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Galvanische zelle zur entwicklung von wasserstoff bzw. sauerstoff
DE3532335A1
Germany
- Other languages
English - Inventor
August Prof Dr Winsel - Current Assignee
- Gct Gas-Cell-Tec Ag Herzogenbuchsee Ch
Worldwide applications
1985
DE
Application DE19853532335 events
1985-09-11
1985-09-11
1987-03-12
1989-11-23
Application granted
1989-11-23
Status
Granted
Description
translated from
Gegenstand der Erfindung ist eine elektrochemische Zelle dergestalt, daß bei
Stromdurchgang Wasserstoff oder Sauerstoff in zum Strom nahezu
äquivalenter Menge entsteht und über eine PTFE-Membran in den Außenraum der
geschlossenen Zelle abgegeben wird. Insbesondere ist die PTFE-Membran Teil
einer Gasdiffusions-Elektrode, z. B. einer Wasserstoff-Kathode oder einer
Sauerstoff-Anode, wie sie in der Elektrolysetechnik in Abwandlung der
Brennstoffzellentechnik verwendet werden. Dabei kann die Gaserzeugung sowohl
unter Auskopplung als auch unter Einkopplung von elektrischer Energie
erfolgen.
Es ist bekannt, katalytische oder elektrochemische Vorgänge der Gasentwicklung
zum Transport von Flüssigkeiten für technische Zwecke zu benutzen. So
wird z. B. durch katalytische Zersetzung von Hydrazin in Wasserstoff und
Stickstoff ein arbeitsreiches Druckgas erzeugt, mit dem innerhalb kurzer Zeit
die mit Wasser vollgelaufenen Tanks von Unterwasser-Fahrzeugen leergedrückt
werden können. Je nach Art des Katalysators enthält das Wasserstoff-
Stickstoff-Gemisch einen mehr oder weniger großen Anteil von Ammoniak. Mit
steigendem Gehalt an Ammoniak wird ein heißes Spaltgas geliefert, dessen
Druckenergie zum Betrieb von Steuertriebwerken in der Weltraumtechnik
ausgenutzt wird.
Man kann auch den Sauerstoff, der katalytisch aus Wasserstoffperoxid freigesetzt wird, als Druckgas verwenden. Als Katalysator kommt hierbei insbesondere Silber in Betracht. Auch bei der Zersetzung von Wasserstoffperoxid wird eine große Wärmemenge frei, die im allgemeinen ein besonderes Wärmemanagement erforderlich macht.
Man kann auch den Sauerstoff, der katalytisch aus Wasserstoffperoxid freigesetzt wird, als Druckgas verwenden. Als Katalysator kommt hierbei insbesondere Silber in Betracht. Auch bei der Zersetzung von Wasserstoffperoxid wird eine große Wärmemenge frei, die im allgemeinen ein besonderes Wärmemanagement erforderlich macht.
Gemeinsam ist den beiden genannten Gaserzeugungsprozessen, daß die pro
Zeiteinheit freigesetzte Gasmenge durch den Diffusions- oder
Konvektionsstrom der Reaktionsflüssigkeit zum Katalysator bestimmt wird, die Reaktion
also nur gestoppt werden kann, wenn dieser Transportvorgang unterbrochen
wird. Es ist schon vorgeschlagen worden, selbstregelnde Zersetzer für
Hydrazin und Wasserstoffperoxid unter Verwendung von Katalysatorstrukturen zu
bauen, wie sie in der Gasdiffusionselektrodentechnik Verwendung
finden (Ventil-Elektroden, USP 32 01 282; DBP 15 42 565). Bei diesen
Zersetzern fungiert der Gasdruck als Steuergröße. Betreibt man sie mit einer
wäßrigen, verdünnten Lösung von Hydrazin bzw. Wasserstoffperoxid, so kann
die Gaserzeugungsrate z. B. konstant gehalten werden, wenn man den Fluß des
Abwassers konstant hält.
