CN112441596A - Mcm-41分子筛及其合成方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及固体废物资源化利用领域，公开了一种MCM‑41分子筛的合成方法和该合成方法制得的MCM‑41分子筛以及该MCM‑41分子筛的应用。MCM‑41分子筛的合成方法包括：(1)在微波辅助提取条件下，将煤气化飞灰与提取剂接触，然后固液分离，得到脱硅灰和第一溶液；(2)将所述第一溶液、表面活性剂和任选的pH调节剂混合，得到pH值为9‑12的第二溶液；(3)将所述第二溶液进行水热晶化；(4)将步骤(3)水热晶化得到的固体产物进行焙烧。本发明实现了固体废物的资源化利用，又得到了高附加值产品，具有良好的经济效益和社会效益。

Description

MCM-41分子筛及其合成方法和应用
技术领域
本发明涉及固体废物资源化利用领域，具体涉及一种MCM-41分子筛的合成方法和该合成方法制得的MCM-41分子筛以及该MCM-41分子筛的应用。
背景技术
煤气化飞灰是煤气化不可避免产生的固体废物。随着以煤气化为基础进行发电及制备化工产品的技术在国内外的大规模应用，煤气化飞灰的产量不断增加。目前，煤气化飞灰的处理方式主要是填埋或用于制备建筑材料，如水泥。填埋不仅会造成资源浪费，而且会造成环境污染；建材领域的应用受建材市场的限制，目前这一领域的市场已经趋于饱和，且随着建材领域原料价格的下滑和应用标准的提升，煤气化飞灰应用于建材领域并不占优势，而且由于部分煤化工园区附近并无建材市场，使得煤气化飞灰的资源化消纳成为企业面临的难题。因此，研究开发煤气化飞灰在非建材领域的高附加值及创新型应用途径，对于推动煤化工企业的经济、高效、清洁发展具有重要意义。
煤气化飞灰在化学组成上与燃煤电厂产生的飞灰相近，主要成分均为SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3和残余碳等，其中SiO2和Al2O3的含量占飞灰无机成分的60-80％，是制备硅铝分子筛或硅基介孔材料的廉价原料。在众多的硅铝材料中，MCM-41因具有规则的孔道结构和较大的比表面积，在吸附、分离、催化及药物运输等方面具有广阔的应用前景。目前已有燃煤飞灰制备MCM-41分子筛的报道。CN103787354A公开了一种利用粉煤灰制备MCM-41分子筛的方法和应用，采用粉煤灰碱熔活化、氧化硅提取及晶化反应制备得到了MCM-41；CN106517222A公开了一种粉煤灰合成有序介孔纳米二氧化硅的方法，采用CO2辅助沉淀法合成了具有规则孔道结构、比表面积大于1000m2/g、平均孔径2.5-3.5的有序介孔二氧化硅。
煤气化飞灰与普通燃煤电厂产生的飞灰在理化性质上有一定区别，且上述燃煤飞灰制备MCM-41分子筛的碱熔法存在易造成设备腐蚀、合成时间长的缺陷，CO2辅助沉淀法流程复杂等缺点也有待克服。
因此，亟待开发一种煤气化飞灰在非建材领域的资源化利用方法。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术存在的无法资源化利用煤气化飞灰的缺陷，提供一种MCM-41分子筛的合成方法以及由该合成方法制得的MCM-41分子筛和该MCM-41分子筛的应用。本发明为气化飞灰在非建材领域的资源化利用提供了一种技术途径，同时大幅降低了MCM-41分子筛的生产成本，具有良好的社会效益和经济效益。
本发明的发明人在研究过程中发现煤气化飞灰多是在1400-1600℃形成的，其烧结程度很高，微观形态类似于玻璃体，和普通燃煤电厂(1000℃左右)产生的飞灰在理化性质上有一定区别，包括其较小的比表面积和较低的表面活性。适用于普通燃煤电厂产生的飞灰的资源化利用技术存在易造成设备腐蚀、合成时间长、流程复杂等缺陷，且由于煤气化飞灰和普通燃煤电厂产生的飞灰由于性质的不同，且适用于普通燃煤电厂产生的飞灰的资源化利用技术不能适用于煤气化飞灰的资源化利用。
