CN117083751A - 蓄电器件用外包装材料、蓄电器件及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种蓄电器件用外包装材料，其是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，上述蓄电器件用外包装材料具有以从上述热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式成型的、用于在上述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，在上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
Description
技术领域
本发明涉及蓄电器件用外包装材料、蓄电器件及它们的制造方法。
背景技术
目前，开发出了各种类型的蓄电器件，但在所有蓄电器件中，为了封装电极和电解质等蓄电器件元件，外包装材料成为不可或缺的部件。目前，作为蓄电器件用外包装材料，多采用金属制外包装材料。
另一方面，近年来，随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、照相机、手机等的高性能化，对于蓄电器件，不仅需要形状多样，而且需要薄型化和轻型化。然而，目前常用的金属制蓄电器件用外包装材料存在难以顺应形状的多样化、且轻型化也有局限这样的缺点。
为此，近年来，作为易于加工成多种形状且能够实现薄型化和轻型化的蓄电器件用外包装材料，提出了依次叠层有基材层/阻隔层/热熔接性树脂层的膜状叠层体(例如参照专利文献1)。
在这样的蓄电器件用外包装材料中，通常是通过使用了模具的冷轧成型形成凹部，在由该凹部形成的空间内配置电极和电解液等蓄电器件元件，通过使热熔接性树脂层热熔接，得到在蓄电器件用外包装材料的内部收纳有蓄电器件元件的蓄电器件。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-287971号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
从延长蓄电器件的使用寿命、在恶劣环境中使用等的角度出发，需要提高蓄电器件的耐湿热性。为了提高蓄电器件的耐湿热性，就需要提高蓄电器件用外包装材料的耐湿热性。
本发明的发明人着眼于通过成型形成了凹部的蓄电器件用外包装材料进行了各种分析和评价。并在用显微镜观察了位于基材层与阻隔层之间的粘接剂层的厚度方向的截面后，得知了截面中存在空隙这样的新发现。这一发现是前所未知的，本发明的发明人进一步进行了反复研究。结果发现：通过将粘接剂层截面的空隙率设为规定值以下，即使是在成型后的蓄电器件用外包装材料长期置于湿热环境的情况下，也能够抑制基材层与阻隔层之间(即、存在粘接剂层的部分)在蓄电器件用外包装材料的为了形成凹部而被弯曲的部位发生剥离(脱层)。
在该情况下，本发明主要目的在于提供一种至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的、耐湿热性优异的蓄电器件用外包装材料。
用于解决技术问题的技术方案
本发明的发明人为了解决上述技术问题而进行了深入研究。结果发现：在至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的蓄电器件用外包装材料中，具有以从热熔接性树脂层侧向基材层侧突出的方式成型的、用于在热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，通过将粘接剂层的厚度方向的截面调整为以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下，就能够抑制湿热环境下的蓄电器件用外包装材料的粘接剂层位置处的剥离，表现出优异的耐湿热性。
以往没有采用用于降低粘接剂层的空隙率的特殊方法，而本发明的发明人如后所述，为了将粘接剂层的空隙率降低到25％以下，采用了各种方法。
本发明是基于这些认识，通过进一步反复研究而完成的发明。即，本发明提供了下面所述方式的发明。
本发明涉及一种蓄电器件用外包装材料，其是由至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，上述蓄电器件用外包装材料具有以从热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式成型的、用于在上述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种耐湿热性优异的蓄电器件用外包装材料，其是由至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的。此外，根据本发明，还能够提供蓄电器件用外包装材料的制造方法、蓄电器件及其制造方法。
附图说明
图1为表示本发明的蓄电器件用外包装材料的叠层结构的一例的示意性剖面图。
图2为表示本发明的蓄电器件用外包装材料的叠层结构的一例的示意性剖面图。
图3为表示本发明的蓄电器件用外包装材料的叠层结构的一例的示意性剖面图。
图4为本发明的蓄电器件用外包装材料的俯视示意图。
图5为沿与图4的MD方向(Machine Direction：加工方向)(x轴方向)和厚度方向平行的方向切割蓄电器件用外包装材料所得到的示意性剖面图(省略了叠层结构)。
图6为表示将图5所示的蓄电器件用外包装材料折回，在密封用边缘的位置处使热熔接性树脂层彼此热熔接的状态的示意图。
图7为用于说明使用阴模和阳模将蓄电器件用外包装材料成型而形成凹部的状态的示意图。
图8为用于说明使用阴模和阳模将蓄电器件用外包装材料成型而形成凹部的状态的示意图。
图9为用于说明粘接剂层的空隙率的测量方法的示意图。
图10为用于说明粘接剂层的空隙率的测量方法的示意图。
具体实施方式
本发明的蓄电器件用外包装材料是由至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，其特征在于，蓄电器件用外包装材料具有以从热熔接性树脂层侧向基材层侧突出的方式成型的、用于在热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。本发明的蓄电器件用外包装材料通过具有这样的结构，能够抑制湿热环境下的蓄电器件用外包装材料的粘接剂层位置处的剥离，表现出优异的耐湿热性。
以下，对本发明的蓄电器件用外包装材料进行详细说明。需要说明的是，在本说明书中，以“～”表示的数值范围意为“……以上、……以下”。例如，“2～15mm”这一表述意为“2mm以上、15mm以下”。
本发明为一种蓄电器件用外包装材料，其是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的。以下首先说明本发明的蓄电器件用外包装材料的形状和叠层结构，接着依次说明构成本发明的蓄电器件用外包装材料的叠层体的各层的细节、蓄电器件用外包装材料的制造方法等。
需要说明的是，在蓄电器件用外包装材料中，关于后述阻隔层3，通常能够判别其制造过程中的MD(Machine Direction：加工方向、机械方向、纵向)与TD(TransverseDirection：横向)。例如，当阻隔层3由铝合金箔、不锈钢箔等金属箔构成时，沿着金属箔的轧制方向(RD：Rolling Direction)，在金属箔的表面形成有被称为轧痕的线状条纹。由于轧痕沿着轧制方向延伸，因此，通过观察金属箔的表面，就能够确定金属箔的轧制方向。另外，在叠层体的制造过程中，通常叠层体的MD与金属箔的RD一致，因此通过观察叠层体的金属箔的表面确定金属箔的轧制方向(RD)，就能够确定叠层体的MD。另外，由于叠层体的TD与叠层体的MD呈垂直方向，因此也能够确定叠层体的TD。
另外，当通过铝合金箔或不锈钢箔等金属箔的轧痕不能确认蓄电器件用外包装材料的MD时，可以通过下述方法确定。作为蓄电器件用外包装材料的MD的确认方法，有一种用电子显微镜观察蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂层的截面并确认海岛结构的方法。在该方法中，可以将与如下截面平行的方向判断为MD，该截面的垂直于热熔接性树脂层的厚度方向的岛形状的直径的平均值最大。具体而言，用电子显微照片分别观察热熔接性树脂层的长度方向的截面、和从与该长度方向的截面平行的方向开始以10度为增量改变角度直至垂直于长度方向的截面为止的各截面(合计10个截面)以确认海岛结构。接着，分别观察各截面中每个岛的形状。每个岛的形状是以连接垂直于热熔接性树脂层厚度方向的垂直方向的最左端和该垂直方向的最右端的直线距离为直径y，在各截面中，计算出岛形状中该直径y按降序排列的前20个直径y的平均值，将与岛形状的该直径y的平均值最大的截面平行的方向判断为MD。
1.蓄电器件用外包装材料的形状和叠层结构
本发明的蓄电器件用外包装材料10如图4和图5的示意图所示，例如具有以从热熔接性树脂层4侧向基材层1侧突出的方式(以收纳蓄电器件元件)成型的、用于在热熔接性树脂层4侧收纳蓄电器件元件的凹部100。该凹部100通过成型而形成。即，本发明的蓄电器件用外包装材料10是使至少依次具有基材层1、粘接剂层2、阻隔层3和热熔接性树脂层4的膜状叠层体以从热熔接性树脂层4侧向基材层1侧突出的方式成型，而形成有用于在热熔接性树脂层4侧收纳蓄电器件元件的凹部100的制品。
图4和图5所示的蓄电器件用外包装材料10为俯视时基本呈矩形的形状。此外，图4和图5所示的蓄电器件用外包装材料10的凹部100为俯视时基本呈矩形的形状。蓄电器件用外包装材料10的形状和凹部的形状均没有特别限制，可以考虑蓄电器件的形状来确定。通过蓄电器件用外包装材料成型所形成的凹部形状多种多样。例如，可以举出俯视时基本呈矩形的形状、俯视时基本呈L形的形状、俯视时基本呈U形的形状。这些形状是常见凹部形状的一例。需要说明的是，在本说明书中，例如“基本呈矩形”是指除了矩形四角的角部为直角的矩形之外，还包括例如矩形的四角形成了倒圆角(R)的矩形形状。基本呈L形、基本呈U形等也同样适用。
例如，如图4和图5所示，使用配置在构成蓄电器件用外包装材料的叠层体的基材层1侧的阴模(具有俯视时基本呈矩形的开口)和配置在热熔接性树脂层4侧的阳模(具有与阴模对应的凸起形状)，以从热熔接性树脂层4侧向基材层1侧突出的方式对叠层体进行成型，形成用于在热熔接性树脂层4侧收纳蓄电器件元件的俯视时基本呈矩形的凹部(也可参见图7和图8)。蓄电器件元件可被收纳在由该凹部形成的空间内。该空间的形状多种多样，例如有基本呈长方体的形状、基本呈圆柱体、基本呈椭圆柱体、基本呈多级状等形状。在本说明书中，“基本呈长方体的形状”是指除了长方体各角部为直角的长方体形状以外，还包括例如各角部形成了倒圆角(R)这样的长方体形状。基本呈圆柱体、基本呈椭圆柱体、基本呈多级状等亦是同样。
