电装置用外包装材料形成的包装体中收纳有至少具有正极、负极和电解质的蓄电装置元件。
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