基于此，本发明第一方面提供一种MCM-41分子筛的合成方法，该方法包括：
(1)在微波辅助提取条件下，将煤气化飞灰与提取剂接触，然后固液分离，得到脱硅灰和第一溶液；
(2)将所述第一溶液、表面活性剂和任选的pH调节剂混合，得到pH值为9-12的第二溶液；
(3)将所述第二溶液进行水热晶化；
(4)将步骤(3)水热晶化得到的固体产物进行焙烧。
优选地，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为60-150℃，时间为10-120min，功率为200-850W，固液质量比为0.4-2。
本发明第二方面提供上述合成方法制得的MCM-41分子筛。
本发明第三方面提供上述的MCM-41分子筛在吸附过程中的应用。
与现有技术相比，本发明的有益效果包括：
1)以煤化工固体废物为原料合成了MCM-41分子筛，既实现了固体废物的资源化利用，又得到了高附加值产品，具有良好的经济效益和社会效益。
2)采用微波法辅助脱硅，缩短了煤气化飞灰合成MCM-41分子筛的时间，反应过程所需化学试剂和水少，降低了合成成本。
3)制备得到的MCM-41分子筛具有较大(1000m2/g)的比表面积，在吸附和催化等化工领域具有良好的应用前景。
4)将制得的MCM-41分子筛用于废水中染料的吸附，可以取得较好的吸附效果。
附图说明
图1是本发明实施例1、对比例1和对比例2所得产物的小角XRD谱图；
图2是本发明实施例中采用的煤气化飞灰的XRD谱图。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明第一方面提供一种MCM-41分子筛的合成方法，该方法包括：
(1)在微波辅助提取条件下，将煤气化飞灰与提取剂接触，然后固液分离，得到脱硅灰和第一溶液；
(2)将所述第一溶液、表面活性剂和任选的pH调节剂混合，得到pH值为9-12的第二溶液；
(3)将所述第二溶液进行水热晶化；
(4)将步骤(3)水热晶化得到的固体产物进行焙烧。
本发明所述煤气化飞灰为本领域常规煤化工领域产生的固体废物，例如可以为粉煤气化反应产生的飞灰。
优选地，所述煤气化飞灰含有SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3以及任选的组分A，所述组分A选自TiO2、Na2O和MgO中的至少一种。
进一步优选地，以所述煤气化飞灰的总量为基准，SiO2的含量为33-57重量％，Al2O3的含量为13-45重量％，CaO的含量为2-20重量％，Fe2O3的含量为2-10重量％，组分A的含量为0-10重量％。
更优选地，以所述煤气化飞灰的总量为基准，SiO2的含量为45-55重量％，Al2O3的含量为15-30重量％，CaO的含量为5-15重量％，Fe2O3的含量为5-10重量％，组分A的含量为1-5重量％。
本发明所述煤气化飞灰中还可能含有微量的其他杂质，所述煤气化飞灰中各物质的含量之和为100重量％。
优选地，所述粉煤气化反应的温度为1400-1600℃。由于粉煤气化飞灰多是在1400-1600℃形成的，其烧结程度很高。
优选地，所述煤气化飞灰的比表面积为3-8m/2g，进一步优选为4-7m/2g。
本发明中，煤气化飞灰的比表面积通过低温氮气吸附容量法(BET)，在美国Micromeritics公司的ASAP2420吸附仪上测得。
优选地，所述煤气化飞灰的XRD图谱中，仅有较弱的莫来石衍射峰，且在20°-27°出现驼峰。表明所述煤气化飞灰主要由无定形玻璃体组成。而普通燃煤电厂产生的飞灰的矿物组成一般为莫来石、石英和玻璃相硅铝酸盐等。
本发明提供的方法在微波辅助提取条件下，采用微波法不仅可以加速提取过程，深度脱硅，且第一溶液中其他杂质元素(例如Fe、Mg、Ti和Ca中的至少一种)的含量更低。
