CN112850714B

CN112850714B - 一种制备碳化硅粉料的方法及装置

Info

Publication number: CN112850714B
Application number: CN202110201671.4A
Authority: CN
Inventors: 李加林; 刘星; 李斌; 孙元行; 刘鹏飞; 李博; 侯建国; 刘家朋
Original assignee: Shandong Tianyue Advanced Technology Co Ltd
Current assignee: Shandong Tianyue Advanced Technology Co Ltd
Priority date: 2021-02-23
Filing date: 2021-02-23
Publication date: 2022-11-11
Anticipated expiration: 2041-02-23
Also published as: CN112850714A

Abstract

本发明提供了一种制备碳化硅粉料的方法及装置，该方法包括：(1)填料阶段；(2)升温阶段：将填料后的坩埚置于炉体内，对所述坩埚进行加热，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差为△T1；(3)合成阶段：保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向上移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，按照高温自蔓延反应合成碳化硅粉料。通过在合成阶段，控制保温盖向上移动，且同时控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，实现径向温梯的定向定量调节，逐渐减少径向温梯，使得粉料发生重结晶反应，形成粒径均匀的碳化硅颗粒，提高碳化硅粉料的一致性。

Description

一种制备碳化硅粉料的方法及装置

技术领域

本发明涉及一种制备碳化硅粉料的方法及装置，属于半导体材料制备的技术领域。

背景技术

作为最重要的第三代半导体材料之一，碳化硅单晶因其宽带隙、抗电压击穿能力强、热导率高、饱和电子迁移速率高等优点，而被广泛应用于民用灯光照明、屏幕显示、航空航天、高温辐射环境、石油勘探、雷达通信与汽车电子化等领域。作为生长碳化硅晶体的核心原材料，碳化硅粉料的制备方法也成为业界重点研究的对象。

目前碳化硅粉料制备主要采用高温自蔓延合成法实现，通过碳粉和硅粉直接接触发生反应获得碳化硅粉料。为获得高质量碳化硅粉料，高温自蔓延合成法被不断优化并获得相对质量较高的碳化硅粉料。这种方法利用高温给予反应物初始发热，使其开始产生化学反应；随着反应进行，未反应的物质在反应放热的条件下继续完成化学反应。此方法由于合成时径向及轴向温度上的差异性，导致合成出的碳化硅粉料粒度存在很大差异。粒径不均匀将造成碳化硅单晶生长过程中粉料堆积密度差异大，导致温场不均匀性增强，晶体内应力增加甚至造成多型、微管等大型缺陷的产出。

发明内容

为了解决上述问题，本发明提供了一种制备碳化硅粉料的方法及装置，通过在合成阶段，控制保温盖向上移动，且同时控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，实现径向温梯的定向定量调节，逐渐减少径向温梯，使得粉料发生重结晶反应，形成粒径均匀的碳化硅颗粒，提高碳化硅粉料的一致性。

根据本申请的一个方面，提供了一种制备碳化硅粉料的方法，该方法包括以下步骤：

(1)填料阶段：将碳源和硅源填充于坩埚中，将填充后的坩埚置于保温筒内；所述保温筒的顶端开口处设置有保温盖，所述保温盖的侧壁与保温筒的顶端侧壁抵接，所述保温盖的侧壁能够沿着保温筒的顶端侧壁移动，保温盖上开设有散热孔；

(2)升温阶段：将填料后的坩埚置于炉体内，对所述坩埚进行加热，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差为△T1；

(3)合成阶段：保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向上移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，按照高温自蔓延反应合成碳化硅粉料。

进一步的，△T1为4～35℃，△T3为0～20℃，且△T3＜△T1；优选的，△T1为5～30℃，△T3为2～15℃，且△T3＜△T1；优选的，△T1为10～20℃，△T3为5～10℃，且△T3＜△T1。

