CN113574703A - 电化学气体析出电池，特别是无汞析氢电池 - Google Patents

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Abstract

因此，本发明所基于的任务是提供电化学电池，并且特别是无汞析氢电池，其不含阮内镍并且可以在空白放气率和其他电化学特性方面相应于迄今使用阮内镍实现的电化学气体析出电池。根据本发明，该任务通过电化学气体析出电池（2），特别是无汞析氢电池，来实现，其包含金属阳极（10）、电解质（14）和气体扩散电极（20)，其中所述气体扩散电极（10）作为含金属的主要成分包含钢合金和/或催化无机金属化合物和/或铂‑或钯‑粉末，所有上述材料均不含阮内镍。避免阮内镍提供了更高的操作安全性。所发现的替代材料在运输、火灾危险和毒理学方面具有显著更小的风险。所需的防护措施相应地显著更便宜。使用的镍含量（如果使用含镍化合物的话）至少减少到1/2或者趋近于零。所发现的替代材料具有好到非常好的电化学活性，并导致在析氢效率和稳定性方面与配备有含阮内镍的阴极的电池一样够用的析氢电池。

Description

电化学气体析出电池，特别是无汞析氢电池
本发明涉及电化学气体析出电池，特别是无汞析氢电池。
通常，气体析出电池用于通过气体析出来形成压力，并以此方式自动移动/输送流体介质。对于流体介质可以示例性提及润滑剂、香料和药物。通用的气体析出电池例如从德国公开文本35 32 335和欧洲专利申请EP 1 396 899 A2已知。
通常，现代气体析出电池作为析氢电池运行。其中在阳极的电化学反应中，金属锌在碱性电解质中被氧化以形成带两个正电荷的锌离子（Zn2+），并且在阴极通过还原反应由水产生所需的氢气。这些电化学气体析出电池通常由含汞的锌粉构造。在这种情况下，汞用作提供负极金属锌的电池侧（放电过程中的阳极侧）上的集电器的腐蚀保护，并且还有助于减少通过锌的自腐蚀造成的不希望的氢气析出，否则，通过碱性锌腐蚀或通过与集电器表面形成电化学局部电池，在含锌阳极上不希望地自发析出氢。基于锌粉中的总金属含量，现有锌/碱性电解质/碳-镍型气体电池中的汞含量为约1%至8%。除了这种汞含量外，这些类型的气体析出电池还可能含有较少的铅和镉成分。这些混入物同样通常为0.5%至6%的范围。
由于金属汞、铅和镉的毒性，根据严格的法律要求，已经开展工作用毒性较小的金属或非金属添加剂替代这些物质，或在禁用汞、铅和镉的同时强制性要求使用毒性较小的金属。然而，仍然可能存在痕量的Hg、Cd和Pb。因此，在这一点上，应避免使用Hg、Cd和Pb添加剂，或者说，表明不必在欧盟电池指令意义上声明这些金属。欧盟电池指令2006/66/EC的第21(3)条以及2013/56/EU的附件指出，当基于产品的总重量，Hg的相应含量小于5 ppm Hg，Cd的相应含量小于 20 ppm和Pb的相应含量小于40 ppm时，可以宣称在该指令意义上不含汞、镉和铅。欧洲专利申请EP 2 337 124 A1公开了在这方面合乎规定的解决方案。
借助铟和铋添加剂，得以成功抑制锌在碱性电解质中自放电，并这样实现锌的受控和长期线性氧化以及由此实现所需的析氢稳定性。这些添加剂避免使用汞、镉和铅，因此根据前述欧盟法规，可以宣称为不含汞、镉和铅的气体析出电池，这是因为没有超过欧盟法规对这些金属规定的限值并且以这种方式构建的气体析出电池因此不再有申报义务。
纯技术上而言，当然仍然可能存在痕量的这些金属，并且这甚至是合意的，但是由于这些添加剂，这些金属的含量现在被压制到远低于规定的限值。
这类电化学析氢电池现今还通过通常添加20%直至30%的阮内镍作为正极（放电期间的阴极）中的电化学催化剂来构造。为了抑制阮内镍的自燃特性，通常在升高的温度下用氧气和水蒸气将其钝化。使用阮内镍或其氧化物、羟基氧化物（Oxi-Hydroxide）或氢氧化物的此过程以及后续过程必须采用针对处理和加工的相应保护措施进行。如果人们接触到阮内镍，除了自燃之外风险还在于显著的健康风险。安全加工的相应规定因国家而有些差异，但针对的始终是相同的危险。
因此，本发明所基于的任务是提供电化学电池，并且特别是无汞析氢电池，它不含阮内镍，并且在空白放气率(Blindgasungsrate)和其他电化学特性方面能够对应于迄今使用阮内镍实现的电化学气体析出电池。
根据本发明，该任务通过电化学气体析出电池，特别是无汞析氢电池实现，其具有金属阳极、电解质和气体扩散电极，其中所述气体扩散电极作为含金属的主要成分包含钢合金和/或催化无机金属化合物和/或铂-或钯-粉末，所有上述材料均不含阮内镍。