Man kann Wasserstoff auch dadurch erzeugen, daß man ein unedles Metall mit
einer Lauge oder Säure korrodiert. Überschüttet man z. B. Zink mit Salzsäure,
so entsteht Wasserstoff und Zinkchlorid geht in Lösung. Auch in alkalischer
Lösung wird bei der Zinkkorrosion Wasserstoff entwickelt. Allerdings beobachtet
man an sehr sauberem Zink kaum eine Wasserstoffentwicklung, da an
diesem Metall die Wasserstoffüberspannung besonders hoch ist. Die Trägheit
der Zinkauflösung in alkalischem Medium wird noch durch die Ausbildung von
Zinkoxid-Passivschichten unterstützt.
Man kann den Korrosionsvorgang allerdings dadurch beschleunigen, daß man
das Zinkmetall mit einem anderen Metall verunreinigt, das eine niedrigere
Wasserstoffüberspannung hat. Bekannt ist das Experiment, bei dem ein
sauberes Zinkblech mit einem Platindraht berührt wird. Dann entsteht an dem
Platindraht Wasserstoff, und das Zink korrodiert besonders in der Umgebung
der Berührungsstelle.
Es ist auch bekannt, daß man ein Stück massives Zinkmetall durchbohrt und mit einem Molybdenstab verlötet. Auch so wird einen Korrosionselement erzeugt, dessen Wasserstoffentwicklung man durch die Größe der Fläche des die Wasserstoffabscheidung begünstigenden Metalles bestimmen kann.
Es ist auch bekannt, daß man ein Stück massives Zinkmetall durchbohrt und mit einem Molybdenstab verlötet. Auch so wird einen Korrosionselement erzeugt, dessen Wasserstoffentwicklung man durch die Größe der Fläche des die Wasserstoffabscheidung begünstigenden Metalles bestimmen kann.
Ein solches Kurzschlußelement ist jedoch sehr von den Zufälligkeiten abhängig,
unter denen die die Korrosion bestimmenden Oberflächen gebildet werden, d. h.
die Wasserstoffentwicklung eines solchen Kurzschlußelementes ist nicht von
außen zu beeinflussen.
Es wurde nun gefunden, daß man die Wasserstoffentwicklung besonders
vorteilhaft in einer Zelle durchführen kann, die als negative Elektrode Zinkpulver und
als positive Elektrode eine Wasserstoffabscheidungskathode in Gestalt einer
Gasdiffusionselektrode besitzt. Besonders vorteilhaft ist es, wenn die
Abscheidungskathode ein Metall der 8. Gruppe des Periodischen Systems der Elemente,
vorzugsweise Platin, Palladium oder auch Nickel, letzteres
besonders in Form eines Raney-Metalls, enthält, da diese Metalle durch eine
niedrige Wasserstoffüberspannung ausgezeichnet sind. Die Elektrode wird
vorzugsweise in Form einer porösen Elektrode verwendet, z. B. in Form einer
Doppelskelett-Katalysatorelektrode nach DBP 10 19 361 oder aber auch in
Form einer PTFE-gebundenen Raney-Nickel-Struktur, die in den Maschen eines
Netzes oder Streckmetalls eingebettet ist. Die das Zink, den Elektrolyten,
einen Separator und die Wasserstoffabscheidungskathode enthaltende Zelle ist
zum Außenraum durch eine PTFE-Folie abgeschlossen, durch deren Poren das
Gas austreten kann, während jedoch der Austritt des Elektrolyten durch die
hohe Kapillardepression in den Poren des unbenetzbaren PTFE verhindert wird.
Es wurde gefunden, daß sich die im Handel befindlichen Zink/Luft-Zellen
besonders für Hörgeräte-Anwendungen, ihren eigentlichen Zweck entfremdend,
für die neue Aufgabe der Wasserstoffabgabe verwenden lassen, wenn man sie
über einen niedrigen Widerstand zunächst unter Verhinderung des Luftzutritts
kurzschließt, so daß es zur Wasserstoffentwicklung und zur Entstehung einer
Quellströmung kommt. Diese Wasserstoffentwicklung verläuft mit der
treibenden Kraft des Potentialunterschieds zwischen der reversiblen Zinkelektrode
und der reversiblen Wasserstoffelektrode maximal, d. h. von etwa 0,5 Volt.