进一步的，步骤(3)中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的速率为0.1～20mm/h；

优选的，步骤(3)中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的速率为2～10mm/h；

优选的，步骤(3)中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的距离为10～500mm；

优选的，步骤(3)中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的距离为50～200mm。

进一步的，步骤(3)中，合成阶段中，还包括控制保温盖的旋转；优选的，所述保温盖旋转的转速为0.3～30r/h；优选的，所述保温盖旋转的转速为1～20r/h。

进一步的，步骤(3)中，合成阶段中，坩埚顶端中心的温度为1700～2500℃，控制炉体内的压力为0～500mbar，时间为20～100h；

优选的，步骤(3)中，合成阶段中，坩埚顶端中心的温度为1800～2400℃，控制炉体内的压力为20～300mbar，时间为40～60h。

进一步的，步骤(3)中，合成阶段包括第一合成阶段和第二合成阶段；

第一合成阶段中，保持坩埚顶端中心的温度不变，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差始终为△T1；

第二合成阶段中，保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向上移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差逐渐减小至△T3。

进一步的，在升温阶段和合成阶段之间还包括点火阶段；点火阶段中，保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向下移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差逐渐增加至△T2；

优选的，△T2为20～90℃，且△T2＞△T1；优选的，△T2为30～80℃，且△T2＞△T1；

优选的，点火阶段中，控制炉体内的压力为60～900mbar，时间为2～25h；优选的，点火阶段中，控制炉体内的压力为100～800mbar，时间为5～20h；

优选的，点火阶段中，还包括控制保温盖的旋转；优选的，所述保温盖旋转的转速为0.3～30r/h。

进一步的，在点火阶段后，还包括复位阶段和再次升温阶段；

复位阶段中，保持坩埚顶端中心的温度为T1，控制保温盖向上移动，使得坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减小至△T1；和/或

再次升温阶段中，控制坩埚顶端中心的温度升温至T2，控制保温盖移动，使得坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差始终为△T1；

优选的，T1为1000～1800℃，T2为1800℃～2400℃。

进一步的，复位阶段中，控制炉体内的压力为150～900mbar，时间为2～25h；优选的，复位阶段中，控制炉体内的压力为200～800mbar，时间为5～20h；

优选的，再次升温阶段中，控制炉体内的压力为0～200mbar，时间为4～15h；优选的，再次升温阶段中，控制炉体内的压力为50～100mbar，时间为5～10h。

根据本申请的另一个方面，提供了一种实现上述任一项所述方法的装置，所述装置包括：

坩埚，所述坩埚底部用于放置碳源和硅源；

保温筒，所述保温筒内用于放置所述坩埚；所述保温筒的顶端开口处设置有保温盖，所述保温盖的侧壁与保温筒的顶端侧壁抵接，所述保温盖能够沿着保温筒的侧壁移动，所述保温盖上开设有散热孔；

炉体，所述炉体内用于放置所述坩埚和保温筒；

优选的，所述散热孔位于坩埚的中心轴线上；

优选的，所述保温盖侧壁的长度不小于50mm；

优选的，所述坩埚的顶端设置有第一测温装置和第二测温装置，所述第一测温装置位于坩埚的中心轴线上，所述第二测温装置位于所述坩埚侧壁的延长线上；

优选的，所述炉体外侧设置有加热线圈。

本发明的有益效果包括但不限于：

(1)本申请涉及的方法，通过在合成阶段，控制保温盖向上移动，且同时控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，实现径向温梯的定向定量调节，逐渐减少径向温梯，使得粉料发生重结晶反应，形成粒径均匀的碳化硅颗粒，提高碳化硅粉料的一致性。

(2)本申请涉及的方法，通过控制保温盖的旋转可以为粉料合成提供均匀同心的环形温场，进一步提高碳化硅粉料的一致性；且通过控制第一合成阶段中，坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差始终为△T1，可以确保碳化硅粉料合成过程中温场的均匀稳定，有效提高了碳化硅粉料的一致性。