蓄电器件用外包装材料通过成型所形成的凹部(空间)的形状多种多样，但在成型时叠层体因被拉伸而局部承受了载荷(即局部施加较大应力)的部位，在湿热环境下特别容易出现剥离。因此，测量承受了该载荷的部位的粘接剂层的空隙率是有效的。在蓄电器件用外包装材料通过成型所形成的凹部(空间)的形状为例如密封用边缘侧具有角部和棱线部的形状的情况下，形成角部的曲线与形成棱线的直线的交界部分为成型时承受载荷的部位。即，例如如图4和图5所示，在密封用边缘10C侧(图5)形成有俯视时基本呈矩形的凹部100的情况下，图4的凹部100具有角部和棱线部，形成角部的曲线与形成棱线部的直线的交界部分(图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)为成型时承受载荷的部位。因此，以该部分的厚度方向的截面为空隙率的测量对象是有效的。在该情况下，由于湿热环境特别容易发生剥离，因此，在该截面中，也是将凹部100的底面100A侧的弯曲部10A和凹部100的密封用边缘10C侧的弯曲部10B中密封用边缘10C侧的弯曲部10B的截面(参照图5的区域P)作为空隙率的测量对象是有效的。需要说明的是，作为参考，在图6中表示了将图5所示的蓄电器件用外包装材料10折回，在密封用边缘10C的位置处使热熔接性树脂层4彼此热熔接的状态的示意图。需要说明的是，在图4～图6中，将蓄电器件用外包装材料10折回，使热熔接性树脂层4彼此热熔接，但也存在使成型后的蓄电器件用外包装材料10与没有成型的蓄电器件用外包装材料10的热熔接性树脂层4彼此对置进行热熔接的情况、使两个成型后的蓄电器件用外包装材料10的热熔接性树脂层4彼此对置进行热熔接的情况等。这些情况下也是同样。此外，在折回后进行热熔接的情况下，在图6中，是通过以使图左侧的10C处存在边缘的方式折回，但也可以以不形成边缘的方式折回。
图7和图8示意性地表示了使用阴模21、阳模22和压板23进行蓄电器件用外包装材料10的成型，形成凹部的状态。在使用图7和图8所示的阴模21、阳模22和压板23进行蓄电器件用外包装材料10的成型，形成了凹部的情况下，蓄电器件用外包装材料10的后述弯曲部10A(参照图5～图8)是利用阳模22所形成的弯曲部，后述弯曲部10B是利用阴模21所形成的弯曲部。
作为本发明的蓄电器件用外包装材料10的凹部100的深度，可以根据蓄电器件的尺寸等进行适当调节，例如可以举出4～10mm左右。
本发明的成型后的蓄电器件用外包装材料通过以下的<耐湿热性评价>评价得到的至发生剥离为止的期间优选为5天以上，更优选为10天以上，进一步优选为20天以上，更进一步优选为30天以上。
<耐湿热性评价>
首先，将未成型的蓄电器件用外包装材料裁成150mm(MD：加工方向)×90mm(TD：横向)的长条片。需要说明的是，蓄电器件用外包装材料的MD对应于铝合金箔的轧制方向(RD)，而蓄电器件用外包装材料的TD对应于铝合金箔的TD。接着，将长条片配置在具有55mm(MD)×32mm(TD)的口径的成型模具(阴模)和与之对应的成型模具(阳模)之间(阴模侧为基材层侧)，以按压力0.9MPa、5.5mm的成型深度进行冷轧成型，得到成型后的蓄电器件用外包装材料(参照图4和图5)。接着，将所得到的成型后的蓄电器件用外包装材料分别各准备16个作为样品。接着，将16个样品置于温度80℃、相对湿度90％的恒温槽内，每天目测观察铝合金箔与基材层的双轴拉伸尼龙膜之间的剥离发生状况。当观察到双轴拉伸尼龙膜从铝合金箔剥离1mm以上时，判定为发生了剥离，计数所有16个样品到发生剥离的天数。在温度为80℃、相对湿度90％的条件下对成型后的蓄电器件用外包装材料进行耐湿热性评价，可以说是非常严格的评价。
2.蓄电器件用外包装材料的叠层结构
本发明的蓄电器件用外包装材料10例如如图1～图3所示，由依次具有基材层1、粘接剂层2、阻隔层3和热熔接性树脂层4的叠层体构成。在蓄电器件用外包装材料10中，基材层1成为最外侧层，热熔接性树脂层4成为最内层。当使用蓄电器件用外包装材料10和蓄电器件元件组装蓄电器件时，通过在蓄电器件用外包装材料10的热熔接性树脂层4彼此对置的状态下将周缘部热熔接而形成空间，在所形成的空间内收纳蓄电器件元件。在构成本发明的蓄电器件用外包装材料10的叠层体中，以阻隔层3为基准，比阻隔层3靠热熔接性树脂层4侧为内侧，比阻隔层3靠基材层1侧为外侧。
蓄电器件用外包装材料10例如如图2和图3所示，在阻隔层3与热熔接性树脂层4之间，出于提高这些层间的粘接性等的目的，根据需要，可以具有粘接层5。另外，也可以如图3所示，根据需要在基材层1的外侧(与热熔接性树脂层4侧相反的一侧)设置表面覆盖层6等。蓄电器件用外包装材料10中，阻隔层3优选为一层。
作为构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的厚度，没有特别限制，从削减成本、提高能量密度等角度出发，可以举出例如190μm以下、优选为约180μm以下、约155μm以下、约120μm以下。另外，作为构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的厚度，从维持保护蓄电器件元件这样的蓄电器件用外包装材料的功能的角度出发，优选可以举出约35μm以上、约45μm以上、约60μm以上。另外，作为构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的优选范围，可以举出例如35～190μm左右、35～180μm左右、35～155μm左右、35～120μm左右、45～190μm左右、45～180μm左右、45～155μm左右、45～120μm左右、60～190μm左右、60～180μm左右、60～155μm左右、60～120μm左右，特别优选为60～155μm左右。
在蓄电器件用外包装材料10中，基材层1、粘接剂层2、阻隔层3、根据需要设置的粘接层5、热熔接性树脂层4以及根据需要设置的表面覆盖层6的合计厚度相对于构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的厚度(总厚度)的比例优选为90％以上，更优选为95％以上，进一步优选为98％以上。作为具体例，在本发明的蓄电器件用外包装材料10包含基材层1、粘接剂层2、阻隔层3、粘接层5和热熔接性树脂层4的情况下，上述各层的合计厚度相对于构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的厚度(总厚度)的比例优选为90％以上，更优选为95％以上，进一步优选为98％以上。另外，在本发明的蓄电器件用外包装材料10为包含基材层1、粘接剂层2、阻隔层3和热熔接性树脂层4的叠层体的情况下，也是上述各层的合计厚度相对于构成蓄电器件用外包装材料10的叠层体的厚度(总厚度)的比例可以为例如80％以上，优选为90％以上，更优选为95％以上，进一步优选为98％以上。
3.蓄电器件用外包装材料的各层
[基材层1]
在本发明中，基材层1是出于发挥作为蓄电器件用外包装材料的基材的功能等目的而设置的层。基材层1位于蓄电器件用外包装材料的外层侧。
关于形成基材层1的原材料，只要是具有作为基材的功能、即至少具有绝缘性的材料即可，没有特别限制。基材层1例如能够使用树脂形成，树脂可以包含后述的添加剂。
当基材层1由树脂形成时，基材层1可以是例如树脂形成的树脂膜，也可以是涂布树脂形成的层。树脂膜可以是未拉伸膜，也可以是拉伸膜。作为拉伸膜，可以举出单轴拉伸膜、双轴拉伸膜，优选为双轴拉伸膜。作为形成双轴拉伸膜的拉伸方法，可以举出例如逐次双轴拉伸法、吹塑法、同时双轴拉伸法等。作为涂布树脂的方法，可以举出辊涂法、凹版涂布法、挤出涂布法等。
作为形成基材层1的树脂，可以举出例如聚酯、聚酰胺、聚烯烃、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂等树脂、以及这些树脂的改性物。另外，形成基材层1的树脂可以是这些树脂的共聚物，也可以是共聚物的改性物。另外，也可以是这些树脂的混合物。
作为形成基材层1的树脂，其中优选为聚酯、聚酰胺。
作为聚酯，具体可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、共聚聚酯等。另外，作为共聚聚酯，可以举出以对苯二甲酸乙二醇酯为重复单元主体的共聚聚酯等。具体可以举出使对苯二甲酸乙二醇酯作为重复单元主体与间苯二甲酸乙二醇酯聚合的共聚物聚酯(以下简称为聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸)乙二醇酯)、聚(对苯二甲酸/己二酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/磺基间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/间苯二甲酸钠)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/苯基二羧酸)乙二醇酯、聚(对苯二甲酸/癸烷二羧酸)乙二醇酯等。这些聚酯可以单独使用一种，也可以两种以上组合使用。
另外，作为聚酰胺，具体可以举出尼龙6、尼龙66、尼龙610、尼龙12、尼龙46、尼龙6与尼龙66的共聚物等脂肪族聚酰胺；含有源自对苯二甲酸和/或间苯二甲酸的结构单元的尼龙6I、尼龙6T、尼龙6IT、尼龙6I6T(I表示间苯二甲酸，T表示对苯二甲酸)等己二胺-间苯二甲酸-对苯二甲酸共聚聚酰胺、聚酰胺MXD6(聚己二酰间苯二甲胺)等含有芳香族化合物的聚酰胺；聚酰胺PACM6(聚双(4-氨基环己基)甲烷己二酰胺)等脂环式聚酰胺；以及使内酰胺成分和/或4,4'-二苯基甲烷-二异氰酸酯等异氰酸酯成分共聚得到的聚酰胺、作为共聚聚酰胺与聚酯或与聚亚烷基醚二醇的共聚物的聚酯酰胺共聚物或聚醚酯酰胺共聚物；以及上述化合物的共聚物等聚酰胺。这些聚酰胺可以单独使用一种，也可以两种以上组合使用。
基材层1优选包含聚酯膜、聚酰胺膜和聚烯烃膜中的至少一种，优选包含拉伸聚酯膜、拉伸聚酰胺膜和拉伸聚烯烃膜中的至少一种，进一步优选包含拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、拉伸尼龙膜、拉伸聚丙烯膜中的至少一种，更进一步优选包含双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜、双轴拉伸尼龙膜、双轴拉伸聚丙烯膜中的至少一种。
基材层1可以是单层，也可以由两层以上构成。在基材层1由两层以上构成的情况下，基材层1可以是利用粘接剂等将树脂膜叠层得到的叠层体，也可以是将树脂共挤出并形成为两层以上的膜的叠层体。另外，将树脂共挤出并形成为两层以上的树脂膜的叠层体可以在未拉伸状态下直接作为基材层1，也可以进行单轴拉伸或双轴拉伸后作为基材层1。
