CN113036219A - 一种兼顾高低温性能的电解液及钠离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；所述添加剂至少包括柠康酸酐和4‑甲基硫酸亚乙酯，且所述电解液中，柠康酸酐与4‑甲基硫酸亚乙酯的质量比为1：(0.5～5)。本发明还公开了包括所述非水电解液的钠离子电池。本发明的非水电解液，使用柠康酸酐和4‑甲基硫酸亚乙酯配合作为添加剂，能够实现兼顾高低温性能的效果。
Description
技术领域
本发明涉及电解液技术领域，具体涉及一种兼顾高低温性能的电解液及钠离子电池。
背景技术
锂离子电池具有工作电压高、比容量大、循环寿命长、无记忆效应及环境友好等优点，被广泛应用于数码、储能、动力和军用航天航空等领域。但是锂离子电池成本高、安全性差、高低温性能一般、倍率性能较低；锂资源储量低且分布不均匀。钠资源储量丰富、分布广泛、成本低廉，因此钠离子电池近年来备受关注。
电解液作为电池中离子传输的载体，对电池性能发挥起着至关重要的作用。尤其是作为动力电池使用时，要求在高温和低温环境下都能使用，尤其是软包电池既要抑制高温存储带来的产气膨胀，又要兼顾低阻抗及低温性能以满足动力需要。
公开号为CN103827416A的中国专利中提出了一类电解液，该电解液中以碳酸酯为溶剂，以磷腈化合物、氟化溶剂以及有机磷酸酯或有机嶙酸酯为阻燃共溶剂或添加剂。但是其电解液的放电容量并不理想，且电池循环性能较差。中国专利申请CN106920988A公开了一种钠离子电池电解液及钠离子二次电池，其通过将环状硫酸酯类化合物作为添加剂应用于钠离子电解液中，由该钠离子电池电解液制备得到的钠离子电池具有优异的高温储存性能、高温循环性能和低温放电倍率性能，但是其低温循环性能不佳。
综上，现有的钠离子电池电解液无法满足兼顾高低温性能的需求，因此迫切需要开发出一种兼顾优秀高、低温性能的钠离子电池非水电解液。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种兼顾优秀高、低温性能的钠离子电池非水电解液。
为了解决上述技术问题，本发明提供了如下的技术方案：
第一方面，本发明提供了一种兼顾高低温性能的电解液，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；所述添加剂至少包括柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯，且所述电解液中，柠康酸酐与4-甲基硫酸亚乙酯的质量比为1：(0.5～5)。
进一步地，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.1～5.0wt％。
进一步地，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.5～3.0wt％。
进一步地，所述电解液中，柠康酸酐的浓度为0.05～0.5wt％，4-甲基硫酸亚乙酯的浓度为0.2～1.0wt％。
进一步地，所述非水溶剂是由二甲基亚砜和选自链状碳酸酯类有机溶剂、环状碳酸酯类有机溶剂中的一种或多种组成的非水溶剂。
进一步地，所述链状碳酸酯类有机溶剂选自碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯中的一种或多种；所述环状碳酸酯类有机溶剂选自碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、γ-丁内酯中的一种或多种。
进一步地，所述非水溶剂是由二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂，三者的比例为1：(3～6)：(2～5)。
进一步地，所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种。
进一步地，所述添加剂还包括氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、1，2-二氟代碳酸乙烯酯、二氟磷酸钠、硫酸乙烯酯、丙磺酸内酯中的一种或多种。
第二方面，本发明提供了一种钠离子电池，包括正极、负极、隔膜和电解液，其中所述隔膜被设置于所述正极与负极之间，用于隔离所述正极与负极；所述电解液为第一方面所述的兼顾高低温性能的电解液。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
为了提高钠离子电池的低温性能和高温性能，本发明采用柠康酸酐配合4-甲基硫酸亚乙酯作为电解液的添加剂，其中柠康酸酐具有良好的抑制高温存储产气的功能，同时对电池的低温性能影响较小；而4-甲基硫酸亚乙酯能够降低阻抗、提升低温放电率，同时对电池的高温性能影响不大。本发明通过将柠康酸酐与4-甲基硫酸亚乙酯配合使用，两者产生了协同增效的作用，既达到了降低阻抗、提升低温放电的效果，又满足了抑制高温存储产气的效果，从而实现了兼顾高低温性能的目的。
附图说明
图1是实施例1与对比例1制备的钠离子电池的常温循环数据。
具体实施方式
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
本发明提供了一种兼顾高低温性能的电解液，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；所述添加剂至少包括柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯，且所述电解液中，柠康酸酐与4-甲基硫酸亚乙酯的质量比为1：(0.5～5)。
柠康酸酐具有良好的抑制高温存储产气的功能，同时对电池的低温性能影响较小；而4-甲基硫酸亚乙酯能够降低阻抗、提升低温放电率，同时对电池的高温性能影响不大。本发明中，将柠康酸酐与4-甲基硫酸亚乙酯以1：(0.5～5)的质量比搭配使用时，既达到了降低阻抗、提升低温放电的效果，又满足了高温存储产气抑制的效果，从而实现了高低温兼顾的目的。