(3)本申请涉及的方法，通过在点火阶段，坩埚内形成以坩埚中心为圆心的均匀环形温场，碳化硅粉起到类似籽晶粒的作用，引导周围的碳粉与硅粉发生反应形成初始碳化硅结构；随着保温盖匀速缓慢向下移动，环形温场更加均匀稳定且径向温梯逐渐缓慢增加至△T2，促进碳粉与硅粉的合成反应形成初始的碳化硅结构，且随着径向温梯的不断增加，推动初始合成反应快速进行，形成致密的碳化硅初始结构，为后期快速合成粒度均匀性的碳化硅粉料打好基础。

(4)本申请涉及的装置，通过保温盖能够沿着保温筒的侧壁移动，由于坩埚顶端的散热主要通过散热孔实现，从而调节和控制保温盖上散热孔距离坩埚顶端的距离，以控制坩埚顶端的散热，从而实现对坩埚径向温度的调节与控制，提高制得的碳化硅粉料粒径的均匀性。

(5)本申请涉及的装置，通过该装置包括第一测温装置和第二测温装置，第一测温装置用于测量坩埚顶端中心的温度，第二测温装置用于测量坩埚顶端边缘的温度；通过第一测温装置测量的温度和第二测温装置测量的温度的反馈，实时控制保温盖的移动，以实现径向温度的精确控制。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：

图1为本申请一实施方式涉及的合成装置的结构示意图；

图2为本申请另一实施方式涉及的合成装置的结构示意图；

图3为本申请再一实施方式涉及的合成装置的结构示意图；

图4为本申请涉及的合成装置中保温盖与旋转升降装置组合的结构示意图；

图5为本申请涉及的方法中坩埚顶端中心温度随时间变化的曲线；

图6为本申请涉及的方法中坩埚顶端中心温度与坩埚顶端边缘的温度差随时间变化的曲线；

其中，1、坩埚；2、保温筒；3、保温盖；31、散热孔；4、柱状体；5、环形槽；6、凹槽；7、第一热电偶；8、第二热电偶；9、支柱；10、旋转升降台；11、动力输出装置。

具体实施方式

下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。

在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本申请，但是，本申请还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本申请的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。

另外，在本申请的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。

本说明书中的各个实施例均采用递进的方式描述，各个实施例之间相同相似的部分互相参见即可，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本申请的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接，还可以是通信；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本申请的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。

实施例1

参考图1-4，本实施例提供了一种碳化硅粉料合成装置，该装置包括坩埚1、保温筒2和炉体，坩埚1的底部用于放置碳源和硅源；保温筒2具有一端开口，另一端封闭的中空腔体；坩埚1放置于中空腔体内；保温盖3顶部开设有散热孔31，保温盖3设置于保温筒2的开口处，保温盖3的侧壁与保温筒2的顶端侧壁抵接，且保温盖3能够沿着保温筒2的顶端侧壁移动，保温盖3上开设有散热孔31；炉体内用于放置坩埚1和保温筒2。坩埚1顶端的散热主要通过散热孔31实现，通过保温盖3能够沿着保温筒2的侧壁移动，从而调节和控制保温盖3上散热孔距离坩埚1顶端的距离，以控制坩埚1顶端的散热，从而实现对坩埚1径向温度的调节与控制，避免了坩埚的升降移动对坩埚内原料和结晶质量的影响，提高了碳化硅粉料合成的质量。

具体的，保温盖3的结构不做具体限定，只要能实现保温盖3设置于保温筒2的开口处，保温盖3的侧壁与保温筒2的顶端侧壁抵接即可。保温盖3沿着保温筒2的侧壁移动的结构不做具体限定，只要实现保温盖3能够沿着保温筒2的侧壁移动即可。

作为本申请的一种实施方式，保温盖包括柱状体4，柱状体4的外侧壁与保温筒2的顶端内侧壁抵接。散热孔31设置于柱状体4上，柱状体4的形状与保温筒2的顶端开口的形状相适配，以使得柱状体4密封盖合保温筒2的顶端开口。该结构简单，方便加工。