在基材层1中，作为两层以上的树脂膜的叠层体的具体例，优选可以举出聚酯膜和尼龙膜的叠层体、两层以上的尼龙膜的叠层体、两层以上的聚酯膜的叠层体等，优选为拉伸尼龙膜与拉伸聚酯膜的叠层体、两层以上的拉伸尼龙膜的叠层体、两层以上的拉伸聚酯膜的叠层体。例如，当基材层1是两层树脂膜的叠层体时，优选为聚酯树脂膜与聚酯树脂膜的叠层体、聚酰胺树脂膜与聚酰胺树脂膜的叠层体、或者聚酯树脂膜与聚酰胺树脂膜的叠层体，更优选为聚对苯二甲酸乙二醇酯膜与聚对苯二甲酸乙二醇酯膜的叠层体、尼龙膜与尼龙膜的叠层体、或聚对苯二甲酸乙二醇酯膜与尼龙膜的叠层体。此外，由于聚酯树脂在例如电解液附着在其表面时不易变色等，因此在基材层1为两层以上的树脂膜的叠层体时，优选聚酯树脂膜位于基材层1的最外层。
在基材层1为两层以上的树脂膜的叠层体的情况下，两层以上的树脂膜可以借助粘接剂叠层。关于优选的粘接剂，可以举出与后述粘接剂层2中举例说明的粘接剂同样的制品。需要说明的是，作为将两层以上的树脂膜叠层的方法，没有特别限制，可以采用已知方法，例如可以举出干式层压法、夹心层压法、挤出层压法、热层压法等，优选举出干式层压法。在通过干式层压法叠层的情况下，作为粘接剂，优选使用含有聚氨酯的粘接剂。此时，作为粘接剂的厚度，可以举出例如2～5μm左右。另外，也可以在树脂膜上形成粘固层(anchorcoat layer)进行叠层。粘固层可以举出与后述粘接剂层2中举例说明的粘接剂同样的制品。此时，作为粘固层的厚度，可以举出例如0.01～1.0μm左右。
另外，可以使基材层1的表面和内部的至少一者存在润滑剂、阻燃剂、抗粘连剂、抗氧化剂、光稳定剂、增粘剂、抗静电剂等添加剂。添加剂可以仅使用一种，也可以混合使用两种以上。
在本发明中，从提高蓄电器件用外包装材料的成型性的角度出发，优选在基材层1的表面存在有润滑剂。作为润滑剂，可以优选举出但不特别限定为酰胺系润滑剂。作为酰胺系润滑剂的具体例，可以举出例如饱和脂肪酸酰胺、不饱和脂肪酸酰胺、取代酰胺、羟甲基酰胺、饱和脂肪酸双酰胺、不饱和脂肪酸双酰胺、脂肪酸酯酰胺、芳香族双酰胺等。作为饱和脂肪酸酰胺的具体例，可以举出月桂酰胺、棕榈酰胺、硬脂酰胺、山萮酰胺、羟基硬脂酰胺等。作为不饱和脂肪酸酰胺的具体例，可以举出油酰胺、芥酰胺等。作为取代酰胺的具体例，可以举出N-油酰基棕榈酰胺、N-硬脂基硬脂酰胺、N-硬脂基油酰胺、N-油酰基硬脂酰胺、N-硬脂基芥酰胺等。另外，作为羟甲基酰胺的具体例，可以举出羟甲基硬脂酰胺等。作为饱和脂肪酸双酰胺的具体例，可以举出亚甲基双硬脂酰胺、亚乙基双癸酰胺、亚乙基双月桂酰胺、亚乙基双硬脂酰胺、亚乙基双羟基硬脂酰胺、亚乙基双山萮酰胺、六亚甲基双硬脂酰胺、六亚甲基双山萮酰胺、六亚甲基羟基硬脂酰胺、N,N'-二硬脂基己二酰胺、N,N'-二硬脂基癸二酰胺等。作为不饱和脂肪酸双酰胺的具体例，可以举出亚乙基双油酰胺、亚乙基双芥酰胺、六亚甲基双油酰胺、N,N'-二油酰基己二酰胺、N,N'-二油酰基癸二酰胺等。作为脂肪酸酯酰胺的具体例，可以举出硬脂酰胺硬脂酸乙酯等。另外，作为芳香族双酰胺的具体例，可以举出间二甲苯双硬脂酰胺、间二甲苯双羟基硬脂酰胺、N,N'-二硬脂基间苯二甲酸酰胺等。润滑剂可以单独使用一种，也可以两种以上组合使用。
在基材层1的表面存在润滑剂的情况下，作为其存在量，没有特别限制，可以举出优选为约3mg/m2以上，更优选为4～15mg/m2左右，进一步优选为5～14mg/m2左右。
基材层1的表面所存在的润滑剂既可以是使构成基材层1的树脂中所含的润滑剂渗出后的渗出物，也可以是在基材层1的表面涂布润滑剂的涂敷物。
关于基材层1的厚度，没有特别限制，只要能够发挥作为基材的功能即可，例如可以举出3～50μm左右，优选为10～35μm左右。在基材层1为两层以上的树脂膜的叠层体的情况下，作为构成各层的树脂膜的厚度，可以分别优选举出2～25μm左右。
[粘接剂层2]
在本发明的蓄电器件用外包装材料中，粘接剂层2是以提高基材层1与阻隔层3之间的粘接性为目的设置在两者之间的层。
在本发明中，在150倍的物镜放大倍率下观察到的粘接剂层2的厚度方向的截面的空隙率为25％以下。在本发明的蓄电器件用外包装材料10中，由于位于基材层1与阻隔层3之间的粘接剂层2的上述空隙率设定在25％以下，因此，能够抑制在湿热环境下蓄电器件用外包装材料10的粘接剂层2的位置处的剥离(脱层)，表现出优异的耐湿热性。
粘接剂层2的上述空隙率只要在25％以下即可，但从更好地表现出本发明效果的角度出发，优选为21％以下，更优选为15％以下，进一步优选为10％以下，更进一步优选为8％以下，再进一步优选为5％以下，又进一步优选为3％以下。需要说明的是，该空隙率优选为0.5％以上，最优选为0％。在本发明中，作为该空隙率的优选范围，可以举出0～25％、0～21％、0～15％、0～10％、0～8％、0～5％、0～3％、0.5～25％、0.5～21％、0.5～15％、0.5～10％、0.5～8％、0.5～5％、0.5～3％等。然而，从提高蓄电器件用外包装材料的成型性的角度出发，通过使粘接剂层2中多少存在一些空隙，能够有望减轻成型时粘接剂层2施加到基材层1和阻隔层3的载荷。
粘接剂层2的上述空隙率是采用激光显微镜以150倍的物镜放大倍率测量粘接剂层2厚度方向的截面得到的测量值，特别优选为对湿热环境下易于发生剥离的凹部(特别是蓄电器件用外包装材料的弯曲部)的截面进行测量。例如如图4和图5所示，在凹部100的形状为俯视时基本呈矩形的情况下，当从基材层1侧观察蓄电器件用外包装材料10时，关于形成为俯视时基本呈矩形的凹部100(成型部)，对形成凹部100的角部的曲线与形成棱线部的直线的交界部分(图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)用市售的切片机(例如大和光机工业制ROM-380)沿平行于厚度方向的方向(进一步垂直于待切割边的方向)切割，得到粘接剂层2的截面。需要说明的是，在利用模具形成的俯视时基本呈矩形的凹部100，当从基材层1侧观察蓄电器件用外包装材料时，凹部100的角部均未形成理想的直角，而是呈曲线状。这是因为在蓄电器件用外包装材料成型时，通常成型为角部具有R的形态。形成凹部100的角部的曲线与形成棱线部的直线的交界部分(图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)适合取得观察对象的截面。如上所述，由蓄电器件用外包装材料成型所形成的凹部(空间)的形状多种多样，但在因成型时叠层体被拉伸而局部施加了载荷的部位，湿热环境下特别容易发生剥离。因此，测量承受了该载荷的部位的粘接剂层的空隙率是有效的。在由蓄电器件用外包装材料成型所形成的凹部(空间)的形状为例如密封用边缘侧具有角部和棱线部的形状的情况下，形成角部的曲线与形成棱线的直线的交界部分为成型时承受载荷的部位。即，例如如图4和图5所示，在密封用边缘10C侧(图5)形成有俯视时基本呈矩形的凹部100的情况下，虽然图4的凹部100具有角部和棱线部，但形成角部的曲线与形成棱线的直线的交界部分(在图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)为成型时承受载荷的部位。因此，以该部分的厚度方向的截面为空隙率的测量对象是有效的。可以对上述八个部位取得的截面分别测量密封用边缘10C侧的弯曲部10B的截面(参见图5中的区域P)的空隙率，并将测量值最大的空隙率作为蓄电器件用外包装材料的粘接剂层2的空隙率。需要说明的是，即使凹部不是俯视时基本呈矩形的形状，基于同样的理由，以凹部100的底面100A侧的弯曲部和密封用边缘10C侧的弯曲部中、密封用边缘10C侧的弯曲部的截面作为空隙率的测量对象也是有效的。
为了测量空隙率，使用市售的激光显微镜(例如KEYENCE制VK-9710)以150倍的物镜放大倍率对粘接剂层2得到的截面进行截面观察。接着，根据所得到的截面观察结果，使用分析软件(例如VK Analyzer，版本2.5.0.1)将粘接剂层2的面积和空隙的面积量化。具体而言，选择VK Analyzer的评价分析(A)的体积/面积(V)，粘接剂层的面积如下测量：选择“多边形”模式，以包含所采集的图像中表示的粘接剂层整体的方式，选择阻隔层与粘接剂层之间的5点、粘接剂层与基材层之间的5点，并将点连接来测量面积。另外，空隙是通过选择“自由线”模式以填充所有空隙的方式用线包围来确定并测量面积。所得到的各面积之比用下述式计算，得到截面的空隙率(％)。在测量了上述八个部位(在图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)的截面的空隙率的情况下，采用合计八个部位的测量值中空隙率最大的值。
粘接剂层的截面的空隙率(％)＝(粘接剂层的空隙截面积/粘接剂层的截面积)×100
作为将粘接剂层2的上述空隙率降低到25％以下的方法，不仅需要选择粘接剂的种类，而且还需要在利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时，设计得尽可能避免在粘接剂层2产生气泡。例如，可以举出通过提高利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时的叠层压力，挤出基材层1与阻隔层3叠层时裹挟进入粘接剂层2中的空气，以减少粘接剂层2中残留的空气，抑制空隙的产生的方法。此外，还可以举出通过增大利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时所用的夹辊(nip roll)的直径，增加挤压基材层1与阻隔层3叠层时裹挟进入粘接剂层2中的空气的挤压时间和面积，以减少粘接剂层2中残留的空气，抑制空隙的产生的方法。此外，当利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时，通过在阻隔层3的表面涂布形成粘接剂层2的粘接剂后叠层基材层1，叠层基材层1时所裹挟进入的空气会在叠层后从基材层1侧逐渐挥发，因此能够抑制空隙的产生。相对于此，在基材层1的表面涂布形成粘接剂层2的粘接剂后叠层阻隔层3的情况下，叠层阻隔层3时所裹挟进入的空气将不能在叠层后从阻隔层3侧挥发，因此易于在粘接剂层2中形成空隙。在这些方法中，至少选择一种方法来抑制粘接剂层2中裹入气泡以降低空隙率。
粘接剂层2由能够将基材层1与阻隔层3粘接的粘接剂形成。粘接剂层2的形成中所使用的粘接剂没有限定，可以是化学反应型、溶剂挥发型、热熔融型、热压型等中的任一型。另外，可以是双液固化型粘接剂(双液型粘接剂)，也可以是单液固化型粘接剂(单液粘接剂)，还可以是不发生固化反应的树脂。另外，粘接剂层2可以是单层，也可以是多层。