Durch die Wahl eines geeigneten Schließungswiderstandes läßt sich der
Korrosionsstrom vorausberechnen und ggf. eine Veränderung des Innenwiderstands
der Korrosionszelle mit der Zeit dem gewünschten
Wasserstoffentwicklungsstrom anpassen.
Die in derartigen Zink/Luft-Zellen verwendete Kathode ist jedoch diesem
neuartigen Zweck nicht angemessen. Indem man statt der PTFE-gebundenen
Aktivkohle eine PTFE-gebundene Raney-Nickel-Masse in ein Nickelnetz
einwalzt und diese Schicht dann mit einer porösen PTFE-Folie entsprechend der
Patentanmeldung DE-OS 33 42 969 A1 versieht, kann man das geschilderte
Zink-Gasdiffusionselektroden-Element dem neuen Zweck optimal anpassen.
Grundsätzlich kann als Zinkmaterial sowohl ein massiver Zinkbecher als auch
Zinkpulver oder sog. Zinkpulver-Gel benutzt werden, das man zur Herstellung
von Primärzellen üblicherweise in der Batterieindustrie benutzt. Zur
Verringerung der ungewollten Wasserstoffentwicklung durch Selbstkorrosion kann das
Zink in ebenfalls bekannter Weise amalgamiert sein.
Zur Ableitung wird die im Zellgefäß befindliche Zinkpulver- oder Zinkgel-
Elektrode mit einem amalgamierten Metallnagel oder auch mit einem
verzinkten oder cadmierten Kontaktelement entsprechend hoher Wasserstoffüberspannung
kontaktiert. Dieses kann selbstverständlich auch ein aus einem
entsprechenden Metall wie Zink oder Messing geformtes Gehäuseteil des
Zellgefäßes sein. Dieses Gehäuseteil ist von dem zweiten metallischen Gehäuseteil,
das die gasentwickelnde Elektrode in leitender Verbindung enthält,
durch eine elektronisch isolierende Dichtung in bekannter Weise der
Batterietechnik getrennt.
Die Zinkmenge, die in einem derartigen Gefäß unterzubringen ist, richtet sich
nach der Wasserstoffmenge, die man mit der Zelle erzeugen will. Im
Gegensatz dazu ist die gasentwickelnde Elektrode nur nach der
Wasserstoffentwicklungsleistung zu dimensionieren. Man kann damit rechnen, daß für die
Wasserstoffentwicklung entsprechend einer äquivalenten Menge von 100 mA, das sind
40 Ncm3/h, eine Elektrodenfläche von 1 cm2 ausreichend ist.
Die Dimensionierung der Elektrolytmenge richtet sich ebenfalls nach der
eingebrachten Zinkmenge. Bei der Reaktion wird Wasser verbraucht, da
Zinkoxid und Wasserstoff entstehen. Die Elektrolytmenge muß also so
bemessen sein, daß nach Verbrauch der für die Korrosion erforderlichen
Wassermenge noch genügend Elektrolytflüssigkeit vorhanden bleibt. Bei der
Zink/Luft-Zelle wird Luftsauerstoff in die Zelle aufgenommen, d. h. das
Volumen des Zellinhalts vermehrt sich durch die Reaktion beträchtlich. Eine
Zink/Luft-Zelle muß daher auf das Endvolumen aus der Bilanz der bei der
Reaktion entstehenden und vergehenden Stoffe eingestellt werden. Das gleiche
gilt auch für die Wasserstoff entwickelnde Zelle, allerdings mit dem
Unterschied, daß der mit großem Volumen freigesetzte Wasserstoff innerhalb der
Zelle nur wenig Volumen einnimmt. Dennoch findet durch die Reaktion eine
Verminderung des Gesamtvolumens statt, zumal der entstehende Wasserstoff
auch Wasserdampf mit aus dem Zellgefäß herausträgt. Man wird daher zur
Aufrechterhaltung des Kontakts zwischen den an der Reaktion beteiligten
Phasen den Elektrolyten unter Druck halten, was z. B. dadurch geschehen kann,
daß man ihn unter leichtem Überdruck in das Porensystem eines grobporigen
hydrophoben Körpers einbringt oder aber in den entscheidenden Bereichen den
Elektrolytkontakt durch Verwendung von hydrophilen saugfähigen Papieren
aufrecht erhält. Entsprechend kann auch die Zinkelektrode
durch Verwendung eines Federelementes immer im Kontakt mit dem Ableiter
und einem Separator gehalten werden, der hydrophil ist und sich zwischen der
Zinkelektrode und der gasentwickelnden Gegenelektrode befindet.