在一优选的实施例中，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.1～5.0wt％。优选地，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.5～3.0wt％。
在一优选的实施例中，所述电解液中，柠康酸酐的浓度为0.05～0.5wt％，4-甲基硫酸亚乙酯的浓度为0.2～1.0wt％。优选地，所述电解液中，柠康酸酐的浓度为0.1～0.2wt％，式(Ⅰ)所示化合物的浓度为0.5～1.0wt％。
本发明中，所述非水溶剂可选择本领域常用的电解液溶剂。在一优选的实施例中，所述非水溶剂是由二甲基亚砜和选自链状碳酸酯类有机溶剂、环状碳酸酯类有机溶剂中的一种或多种组成的非水溶剂。其中，所述非水电解液中，二甲基亚砜的占比大于5％，但不超过30％。加入二甲基亚砜的目的是利用二甲基亚砜的强极性，抑制金属离子从正极材料中溶出，从而稳定正极材料，提高电池的循环稳定性。
作为所述链状碳酸酯类有机溶剂，可选自碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)中的一种或多种。作为所述环状碳酸酯类有机溶剂，可选自碳酸丙烯酯(PC)、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、γ-丁内酯(GBL)中的一种或多种。
在一优选的实施例中，二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂。优选地，所述非水溶剂中，二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯的质量比为1：(3～6)：(2～5)。更优选地，二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯的质量比为1:(3～5):(2～5)。最优选地，二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯的质量比为1:5:5。
本发明中，所述钠盐可选择本领域常用的电解质钠盐。优选地，所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种。在一优选的实施例中，所述钠盐为NaPF6。优选地，基于电解液的总重量，所述NaPF6的浓度为10～30％。更优选地，所述NaPF6的浓度为12～20％。
本发明的非水电解液中还可包括一种或多种其他添加剂，包括但不限于氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、1，2-二氟代碳酸乙烯酯、二氟磷酸钠、硫酸乙烯酯、丙磺酸内酯中的一种或多种。
本发明还提供了一种钠离子电池，包括正极、负极、隔膜和上述的电解液，所述隔膜被设置在所述正极与负极之间，用于隔离正极与负极。
在一优选的实施例中，所述正极包含正极活性物质，所述正极活性物质可以为层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝类化合物、硫化物、氮化物、碳化物、钛酸盐等，包括但不限于NaCrO2、Na2Fe2(SO4)3、二硫化钼、二硫化钨、二硫化钒、二硫化钛、六方氮化硼、碳掺杂六方氮化硼、碳化钛、碳化钽、碳化钼、碳化硅、Na2Ti3O7、Na2Ti6O13、Na4Ti5O12、Li4Ti5O12、NaTi2(PO4)3。
在一优选的实施例中，所述负极可以是硬炭、软炭、碳纳米管、膨胀石墨、石墨烯、磷等非金属类、铝、锡、锑等金属箔材或合金化合物。
本发明中，所述隔膜为电池领域的常用隔膜，其材质不做限制，可以根据实际需求进行选择。优选地，隔离膜可选自聚丙烯膜、聚乙烯膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯复合膜、无纺布膜、玻璃纤维膜中的一种或几种。
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明，以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施，但所举实施例不作为对本发明的限定。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法，所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
实施例1
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂82.8wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠16wt％，柠康酸酐0.4wt％，4-甲基硫酸亚乙酯0.8wt％。
实施例2
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂83wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠16wt％，柠康酸酐0.5wt％，4-甲基硫酸亚乙酯0.5wt％。
实施例3
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂82.8wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠15wt％，氟代碳酸乙烯酯1.0％，柠康酸酐0.2wt％，4-甲基硫酸亚乙酯1.0wt％。
实施例4