粘接剂优选为含有固化性树脂的树脂组合物，粘接剂层2优选由该树脂组合物的固化物形成。作为粘接剂中所含的固化性树脂(粘接成分)，具体可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、共聚聚酯等聚酯；聚醚；聚氨酯；环氧树脂；酚醛树脂；尼龙6、尼龙66、尼龙12、共聚聚酰胺等聚酰胺；聚烯烃、环状聚烯烃、酸改性聚烯烃、酸改性环状聚烯烃等聚烯烃系树脂；聚乙酸乙烯酯；纤维素；(甲基)丙烯酸树脂；聚酰亚胺；聚碳酸酯；尿素树脂、三聚氰胺树脂等氨基树脂；氯丁橡胶、丁腈橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶等橡胶；有机硅树脂等。这些粘接成分可以单独使用一种，也可以组合两种以上使用。这些固化性树脂中，可优选举出聚氨酯。即，粘接剂层2优选为由含有聚氨酯的树脂组合物的固化物形成。另外，形成这些粘接成分的树脂可以与适当的固化剂并用来提高粘接强度。上述固化剂能够根据粘接成分所具有的官能团，从多异氰酸酯、多官能环氧树脂、含有噁唑啉基的聚合物、多胺树脂、酸酐等中选择适当的化合物。
作为聚氨酯，可以举出例如包括含有多元醇化合物的第一剂和含有异氰酸酯化合物的第二剂的聚氨酯。可以优选举出以聚酯多元醇、聚醚多元醇和丙烯酸多元醇等多元醇为第一剂，以芳香族系或脂肪族系的多异氰酸酯为第二剂的双液固化型聚氨酯。另外，作为聚氨酯，可以举出例如含有预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应而得到的聚氨酯化合物和异氰酸酯化合物的聚氨酯。此外，作为聚氨酯，可以举出例如含有预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应而得到的聚氨酯化合物和多元醇化合物的聚氨酯。另外，作为聚氨酯，可以举出例如通过使聚氨酯化合物与空气等中的水分反应而固化得到的聚氨酯，该聚氨酯化合物是预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应而得到的。作为多元醇化合物，优选使用除了具有重复单元的末端的羟基之外，在侧链也具有羟基的聚酯多元醇。作为第二剂，可以举出脂肪族、脂环式、芳香族、芳香脂肪族的异氰酸酯系化合物。作为异氰酸酯系化合物，可以举出例如六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、氢化XDI(H6XDI)、氢化MDI(H12MDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)、萘二异氰酸酯(NDI)等。另外，可以举出来自这些二异氰酸酯的1种或2种以上的多官能异氰酸酯改性体等。另外，作为多异氰酸酯化合物，还可以使用多聚体(例如三聚体)。这类多聚体可以举出加合体、缩二脲体、脲酸酯体等。通过使粘接剂层2由聚氨酯形成，能够给蓄电器件用外包装材料赋予优异的耐电解液性，即使电解液附着于侧面，也能够抑制基材层1的剥离。
另外，粘接剂层2中，只要不防碍粘接性，还允许添加其它成分，可以含有着色剂、热塑性弹性体、增粘剂、填料等。通过使粘接剂层2含有着色剂，能够给蓄电器件用外包装材料着色。作为着色剂，可以使用颜料、染料等已知材料。另外，着色剂可以仅使用一种，也可以混合两种以上使用。
颜料的种类没有特别限定，只要在不损害粘接剂层2的粘接性的范围内即可。作为有机颜料，可以举出例如偶氮系、酞菁系、喹吖啶酮系、蒽醌系、二噁嗪系、靛蓝硫靛系、芘酮-苝系、异假吲哚系、苯并咪唑酮系等颜料，作为无机颜料，可以举出炭黑系、氧化钛系、镉系、铅系、氧化铬系、铁系等颜料，除此之外，还可以举出云母(mica)的微细粉末、鱼鳞箔等。
在着色剂中，为了使例如蓄电器件用外包装材料的外观呈黑色，优选为炭黑。
作为颜料的平均粒径，没有特别限制，可以举出例如0.05～5μm左右，优选为0.08～2μm左右。需要说明的是，颜料的平均粒径采用激光衍射/散射式粒径分布测量装置测得的中值粒径。
作为粘接剂层2中的颜料的含量，没有特别限制，只要可以使蓄电器件用外包装材料着色即可，例如可以举出5～60质量％左右，优选为10～40质量％。
粘接剂层2的厚度没有特别限制，只要能够将基材层1和阻隔层3粘接即可，例如为约1μm以上、约2μm以上。另外，粘接剂层2的厚度例如为约10μm以下、约5μm以下。另外，关于粘接剂层2的厚度的优选范围，可以举出1～10μm左右、1～5μm左右、2～10μm左右、2～5μm左右。
[着色层]
着色层是根据需要设置于基材层1和阻隔层3之间的层(图示省略)。在具有粘接剂层2的情况下，可以在基材层1和粘接剂层2之间、粘接剂层2和阻隔层3之间设置着色层。另外，也可以在基材层1的外侧设置着色层。通过设置着色层，能够使蓄电器件用外包装材料着色。
着色层可以通过例如将含有着色剂的油墨涂布在基材层1的表面、或涂布在阻隔层3的表面来形成。作为着色剂，可以使用颜料、染料等已知材料。另外，着色剂可以仅使用1种，也可以两种以上混合使用。
作为着色层中所含的着色剂的具体例，可以举出与[粘接剂层2]部分举例说明的着色剂相同的着色剂。
[阻隔层3]
在蓄电器件用外包装材料中，阻隔层3是至少抑制水分浸入的层。在蓄电器件用外包装材料中，阻隔层3优选为一层。
作为阻隔层3，可以举出例如具有阻隔性的金属箔、蒸镀膜、树脂层等。作为蒸镀膜，可以举出金属蒸镀膜、无机氧化物蒸镀膜、含碳无机氧化物蒸镀膜等，作为树脂层，可以举出聚偏二氯乙烯、以氯三氟乙烯(CTFE)为主要成分的聚合物类、以四氟乙烯(TFE)为主要成分的聚合物类、具有氟烷基的聚合物以及以氟代烷基单元为主要成分的聚合物类等含氟树脂，乙烯-乙烯醇共聚物等。另外，作为阻隔层3，还可以举出设有这些蒸镀膜和树脂层中的至少1层的树脂膜等。阻隔层3可以设置多层。阻隔层3优选包含由金属材料构成的层。作为构成阻隔层3的金属材料，具体而言，可以举出铝合金、不锈钢、钛钢、钢板等，在以金属箔形态使用的情况下，优选包含铝合金箔和不锈钢箔中的至少一者。
从提高蓄电器件用外包装材料的成型性的角度出发，铝合金箔更优选为例如由完成了退火处理的铝合金等构成的软质铝合金箔，从进一步提高成型性的角度出发，优选为含有铁的铝合金箔。在含有铁的铝合金箔(100质量％)中，铁的含量优选为0.1～9.0质量％、更优选为0.5～2.0质量％。通过使铁的含量为0.1质量％以上，能够得到具有更优异的成型性的蓄电器件用外包装材料。通过使铁的含量为9.0质量％以下，能够得到柔韧性更优异的蓄电器件用外包装材料。作为软质铝合金箔，可以举出例如具有JIS H4160：1994A8021H-O、JIS H4160：1994A8079H-O、JIS H4000：2014A8021P-O或JIS H4000：2014A8079P-O所规定的组成的铝合金箔。另外，根据需要，还可以添加硅、镁、铜、锰等。且软质化能够通过退火处理等进行。
另外，作为不锈钢箔，可以举出奥氏体类、铁素体类、奥氏体-铁素体类、马氏体类、析出固化类的不锈钢箔等。从提供成型性更优异的蓄电器件用外包装材料的角度，不锈钢箔优选由奥氏体类不锈钢制成。
作为构成不锈钢箔的奥氏体类不锈钢的具体例，可以举出SUS304、SUS301、SUS316L等，其中特别优选为SUS304。
在金属箔的情况下，阻隔层3的厚度只要是至少能够发挥抑制水分浸入的作为阻隔层的功能即可，例如可以举出9～200μm左右。阻隔层3的厚度优选为85μm以下、更优选为约50μm以下、进一步优选为约40μm以下、特别优选为约35μm以下。另外，阻隔层3的厚度优选为约10μm以上、更优选为约20μm以上、进一步优选为约25μm以上。另外，作为阻隔层3的厚度的优选范围，可以举出10～85μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、10～35μm左右、20～85μm左右、20～50μm左右、20～40μm左右、20～35μm左右、25～85μm左右、25～50μm左右、25～40μm左右、25～35μm左右。在阻隔层3由铝合金箔构成的情况下，特别优选为上述范围。另外，特别是在阻隔层3由不锈钢箔构成的情况下，不锈钢箔的厚度优选为约60μm以下、更优选为约50μm以下、进一步优选为约40μm以下、更进一步优选为约30μm以下、特别优选为约25μm以下。另外，不锈钢箔的厚度优选为约10μm以上、更优选为约15μm以上。另外，作为不锈钢箔厚度的优选范围，可以举出10～60μm左右、10～50μm左右、10～40μm左右、10～30μm左右、10～25μm左右、15～60μm左右、15～50μm左右、15～40μm左右、15～30μm左右、15～25μm左右。
另外，在阻隔层3为金属箔的情况下，为防止溶解和腐蚀等，优选为至少在与基材层相反一侧的面具有耐腐蚀性皮膜。阻隔层3可以在其两面具有耐腐蚀性皮膜。在本发明中，耐腐蚀性皮膜是指在阻隔层的表面进行例如勃姆石处理(boehmite treatment)等热水改性处理、化学法表面处理、阳极氧化处理、镍或铬等的镀敷处理、涂敷涂层剂的防腐蚀处理以使阻隔层具有耐腐蚀性(例如耐酸性、耐碱性等)的薄膜。耐腐蚀性皮膜具体是指提高阻隔层的耐酸性的皮膜(耐酸性皮膜)、提高阻隔层的耐碱性的皮膜(耐碱性皮膜)等。作为形成耐腐蚀性皮膜的处理，可以进行1种，也可以两种以上组合进行。另外，不仅可以设置1层，也可以设置多层。另外，在这些处理中，热水改性处理和阳极氧化处理是通过处理剂使金属箔表面溶解，形成耐腐蚀性优异的金属化合物的处理。需要说明的是，这些处理也有包括在化学法表面处理的定义中的情况。另外，阻隔层3具有耐腐蚀性皮膜的情况下，包括耐腐蚀性皮膜在内均作为阻隔层3。
耐腐蚀性皮膜在蓄电器件用外包装材料的成型时表现出如下效果：防止阻隔层(例如铝合金箔)与基材层之间的脱层；防止因电解质与水分反应所生成的氟化氢，导致阻隔层表面的溶解、腐蚀，特别是在阻隔层为铝合金箔时，防止存在于阻隔层表面的氧化铝发生溶解、腐蚀，且提高阻隔层表面的粘接性(润湿性)；防止热封时的基材层与阻隔层之间的脱层；防止成型时的基材层与阻隔层之间的脱层。
作为通过化学法表面处理形成的耐腐蚀性皮膜，已知有各种皮膜，主要可以举出含有磷酸盐、铬酸盐、氟化物、三嗪硫醇化合物和稀土氧化物中至少1种的耐腐蚀性皮膜等。作为使用了磷酸盐、铬酸盐的化学法表面处理，可以举出例如铬酸铬酸盐处理、磷酸铬酸盐处理、磷酸-铬酸盐处理、铬酸盐处理等，作为用于这些处理的铬化合物，可以举出例如硝酸铬、氟化铬、硫酸铬、乙酸铬、草酸铬、磷酸二氢铬、铬酸乙酰乙酸酯、氯化铬、硫酸铬钾等。此外，作为用于这些处理的磷化合物，可以举出磷酸钠、磷酸钾、磷酸铵、多聚磷酸等。此外，作为铬酸盐处理，可以举出蚀刻铬酸盐处理、电解铬酸盐处理、涂布型铬酸盐处理等，优选为涂布型铬酸盐处理。该涂布型铬酸盐处理是对阻隔层(例如铝合金箔)的至少内层侧的面首先用碱浸渍法、电解清洗法、酸清洗法、电解酸清洗法、酸活化法等已知处理方法进行脱脂处理，然后采用辊涂法、凹版印刷法、浸渍法等已知涂布方法在脱脂处理面上涂敷以磷酸Cr(铬)盐、磷酸Ti(钛)盐、磷酸Zr(锆)盐、磷酸Zn(锌)盐等磷酸金属盐或这些金属盐的混合体为主要成分的处理液，或者以磷酸非金属盐或这些非金属盐的混合体为主要成分的处理液，或者包含上述成分与合成树脂等的混合物的处理液，再进行干燥的处理。处理液可以使用例如水、醇系溶剂、烃系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、醚系溶剂等各种溶剂，优选为水。此外，作为此时使用的树脂成分，可以举出酚醛系树脂、丙烯酸系树脂等高分子等，可以举出使用了具有下述通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化酚醛聚合物的铬酸盐处理等。需要说明的是，在该氨基化酚醛聚合物中，下述通式(1)～(4)所示的重复单元可以单独包含1种，也可以是两种以上的任意组合。丙烯酸系树脂优选为聚丙烯酸、丙烯酸-甲基丙烯酸酯共聚物、丙烯酸-马来酸共聚物、丙烯酸-苯乙烯共聚物或它们的钠盐、铵盐、胺盐等衍生物。特别优选为聚丙烯酸的铵盐、钠盐或胺盐等聚丙烯酸的衍生物。在本发明中，聚丙烯酸是指丙烯酸的聚合物。此外，丙烯酸系树脂也优选为丙烯酸与二元羧酸或与二元羧酸酐的共聚物，还优选为丙烯酸与二元羧酸或与二元羧酸酐的共聚物的铵盐、钠盐或胺盐。丙烯酸系树脂可以仅使用1种，也可以两种以上混合使用。