Schließlich kann die geringe Volumenänderung der arbeitenden Zelle auch
durch leichte Deformation des Zellgehäuses von außen erzwungen werden.
Man kann ein derartiges Element zur Bedrückung von Kolben verwenden, mit
deren Hilfe fluide Medien selbsttätig bewegt werden sollen. Da der
Innenwiderstand derartiger Zellen nur wenige Ohm beträgt, kann man die langsame
Gasentwicklung durch Vorgabe des äußeren Schließungswiderstandes bestimmen
und regeln. Als treibende Kraft kann die offene Spannungsdifferenz
zwischen der Zinkelektrode und der reversiblen Wasserstoffelektrode gelten,
die in 6 n Kalilauge 0,42 V beträgt. Zur Erzeugung eines Wasserstoffstromes,
der einem elektrischen Strom von 10 mA äquivalent ist, genügt es deshalb,
über einen 50 Ohm Widerstand kurzzuschließen. Bei einer
Wasserstoffentwicklung entsprechend einem Strom von 1 mA ist der äußere Schließungswiderstand
entsprechend 500 Ohm. Bei diesem Wert spielt eine Schwankung des
Innenwiderstandes der Zelle von 10 Ohm schon keine Rolle mehr.
Es sind Fettspender bekannt, bei denen Lagerfett für den Schmiernippel mit
Hilfe eines gasentwickelnden Korrosionselementes der eingangs beschriebenen
Art in das zu schmierende Sinterlager gedrückt wird. Bei der Aktivierung wird
das Korrosionselement mit Hilfe einer Schraube in den Elektrolytvorrat
gestoßen, so daß die Wasserstoffentwicklung beginnen kann. Der Wasserstoff
tritt durch eine Kunststoffglocke in den Kompressionsraum hinein und bewegt
dort den Kolben, der das Fett in das Lager preßt. Im Gegensatz hierzu befindet
sich das gasentwickelnde Element der Erfindung innerhalb des entsprechend
gestalteten Kolbenraumes. Man aktiviert es, indem man mittels einer
abgedichteten Schraube, z. B. über einen vorher gewählten Schließungswiderstand,
den Kurzschluß zwischen der Zinkelektrode und der gasentwickelnden
Elektrode herstellt. Zweckmäßigerweise kann das Zellgefäß zum einen Teil durch
Verformung des Arbeitskolbens gebildet worden sein, während die
Gaselektrode mit einer Dichtung drucksicher in das Zellgefäß eingeschoben ist. Zur
Inbetriebsetzung wird der Kurzschluß zwischen der Zinkelektrode und
gasentwickelnden Elektrode über einen Widerstand erzeugt, der z. B. in Form
einer Widerstandsschicht ausgebildet ist und eine Zeitskala zur Orientierung
enthält, die angibt, in welcher Zeit etwa die vorhandene Fettmenge durch das
Lager gedrückt wird.
Im Beispiel des geschilderten Elements wird Wasserstoff entwickelt, da der
gesamte aktive Zellinhalt aus mit Wasser oxidierbarer Substanz besteht. Setzt
man anstelle von Zink Cadmium ein, so ließe sich die Wasserstoffentwicklung
nicht durch Kontakt mit einem Metall mit niedriger Wasserstoffüberspannung
erzeugen. Man kann jedoch auch ein solches Element zur Wasserstoffentwicklung
benutzen, wenn man mit Hilfe einer Spannungsquelle einen Strom durch
das Element schickt, derart, daß das Cadmium als Anode, die wasserstoff-
entwickelnde Elektrode jedoch als Kathode geschaltet ist, d. h. aber, in diesem
Fall wird die Kathode mit dem negativen Pol, die Cadmiumelektrode mit dem
positiven Pol der Spannungsquelle verbunden. Auch diese Zelle entwickelt
Wasserstoff, der dem durchfließenden Strom äquivalent ist. Im Gegensatz zu
dem vorher beschriebenen Zinkelement besteht hier jedoch nicht die Gefahr
einer Wasserstoffentwicklung im stromlosen Zustand, da das Cadmium als
edleres Metall im Vergleich zum Wasserstoff diesen nicht aus der Verbindung
mit dem Sauerstoff verdrängen kann.