具体的，保温盖3可以为柱状体，保温盖3插设在保温筒2的顶端开口处。保温盖3还可以包括不限于柱状体4，例如保温盖3还可以包括盖板，柱状体4顶端连接盖板，盖板的周侧搭接在保温筒2的侧壁顶端。

作为本申请的一种实施方式，保温盖3的顶部内侧向内凹陷形成环形槽5，保温筒2的顶端侧壁卡设于环形槽5内，有效防止坩埚1顶端的热量通过保温盖3的侧壁散发，实现了保温盖3密闭盖合保温筒2。

作为本申请的一种实施方式，保温盖3的顶部内侧向内凹陷形成凹槽6，凹槽6的侧壁与保温筒2的顶端外侧壁抵接；散热孔31设置于凹槽6的底端。凹槽6的侧壁沿着保温筒2的外侧移动，以实现散热孔31与坩埚1顶端距离的调节与控制。

作为本申请的一种实施方式，散热孔31位于坩埚1的中心轴线上。散热孔31的开口面积占保温盖顶端面积的0.5％～10％。由于散热孔31位于坩埚1的顶端上侧，使得坩埚1形成轴向的温度梯度。在保温盖3的升降移动过程中，散热孔31距离坩埚1顶端的距离发生变化，从而调节坩埚1顶端散热，控制和调节坩埚1的径向温度梯度。通过调节散热孔距离坩埚顶端的距离来调节坩埚的散热，相比于其它调节坩埚散热的方式，能够保证坩埚径向温度梯度的均匀变化，该调节方式温和，不会对坩埚内的气流造成扰动；该装置简单，可操作性强。

作为本申请的一种实施方式，保温盖3侧壁的长度不小于50mm。合成过程中，保温盖3移动时，保温盖3不会完全脱离保温筒2，以避免保温筒2的开口处敞开。

作为本申请的一种实施方式，该装置还包括第一测温装置和第二测温装置，所述第一测温装置用于测量坩埚1顶端中心的温度，所述第二测温装置用于测量坩埚1顶端边缘的温度。通过第一测温装置测量的温度和第二测温装置测量的温度的反馈，实现实时控制保温盖3的移动，以实现坩埚1顶端温度的精确控制。

通过第一测温装置测量的温度和第二测温装置测量的温度的反馈，实现实时控制保温盖3的移动，以实现坩埚1顶端温度的精确控制。

作为本申请的一种实施方式，第一测温装置包括第一热电偶7，第一热电偶7穿过保温筒2的侧壁延伸到坩埚1的顶端；和/或第二测温装置包括第二热电偶8，第二热电偶8穿过保温筒2的侧壁延伸到坩埚1的顶端。优选的，第一测温装置和第二测温装置均可为温度探测器，根据温度探测器的温度反馈，实时进行保温盖和加热线圈的调节和控制，以实现坩埚顶端温度的精确控制。

具体的，坩埚1的结构不做具体限定，坩埚1可以使用本领域常规使用的坩埚。例如坩埚1可由坩埚体和坩埚盖组成，坩埚1顶端中心的温度为坩埚顶端中心的温度；或者坩埚1可由上下两个坩埚体组成，坩埚1顶端中心的温度为上坩埚体顶端中心的温度。

作为本申请的一种实施方式，坩埚1的顶端连接旋转升降装置，所述旋转升降装置包括支柱9、旋转升降台10和动力输出装置11，支柱9一端与保温盖3顶端固接，另一端与旋转升降台10固接，旋转升降台10和动力输出装置11连接。优选的，动力输出装置11选自电机，电机控制旋转升降台10的旋转和升降，以实现坩埚1径向温度的调节和控制。