优选地，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为60-150℃，时间为10-120min，功率为200-850W，固液质量比为0.4-2；进一步优选地，微波加热温度为80-110℃，时间为15-60min，功率为450-850W，固液质量比为0.5-0.8。本发明提供方法采用微波辅助提取，避免了现有技术在燃煤电厂飞灰提取中采用的碱熔过程，不仅避免了设备腐蚀、且合成时间短、能耗低，具有良好的经济效益。
根据本发明，优选地，步骤(1)所述接触在微波消解仪上进行。具体地，可以将煤气化飞灰和提取剂先置于消解管中，然后放置于微波消解仪进行所述接触。对所述消解管的数量没有特别的限定，可以为一个或多个，当消解管为多个时，每个消解管放置的煤气化飞灰和提取剂的量以及煤气化飞灰和提取剂的比例可以相同或不同，本发明对此没有特别的限定。
根据本发明，所述提取剂的目的是为了从在微波辅助提取条件下，从煤气化飞灰中提取出硅。所述提取剂优选为碱液。本发明的发明人在研究中发现，采用碱液更有利于提取出煤气化飞灰中的硅，且进一步减少第一溶液中的其他杂质元素(例如Fe、Mg、Ti和Ca中的至少一种)的含量，更有利于分子筛的制备。
优选地，所述碱为氢氧化钠和/或氢氧化钾，进一步优选为氢氧化钠。当所述碱为氢氧化钠时，所述第一溶液为含硅酸钠的溶液。
所述碱液中的溶剂可以为水或者其他不参与反应的有机溶剂，优选为水。
碱的用量可以根据煤气化飞灰的量进行选择，优选地，煤气化飞灰与碱的用量质量比为1：0.6-3，优选为1：0.9-2，其中，所述煤气化飞灰以SiO2计。
所述碱液的浓度范围较宽，可以根据煤气化飞灰与碱的用量质量比和微波辅助提取的固液质量比进行确定，例如可以为10-40重量％。
根据本发明，步骤(1)所述接触可以得到含有脱硅灰和硅酸盐溶液的混合物。本发明对步骤(1)中所述固液分离没有特别的限定，优选地，所述固液分离为离心分离。所述离心分离可以在离心机上进行，优选地，所述离心分离的条件包括：离心转速为2000-6000r/min，离心时间为2-10min。本发明实施例部分以离心转速为4000r/min，离心时间为5min进行示例性说明，本发明并不限于此。
根据本发明，所述表面活性剂可以为能够实现MCM-41分子筛合成的各种表面活性剂，优选地，所述表面活性剂选自十六烷基三甲基溴化铵、十六烷基三乙基溴化铵和溴代十六烷基吡啶中的至少一种，更优选为十六烷基三甲基溴化铵。使用十六烷基三甲基溴化铵作为表面活性剂制得的MCM-41分子筛用于废水中吸附染料的过程中，具有更好的吸附性能。
优选地，所述表面活性剂与以硅元素计的第一溶液摩尔比为0.06-0.4：1，进一步优选为0.1-0.2：1。
本发明步骤(2)所述混合，可以加入或者不加入pH调节剂，如果第一溶液、表面活性剂混合可以得到pH值为10-11.3的第二溶液，则可以不加入pH调节剂。反之则需加入pH调节剂。
优选地，所述pH调节剂为酸，进一步优选为乙酸、硫酸和盐酸中的至少一种，更优选为乙酸。
根据本发明，优选地，以硅元素计，步骤(2)所述第一溶液的浓度为3000-8000mg/L，进一步优选为4000-7000mg/L。具体地，步骤(1)得到的第一溶液如果在上述范围内，则直接将步骤(1)得到的第一溶液、表面活性剂以及任选的pH调节剂混合。步骤(1)得到的第一溶液如果不在上述范围内，则本发明提供的方法优选还包括调节步骤(1)得到的第一溶液浓度至上述范围，然后加入表面活性剂以及任选的pH调节剂。
根据本发明的一种优选实施方式，步骤(2)包括：调节所述第一溶液的浓度(以硅元素计)至3000-8000mg/L，优选4000-7000mg/L，然后与表面活性剂以及任选的pH调节剂混合。
为了进一步提高混合均匀性，优选骤(2)包括：调节所述第一溶液的浓度(以硅元素计)至3000-8000mg/L，优选4000-7000mg/L，然后加入表面活性剂，搅拌混合，然后加入pH调节剂。
根据本发明的一种优选实施方式，所述第二溶液的pH为10-11.3。采用该种优选实施方式更有利于提高MCM-41分子筛的收率。