避免阮内镍提供了更高的操作安全性。所发现的替代材料在运输、火灾危险和毒理学方面具有显著更小的风险。所需的防护措施相应地显著更便宜。使用的镍含量（如果使用含镍化合物的话）至少减少到1/2或者趋近于零。所发现的替代材料具有好到非常好的电化学活性，并导致在析氢效率和稳定性方面与配备有含阮内镍的阴极的电池类似的析氢电池。
在本发明的一个有利实施方案中，气体扩散电极的含金属的主要成分可以作为复合材料施加到载体材料上，载体材料优选碳、硅化合物或聚合物，例如PTFE。以此方式，气体扩散电极的特性（孔隙率、润湿性、活性、机械稳定性等）可以在比较宽的范围内根据需要设置。
为了替代阮内镍，已经表明气体扩散电极的含金属主要成分可以包含以下物质中的一种或多种：
a) 镍-铁合金；
b) 铬-镍合金（铬-镍钢可含有：铬/镍/铁/Mo、V、W等）；
c) 镍-铁-硫化合物，例如镍黄铁矿；
d) 镍-铜合金；
e) 钨-青铜，特别是钨-钠-青铜；
f) 钨-碳化合物，特别是碳化钨；
g) 钨-硒化合物，特别是二硒化钨；和/或
h) 混合金属氧化物，其包括金属Ni、Fe、Zn、Mg、Cr和Cu中一种或多种的氧化物，优选铁氧化物，例如磁铁矿（氧化铁（II/III））、锌-铁氧化物，例如ZnFe3O4和镁-铁氧化物。
为了即使在复合材料的情况下也能够提供足够的催化活性，有利的是，优选存在具有碳的复合材料，其中配有500 ppm至20000 ppm的气体扩散电极的含金属的主要成分。
下面借助附图更详细地解释本发明的优选工作实施例。其中，所述附图显示了本发明的气体析出电池2的结构示意图。气体析出电池2包括杯4和盖6，它们与密封件8一起形成气体析出电池2的外壳。盖6的底部在其内侧还载有由Cu/Zn合金制成的涂层9，通过该涂层可以提高电活性材料表面的氢过电压，改善锌阳极10的腐蚀特性并稳定锌阳极10和用作集电器的盖底之间的接触电阻。该涂层9也可以由Cu/Sn或Cu/Zn/Sn合金或前述合金的任意组合构成。
在本情况下，锌阳极10由具有铟和铋添加剂的锌粉构成。铟和铋的浓度分别为约300 ppm。然而，该浓度总体上可以为大约50至2000 ppm 的范围。铟和铋混入物的粒度对应于锌粉的粒度，其为1至500μm的范围。然而，这些粒度还可以为0.5到1000μm的范围。以此方式形成的锌阳极10不具有包含汞、铅或镉的添加剂。然而，这些元素仍然可能作为痕量杂质存在，但不超过基于电化学电池总重量计的0.0005% Hg、0.002% Cd 和 0.004% Pb的值。因此，根据欧盟电池指令2006/66/EC，所述电池对于这些元素没有声明义务。如果不超过这些杂质浓度，则该电池一般性被理解为无汞、无铅和无镉。在盖6的底部上可以布置多孔的、可压缩的主体12，其可以提供额外的电解质溶液。在锌阳极10背离盖6底部的一侧上布置有浸有电解质的无纺布14。电解质本身包含约20%至40%的氢氧化钾溶液。此外，电解质含有腐蚀抑制剂和增粘剂以及任选的表面活性物质，它们整体上有助于进一步改善系统。含有其前述添加剂的这些电解质的选择有助于减少锌的自放电、自发和不受控制的氢析出以及局部电池的电位差。
电解质-无纺布在阴极侧被隔离膜16覆盖。隔离膜16是典型的多孔聚合物膜，正如例如也用于具有碱性电解质的电池组中的那些。隔离膜16由支承环18固定就位。隔离膜16与气体扩散电极20邻接，该气体扩散电极20由PTFE粘接的含镍粉末层构成，该粉末层已经被滚压进镍网并且具有朝向杯底侧的多孔PTFE膜。该膜对于运行不是必需的，但是其用于就电解质流出到气体扩散侧的开放系统中而言改进的密封。金属支承环18与气体扩散电极20接触并将其与杯4电连接。插在气体扩散电极20和杯4的底部之间的是另一粗孔的无纺布层22，其用于在操作期间将从气体扩散电极20表面离开的氢气引导至杯底中的孔24并由此离开。
对于气体扩散电极20，在本发明中特别重要的是含金属的主要组分不含阮内镍。然而，为了能够确保气体扩散电极具有堪相比较的催化活性和孔隙率，作为含金属的主要成分使用钢合金和/或催化无机金属化合物和/或铂-或钯-粉末，所有上述材料均不含阮内镍。
具体地，对气体扩散电极的下面组成进行了实验研究，在气体扩散电极的活性混合物中，按质量含量含有0%钢-316L粉末、28%钢-316L粉末和53.8%钢-316L钢。所用钢粉末的粒度分布为10μm至45μm。结果表明，0%质量含量的316L钢粉末导致大大降低和不均匀的电极活性，与含有28%阮内镍的电极相比，28%质量含量的316L钢粉末导致充分和均匀的电极活性，进一步增加到53.8%质量含量的316L钢粉末并没有显示活性的进一步改善。
使用28%质量含量的显着更细的316L钢粉末进行的试验表明，更细的粉末显示出显著更高的活性。特别是316L钢的纳米粉末（70纳米至150纳米）在活性方面优于粒度在微米范围内的钢粉末。