作为本申请的一种实施方式，该装置还包括加热线圈，加热线圈设置于炉体外侧；坩埚1、保温筒2和保温盖3均由石墨材料制成。在合成过程，原料放置于坩埚1内，坩埚1大致位于加热线圈的中心位置处。坩埚1顶端温度小于坩埚底端温度，坩埚1中心温度小于坩埚1边缘温度，通过保温盖散热孔31距离坩埚1顶端距离的调整，实现坩埚1径向温度的调节和控制。优选的，保温筒2和保温盖3的外侧设置有水冷层，所述水冷层由石英管构成，石英管内通有冷却水。

作为本申请的一种实施方式，该装置还包括控制系统，控制系统分别与第一测温装置、第二测温装置、旋转升降装置和加热线圈连接；控制系统根据第一测温装置和第二测温装置的温度反馈，控制旋转升降装置调节保温盖3的移动和/或旋转，并通过控制旋转升降装置的功率等，实现坩埚1顶端温度的稳定调节与控制。

实施例2

一种利用实施例1所述的装置合成碳化硅粉料的方法，该方法包括以下步骤：

(1)填料阶段：将碳粉、硅粉和碳化硅粉按摩尔比为1:1～1.1:0.01～0.05混匀；将混合后的颜料填充于坩埚中，并将坩埚置于合成炉的炉体内并密封，保温盖底部距坩埚上盖距离为L，L为10～300mm；

(2)将炉体真空抽至10^-6mbar以下，然后通入高纯惰性气体至300～500mbar，重复此过程2～3次，最终将炉体真空抽至10^-6mbar以下；

(3)升温阶段：控制第一测温装置测得的坩埚顶端中心处温度升温至T1并同步升压至P1，同时控制保温盖移动，确保坩埚顶端边缘处温度与坩埚顶端中心的温度差始终为△T1，升温时间为t1；T1为1000～1800℃，P1为100～800mbar，△T1为5～30℃，t1为2～5h；

(4)点火阶段：保持坩埚顶端中心温度T1及压力P1不变，控制保温盖以速度V1匀速缓慢向下移动，具体的，在保温盖向下移动过程中，为了保持坩埚顶端中心温度不变，可以选择增大加热线圈的功率或降低保温筒和保温盖外侧冷却水的流速。可同时控制保温盖以转速r1旋转，使坩埚顶端边缘处温度与坩埚顶端中心的温度差匀速缓慢增加至△T2，点火时间为t2；其中，V1为0.1～10mm/h，r1为0.1～10r/h，△T2为30～80℃，t2为5～20h；

(5)复位阶段：保持坩埚顶端中心温度T1及压力P1不变，控制保温盖以速度V1匀速缓慢向上移动，使坩埚顶端边缘处温度与坩埚顶端中心的温度差匀速缓慢减小至△T1，复位时间为t3；其中，t3为5～20h；

(6)再次升温阶段：控制坩埚顶端中心温度升温至T2并同步降压至P2，同时控制保温盖移动，确保坩埚顶端边缘处温度与坩埚顶端中心的温度差始终为△T1，时间为t4；T2为1800～2400℃，P2为0～100mbar，t4为2～5h；

(7)第一次合成阶段：保持坩埚顶端中心温度T2及压力P2不变，同时控制保温盖移动，坩埚顶端边缘处温度与坩埚顶端中心的温度差始终为△T1，且可同时保温盖以转速r2旋转直至合成结束，合成时间为t5；其中，r2为0.3～30r/h，保温盖为顺时针或逆时针旋转，t5为20～50h；

(8)第二次合成阶段：保持坩埚顶端中心温度T2不变，将压力快速升至P3，控制以速度V2匀速缓慢向上移动，具体的，在保温盖向上移动过程中，为了保持坩埚顶端中心温度不变，可以选择降低加热线圈的功率或增大保温筒和保温盖外侧冷却水的流速。可同时控制保温盖以转速r3旋转并使第一测温装置和第二测温装置匀速缓慢减小至△T3，合成时间为t6；其中，P3为100～500mbar，r3为0.3～30r/h，V2为0.2～20mm/h，△T3为0～15℃，t6为20～50h；