根据本发明，优选地，步骤(3)中，所述水热晶化条件包括：温度为50-150℃，进一步优选为80-120℃；时间为8-48h，进一步优选为16-32h。
具体地，步骤(3)所述水热晶化可以在水热釜中进行。步骤(3)所述水热晶化在自生压力下进行。
本发明对得到步骤(4)所述固体产物的方法没有特别的限定，具体地，将水热晶化得到的混合物进行分离，优选为离心分离。所述离心分离的条件可以如上文所述，在此不再赘述。
根据本发明，步骤(4)所述焙烧的焙烧条件能够除去固体产物中表面活性剂。优选地，步骤(4)中，所述焙烧的条件包括：温度为400-650℃，优选为500-600℃；时间为1-10h，优选为2-6h。
优选地，该方法还包括：在所述焙烧之前，将所述固体产物进行洗涤。所述洗涤可以采用本领域常规手段进行，本发明对此没有特别的限定。所述洗涤用剂可以采用水(例如去离子水)进行。优选洗涤至上清液呈中性。
优选地，该方法还包括：在所述焙烧之前，将所述固体产物进行干燥；优选地，所述干燥的条件包括：温度为70-150℃，时间为0.5-6h；进一步优选地，所述干燥的条件包括：温度为80-120℃，时间为0.5-3h。
本发明第二方面提供了上述合成方法制得的MCM-41分子筛。优选地，所述MCM-41分子筛的比表面积在1000m2/g以上，进一步优选为1000-1300m2/g。本发明提供的分子筛比表面积比较大，使其在吸附和催化领域具有广阔的应用前景。
本发明第三方面提供了上述MCM-41分子筛在吸附过程中的应用。
根据本发明提供的应用，优选地，所述吸附过程包括从废水中吸附染料。采用本发明提供的MCM-41分子筛吸附废水中的染料具有吸附快，去除率高的优点。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
以下实施例和对比例中，所用煤气化飞灰采自安庆某化工厂，简称为安庆灰。其主要化学组成(以重量计)包括：SiO2(49.4％)、Al2O3(22.8％)、CaO(10.3％)、Fe2O3(8.21％)、TiO2(1.26％)、Na2O(1.22％)、MgO(0.83％)和其他。煤气化飞灰的比表面积为6m2/g，煤气化飞灰的XRD图如图2所示。
采用X射线衍射仪测定煤气化飞灰的XRD和分子筛的小角XRD谱图，煤气化飞灰的XRD数据在Panalytical公司的Empyrean型衍射仪上测定，使用Cu靶，Kα辐射，管电压40kV，管电流40mA，扫描范围为5°～70°。分子筛的小角XRD数据在Rigaku公司的TTRIII型衍射仪上测定，使用Cu靶，Kα辐射，管电压40kV，管电流250mA，扫描范围为0.5°～10°。
所述微波消解仪购自Anton Paar公司，型号为Multiwave PRO。
实施例1
(1)准确称取3.0g安庆灰于聚四氟乙烯消解管中，加入6mL质量分数为20％的NaOH溶液，在其余三支聚四氟乙烯消解管中加入上述同样的原料，同时放置于微波消解仪中进行微波辅助提取，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为100℃，时间为30min，功率为850W，固液质量比为0.76。
(2)将步骤(1)中的混合物用离心机进行分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，得到含有硅酸钠的上清液和下层固体，上清液中硅浓度为4140mg/L。
(3)准确量取40.5mL步骤(2)中上清液，加入0.31g十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)，搅拌均匀后，加入乙酸调节pH为10.8，所得溶液在100mL水热釜中进行水热晶化，水热晶化温度为100℃，时间为24h。
(4)将步骤(3)中的混合产物用离心机分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，分离得到下层固体。