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂82.8wt％(碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为5:5)，六氟磷酸钠16wt％，柠康酸酐0.4wt％，4-甲基硫酸亚乙酯0.8wt％。
对比例1
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂84wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠16wt％。
对比例2
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂83.6wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠16wt％，柠康酸酐0.4wt％。
对比例3
一种钠离子电池非水电解液，该电解液中各组分的浓度如下：
非水性有机溶剂83.2wt％(二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯按质量比约为1:5:5)，六氟磷酸钠16wt％，4-甲基硫酸亚乙酯0.8wt％。
钠离子二次电池的制造
(1)制备正极：以Na2Fe2(SO4)3作为正极活性材料，以炭黑作为导电剂，以PVDF作为粘结剂，按照95:2:3的比例，将Na2Fe2(SO4)3、炭黑和PVDF加到溶剂NMP中，做成正极混合物浆料。将正极混合物浆料涂布到正极集电体上并干燥，辊压模切后得到正极片。其中，正极集电体厚度约为15μm，材质为铝箔。
(2)制备负极：将负极活性材料硬碳、导电剂乙炔黑、粘结剂聚丙烯酸按质量比90：2：8在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干、冷压，得到负极片。
(3)制备钠离子电池：在惰性气体保护的手套箱中，将以上制备的正极片和负极片，按照正极片、隔膜、负极片、隔膜的顺序多次堆叠形成极组，放入冲坑的铝塑膜，然后加入实施例或对比例配制的电解液，小电流充电化成后，抽气封装，完成钠离子二次电池的组装。
钠离子电池的测试：
将实施例与对比例制备的钠离子电池进行常温循环测试，所得结果如图1及表1所示。
表1实施例及对比例的钠离子电池的常温循环结果
如图1、表1所示，实施例1-4制备的钠离子二次电池，在常温下循环1500次后，容量仍能维持在80％以上；而对比例1-3制备的钠离子二次电池在循环800次后，容量能维持在80％以上，明显低于实施例1-4的钠离子二次电池。这表明本发明的钠离子电池电解液具备良好的常温循环性能。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例，本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。
Claims (10)
1.一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；所述添加剂至少包括柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯，且所述电解液中，柠康酸酐与4-甲基硫酸亚乙酯的质量比为1：(0.5～5)。
2.根据权利要求1所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.1～5.0wt％。
3.根据权利要求2所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述电解液中，柠康酸酐和4-甲基硫酸亚乙酯的总浓度为0.5～3.0wt％。
4.根据权利要求3所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述电解液中，柠康酸酐的浓度为0.05～0.5wt％，4-甲基硫酸亚乙酯的浓度为0.2～1.0wt％。
5.根据权利要求1所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述非水溶剂是由二甲基亚砜和选自链状碳酸酯类有机溶剂、环状碳酸酯类有机溶剂中的一种或多种组成的非水溶剂。
6.根据权利要求5所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述链状碳酸酯类有机溶剂选自碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯中的一种或多种；所述环状碳酸酯类有机溶剂选自碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、γ-丁内酯中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述非水溶剂是由二甲基亚砜、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂，三者的比例为1：(3～6)：(2～5)。
8.根据权利要求1所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述的一种兼顾高低温性能的电解液，其特征在于，所述添加剂还包括氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、1，2-二氟代碳酸乙烯酯、二氟磷酸钠、硫酸乙烯酯、丙磺酸内酯中的一种或多种。
10.一种钠离子电池，包括正极、负极、隔膜和电解液，其中所述隔膜被设置于所述正极与负极之间，用于隔离所述正极与负极；其特征在于，所述电解液为权利要求1-9任一项所述的兼顾高低温性能的电解液。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20210625 |
|
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |