JP2023510989A - 電解液、電気化学装置及び電子装置 - Google Patents
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Abstract
Description
<添加剤A>
一部の実施例において、電解液は、添加剤Aを含有し、添加剤Aは、式(I-A)で示される化合物の少なくとも1種である。
一部の実施例において、電解液は、さらに、添加剤Bを含んでもよく、添加剤Bは、式(II-A)で示される化合物の少なくとも1種である。
添加剤Bはカルボン酸無水物系化合物である。添加剤Aと添加剤Bを同時に電解液に添加すると、電気化学装置の高温貯蔵性能をさらに向上させることができる。カルボン酸無水物が正極活物質及び負極活物質の表面に膜を形成することができ、正極の表面の活物質のアルカリ性を中和することもできるので、電解液の分解をさらに抑制し、ガス発生が少なくなって、高温貯蔵性能を向上させることができると考えられる。
一部の実施例において、電解液は、さらに、添加剤Cを含んでもよく、添加剤Cは、式(III-A)で示される化合物の少なくとも1種である。
一部の実施例において、電解液は、さらに、添加剤Dを含んでもよく、添加剤Dは、式(IV-A)で示される化合物の少なくとも1種である。
一部の実施例において、電解液は、さらに、添加剤Eを含んでもよく、添加剤Eは、式(V-A)で示される化合物及び式(V-B)で示される化合物の少なくとも1種である。
一部の実施例において、電解液は、さらに、添加剤Fを含んでもよい。添加剤Fは、ポリニトリル化合物である。一部の実施例において、ポリニトリル化合物は、1,2,3-トリス(2-シアノエトキシ)プロパン、1,3,6-ヘキサントリカルボニトリル、1,2-ビス(2-シアノエトキシ)エタン、及びアジポニトリルの少なくとも1種を含む。
一部の実施例において、電解液は、さらに、有機溶媒を含む。有機溶媒は、電気化学装置に適した本技術分野において周知の有機溶媒であり、例えば非水系有機溶媒が通常に使用されるものである。一部の実施例において、非水系有機溶媒は、カーボネート系溶媒、カルボン酸エステル系溶媒、エーテル系溶媒、スルホン系溶媒、及びその他の非プロトン性溶媒の少なくとも1種を含む。
一部の実施例において、電解液は、さらに、電解質塩を含む。電解質塩は、電気化学装置に適した本技術分野において周知の電解質塩である。さまざまな電気化学装置に対して、適切な電解質塩を選択することができる。例えば、リチウムイオン電池に対して、電解質塩は、一般的にリチウム塩を使用する。
次に、本発明の電気化学装置を説明する。
正極シートは、電気化学装置に使用され得る本技術分野において周知の正極シートである。一部の実施例において、正極シートは、正極集電体と、正極集電体に設けられた正極活物質層とを含む。正極活物質層は、正極活物質、正極導電剤、及び正極バインダーを含む。
LiaA1-bBbD2(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5)、LiaE1-bBbO2-cDc(ここで、0.90≦a≦1.8,0<b≦0.5,0≦c≦0.05)、LiE2-bBb04-cDc(ここで、0≦b≦0.5,0≦c≦0.05)、LiaNi1-b-cCobBcDα(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α≦2)、LiaNi1-b-cCobBcO2-αFα(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α<2)、LiaNi1-b-cCobBcO2-αF2(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α<2)、LiaNi1-b-cMnbBcDα(ここで、0.90≦a≦1.8,0<b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α<2)、LiaNi1-b-cMnbBcO2-αFα(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α<2)、LiaNi1-b-cMnbBcO2-αF2(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.5,0≦c≦0.05,0<α<2)、LiaNibEcGdO2(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.9,0≦c≦0.5,0.001≦d≦0.1)、LiaNibCocMndGeO2(ここで、0.90≦a≦1.8,0≦b≦0.9,0≦c≦0.5,0≦d≦0.5,0.001≦e≦0.1)、LiaNiGbO2(ここで、0.90≦a≦1.8,0.001≦b≦0.1)、LiaCoGbO2(ここで、0.90≦a≦1.8,0.001≦b≦0.1)、LiaMnGbO2(ここで、0.90≦a≦1.8,0.001≦b≦0.1)、LiaMn2GbO4(ここで、0.90≦a≦1.8,0.001≦b≦0.1)、QO2、QS2、LiQS2、V2O5、LiV2O5、LiIO2、LiNiVO4、Li3-fJ2(PO4)3(0≦f≦2)、Li3-fFe2(PO4)3(0≦f≦2)及びLiFePO4の少なくとも1種を含む。
負極シートは、電気化学装置に使用され得る本技術分野において周知の負極シートである。一部の実施例において、負極シートは、負極集電体と、負極集電体に設けられた負極活物質層とを含む。負極活物質層は、負極活物質、負極導電剤、及び負極バインダーを含む。
負極バインダーは、負極活物質層として使用され得る本技術分野において周知のバインダーである。一部の実施例において、負極バインダーは、ジフルオロエチレン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体(PVDF-co-HFP)、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリビニルクロリド、カルボキシル化されたポリビニルクロリド、ポリフッ化ビニル、エチレンオキシドを含むポリマー、ポリビニルピロリドン、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム、アクリル(エステル)化されたスチレンブタジエンゴム、エポキシ樹脂、ナイロンの少なくとも1種を含む。
セパレータは、電気化学装置に使用され得る本技術分野において周知のセパレータであり、例えば、ポリオレフィン系多孔質膜であるが、これに限定されない。一部の実施例において、ポリオレフィン系多孔質膜は、ポリエチレン(PE)、エチレン-プロピレン共重合体、ポリプロピレン(PP)、エチレン-ブテン共重合体、エチレン-ヘキセン共重合体、エチレン-メチルメタクリレート共重合体からなる群から選ばれる一種又は多種からなる単層フィルム又は多層フィルムである。
一部の実施例において、電気化学装置は、さらに外装ケースを含む。外装ケースは、電気化学装置に使用され得、使用された電解液に対して安定である、本技術分野において周知の外装ケースである。外装ケースとしては、金属系外装ケースが挙げられるが、これらに限定されない。
最後には、本発明の電子装置を説明する。
添加剤A:
クエン酸無水物
テトラフルオロホウ酸リチウム(LiBF4)、ジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウム(LiDFOB)。
添加剤D:
ジフルオロリン酸リチウム(LiPO2F2)、テトラフルオロ(オキサラト)リン酸リチウム(LiTFOP)。
添加剤E:
2,4-ブタンスルトン
1,2,3-トリス(2-シアノエトキシ)プロパン
含水量が10ppm未満のアルゴン雰囲気グローブボックスで、エチレンカーボネート(ECと略記する)、プロピレンカーボネート(PCと略記する)、ジエチルカーボネート(DECと略記する)、プロピオン酸エチル(EPと略記する)、プロピオン酸プロピル(PPと略記する)を1:1:1:1:1の質量比で均一に混合して、非水性有機溶媒が得られ、完全に乾燥したリチウム塩LiPF6(1M)を上記非水性有機溶媒に溶解して、基礎電解液を得た。所定の質量の添加剤を基礎電解液に添加して、実施例1-62、比較例1-6、実施例S1-S11、及び比較例S′の電解液を調製した。
正極活物質であるLCO(分子式がLiCoO2である)、導電性カーボンブラック、バインダーであるポリフッ化ビニリデン(PVDFと略記する)を97.9:0.9:1.2の重量比で溶媒である適量のN-メチルピロリドン(NMPと略記する)に十分攪拌し、混合して、均一な正極スラリーを形成した。当該スラリーを正極集電体であるアルミニウム箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、正極シートを得た。
負極活物質であるグラファイト、バインダーであるスチレンブタジエンゴム(SBRと略記する)、増粘剤であるカルボキシメチルセルロースナトリウム(CMCと略記する)を97.4:1.4:1.2の重量比で溶媒である適量の脱イオン水に十分攪拌し、混合して、均一な負極スラリーを形成した。当該スラリーを負極集電体であるCu箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、負極シートを得た。
セパレータとしては、PE多孔質ポリマーフィルムを使用した。
セパレータが正極シートと負極シートとの間に介在して隔離の役割を果たすように、調製された正極シート、セパレータ、負極シートを順に積層して、次に、巻き取って電極アセンブリを得た。電極アセンブリを外装箔に入れ、液体注入口を残し、上記にて調製した電解液を液体注入口から注いだ。真空パッケージ、静置、化成、整形などの工程を経って、リチウムイオン電池の調製を完了した。
電池を25℃で0.5Cの定電流で4.45Vまで充電し、次に定電圧で電流が0.05Cになるまで充電し、リチウムイオン電池の厚みを測定し、d0として記録し、85℃のオーブンに24h間入れ、この時の厚みを監視し、dとして記録した。24hの高温貯蔵後のリチウムイオン電池の厚み膨張率(%)=(d-d0)/d0×100%である。厚み膨張率が50%を超えると、試験を中止した。