在通式(1)～(4)中，X表示氢原子、羟基、烷基、羟基烷基、烯丙基或苄基。另外，R1和R2相同或不同，表示羟基、烷基、或羟基烷基。在通式(1)～(4)中，作为X、R1和R2所示的烷基，可以举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～4的直链或支链状烷基。另外，作为X、R1和R2所示的羟基烷基，可以举出例如羟基甲基、1-羟基乙基、2-羟基乙基、1-羟基丙基、2-羟基丙基、3-羟基丙基、1-羟基丁基、2-羟基丁基、3-羟基丁基、4-羟基丁基等被一个羟基取代的碳原子数1～4的直链或支链状烷基。在通式(1)～(4)中，X、R1和R2所示的烷基和羟基烷基可以相同，也可以不同。在通式(1)～(4)中，X优选为氢原子、羟基或羟基烷基。具有通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化酚醛聚合物的数均分子量例如优选为500～100万左右、更优选为1000～2万左右。氨基化酚醛聚合物可以按照如下方式制造：使苯酚化合物或萘酚化合物与甲醛缩聚，制造具有上述通式(1)或通式(3)所示重复单元的聚合物，接着，使用甲醛和胺(R1R2NH)将官能团(－CH2NR1R2)导入上述所得到的聚合物。氨基化酚醛聚合物可以单独使用1种或混合2种以上使用。
作为耐腐蚀性皮膜的另一例，可以举出通过涂敷含有选自稀土元素氧化物溶胶、阴离子性聚合物、阳离子性聚合物中的至少1种的涂层剂的涂料型防腐蚀处理而形成的薄膜。涂层剂中还可以进一步含有磷酸或磷酸盐、使聚合物交联的交联剂。在稀土元素氧化物溶胶中，液体分散介质中分散有稀土元素氧化物的微粒(例如平均粒径100nm以下的颗粒)。作为稀土元素氧化物，可以举出氧化铈、氧化钇、氧化钕、氧化镧等，从进一步提高密合性的角度出发，优选为氧化铈。耐腐蚀性皮膜中所含的稀土元素氧化物可以单独使用1种或组合2种以上使用。作为稀土元素氧化物溶胶的液体分散介质，可以使用例如水、醇系溶剂、烃系溶剂、酮系溶剂、酯系溶剂、醚系溶剂等各种溶剂，优选为水。作为阳离子性聚合物，优选为例如聚乙烯亚胺、由聚乙烯亚胺与具有羧酸的聚合物形成的离子高分子络合物、在丙烯酸主骨架上接枝聚合伯胺而成的伯胺接枝丙烯酸树脂、聚烯丙胺或其衍生物、氨基化苯酚等。另外，作为阴离子性聚合物，优选为聚(甲基)丙烯酸或其盐、或以(甲基)丙烯酸或其盐为主要成分的共聚物。另外，交联剂优选为选自具有异氰酸酯基、缩水甘油基、羧基、噁唑啉基中的任意官能团的化合物和硅烷偶联剂中的至少一种。另外，上述磷酸或磷酸盐优选为缩合磷酸或缩合磷酸盐。
作为耐腐蚀性皮膜的一例，可以举出使氧化铝、氧化钛、氧化铈、氧化锡等金属氧化物或硫酸钡的微粒分散在磷酸中，将所得到的分散液涂布于阻隔层的表面，在150℃以上的温度下进行烧接处理形成的皮膜。
根据需要，耐腐蚀性皮膜也可以形成为进一步叠层有阳离子性聚合物和阴离子性聚合物中至少一者的叠层结构。作为阳离子性聚合物、阴离子性聚合物，可以举出上文已说明的聚合物。
需要说明的是，耐腐蚀性皮膜的组成分析可以使用例如飞行时间型二次离子质谱分析法进行。
化学法表面处理中形成于阻隔层3的表面的耐腐蚀性皮膜的量没有特别限制，例如，在进行涂布型铬酸盐处理的情况下，希望在阻隔层3的每1m2表面，以铬换算，以例如0.5～50mg左右、优选为1.0～40mg左右的比例含有铬酸化合物；以磷换算，以例如0.5～50mg左右、优选为1.0～40mg左右的比例含有磷化合物；以及以例如1.0～200mg左右、优选为5.0～150mg左右的比例含有氨基化酚醛聚合物。
作为耐腐蚀性皮膜的厚度，没有特别限制，从皮膜的凝聚力、与阻隔层或热熔接性树脂层的密合力的角度出发，可以优选举出1nm～20μm左右、更优选为1nm～100nm左右、进一步优选为1nm～50nm左右。需要说明的是，耐腐蚀性皮膜的厚度可以通过透射电子显微镜观察、或将透射电子显微镜观察与能量色散型X射线光谱法或电子束能量损失光谱法的组合进行测量。通过利用飞行时间型二次离子质谱分析法的耐腐蚀性皮膜的组成分析，可以检测到例如源自由Ce、P和O构成的二次离子(例如Ce2PO4 ﹢、CePO4 ﹣等的至少1种)、例如源自由Cr、P和O构成的二次离子(例如CrPO2 ﹢、CrPO4 ﹣等的至少1种)的峰。
化学法表面处理是通过将含有耐腐蚀性皮膜形成所用化合物的溶液利用棒涂法、辊涂法、凹版涂布法、浸渍法等涂布于阻隔层表面之后进行加热，使阻隔层的温度达到70～200℃左右的方式来进行。另外，也可以在对阻隔层实施化学法表面处理之前，预先将阻隔层供于利用碱浸渍法、电解清洗法、酸清洗法、电解酸清洗法等的脱脂处理。通过这样进行脱脂处理，能够更高效地进行阻隔层的表面的化学法表面处理。另外，通过在脱脂处理中使用在无机酸中溶解有含氟化合物的酸脱脂剂，不仅具有金属箔的脱脂效果，还能够形成钝态的金属氟化物，在这种情况下，也可以仅进行脱脂处理。
[热熔接性树脂层4]
在本发明的蓄电器件用外包装材料中，热熔接性树脂层4对应于最内层，是在组装蓄电器件时热熔接性树脂层彼此热熔接而发挥密封蓄电器件元件的功能的层(密封层)。
关于构成热熔接性树脂层4的树脂，只要能够热熔接，就没有特别限制，优选为聚烯烃、酸改性聚烯烃等含有聚烯烃骨架的树脂。构成热熔接性树脂层4的树脂含有聚烯烃骨架这一事实可以通过例如红外光谱法、气相色谱质谱法等进行分析。另外，当通过红外光谱法分析构成热熔接性树脂层4的树脂时，优选可以检测出来自马来酸酐的峰。例如，当通过红外光谱法对马来酸酐改性聚烯烃进行测量时，在波数1760cm﹣1附近和波数1780cm﹣1附近可以检测出来自马来酸酐的峰。在热熔接性树脂层4为由马来酸酐改性聚烯烃构成的层的情况下，当通过红外光谱法测量时，能够检测到来自马来酸酐的峰。但是，当酸改性度低时，有时峰变小而无法检出。在该情况下，能够通过核磁共振光谱法进行分析。
作为聚烯烃，具体可以举出低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等聚乙烯；乙烯－α-烯烃共聚物；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如丙烯和乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如丙烯和乙烯的无规共聚物)等聚丙烯；丙烯－α-烯烃共聚物；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。其中优选为聚丙烯。为共聚物时的聚烯烃树脂可以是嵌段共聚物，也可以是无规共聚物。这些聚烯烃系树脂可以单独使用1种，也可以两种以上并用。
另外，聚烯烃也可以为环状聚烯烃。环状聚烯烃为烯烃与环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的构成单体的烯烃，可以举出例如乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、苯乙烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为环状聚烯烃的构成单体的环状单体，可以举出例如降冰片烯等环状烯烃；环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等环状二烯等。其中，可以优选举出环状烯烃，进一步优选为降冰片烯。
酸改性聚烯烃是通过利用酸成分将聚烯烃嵌段聚合或接枝聚合而改性得到的聚合物。作为被酸改性的聚烯烃，可以使用上述聚烯烃、或使丙烯酸或甲基丙烯酸等极性分子与上述聚烯烃共聚而成的共聚物、或交联聚烯烃等聚合物等。另外，作为用于酸改性的酸成分，可以举出例如马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等羧酸或其酸酐。
酸改性聚烯烃也可以是酸改性环状聚烯烃。酸改性环状聚烯烃是通过将构成环状聚烯烃的单体的一部分替换成酸成分并共聚、或将酸成分与环状聚烯烃进行嵌段聚合或接枝聚合而得到的聚合物。被酸改性的环状聚烯烃与上述相同。另外，作为酸改性中使用的酸成分，与上述聚烯烃的改性中使用的酸成分相同。
作为优选的酸改性聚烯烃，可以举出被羧酸或其酸酐改性的聚烯烃、被羧酸或其酸酐改性的聚丙烯、马来酸酐改性聚烯烃、马来酸酐改性聚丙烯。
热熔接性树脂层4可以由单独1种树脂形成，或者也可以由组合两种以上的树脂的掺混聚合物形成。另外，热熔接性树脂层4可以仅由1层形成，也可以由相同或不同的树脂形成两层以上。
另外，在热熔接性树脂层4中，可以根据需要包含润滑剂等。在热熔接性树脂层4包含润滑剂的情况下，可以提高蓄电器件用外包装材料的成型性。作为润滑剂，没有特别限制，能够使用已知的润滑剂。润滑剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为润滑剂，没有特别限制，优选可以举出酰胺系润滑剂。作为润滑剂的具体例，可以举出基材层1中举例说明的润滑剂。润滑剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
当热熔接性树脂层4的表面存在润滑剂的情况下，作为其存在量，没有特别限制，从提高蓄电器件用外包装材料的成型性的角度出发，可以举出优选为10～50mg/m2左右、进一步优选为15～40mg/m2左右。
存在于热熔接性树脂层4的表面的润滑剂可以是使构成热熔接性树脂层4的树脂中所含的润滑剂渗出后的渗出物，也可以是在热熔接性树脂层4的表面涂布了润滑剂后的涂敷物。
另外，作为热熔接性树脂层4的厚度，只要能够将热熔接性树脂层彼此热熔接并发挥出密封蓄电器件元件的功能即可，除此没有特别限制，例如可以举出约100μm以下、优选为约85μm以下、更优选为15～85μm左右。需要说明的是，在例如后述的粘接层5的厚度为10μm以上的情况下，作为热熔接性树脂层4的厚度，可以举出优选为约85μm以下、更优选为15～45μm左右，在例如后述粘接层5的厚度低于10μm的情况下或没有设置粘接层5的情况下，作为热熔接性树脂层4的厚度，可以举出优选为约20μm以上、更优选为35～85μm左右。
[粘接层5]
在本发明的蓄电器件用外包装材料中，粘接层5是为了使阻隔层3(或耐腐蚀性皮膜)与热熔接性树脂层4牢固粘接而根据需要设置于这些层之间的层。
粘接层5由能够将阻隔层3与热熔接性树脂层4粘接的树脂形成。作为粘接层5的形成中所使用的树脂，可以使用例如与粘接剂层2中举例说明的粘接剂同样的树脂。另外，从将粘接层5与热熔接性树脂层4牢固粘接的角度出发，作为粘接层5的形成中所使用的树脂，优选包含聚烯烃骨架，可以举出上述热熔接性树脂层4中举例说明的聚烯烃、酸改性聚烯烃。另一方面，从将阻隔层3与粘接层5牢固粘接的角度出发，粘接层5优选含有酸改性聚烯烃。作为酸改性成分，可以举出马来酸、衣康酸、琥珀酸、己二酸等二元羧酸或它们的酸酐，丙烯酸，甲基丙烯酸等，从改性的容易度、通用性等角度出发，最优选为马来酸酐。另外，从蓄电器件用外包装材料的耐热性的角度出发，烯烃成分优选为聚丙烯系树脂，粘接层5最优选为含有马来酸酐改性聚丙烯。
构成粘接层5的树脂包含聚烯烃骨架这一事实可以通过例如红外光谱法、气相色谱质谱法等进行分析，分析方法没有特别限制。另外，构成粘接层5的树脂含有酸改性聚烯烃这一事实可以通过例如当通过红外光谱法对马来酸酐改性聚烯烃进行测量时，在波数1760cm﹣1附近和波数1780cm﹣1附近可以检测出来自马来酸酐的峰来验证。但是，当酸改性度低时，有时峰变小而无法检出。在该情况下，能够通过核磁共振光谱法进行分析。
此外，从蓄电器件用外包装材料的耐热性和耐内容物性等耐久性、减少厚度并确保成型性的角度出发，粘接层5更优选为含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物。作为酸改性聚烯烃，优选可以举出上述例子。
此外，粘接层5优选为含有酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和具有环氧基的化合物中的至少一种的树脂组合物的固化物，特别优选为酸改性聚烯烃和选自具有异氰酸酯基的化合物和具有环氧基的化合物中的至少一种的树脂组合物的固化物。另外，粘接层5优选含有选自聚氨酯、聚酯和环氧树脂中的至少一种，更优选为含有聚氨酯和环氧树脂。作为聚酯，优选为例如环氧基与马来酸酐基反应生成的酯树脂、噁唑啉基与马来酸酐反应生成的酰胺酯树脂。需要说明的是，当粘接层5中残留有具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物、环氧树脂等固化剂的未反应物时，未反应物的存在能够通过选自例如红外光谱、拉曼光谱法、飞行时间型二次离子质谱法(TOF-SIMS)等方法进行确认。
此外，从进一步增强阻隔层3与粘接层5的密合性的角度出发，粘接层5优选为含有具有选自氧原子、杂环、C＝N键和C－O－C键的至少一种的固化剂的树脂组合物的固化物。作为具有杂环的固化剂，可以举出例如具有噁唑啉基的固化剂、具有环氧基的固化剂等。另外，作为具有C＝N键的固化剂，可以举出具有噁唑啉基的固化剂、具有异氰酸酯基的固化剂等。另外，作为具有C－O－C键的固化剂，可以举出具有噁唑啉基的固化剂、具有环氧基的固化剂等。粘接层5是含有这些固化剂的树脂组合物的固化物这一事实可以通过例如气相色谱质谱(GCMS)、红外光谱法(IR)、飞行时间型二次离子质谱法(TOF-SIMS)、X射线光电子能谱法(XPS)等方法确认。
作为具有异氰酸酯基的化合物，没有特别限制，但从有效提高阻隔层3与粘接层5的密合性的角度出发，可以优选举出多官能异氰酸酯化合物。多官能异氰酸酯化合物没有特别限制，只要是具有两个以上异氰酸酯基的化合物即可。作为多官能异氰酸酯系固化剂的具体例，可以举出戊二异氰酸酯(PDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、这些异氰酸酯的多聚体或脲酸酯体、它们的混合物或者与其它聚合物的共聚物等。还可以举出加合物体、缩二脲体、异氰脲酸酯体等。
作为粘接层5中的具有异氰酸酯基的化合物的含量，优选为在构成粘接层5的树脂组合物中的0.1～50质量％的范围、更优选为在0.5～40质量％的范围。由此能够有效提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
具有噁唑啉基的化合物没有特别限制，只要是具有噁唑啉骨架的化合物即可。作为具有噁唑啉基的化合物的具体例，可以举出具有聚苯乙烯主链的化合物、具有丙烯酸主链的化合物等。另外，作为市售品，可以举出例如株式会社日本触媒株式会社制Epocros系列。
作为粘接层5中具有噁唑啉基的化合物的比例，优选为在构成粘接层5的树脂组合物中的0.1～50质量％的范围、更优选在0.5～40质量％的范围。由此能够有效提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
作为具有环氧基的化合物，可以举出例如环氧树脂。作为环氧树脂，没有特别限制，只要是能够通过分子内存在的环氧基形成交联结构的树脂即可，可以采用已知的环氧树脂。作为环氧树脂的重均分子量，可以举出优选为50～2000左右、更优选为100～1000左右、进一步优选为200～800左右。需要说明的是，在第一发明中，环氧树脂的重均分子量为在使用聚苯乙烯作为标准样品的条件下通过凝胶渗透色谱(GPC)测得的测量值。
作为环氧树脂的具体例，可以举出三羟甲基丙烷的缩水甘油醚衍生物、双酚A二缩水甘油醚、改性双酚A二缩水甘油醚、双酚F型缩水甘油醚、线性酚醛缩水甘油醚、甘油多缩水甘油醚、聚甘油多缩水甘油醚等。环氧树脂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为环氧树脂在粘接层5中的比例，优选在构成粘接层5的树脂组合物中的0.1～50质量％的范围、更优选为0.5～40质量％的范围。由此能够有效提高阻隔层3与粘接层5的密合性。
作为聚氨酯，没有特别限制，可以使用已知的聚氨酯。粘接层5可以是例如双液固化型聚氨酯的固化物。
作为聚氨酯在粘接层5中的比例，优选在构成粘接层5的树脂组合物中的0.1～50质量％的范围、更优选为0.5～40质量％的范围。由此能够有效提高存在电解液等易诱发阻隔层腐蚀的成分的环境下的阻隔层3与粘接层5的密合性。
需要说明的是，当粘接层5为含有选自具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和环氧树脂中的至少一种与上述酸改性聚烯烃的树脂组合物的固化物时，酸改性聚烯烃起到主剂的作用，具有异氰酸酯基的化合物、具有噁唑啉基的化合物和具有环氧基的化合物分别起到固化剂的作用。
粘接层5可以含有具有碳化二亚胺基团的改性剂。
粘接层5的厚度优选为约50μm以下、约40μm以下、约30μm以下、约20μm以下、约5μm以下。另外，粘接层5的厚度优选为约0.1μm以上、约0.5μm以上。另外，作为粘接层5的厚度范围，优选为0.1～50μm左右、0.1～40μm左右、0.1～30μm左右、0.1～20μm左右、0.1～5μm左右、0.5～50μm左右、0.5～40μm左右、0.5～30μm左右、0.5～20μm左右、0.5～5μm左右。更具体而言，当为粘接剂层2所举例说明的粘接剂、或酸改性聚烯烃与固化剂的固化物时，优选为1～10μm左右、更优选为1～5μm左右。此外，当使用热熔接性树脂层4所举例说明的树脂时，优选为2～50μm左右、更优选为10～40μm左右。需要说明的是，当粘接层5为粘接剂层2举例说明的粘接剂或含有酸改性聚烯烃和固化剂的树脂组合物的固化物时，可以通过例如涂布该树脂组合物并进行加热等方式进行固化，由此形成粘接层5。此外，当使用热熔接性树脂层4举例说明的树脂时，可以通过例如热熔接性树脂层4与粘接层5的挤出成型来形成。
[表面覆盖层6]
本发明的蓄电器件用外包装材料中，出于提高外观设计性、耐电解液性、耐伤性、成型性等中的至少一项的目的，根据需要可以在基材层1之上(基材层1的与阻隔层3相反的一侧)设置表面覆盖层6。表面覆盖层6是在使用蓄电器件用外包装材料组装蓄电器件时位于蓄电器件用外包装材料的最外层侧的层。
表面覆盖层6可以举出例如聚偏二氯乙烯、聚酯、聚酰胺、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯、硅树脂、酚醛树脂等树脂，或这些树脂的改性物等。另外，也可以是这些树脂的共聚物，还可以是共聚物的改性物。而且还可以是这些树脂的混合物。树脂优选为固化性树脂。即，表面覆盖层6优选为由含有固化性树脂的树脂组合物的固化物构成。
在形成表面覆盖层6的树脂为固化型的树脂的情况下，该树脂可以是单液固化型和双液固化型中的任一者，优选为双液固化型。作为双液固化型树脂，可以举出例如双液固化型聚氨酯、双液固化型聚酯、双液固化型环氧树脂等。其中，优选为双液固化型聚氨酯。
作为双液固化型聚氨酯，可以举出例如包括含有多元醇化合物的第一剂和含有异氰酸酯化合物的第二剂的聚氨酯。可优选举出以聚酯多元醇、聚醚多元醇和丙烯酸多元醇等多元醇为第一剂，以芳香族系或脂肪族系的多异氰酸酯为第二剂的双液固化型聚氨酯。另外，作为聚氨酯，可以举出例如含有预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应得到的聚氨酯化合物、和异氰酸酯化合物的聚氨酯。作为聚氨酯，可以举出例如含有预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应得到的聚氨酯化合物、和多元醇化合物的聚氨酯。作为聚氨酯，可以举出例如使聚氨酯化合物与空气等中的水分反应而固化得到的聚氨酯，该聚氨酯化合物是预先使多元醇化合物与异氰酸酯化合物反应得到的。作为多元醇化合物，优选使用除了重复单元的末端的羟基之外，侧链也具有羟基的聚酯多元醇。作为第二剂，可以举出脂肪族、脂环式、芳香族、芳香脂肪族的异氰酸酯系化合物。作为异氰酸酯系化合物，可以举出例如六亚甲基二异氰酸酯(HDI)、苯二亚甲基二异氰酸酯(XDI)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、氢化XDI(H6XDI)、氢化MDI(H12MDI)、甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)、萘二异氰酸酯(NDI)等。另外，可以举出来自这些二异氰酸酯的1种或两种以上的多官能异氰酸酯改性体等。另外，作为多异氰酸酯化合物，还可以使用多聚体(例如三聚体)。这样的多聚体中，可以举出加合物体、缩二脲体、脲酸酯体等。需要说明的是，脂肪族异氰酸酯系化合物是指具有脂肪族基且没有芳香环的异氰酸酯，脂环式异氰酸酯系化合物是指具有脂环式烃基的异氰酸酯，芳香族异氰酸酯系化合物是指具有芳香环的异氰酸酯。通过由聚氨酯形成表面覆盖层6，能够使蓄电器件用外包装材料具有优异的耐电解液性。