(5)将步骤(4)中的下层固体在105℃的烘箱中干燥1h，再在550℃的马弗炉中煅烧5h，得到MCM-41分子筛产品。
该实施例中所得MCM-41分子筛的比表面积为1287m2/g，其小角XRD图见附图1。
实施例2
(1)准确称取2.5g安庆灰于聚四氟乙烯消解管中，加入7.5mL质量分数为20％的NaOH溶液，在其余三支聚四氟乙烯消解管中加入上述同样的原料，同时放置于微波消解仪中进行微波辅助提取，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为90℃，时间为45min，功率为850W，固液质量比为0.59。
(2)将步骤(1)中的混合物用离心机进行分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，得到含有硅酸钠的上清液和下层固体，上清液中硅浓度为5180mg/L。
(3)准确量取40.5mL步骤(2)中上清液，加入0.42g的CTAB，搅拌均匀后，加入乙酸调节pH为10.0，所得溶液在100mL水热釜中进行水热晶化，水热晶化温度为100℃，时间为24h。
(4)将步骤(3)中的混合产物用离心机分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，分离得到下层固体。
(5)将步骤(4)中的下层固体在105℃的烘箱中干燥1h，再在550℃的马弗炉中煅烧5h，得到MCM-41分子筛产品。
该实施例中所得MCM-41分子筛的比表面积为1042m2/g，其小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似。
实施例3
(1)准确称取2.5g安庆灰于聚四氟乙烯消解管中，加入10mL质量分数为20％的NaOH溶液，在其余三支聚四氟乙烯消解管中加入上述同样的原料，同时放置于微波消解仪中进行微波辅助提取，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为80℃，时间为60min，功率为450W，固液质量比为0.51。
(2)将步骤(1)中的混合物用离心机进行分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，得到含有硅酸钠的上清液和下层固体，上清液中硅浓度为6600mg/L。
(3)准确量取40.5mL步骤(2)中上清液，加入0.66g的CTAB，搅拌均匀后，加入乙酸调节pH为11.0，所得溶液在100mL水热釜中进行水热晶化，水热晶化温度为100℃，时间为24h。
(4)将步骤(3)中的混合产物用离心机分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，分离得到下层固体。
(5)将步骤(4)中的下层固体在105℃的烘箱中干燥1h，再在550℃的马弗炉中煅烧5h，到MCM-41分子筛产品。
该实施例所得MCM-41分子筛的比表面积为1008m2/g，其小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似。
实施例4
按照实施例1的方法，不同的是，步骤(1)中所述微波辅助提取的微波加热温度为60℃，步骤(2)中所得含有硅酸钠的上清液的浓度低于实施例1。该实施例所得MCM-41分子筛的小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似。
实施例5
按照实施例1的方法，不同的是，步骤(1)中所述微波辅助提取的微波加热温度为150℃，步骤(2)所得含有硅酸钠的上清液中含有少量铝元素。该实施例所得MCM-41分子筛的小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似，但衍射峰强度有所降低。
实施例6