電池を25℃で0.5Cの定電流で4.5Vまで充電し、次に定電圧で電流が0.05Cになるまで充電し、リチウムイオン電池の厚みを測定し、d0として記録し、85℃のオーブンに24h間入れ、この時の厚みを監視し、dとして記録した。24hの高温貯蔵後のリチウムイオン電池の厚み膨張率(%)=(d-d0)/d0×100%である。厚み膨張率が50%を超えると、試験を中止した。
電池を25℃の条件下で0.7Cで4.45Vまで充電し、4.45Vの条件下で定電圧で0.05Cまで充電した。その後、1Cの電流で3.0Vまで放電し、0.7Cで充電して1Cで放電する過程で800サイクルを行い、この時の容量維持率を記録した。
電池を25℃で0.5Cで3.0Vまで放電し、次に0.5Cで4.45Vまで充電し、4.45Vで0.05Cまで定電圧充電し、リチウムイオン電池の厚みを測定し、d0として記録し、45℃のオーブンに入れ、4.45Vで42日間に定電圧充電し、厚みの変化を監視し、厚みはdとして記録した。リチウムイオン電池のフロート充電の厚み膨張率(%)=(d-d0)/d0×100%である。
含水量が10ppm未満のアルゴン雰囲気グローブボックスで、エチレンカーボネート(ECと略記する)、プロピレンカーボネート(PCと略記する)、ジエチルカーボネート(DECと略記する)を3:3:4の質量比で均一に混合し、完全に乾燥したリチウム塩LiPF6(1M)を上記非水性有機溶媒に溶解して、基礎電解液を得た。所定の質量の添加剤を基礎電解液に添加して、実施例63-80、及び比較例7-9の電解液を調製した。
正極活物質であるNCM811(分子式がLiNi0.8Mn0.1Co0.1O2である)、導電剤であるアセチレンブラック、バインダーであるポリフッ化ビニリデン(PVDFと略記する)を96:2:2の重量比で溶媒である適量のN-メチルピロリドン(NMPと略記する)に十分攪拌し、混合して、均一な正極スラリーを形成した。当該スラリーを正極集電体であるアルミニウム箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、正極シートを得た。
負極活物質であるグラファイト、バインダーであるスチレンブタジエンゴム(SBRと略記する)、増粘剤であるカルボキシメチルセルロースナトリウム(CMCと略記する)を97.4:1.4:1.2の重量比で溶媒である適量の脱イオン水に十分攪拌し、混合して、均一な負極スラリーを形成した。当該スラリーを負極集電体であるCu箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、負極シートを得た。
セパレータとしては、PE多孔質ポリマーフィルムを使用した。
セパレータが正極シートと負極シートとの間に介在して隔離の役割を果たすように、調製された正極シート、セパレータ、負極シートを順に積層して、次に、巻き取って電極アセンブリを得た。電極アセンブリを外装箔に入れ、液体注入口を残し、上記にて調製した電解液を液体注入口からに注いだ。真空パッケージ、静置、化成、整形などの工程を経って、リチウムイオン電池の調製を完了した。
含水量が10ppm未満のアルゴン雰囲気グローブボックスで、エチレンカーボネート(ECと略記する)、プロピレンカーボネート(PCと略記する)、ジエチルカーボネート(DECと略記する)、プロピオン酸エチル(EPと略記する)を1:2:6:1の質量比で均一に混合し、完全に乾燥したリチウム塩LiPF6(1M)を上記非水性有機溶媒に溶解して、基礎電解液を得た。所定の質量の添加剤を基礎電解液に添加して、実施例81-96、及び比較例10-12の電解液を調製した。
正極活物質であるLCO(分子式がLiCoO2である)、導電性カーボンブラック、バインダーであるポリフッ化ビニリデン(PVDFと略記する)を97.9:0.9:1.2の重量比で溶媒である適量のN-メチルピロリドン(NMPと略記する)に十分攪拌し、混合して、均一な正極スラリーを形成した。当該スラリーを正極集電体であるアルミニウム箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、正極シートを得た。
負極活物質であるグラファイト、ケイ素酸素材料、増粘剤であるカルボキシメチルセルロースナトリウム(CMCと略記する)、変性ポリアクリル酸を87:10:0.6:2.4の重量比で適量の脱イオン水溶媒に十分攪拌し、混合して、均一な負極スラリーを形成した。当該スラリーを負極集電体であるCu箔に塗布し、乾燥し、コールドプレスして、負極シートを得た。
セパレータとしては、PE多孔質ポリマーフィルムを使用した。
セパレータが正極シートと負極シートとの間に介在して隔離の役割を果たすように、調製された正極シート、セパレータ、負極シートを順に積層して、次に、巻き取って電極アセンブリを得た。電極アセンブリを外装箔に入れ、液体注入口を残し、上記にて調製した電解液を液体注入口からに注いだ。真空パッケージ、静置、化成、整形などの工程を経って、リチウムイオン電池の調製を完了した。
Claims (12)
- 式I-Aで示される化合物を含む電解液であって、
