CN111215114B - 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 Download PDFInfo
- Publication number
- CN111215114B CN111215114B CN202010071792.7A CN202010071792A CN111215114B CN 111215114 B CN111215114 B CN 111215114B CN 202010071792 A CN202010071792 A CN 202010071792A CN 111215114 B CN111215114 B CN 111215114B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- mxene
- oxidized
- temperature
- precursor
- composite photocatalyst
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 239000011941 photocatalyst Substances 0.000 title claims abstract description 42
- 239000002131 composite material Substances 0.000 title claims abstract description 32
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title abstract description 16
- 239000002243 precursor Substances 0.000 claims abstract description 33
- 238000001354 calcination Methods 0.000 claims abstract description 27
- 239000000463 material Substances 0.000 claims abstract description 19
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 8
- MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N nitrogen oxide Inorganic materials O=[N] MWUXSHHQAYIFBG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 92
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 claims description 26
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 claims description 26
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 26
- 230000001699 photocatalysis Effects 0.000 claims description 18
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 14
- 238000009210 therapy by ultrasound Methods 0.000 claims description 14
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 13
- 238000004108 freeze drying Methods 0.000 claims description 12
- 238000007710 freezing Methods 0.000 claims description 12
- 230000008014 freezing Effects 0.000 claims description 12
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims description 12
- 229920000877 Melamine resin Polymers 0.000 claims description 8
- JDSHMPZPIAZGSV-UHFFFAOYSA-N melamine Chemical compound NC1=NC(N)=NC(N)=N1 JDSHMPZPIAZGSV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 239000002135 nanosheet Substances 0.000 claims description 5
- XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N Urea Chemical compound NC(N)=O XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 239000004202 carbamide Substances 0.000 claims description 4
- 230000000630 rising effect Effects 0.000 claims description 4
- QGBSISYHAICWAH-UHFFFAOYSA-N dicyandiamide Chemical compound NC(N)=NC#N QGBSISYHAICWAH-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims description 2
- 238000005530 etching Methods 0.000 claims description 2
- 238000009830 intercalation Methods 0.000 claims description 2
- 230000002687 intercalation Effects 0.000 claims description 2
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 abstract description 7
- 238000000034 method Methods 0.000 abstract description 6
- 239000003344 environmental pollutant Substances 0.000 abstract description 2
- 231100000719 pollutant Toxicity 0.000 abstract description 2
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 description 35
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 14
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 14
- 238000007146 photocatalysis Methods 0.000 description 12
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 10
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 10
- 238000011056 performance test Methods 0.000 description 9
- 239000010936 titanium Substances 0.000 description 9
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 5
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 3
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 3
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 3
- 238000003837 high-temperature calcination Methods 0.000 description 3
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 3
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 3
- 229910010413 TiO 2 Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 2
- 239000000969 carrier Substances 0.000 description 2
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 2