In manchen Fällen möchte man die Entwicklung von Wasserstoff umgehen.
Dann kann man auch in der geschilderten Weise ein Sauerstoff entwickelndes
Element bauen, indem man Sauerstoff an Elektroden der beschriebenen Art
anodisch abscheidet. Als Gegenelektrode kann man in diesem Fall ein
Metalloxid verwenden, z. B. Silberoxid, Quecksilberoxid, Nickeloxid, Bleidioxid oder
auch Mangandioxid, wobei diese Oxide je nach ihrem elektrochemischen
Verhalten zum Metall (Silber, Quecksilber, Kupfer) bzw. zu einem
niederwertigen Oxid reduziert werden (Mn3O4). Allerdings ist der Strombedarf zur
Entwicklung einer entsprechend großen Gasmenge im Falle des Sauerstoffs
doppelt so hoch wie im Falle des Wasserstoffs, da das Sauerstoffmolekül die
elektrochemische Wertigkeit 4, der Wasserstoff jedoch die elektrochemische
Wertigkeit 2 besitzt.
Es müssen jedoch nicht unbedingt Metalloxide sein, die als Sauerstoffspender-
Elektroden auftreten. So kann man z. B. in einer entsprechend aufgebauten
Zelle Nitrationen zu Ammoniak reduzieren, während an der Gegenelektrode
gleichzeitig Sauerstoff entwickelt wird. Sowohl für die Sauerstoffabscheidungs-
als auch für die Nitratreduktions-Elektrode eignen sich die geschilderten
Raney-Nickel enthaltenden Elektroden, umgekehrt kann auch
Ammoniak als Wasserstoffspender in einer elektrochemischen Zelle fungieren,
da Ammoniumionen z. B. an Raney-Nickel enthaltenden Elektroden bei anodischem
Stromfluß zu Nitrit bzw. Nitrationen oxidiert werden, während an der
Gegenelektrode Wasserstoff gebildet wird.
Allen den hier geschilderten Gasentwicklungszellen ist gemeinsam, daß sie im
Ausgangszustand a) nur elektrochemisch oxidierbare Substanz und eine
Wasserstoff-
Entwicklungselektrode und wäßrigen Elektrolyten oder b) nur
elektrochemisch reduzierbare Substanz und eine Sauerstoff-Entwicklungselektrode
und einen wäßrigen Elektrolyten enthalten und bei von außen erzwungenem
Stromdurchgang Wasserstoff oder Sauerstoff gebildet wird, der in den Poren
einer Gasdiffusionselektrode entsteht und über die Poren einer hydrophoben
Diffusionsmembran in den Außenraum gelangen kann, während der Elektrolyt
durch die hohe Kapillardepression dieser Membran im Innenbereich des
Zellgefäßes gehalten wird.
In der beiliegenden Abb. 1 ist der Aufbau einer erfindungsgemäßen Zelle
beispielhaft dargestellt. Es handelt sich hierbei um eine Knopfzelle bestehend
aus einem Becher 1 und einem Deckel 2, die zusammen mit der
Kunststoffdichtung 3 das Gehäuse bilden. 4 ist die im Deckel untergebrachte und durch
diesen kontaktierte aktive Masse in Form eines elektrolythaltigen Zink-Gels
oder aber in Form einer porösen Braunstein-Tablette. 5 ist ein
kompressionsfähiger poröser Körper, in dem eine zusätzliche Elektrolytmenge bereitgestellt
werden kann. 6 ist ein elektrolytgetränktes Vlies, 7 ein Separator, z. B. in Form
einer Ionenaustauscherfolie. Diese Folie wird durch den Stützring 8 in Position
gehalten. 9 stellt die Gasdiffusions-Elektrode dar, die z. B. aus der
PTFE-gebundenen Raney-Nickel-Pulverschicht besteht, die in ein Nickelnetz
eingewalzt wurde und zur Becherbodenseite hin eine poröse PTFE-Folie besitzt. Der
metallische Stützring 8 kontaktiert die Gasdiffusions-Elektrode und verbindet
sie elektrisch mit dem Bechergefäß 1. 10 ist eine grobe Vlies-Schicht, die dazu
dient, das aus der Gasdiffusions-Elektrode im Betrieb flächig austretende Gas
zu dem Loch 11 im Becherboden hinzuleiten und dort nach außen treten zu
lassen.