表面覆盖层6中，可以使表面覆盖层6的表面和内部的至少一者根据该表面覆盖层6或其表面应具有的功能性等，根据需要含有上述润滑剂、抗粘连剂、消光剂、阻燃剂、抗氧化剂、增粘剂、抗静电剂等添加剂。作为添加剂，可以举出例如平均粒径0.5nm～5μm左右的微粒。添加剂的平均粒径取激光衍射/散射式粒径分布测量装置测得的中值粒径。
添加剂可以是无机物和有机物中的任一者。另外，对于添加剂的形状也没有特别限制，可以举出例如球状、纤维状、板状、无定形、鳞片状等。
作为添加剂的具体例，可以举出滑石、硅石、石墨、高岭土、蒙脱石、云母、水滑石、硅胶、沸石、氢氧化铝、氢氧化镁、氧化锌、氧化镁、氧化铝、氧化钕、氧化锑、氧化钛、氧化铈、硫酸钙、硫酸钡、碳酸钙、硅酸钙、碳酸锂、苯甲酸钙、草酸钙、硬脂酸镁、矾土、炭黑、碳纳米管、高熔点尼龙、丙烯酸酯树脂、交联丙烯酸、交联苯乙烯、交联聚乙烯、苯并胍胺、金、铝、铜、镍等。添加剂可以单独使用一种，也可以组合两种以上使用。这些添加剂中，从分散稳定性、成本等角度出发，优选可以举出硅石、硫酸钡、氧化钛。另外，也可以对添加剂的表面实施绝缘处理、高分散性处理等各种表面处理。
作为形成表面覆盖层6的方法，没有特别限制，可以举出例如涂布形成表面覆盖层6的树脂的方法。在表面覆盖层6中配合添加剂的情况下，只要涂布混合有添加剂的树脂即可。
作为表面覆盖层6的厚度，没有特别限制，只要能够发挥作为表面覆盖层6的上述功能即可，例如可以举出0.5～10μm左右、优选为1～5μm左右。
4.蓄电器件用外包装材料的制造方法
关于蓄电器件用外包装材料的制造方法，没有特别限制，只要可以得到使本发明的蓄电器件用外包装材料所具有的各层叠层而成的叠层体即可，可以形成满足上述空隙率的粘接剂层2。即，本发明的蓄电器件用外包装材料10的制造方法具体如下所述。构成蓄电器件用外包装材料的叠层体的各层的细节以及上述空隙率等的细节如上所述。
蓄电器件用外包装材料的制造方法包括：准备至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体的工序；和
以从上述热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式，将上述叠层体成型，形成用于在上述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部的工序，
上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
如上所述，在本发明的蓄电器件用外包装材料10中，为了以成为上述空隙率的方式形成粘接剂层2，不仅需要选择粘接剂的种类，而且需要在利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时，按照尽量避免在粘接剂层2产生气泡的方式设计。例如，可以举出通过提高利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时的叠层压力，挤出在基材层1与阻隔层3叠层时裹挟进入粘接剂层2中的空气，以减少粘接剂层2中残留的空气，抑制空隙的产生的方法。此外，还可以举出通过增大利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时所用的夹辊的直径，增加在基材层1与阻隔层3叠层时裹挟进入粘接剂层2中的空气的挤压时间和面积，以减少粘接剂层2中残留的空气，抑制空隙的产生的方法。而且，当利用粘接剂层2将基材层1与阻隔层3叠层时，通过在阻隔层3的表面涂布了形成粘接剂层2的粘接剂后叠层基材层1，叠层基材层1时所裹挟进入的空气将在叠层后从基材层1侧逐渐挥发，因此能够抑制空隙的产生。需要说明的是，在基材层1的表面涂布用于形成粘接剂层2的粘接剂后叠层阻隔层3的情况下，叠层阻隔层3时所裹挟进入的空气将不能在叠层后从阻隔层3侧挥发，因此，与将粘接剂涂布在阻隔层3的表面的情况相比，容易在粘接剂层2中形成空隙。即，在基材层1的表面涂布了形成粘接剂层2的粘接剂后叠层阻隔层3的情况下，叠层阻隔层3时所裹挟进入的空气将不能从阻隔层3侧挥发而残留下来，因此如图9、10的示意图所示，容易在阻隔层侧形成空隙2a。另一方面，在阻隔层3的表面涂布了形成粘接剂层2的粘接剂后叠层基材层1的情况下，易于在基材层侧形成空隙，如上所述易于挥发，因此能够抑制空隙的产生或者即使形成了空隙，尺寸也很小。此外，在本发明的蓄电器件用外包装材料10中，为了达到上述空隙率而形成粘接剂层2，优选阻隔层3为一层。
另外，作为构成本发明的蓄电器件用外包装材料的膜状叠层体的制造方法的一例，如下所述。首先，形成依次叠层有基材层1、粘接剂层2、阻隔层3的叠层体(下文也表示为“叠层体A”)。叠层体A的形成具体能够通过在基材层1上或根据需要表面经过了化学法表面处理的阻隔层3上，通过凹版涂布法、辊涂法等涂布方法涂布粘接剂层2的形成所使用的粘接剂并干燥后，叠层该阻隔层3或基材层1并使粘接剂层2固化的干式层压法进行。减少粘接剂层2的空隙率的方法如上所述。
接着，在叠层体A的阻隔层3上叠层热熔接性树脂层4。当在阻隔层3上直接叠层热熔接性树脂层4时，只要能够在叠层体A的阻隔层3之上，通过热层压法、挤出层压法等方法将热熔接性树脂层4叠层即可。另外，当在阻隔层3与热熔接性树脂层4之间设置粘接层5时，可以举出例如(1)通过将粘接层5和热熔接性树脂层4挤出在叠层体A的阻隔层3之上而叠层的方法(共挤出层压法、串联层压法)；(2)另外形成叠层有粘接层5和热熔接性树脂层4的叠层体，将该叠层体通过热层压法叠层于叠层体A的阻隔层3之上的方法，或形成在叠层体A的阻隔层3上叠层有粘接层5的叠层体，将该叠层体通过热层压法与热熔接性树脂层4叠层的方法；(3)在叠层体A的阻隔层3与预先成膜为片状的热熔接性树脂层4之间，一边注入熔融的粘接层5，一边利用粘接层5将叠层体A与热熔接性树脂层4贴合的方法(夹心层压法)；(4)在叠层体A的阻隔层3之上，涂布用于形成粘接层5的粘接剂溶液，并使其干燥的方法，或进一步通过烧接方法等进行叠层，在该粘接层5之上叠层预先成膜为片状的热熔接性树脂层4的方法等。
在设置表面覆盖层6时，在基材层1的与阻隔层3相反侧的表面叠层表面覆盖层6。表面覆盖层6可以通过例如将形成表面覆盖层6的上述树脂涂布于基材层1的表面而形成。需要说明的是，在基材层1的表面叠层阻隔层3的工序和在基材层1的表面叠层表面覆盖层6的工序的顺序没有特别限制。例如，也可以在基材层1的表面形成表面覆盖层6之后，在基材层1的与表面覆盖层6相反侧的表面形成阻隔层3。
如上所述操作，形成依次具有根据需要设置的表面覆盖层6/基材层1/粘接剂层2/阻隔层3/根据需要设置的粘接层5/热熔接性树脂层4的叠层体，为了强化粘接剂层2与根据需要设置的粘接层5的粘接性，可以进一步进行加热处理。
在蓄电器件用外包装材料中，也可以根据需要对构成叠层体的各层实施电晕处理、喷砂处理、氧化处理、臭氧处理等表面活化处理来提高加工适应性。例如，可以通过对基材层1的与阻隔层3相反侧的表面实施电晕处理，提高油墨对基材层1表面的印刷适应性。
5.蓄电器件
本发明的蓄电器件用外包装材料在用于密封并收纳正极、负极、电解质等蓄电器件元件的包装体中使用。即，能够在由本发明的蓄电器件用外包装材料形成的包装体中，收纳至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件，制成蓄电器件。
具体而言，利用本发明的蓄电器件用外包装材料，在将与上述正极和负极分别连接的金属端子向外侧突出的状态下，以能够在蓄电器件元件的周缘形成凸缘部(热熔接性树脂层彼此接触的区域)的方式覆盖至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件，将上述凸缘部的热熔接性树脂层彼此热封而实现密封，由此提供使用了蓄电器件用外包装材料的蓄电器件。需要说明的是，在由本发明的蓄电器件用外包装材料形成的包装体中收纳蓄电器件元件的情况下，以本发明的蓄电器件用外包装材料的热熔接性树脂部分成为内侧(与蓄电器件元件接触的面)的方式，形成包装体。
本发明的蓄电器件用外包装材料可以适用于电池(包括电容(condenser)、电容器(capacitor)等)等蓄电器件。另外，本发明的蓄电器件用外包装材料也可以在一次电池、二次电池中的任一类中使用，优选用于二次电池。对于本发明的蓄电器件用外包装材料所适用的二次电池的种类没有特别限制，可以举出例如锂离子电池、锂离子聚合物电池、全固体电池、铅蓄电池、镍-氢蓄电池、镍-镉蓄电池、镍-铁蓄电池、镍-锌蓄电池、氧化银-锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容、电容器等。这些二次电池中，作为本发明的蓄电器件用外包装材料优选的适用对象，可以举出锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
以下，例示实施例和比较例，详细地说明本发明。但是，本发明并非限定于实施例。
<蓄电器件用外包装材料的制造>
实施例1～5和比较例1～2
作为基材层，准备将聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(厚度12μm)和双轴拉伸尼龙膜(厚度15μm)利用由双液固化型聚氨酯粘接剂(分别使用后述粘接剂A～D)形成的粘接剂层(固化后厚度为3μm)叠层得到的叠层膜。接着，通过干式层压法将由在两面形成了耐腐蚀性皮膜的铝合金箔(厚度40μm)构成的阻隔层叠层在基材层的双轴拉伸尼龙膜上。具体是使用双液固化型聚氨酯粘接剂(分别使用后述粘接剂A～D)将基材层的双轴拉伸尼龙膜侧和铝合金箔叠层，然后通过实施时效处理，制成基材层/粘接剂层/阻隔层的叠层体。在利用粘接剂层将基材层和阻隔层叠层时的条件中，粘接剂种类以外的条件(叠层压力比、夹辊直径比和涂布粘接剂的面(是铝合金箔的表面或是双轴拉伸尼龙膜的表面)如表1所述。
<利用粘接剂层将基材层和阻隔层叠层时的条件>
(粘接剂的种类)
粘接剂A：使用芳香族异氰酸酯化合物作为固化剂的双液型聚氨酯粘接剂
粘接剂B：使用芳香族异氰酸酯化合物作为固化剂的双液型聚氨酯粘接剂(由与粘接剂A不同的制造商制造)
粘接剂C：使用芳香族异氰酸酯化合物作为固化剂的双液型聚氨酯粘接剂(由与粘接剂A和B不同的制造商制造)
粘接剂D：使用脂肪族环状异氰酸酯化合物作为固化剂的双液型聚氨酯粘接剂(由与粘接剂C相同的制造商制造)
接着，通过在所得到的叠层体的阻隔层侧将作为粘接层的马来酸酐改性聚丙烯(厚度40μm)和作为热熔接性树脂层的聚丙烯(厚度40μm)共挤出，而在阻隔层上叠层粘接层/热熔接性树脂层。接着，对所得到的叠层体进行时效处理并加热，得到依次叠层有聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(12μm)/粘接剂层(3μm)/双轴拉伸尼龙膜(15μm)/粘接剂层(3μm)/阻隔层(40μm)/粘接层(40μm)/热熔接性树脂层(40μm)的膜状叠层体(总厚度153μm)。