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000002803 fossil fuel Substances 0.000 description 2
- 230000004298 light response Effects 0.000 description 2
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 2
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 2
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 description 1
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000003916 acid precipitation Methods 0.000 description 1
- 238000003915 air pollution Methods 0.000 description 1
- 238000006555 catalytic reaction Methods 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 229920000547 conjugated polymer Polymers 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 230000031700 light absorption Effects 0.000 description 1
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 1
- JMANVNJQNLATNU-UHFFFAOYSA-N oxalonitrile Chemical compound N#CC#N JMANVNJQNLATNU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000000634 powder X-ray diffraction Methods 0.000 description 1
- 230000027756 respiratory electron transport chain Effects 0.000 description 1
- 238000001878 scanning electron micrograph Methods 0.000 description 1
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 1
- 238000010998 test method Methods 0.000 description 1
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J27/00—Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
- B01J27/24—Nitrogen compounds
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
- B01D53/8621—Removing nitrogen compounds
- B01D53/8625—Nitrogen oxides
- B01D53/8628—Processes characterised by a specific catalyst
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
- B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
- B01D53/9404—Removing only nitrogen compounds
- B01D53/9409—Nitrogen oxides
- B01D53/9413—Processes characterised by a specific catalyst
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
- B01J35/30—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their physical properties
- B01J35/39—Photocatalytic properties
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J35/00—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties
- B01J35/30—Catalysts, in general, characterised by their form or physical properties characterised by their physical properties
- B01J35/396—Distribution of the active metal ingredient
- B01J35/398—Egg yolk like
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D2255/00—Catalysts
- B01D2255/80—Type of catalytic reaction
- B01D2255/802—Photocatalytic
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Biomedical Technology (AREA)
- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
本发明涉及一种g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用，涉及催化材料领域。一种g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，在所得氧化MXene表面包裹g‑C3N4前驱体，再经二次煅烧，得到g‑C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述MXene为Ti3C2或Ti2C。该方法制备流程简单，所制备的复合材料在可见光照射下能快速、高效去除NOx污染物，具有优异的可见光催化性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用，涉及催化材料领域。
背景技术
随着工业化和城市化的进程，空气污染是人类社会面临的主要挑战之一。化石燃料燃烧和汽车尾气排放的NOx是酸雨和光化学烟雾的重要来源，污染环境并严重危害人类健康。NOx的主要成分为NO，全球每年排入大气的NOx总量超3000万吨，其中汽车尾气排放约占55％，化石燃料燃烧约占45％。NOx的治理已成为国际环保领域的研究热点之一。光催化作为一种环保的、几乎没有二次污染、可直接通过光照射驱动的治理技术，在去除大气中低浓度NOx方面具有极大的应用潜力。
g-C3N4(类石墨相氮化碳)是一种共轭聚合物半导体，禁带宽度2.7eV，是一种常用的可见光催化材料。虽然g-C3N4具有化学稳定性高、制备方法简便、成本低等优点，但是仍具有可见光吸收不足、光生载流子分离效率低、比表面积不足等缺陷，其可见光催化转化NOx效率较低。因此，提升g-C3N4材料的可见光催化活性为近年来该领域的研究重点。专利CN106914264B将钛源和氮源混合后，于马弗炉中煅烧，制备了TiO2/g-C3N4复合材料，虽然催化剂的可见光响应有所提高，但TiO2与g-C3N4均为半导体，电子传递速率慢，光生电子与空穴的分离效率难以继续提升。
发明内容
本发明的一个目的在于提供一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，利用该方法制得的催化剂具有良好的光催化活性，可实现大气中低浓度NOx在可见光下的快速、高效转化。本发明将含Ti的MXene经高温煅烧制备成分为TiO2/碳的二维氧化MXene，进而将其与g-C3N4前驱体混合后二次高温煅烧，得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂。
一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，其特征在于：将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，在所得氧化MXene表面包裹g-C3N4前驱体，再经二次煅烧，得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述MXene为Ti3C2或Ti2C。
本发明所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，是将少层MXene粉末进行煅烧后获得氧化MXene，所述MXene氧化为二维TiO2/碳纳米片，再在其表面均匀附着一层g-C3N4前驱体，二次高温煅烧后生成的g-C3N4与氧化MXene中的TiO2形成异质结，同时氧化MXene中的碳提高光生载流子分离效率，得到具有高可见光催化性能的片状g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂。