Da jedes Zink-Atom zwei Elektronen freisetzt, d. h. ein Wassermolekül unter
Wasserstoffbildung zu reduzieren gestattet, müssen auf 65 g Zink 18 g Wasser
anteilig in die Zelle eingebracht werden.
Claims (6)
Hide Dependent
translated from
Claims (6)
Hide Dependent
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1. Galvanische Zelle zur Entwicklung von Wasserstoff bzw. Sauerstoff, welche
eine Anode, eine Kathode und eine wäßrigen Elektrolyten in einem
Metall- und/oder Kunststoffgehäuse enthält, dadurch gekennzeichnet, daß sie im
Ausgangszustand im wesentlichen nur elektrochemisch oxidierbare Substanz
als Anodenmasse und eine Wasserstoff-Entwicklungselektrode oder
elektrochemisch reduzierbare Substanz als Kathodenmasse und eine
Sauerstoff-Entwicklungselektrode enthält und bei Stromfluß Wasserstoff oder
Sauerstoff gebildet wird, der in den Poren einer als Kathode bzw. Anode
fungierenden Gas-Diffusionselektrode entsteht und über die Poren einer
hydrophoben Diffusionsmembran in den Außenraum gelangt.
2. Wasserstoff-Entwicklungszelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß sie eine Metallanode, vorzugsweise Zinkanode, eine Wasserstoffkathode
und einen alkalischen Elektrolyten enthält, wobei die Kathode aus einer
PTFE-gebundenen Metall- und/oder Kohle-Pulverschicht besteht, die in ein
Metallnetz als Stromableiter eingebracht ist und auf der vorzugsweise
netzabgewandten Seite eine poröse PTFE-Folie auflaminiert, z. B.
aufgewalzt, enthält.
3. Sauerstoff-Entwicklungszelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß sie eine Metalloxidkathode, vorzugsweise aus MnO2 und Leitgraphit,
eine Sauerstoffanode und einen alkalischen Elektrolyten enthält, wobei die
Anode aus einer PTFE-gebundenen Pulverschicht aus einem alkalibeständigen
Metall oder einer Metall-Legierung und/oder aus Kohlenstoff besteht,
die in ein Metallnetz als Stromableiter eingebracht ist und auf der
vorzugweise netzabgewandten Seite eine poröse PTFE-Folie auflaminiert,
z. B. aufgewalzt, enthält.
4. Verfahren zum Betrieb einer galvanischen Zelle nach einem oder mehreren
der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß durch Schließen eines
äußeren Stromkreises, eventuell unter Zuhilfenahme einer
Gleichstromquelle, ein Stromfluß erzeugt wird und daß das dadurch in
zeitlich durch den Strom bestimmter Menge entstehende Gas zum
Transport eines fluiden Mediums verwendet wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4 zum Betrieb einer Zink/Luft-Zelle
marktgängiger Konstruktion, dadurch gekennzeichnet, daß bei Ausschluß von
Sauerstoff durch Schließung des äußeren Kreises, eventuell unter
Zuhilfenahme einer weiteren Gleichspannungsquelle, ein Stromfluß erzeugt wird,
der zur Entwicklung von Wasserstoff führt, und daß das entstehende Gas
zum Transport eines fluiden Mediums verwendet wird.
6. Verwendung einer handelsüblichen Zink/Luft-Zelle als Gasentwicklungszelle
nach Anspruch 1.