ここで、R11、R13は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1-C10アルキレン基、置換もしくは非置換のC2-C10アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2-C10アルキニレン基、置換もしくは非置換のC3-C10アレニレン基、置換もしくは非置換のC6-C10アリーレン基、置換もしくは非置換のC3-C10脂環式ヒドロカルビレン基からなる群から選ばれ、置換されている場合、置換基は、ハロゲンを含み、
R12は、それぞれ独立して、ハロゲン、置換もしくは非置換のC1-C10アルキル基、置換もしくは非置換のC2-C10アルケニル基、置換もしくは非置換のC2-C10アルキニル基、置換もしくは非置換のC3-C10累積ジエン基、置換もしくは非置換のC6-C10アリール基、置換もしくは非置換のC3-C10脂環式ヒドロカルビル基からなる群から選ばれ、置換されている場合、置換基は、ハロゲンを含む電解液。
ここで、式I-B及び式I-Cにおいて、下記数1は、2つの隣接する原子の結合部位を表す。
- 前記電解液の質量に対して、前記式I-Aで示される化合物の質量百分率は、0.01%~10%である、請求項1に記載の電解液。
- 前記電解液は、式II-Aで示される化合物、式III-Aで示される化合物、式IV-Aで示される化合物、式V-Aで示される化合物、式V-Bで示される化合物、及びポリニトリル化合物の少なくとも1種を更に含み、
R32は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1-C6アルキレン基、置換もしくは非置換のC2-C6アルケニレン基からなる群から選ばれ、置換されている場合、置換基は、ハロゲンを含み、
式III-Yにおいて、O原子は、式III-AにおけるB原子と結合し、kは、0又は1であり、
式IV-Aにおける前記数2の一つは単結合を表す場合、x、yのうちの一つは1であり、他の一つは0であり、
式IV-Aにおける前記数2の二つはいずれも単結合を表す場合、x、yはいずれも1であり、
式IV-Aにおける前記数2の二つはいずれも二重結合を表す場合、x、yはいずれも0であり、
A42、A43、A45、A46は、それぞれ独立して、ハロゲン、置換もしくは非置換のC1-C6アルキル基、式IV-B、式IV-C、式IV-Dからなる群から選ばれ、且つ、式IV-Cが選択されている場合、環状構造を形成するように、A42、A43、A45、A46における二つ又は四つは、式IV-Cから選ばれ、A41、A44は、それぞれ独立して、酸素、ハロゲン、置換もしくは非置換のC1-C6アルキル基、式IV-B、式IV-C、式IV-Dからなる群から選ばれ、且つ、式IV-Cが選択されている場合、環状構造を形成するように、A41、A44は、いずれも式IV-Cから選ばれ、ここで、置換されている場合、置換基は、ハロゲンを含み、
A41、A42、A43、A44、A45、A46は全てフッ素であることはなく、
R41、R43は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1-C6アルキル基、置換もしくは非置換のC2-C6アルケニル基からなる群から選ばれ、
R42は、置換もしくは非置換のC1-C6アルキレン基、置換もしくは非置換のC2-C6アルケニレン基からなる群から選ばれ、
ここで、置換されている場合、置換基は、ハロゲンを含み、
式IV-Cにおいて、
O原子は、式IV-AにおけるP原子と結合し、zは、0又は1を表し、
- 下記の条件の少なくとも一つを満たす電解液であって、
a)前記電解液の質量に対して、前記式II-Aで示される化合物の質量百分率は、0.01%~10%であり、
b)前記電解液の質量に対して、前記式III-Aで示される化合物の質量百分率は、0.1%~5%であり、
c)前記電解液の質量に対して、前記式IV-Aで示される化合物の質量百分率は、0.1%~5%であり、
d)前記電解液の質量に対して、前記式V-Aで示される化合物及び式V-Bで示される化合物の質量百分率の合計は、0.01%~10%であり、及び
e)前記電解液の質量に対して、前記ポリニトリル化合物の質量百分率は、0.1%~10%である、請求項4に記載の電解液。 - 前記式III-Aで示される化合物は、テトラフルオロホウ酸リチウム、ビス(オキサラト)ホウ酸リチウム、及びジフルオロ(オキサラト)ホウ酸リチウムの少なくとも1種を含む、請求項4に記載の電解液。
- 前記式IV-Aで示される化合物は、ジフルオロリン酸リチウム、ジフルオロビス(オキサラト)リン酸リチウム、及びテトラフルオロ(オキサラト)リン酸リチウムの少なくとも1種を含む、請求項4に記載の電解液。
- 前記ポリニトリル化合物は、1,2,3-トリス(2-シアノエトキシ)プロパン、1,3,6-ヘキサントリカルボニトリル、1,2-ビス(2-シアノエトキシ)エタン、及びアジポニトリルの少なくとも1種を含む、請求項4に記載の電解液。
- 正極シート、負極シート、セパレータ及び請求項1~10のいずれか1項に記載の電解液を含む、電気化学装置。
- 請求項11に記載の電気化学装置を含む、電子装置。
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