接着，将所得到的各叠层体进行裁切，形成150mm(MD：加工方向)×90mm(TD：横向)的长条片。需要说明的是，叠层体的MD对应于铝合金箔的轧制方向(RD)，叠层体的TD对应于铝合金箔的TD。接着，将长条片配置在具有55mm(MD)×32mm(TD)的口径的成型模具(阴模)和与之对应的成型模具(阳模)之间(阴模侧为基材层侧)，以按压力0.9MPa、5.5mm的成型深度进行冷轧成型，得到成型后的蓄电器件用外包装材料(参照图4和图5)。
<粘接剂层的空隙率的测量>
按照下述操作顺序，对如上所述得到的成型后的蓄电器件用外包装材料的位于基材层和阻隔层之间的粘接剂层(具体为将基材层的双轴拉伸尼龙膜和铝合金箔粘接的粘接剂层)的厚度方向的截面的空隙率进行了测量。
如图4和图5的示意图所示，当从基材层侧观察蓄电器件用外包装材料时，对俯视时基本呈矩形的凹部100(成型部)的形成凹部100的角部的曲线与形成棱线部的直线的交界部分(图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)，用切片机(大和光机工业制ROM-380)沿与厚度方向平行的方向(以及与裁切的片垂直的方向)切割，得到粘接剂层的截面。需要说明的是，当从基材层侧观察蓄电器件用外包装材料时，凹部100的角部均未形成理想的直角，而是呈曲线状。在本实施例和比较例中，在形成凹部100的角部的曲线与形成棱线部的直线的交界部分(图4中为表示凹部100的实线与(1)～(8)的虚线相交的部位)取得了截面。而且，由于湿热环境下特别容易发生剥离，因此在该截面中，分别以底面100A侧的弯曲部10A(如图5～8所示，由阳模形成的弯曲部)和密封用边缘10C侧的弯曲部10B(如图5～8所示，由阴模形成的弯曲部)中的、密封用边缘10C侧的弯曲部10B的截面(参见图5中的区域P)作为空隙率的测量对象。接着，使用激光显微镜(例如KEYENCE制VK-9710)以150倍的物镜放大倍率对粘接剂层得到的截面中弯曲部P(参照图5)处的截面进行截面观察。接着，根据所得到的截面观察结果，使用分析软件VK Analyzer版本2.5.0.1将粘接剂层的面积和空隙的面积进行了量化。具体而言，选择VK Analyzer的评价分析(A)的体积/面积(V)，粘接层的面积是通过选择“多边形”模式，以包含所采集的图像中表示的整个粘接剂层的方式选择阻隔层3(铝合金箔)与粘接剂层2之间的5点、粘接剂层2与基材层1(双轴拉伸尼龙膜)之间的5点，并将点连接来测量面积(参照图9的示意图，以包含空隙2a在内的粘接剂层2的区域为测量对象)。另外，空隙是通过选择“自由线”模式以填充所有空隙的方式用线包围进行确定并测量面积(参照图10的示意图。以空隙2a的区域为测量对象)。通过下式计算所得到的各面积之比，得到截面空隙率(％)。表1表示了上述合计八个部位的测量位置中空隙率最大的值。
粘接剂层的截面的空隙率(％)＝(粘接剂层的空隙截面积/粘接剂层截面积)×100
<耐湿热性评价>
分别准备如上所述得到的成型后的蓄电器件用外包装材料各16个作为样品。接着，将16个样品置于温度80℃、相对湿度90％的恒温槽内，每日肉眼观察铝合金箔与基材层的双轴拉伸尼龙膜之间的剥离发生状况。当观察到铝合金箔上有1mm以上的双轴拉伸尼龙膜的剥离时，判断为发生了剥离，基于所有16个样品发生了剥离为止的天数，按照下述标准对耐湿热性进行了评价。在温度80℃、相对湿度90％的条件下对成型后的蓄电器件用外包装材料的耐湿热性进行的评价可以说是非常严格的评价。结果示于表1。
A+：到发生剥离为30天以上，耐湿热性最优
A：到发生剥离为20天以上且不到30天，耐湿热性特别好
B：到发生剥离为10天以上且不到20天，耐湿热性相当好
C：到发生剥离为5天以上且不到10天，耐湿热性好
D：到发生剥离不到5天，耐湿热性等同于或低于一般水平
[表1]
实施例1～5的蓄电器件用外包装材料是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的蓄电器件用外包装材料，其具有以从热熔接性树脂层侧向基材层侧突出的方式成型的用于在热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。实施例1～5的蓄电器件用外包装材料抑制了湿热环境下的蓄电器件用外包装材料的粘接剂层位置处的剥离，发挥了优异的耐湿热性。需要说明的是，双轴拉伸尼龙膜的表面涂布有粘接剂的实施例5和比较例2中，如图9和图10的示意图所示，在粘接剂层的阻隔层侧形成了空隙。
如上所述，本发明提供以下所示实施方式的发明。
第1项：一种蓄电器件用外包装材料，其是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，
上述蓄电器件用外包装材料具有以从上述热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式成型的、用于在上述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，
在上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
第2项：根据第1项所述的蓄电器件用外包装材料，其中，上述粘接剂层由包含固化性树脂的树脂组合物的固化物形成。
第3项：根据第2项所述的蓄电器件用外包装材料，其中，上述树脂组合物为双液型粘接剂。
第4项：根据第2项或第3项所述的蓄电器件用外包装材料，其中，上述树脂组合物包含聚氨酯。
第5项：根据第1～4项中任一项所述的蓄电器件用外包装材料，其中，上述蓄电器件用外包装材料具有俯视时基本呈矩形的形状。
第6项：根据第1～5项中任一项所述的蓄电器件用外包装材料，其中，上述蓄电器件用外包装材料的上述凹部为俯视时基本呈矩形的形状。
第7项：一种蓄电器件用外包装材料的制造方法，其包括：准备至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体的工序；和
以从上述热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式，将上述叠层体成型，形成用于将蓄电器件元件收纳在上述热熔接性树脂层侧的凹部的工序，
上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
第8项：一种蓄电器件，其中，在上述蓄电器件中，至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件被收纳在使用蓄电器件用外包装材料所形成的包装体中，
上述蓄电器件用外包装材料是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，
上述蓄电器件用外包装材料具有以从上述热熔接性树脂层侧向上述基材层侧突出的方式成型的、用于在上述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，
上述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
第9项：一种蓄电器件的制造方法，包括：将至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件收纳在使用第1～6项中任一项所述的蓄电器件用外包装材料形成的包装体中的工序。
符号说明
1：基材层
2：粘接剂层
2a：空隙
3：阻隔层
4：热熔接性树脂层
5：粘接层
6：表面覆盖层
10：蓄电器件用外包装材料
10A：凹部的底面部侧的弯曲部
10B：密封用边缘侧的弯曲部
10C：密封用边缘
21：阴模
22：阳模
23：压板
100：凹部
100A：凹部的底面
Claims (9)
1.一种蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
其是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，
所述蓄电器件用外包装材料具有以从所述热熔接性树脂层侧向所述基材层侧突出的方式成型的、用于在所述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，
所述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
2.根据权利要求1所述的蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
所述粘接剂层由包含固化性树脂的树脂组合物的固化物形成。
3.根据权利要求2所述的蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
所述树脂组合物为双液型粘接剂。
4.根据权利要求2或3所述的蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
所述树脂组合物包含聚氨酯。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
所述蓄电器件用外包装材料具有俯视时基本呈矩形的形状。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的蓄电器件用外包装材料，其特征在于：
所述蓄电器件用外包装材料的所述凹部为俯视时基本呈矩形的形状。
7.一种蓄电器件用外包装材料的制造方法，其特征在于，包括：
准备至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体的工序；和
以从所述热熔接性树脂层侧向所述基材层侧突出的方式，将所述叠层体成型，形成用于将蓄电器件元件收纳在所述热熔接性树脂层侧的凹部的工序，
所述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
8.一种蓄电器件，其特征在于：
在所述蓄电器件中，至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件被收纳在使用蓄电器件用外包装材料所形成的包装体中，
所述蓄电器件用外包装材料是至少依次具有基材层、粘接剂层、阻隔层和热熔接性树脂层的膜状叠层体成型而成的，
所述蓄电器件用外包装材料具有以从所述热熔接性树脂层侧向所述基材层侧突出的方式成型的、用于在所述热熔接性树脂层侧收纳蓄电器件元件的凹部，
所述粘接剂层的厚度方向的截面的以150倍的物镜放大倍率观察到的空隙率在25％以下。
9.一种蓄电器件的制造方法，其特征在于，包括：
将至少具有正极、负极和电解质的蓄电器件元件收纳在使用权利要求1～6中任一项所述的蓄电器件用外包装材料所形成的包装体中的工序。
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