按照实施例1的方法，不同的是，氢氧化钠溶液的加入量为13mL。该实施例所得MCM-41分子筛的小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似。
实施例7
按照实施例1的方法，不同的是，将氢氧化钠溶液替换为等体积的质量分数为20％的氢氧化钾溶液。该实施例所得MCM-41分子筛的小角XRD图与实施例1制得MCM-41分子筛的小角XRD图相似。
对比例1
本对比例选用碱熔法脱硅、水热法合成分子筛，具体实施方式如下：
(1)准确称取5.0g安庆灰，2.5g氢氧化钠，混合均匀后，在马弗炉中550℃条件下煅烧1h，取出后自然冷却至室温，研磨成细粉后，按照固液比1:4与去离子水混合，搅拌24h，采用离心机分离上述混合物，离心机转速为4000rpm，离心5min，所得上清液稀释至100mL，用于后续合成MCM-41分子筛的硅源。
(2)准确量取40.5mL步骤(1)中的上清液。加入1.2g的CTAB，搅拌均匀后，加入乙酸调节pH为10.8，所得溶液在100mL水热釜中进行水热晶化，水热晶化温度为100℃，时间为24h。
(3)将步骤(2)中的混合产物用离心机分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，分离得到下层固体。
(4)将步骤(3)中的下层固体在105℃的烘箱中干燥1h，再在550℃的马弗炉中煅烧5h，除去表面活性剂，所得产物的小角XRD谱图(附图1)中，并未出现MCM-41分子筛的衍射峰，未形成MCM-41分子筛。
对比例2
(1)准确称取12.0g安庆灰于带有聚四氟乙烯内衬的水热釜中，加入24mL质量分数为20％的NaOH溶液，放入烘箱中于100℃加热30min，固液质量比为0.76。
(2)将步骤(1)中的混合物用离心机进行分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，得到含有硅酸钠的上清液和下层固体，上清液中硅浓度为4140mg/L。
(3)准确量取40.5mL步骤(2)中上清液，加入0.31g十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)，搅拌均匀后，加入乙酸调节pH为10.8，所得溶液在100mL水热釜中进行水热晶化，水热晶化温度为100℃，时间为24h。
(4)将步骤(3)中的混合产物用离心机分离，离心机转速为4000r/min，离心时间为5min，分离得到下层固体。
(5)将步骤(4)中的下层固体在105℃的烘箱中干燥1h，再在550℃的马弗炉中煅烧5h，除去表面活性剂，所得产物的小角XRD谱图(附图1)中，未出现MCM-41分子筛的特征衍射峰，未形成长程有序的MCM-41分子筛。
从上述内容可以看出，现有普通燃煤电厂得到的飞灰的处理技术并不适用于处理本发明的煤气化飞灰，本发明提供的方法可以成功的采用煤气化飞灰合成得到MCM-41分子筛，实现了煤气化飞灰的资源化利用。
试验例1
本试验例用于说明本发明提供的MCM-41分子筛在吸附废水中染料的应用。
吸附过程如下：准确称取0.1g实施例1-7中所得MCM-41分子筛，加入到100mL含有1×10-5mol/L的罗丹明B的水溶液中，开启搅拌(速率为300r/min)，并开始计时，于30℃下恒温吸附。10min后，用移液枪移取5mL悬浊液，离心分离得到上清液备用。采用PerkinElmer公司的Lambda35紫外可见分光光度计测试吸附前后溶液中罗丹明B的浓度，根据吸附前后的浓度差计算罗丹明B的去除率。
结果列于表1中。
表1
Figure BDA0002184338520000141
通过表1的结果可以看出，采用本发明提供的MCM-41分子筛的合成方法，为气化飞灰在非建材领域的资源化利用提供了一种技术途径，将制得的MCM-41分子筛用于废水中染料的吸附，可以取得较好的吸附效果。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (12)