Claims (5)

1.电化学气体析出电池（2），特别是无汞析氢电池，具有金属阳极（10）、电解质（14）和气体扩散电极（20），其中所述气体扩散电极（10）作为含金属的主要成分包含钢合金和/或催化无机金属化合物和/或铂-或钯-粉末，所有上述材料均不含阮内镍。
2.权利要求1所述的电化学气体析出电池（2），其特征在于，
所述气体扩散电极的所述含金属的主要成分作为复合材料施加到载体材料上，载体材料优选碳、硅化合物或聚合物。
3.权利要求1或2所述的电化学气体析出电池（2），其特征在于，
所述气体扩散电极的所述含金属的主要成分包括下列物质中的一种或多种：
a) 镍-铁合金；
b) 铬-镍合金；
c) 镍-铁-硫化合物，例如镍黄铁矿；
d) 镍-铜合金；
e) 钨-青铜，特别是钨-钠-青铜；
f) 钨-碳化合物，特别是碳化钨；
g) 钨-硒化合物，特别是二硒化钨；和/或
h) 混合金属氧化物，其包括金属Ni、Fe、Zn、Mg、Cr和Cu中一种或多种的氧化物，优选铁氧化物，例如磁铁矿（氧化铁（II/III））、锌-铁氧化物，例如ZnFe3O4和镁-铁氧化物。
4.权利要求1至3中任一项所述的电化学气体析出电池（2），其特征在于，
在复合材料的情况下，优选存在具有碳的复合材料，其中配有500 ppm至20000 ppm的气体扩散电极的含金属的主要成分。
5.权利要求1至4中任一项所述的电化学气体析出电池（2），其特征在于，
其包含粒度为50 nm至100 μm，优选从10 nm至1 μm的金属粉末和/或金属合金粉末。
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