(9)粉料合成结束，打开炉体，取出坩埚，即可得到碳化硅粉料。

按照上述方法制备碳化硅粉料，具体实施例条件如表1所示，分别制得碳化硅粉料1#-6#；分别改变上述制备方法中合成阶段中保温盖向上移动的速率及第一测温装置和第二测温装置测得的温度差△T3，制得对比碳化硅粉料D1#-D4#。

表1

将上述制得的碳化硅粉料1#-6#及对比碳化硅粉料D1#-D4#产品进行检测，并计算碳化硅粉料的产率，碳化硅粉料的产率为最终制得的碳化硅粉料的质量与原料(碳粉、硅粉、碳化硅粉的总和)的比值，检测结果如表2所示。

表2

由表2可知，本申请得到的碳化硅粉料1#-6#的中粒径值±50μm范围内的碳化硅粉料占比均在98.5％以上，堆积密度均＞1.33g/cm³，产率高达99％以上，总杂质含量＜1ppm，晶体质量高。与碳化硅粉料1#相比，对比碳化硅粉料D1#-D4#，保温盖向上移动的速率V2及第一测温装置和第二测温装置测得的温度差△T3过大或过小，得到的D1#-D4#的中粒径值±50μm范围内的碳化硅粉料占比均降低到85％以下，堆积密度均＜1g/cm³，产率低于90％，总杂质含量＞10ppm，各项质量参数均明显变差。

实施例3

一种碳化硅晶体的生长方法，具体包括以下步骤：

(1)填料阶段：分别将碳化硅粉料1#-6#及对比碳化硅粉料D1#-D4#填充于坩埚中，将坩埚置于长晶炉内；

(2)除杂阶段：利用加热装置加热，控制炉体内的温度为1200～1800℃，通入惰性气体进行清洗，惰性气体的流量为50～500ml/min，控制炉体内的压力为2kPa，保持时间30min。

(4)长晶阶段：控制炉体的压力为10kPa～50kPa，温度为2000～2400℃，时间为50～200h；具体的，控制炉体压力为20kpa，温度为2200℃，时间为80h。

(5)降温阶段：关闭加热装置，增加保温结构外侧石英管内循环水流量，使炉体快速降温，等降温至室温，停止通入惰性气体；

(6)降温结束，开炉得到碳化硅晶体1#-6#及对比碳化硅晶体D1#-D4#。

对碳化硅晶体1#-6#及对比碳化硅晶体D1#-D4#的微管、多型、位错包括螺旋位错(简称TSD)和平面位错(简称BPD)、包裹体等结构性缺陷进行检测，检测结果如表3所示。

表3

由表3可知，本申请中碳化硅晶体1#-6#分别使用碳化硅粉料1#-6#进行单晶生长获得，产出晶体的晶片参数均处于高水平，凹坑、凸起密度均＜0.05个/cm²，微管密度均＜0.05根/cm²，TSD密度＜500个/cm²，BPD密度＜1700个/cm²，包裹体均＜0.05个/cm²，多型面积占比均小于0.5％。对比碳化硅晶体D1#-D4#分别使用对比碳化硅粉料D1#-D4#进行单晶生长获得，得到的碳化硅晶体各项晶片参数均明显变差。

本说明书中的各个实施例均采用递进的方式描述，各个实施例之间相同相似的部分互相参见即可，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处。尤其，对于系统实施例而言，由于其基本相似于方法实施例，所以描述的比较简单，相关之处参见方法实施例的部分说明即可。

以上，仅为本申请的实施例而已，本申请的保护范围并不受这些具体实施例的限制，而是由本申请的权利要求书来确定。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的技术思想和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims

1.一种制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

（1）填料阶段：将碳源和硅源填充于坩埚中，将填充后的坩埚置于保温筒内；所述保温筒的顶端开口处设置有保温盖，所述保温盖的侧壁与保温筒的顶端侧壁抵接，所述保温盖的侧壁能够沿着保温筒的顶端侧壁移动，保温盖上开设有散热孔；

（2）升温阶段：将填料后的坩埚置于炉体内，对所述坩埚进行加热，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差为△T1;

（3）合成阶段：保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向上移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差减少至△T3，按照高温自蔓延反应合成碳化硅粉料；合成阶段中，坩埚顶端中心的温度为1700~2500℃，控制炉体内的压力为0~500mbar，时间为20~100h；

合成阶段包括第一合成阶段和第二合成阶段；

第二合成阶段中，保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向上移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差逐渐减小至△T3；

△T1为4~35℃，△T3为0~20℃，且△T3＜△T1。

2.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，△T1为5~30℃，△T3为2~15℃，且△T3＜△T1。

3.根据权利要求2所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，△T1为10~20℃，△T3为5~10℃，且△T3＜△T1。

4.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的速率为0.1~20mm/h。

5.根据权利要求4所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的速率为2~10mm/h。

6.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的距离为10~500mm。

7.根据权利要求6所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，控制保温盖沿着保温筒侧壁向上移动的距离为50~200mm。

8.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，还包括控制保温盖的旋转。

9.根据权利要求8所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，所述保温盖旋转的转速为0.3~30r/h。

10.根据权利要求9所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，所述保温盖旋转的转速为1~20r/h。

11.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，步骤（3）中，合成阶段中，坩埚顶端中心的温度为1800~2400℃，控制炉体内的压力为20~300mbar，时间为40~60h。

12.根据权利要求1所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，在升温阶段和合成阶段之间还包括点火阶段；点火阶段中，保持坩埚顶端中心的温度不变，控制保温盖向下移动，控制坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差逐渐增加至△T2。

13.根据权利要求12所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，△T2为20~90℃，且△T2＞△T1。

14.根据权利要求13所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，△T2为30~80℃，且△T2＞△T1。

15.根据权利要求12所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，点火阶段中，控制炉体内的压力为60~900mbar，时间为2~25h。

16.根据权利要求15所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，点火阶段中，控制炉体内的压力为100~800mbar，时间为5~20h。

17.根据权利要求12所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，点火阶段中，还包括控制保温盖的旋转。

18.根据权利要求17所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，所述保温盖旋转的转速为0.3~30r/h。

19.根据权利要求12所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，在点火阶段后，还包括复位阶段和再次升温阶段；

再次升温阶段中，控制坩埚顶端中心的温度升温至T2，控制保温盖移动，使得坩埚顶端中心与坩埚顶端边缘的温度差始终为△T1。

20.根据权利要求19所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，T1为1000~1800℃，T2为1800℃~2400℃。

21.根据权利要求19所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，复位阶段中，控制炉体内的压力为150~900mbar，时间为2~25h。

22.根据权利要求21所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，复位阶段中，控制炉体内的压力为200~800mbar，时间为5~20h。

23.根据权利要求19所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，再次升温阶段中，控制炉体内的压力为0~200mbar，时间为4~15h。

24.根据权利要求23所述的制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，再次升温阶段中，控制炉体内的压力为50~100mbar，时间为5~10h。

25.一种实现权利要求1~24任一项所述方法的装置，其特征在于，所述装置包括：

坩埚，所述坩埚底部用于放置碳源和硅源；

炉体，所述炉体内用于放置所述坩埚和保温筒；

所述散热孔位于坩埚的中心轴线上；散热孔的开口面积占保温盖顶端面积的0.5%~10%；

所述保温盖侧壁的长度不小于50mm；

所述坩埚的顶端设置有第一测温装置和第二测温装置，所述第一测温装置位于坩埚的中心轴线上，所述第二测温装置位于所述坩埚侧壁的延长线上；

所述炉体外侧设置有加热线圈。