1.一种MCM-41分子筛的合成方法，该方法包括：
(1)在微波辅助提取条件下，将煤气化飞灰与提取剂接触，然后固液分离，得到脱硅灰和第一溶液；
(2)将所述第一溶液、表面活性剂以及任选的pH调节剂混合，得到pH值为9-12的第二溶液；
(3)将所述第二溶液进行水热晶化；
(4)将步骤(3)水热晶化得到的固体产物进行焙烧。
2.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述微波辅助提取的条件包括：微波加热温度为60-150℃，时间为10-120min，功率为200-850W，固液质量比为0.4-2；
优选地，微波加热温度为80-110℃，时间为15-60min，功率为450-850W，固液质量比为0.5-0.8；
进一步优选地，步骤(1)所述接触在微波消解仪上进行。
3.根据权利要求1所述的合成方法，其中，所述提取剂为碱液；
优选地，所述碱为氢氧化钠和/或氢氧化钾。
4.根据权利要求3所述的合成方法，其中，煤气化飞灰与碱的用量质量比为1：0.6-3，优选为1：0.9-2，其中，所述煤气化飞灰以SiO2计。
5.根据权利要求1-4中任意一项所述的合成方法，其中，所述表面活性剂选自十六烷基三甲基溴化铵、十六烷基三乙基溴化铵和溴代十六烷基吡啶中的至少一种，优选为十六烷基三甲基溴化铵；
优选地，所述表面活性剂与以硅元素计的第一溶液摩尔比为0.06-0.4：1，进一步优选为0.1-0.2：1；
优选地，以硅元素计，步骤(2)所述第一溶液的浓度为3000-8000mg/L，进一步优选为4000-7000mg/L。
6.根据权利要求1-5中任意一项所述的合成方法，其中，第二溶液的pH为10-11.3；
优选地，所述pH调节剂为酸，进一步优选为乙酸、硫酸和盐酸中的至少一种。
7.根据权利要求1-6中任意一项所述的合成方法，其中，步骤(3)中，所述水热晶化条件包括：温度为50-150℃，优选为80-120℃；时间为8-48h，优选为16-32h。
8.根据权利要求1-7中任意一项所述的合成方法，其中，步骤(4)中，所述焙烧的条件包括：温度为400-650℃，优选为500-600℃；时间为1-10h，优选为2-6h；
优选地，该方法还包括：在所述焙烧之前，将所述固体产物进行干燥；
优选地，所述干燥的条件包括：温度为70-150℃，时间为0.5-6h。
9.根据权利要求1-8中任意一项所述的合成方法，其中，所述煤气化飞灰含有SiO2、Al2O3、CaO、Fe2O3以及任选的组分A，所述组分A选自TiO2、Na2O和MgO中的至少一种；
优选地，以所述煤气化飞灰的总量为基准，SiO2的含量为33-57重量％，Al2O3的含量为13-45重量％，CaO的含量为2-20重量％，Fe2O3的含量为2-10重量％，组分A的含量为0-10重量％；
优选地，以所述煤气化飞灰的总量为基准，SiO2的含量为45-55重量％，Al2O3的含量为15-30重量％，CaO的含量为5-15重量％，Fe2O3的含量为5-10重量％，组分A的含量为1-5重量％。
10.根据权利要求1-9中任意一项所述的合成方法，其中，所述煤气化飞灰为粉煤气化反应产生的飞灰；所述粉煤气化反应的温度为1400-1600℃；
优选地，所述煤气化飞灰的比表面积为3-8m/2g；
优选地，所述煤气化飞灰的XRD图谱中，仅有较弱的莫来石衍射峰，且在20°-27°出现驼峰。
11.权利要求1-10中任意一项所述的合成方法制得的MCM-41分子筛；
优选地，所述MCM-41分子筛的比表面积在1000m2/g以上，进一步优选为1000-1300m2/g。
12.权利要求11所述的MCM-41分子筛在吸附过程中的应用，优选地，所述吸附过程包括从废水中吸附染料。
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