上述技术方案中，所述少层MXene材料是通过将酸刻蚀形成的多层MXene进行插层或超声处理剥离至10层以下所得到的片状材料。
上述技术方案中，所述氧化MXene为具有光催化活性、二维结构的TiO2/C复合纳米片。
上述技术方案中，所述的g-C3N4前驱体为三聚氰胺、尿素、双氰胺中的一种。
优选地，所述一次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为0.5～4h，升温速率控制在3～15℃/min。
优选地，所述二次煅烧的温度为300～600℃，煅烧时间为1～4h，升温速率控制在3～15℃/min。
优选地，将氧化MXene与g-C3N4前驱体分散在去离子水中，经超声、搅拌、-5～-18℃下低温冷冻、-5～-40℃冷冻干燥后，置于马弗炉中在300～600℃的温度下煅烧0.5～4h，冷却至室温收集得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述氧化MXene与g-C3N4前驱体的质量比为1:1～30。
进一步地，所述-5～-18℃下低温冷冻后的混合液于-5～-40℃进行冷冻干燥6～72h。
进一步地，所述的氧化MXene与g-C3N4前驱体均匀混合的方式为超声0.5～1.5h、搅拌1～5h。
本发明的另一目的是提供由上述方法制得的g-C3N4/氧化MXene光催化剂，所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂中，氧化MXene为具有二维结构的TiO2/C复合纳米片，g-C3N4包裹在氧化MXene上并与氧化MXene中的TiO2形成异质结。
本发明的又一目的是提供所述光催化剂在可见光下光催化转化气态氮氧化物中的应用。
上述气态氮氧化物优选为一氧化氮。大气中气态氮氧化物主要以一氧化氮(NO)为主，其中氮元素(N)的化合价为+2价，经过光催化将其氧化为硝酸盐(NO3 -)，其中氮元素(N)变成了+5价。
本发明的有益效果为：本发明所述复合光催化剂的制备方法从二维片状MXene出发，经马弗炉高温煅烧形成氧化MXene，在其表面均匀包裹g-C3N4前驱体后低温冷冻、冷冻干燥、马弗炉中二次高温煅烧制得的g-C3N4/氧化MXene具有褶皱的片层结构，有利于NOx污染气体与光催化剂充分接触，提升去除效果。所得复合催化剂中g-C3N4与氧化MXene通过高温烧结紧密结合在一起，氧化MXene中的TiO2与g-C3N4形成异质结，拓宽了可见光响应范围；氧化MXene中的碳增强电子传导，使复合材料具有良好的光生电子与空穴快速分离和转移效果。该方法制备流程简单，所制备的复合材料在可见光照射下能快速、高效去除NOx污染物，具有优异的可见光催化性能。
附图说明
图1是本发明实施例1制备的g-C3N4/氧化MXene复合材料的扫描电镜照片。
图2是本发明实施例1制备的g-C3N4/氧化MXene复合材料、对比例1样品、对比例2样品的X射线粉末衍射图谱。
图3是本发明实施例1和对比例1样品、对比例2样品的光催化去除氮氧化物性能图。
具体实施方式
下述非限制性实施例可以使本领域的普通技术人员更全面地理解本发明，但不以任何方式限制本发明。
下述实施例中所述试验方法，如无特殊说明，均为常规方法；所述试剂和材料，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
具体实施方式：一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂的制备方法，包括下述工艺步骤：
(1)制备氧化MXene：取Ti3C2、Ti2C中的一种少层MXene粉末放入马弗炉中300～600℃煅烧0.5～2h，得到二维片状氧化MXene材料。
(2)g-C3N4前驱体/氧化MXene制备：将氧化MXene与g-C3N4前驱体以1:1～30的质量比于去离子水中均匀混合，将混合液在-5～-18℃下进行低温冷冻1～12h，在-5～-40℃下冷冻干燥6～72h。
(3)g-C3N4/氧化MXene的制备：将干燥所得g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中300～600℃煅烧1～4h煅烧，待冷却至室温后收集得到最终产物g-C3N4/氧化MXene复合材料。
下述实施例中，所述少层MXene粉末按如下方法制备：
取75mL浓盐酸，加入25mL去离子水中，配制100mL 9M盐酸；向配制的盐酸中加入8gLiF，600rpm下搅拌至完全溶解，形成混合溶液；向混合溶液中加入5gTi3AlC2、Ti2AlC中的一种MAX，600rpm搅拌下于40℃反应48h；将反应后悬浊液5000rpm离心处理，用去离子水将沉淀洗涤至中性；将沉淀分散在200mL去离子水中，手动摇晃10min，超声处理2h；将上述分散液2000rpm离心处理，收集上层液体，得到剥离后的少层MXene分散液，经低温冷冻、冷冻干燥得到少层MXene粉末。
实施例1
(1)取0.100g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到46.0％。
实施例2
(1)取0.111g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到43.2％。
实施例3
(1)取0.125g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到44.0％。
实施例4
(1)取0.143g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到42.7％。
实施例5
(1)取0.167g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到39.6％。
实施例6
(1)取0.200g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g尿素投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到37.2％。
实施例7
(1)取0.090g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g尿素投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到41.0％。
实施例8
(1)取0.091g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene与2.000g双氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体/氧化MXene。
(3)将上述步骤中的g-C3N4前驱体/氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4/氧化MXene光催化剂。
(4)取上述g-C3N4/氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到43.9％。
对比例1
(1)将2.000g三聚氰胺投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到g-C3N4前驱体。
(2)将上述步骤所得全部g-C3N4前驱体于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到g-C3N4。
(3)取上述g-C3N4光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到28.8％。
对比例2
(1)取0.195g少层MXene置于马弗炉中，500℃煅烧1h，冷却至室温，收集得到氧化MXene。
(2)将上述步骤所得全部氧化MXene投入到40mL去离子水中，对混合液超声0.5h，然后搅拌2h，将混合液先放入冰箱中-8℃冷冻5h，再放入低温冷冻干燥机内-30℃冷冻干燥48h，得到干燥氧化MXene。
(3)将上述干燥氧化MXene于马弗炉中550℃煅烧2h，待自然冷却至室温，收集得到二次氧化MXene光催化剂。
(4)取上述二次氧化MXene光催化剂0.100g，分散在含5mL去离子水和3mL无水乙醇的溶液中，超声0.5h，将混合均匀的溶液涂于5cm*10cm透明玻璃板，自然晾干，氮氧化物分析仪进行光催化去除NOx性能测试，300W可见光照射下其转化率可达到32.1％。
Claims (5)
1.g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂在可见光下光催化转化气态氮氧化物中的应用，其特征在于：所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂按下述方法制得：将少层MXene粉末经一次煅烧获得氧化MXene，将氧化MXene与g-C3N4前驱体分散在去离子水中，经超声、搅拌，在-5～-18 ℃下低温冷冻、-5～-40 ℃冷冻干燥后，置于马弗炉中进行二次煅烧，冷却至室温收集得到g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂，其中，所述氧化MXene与g-C3N4前驱体的质量比为1:1～30，所述MXene为Ti3C2或Ti2C，
其中，所述一次煅烧的温度为300～600 ℃，煅烧时间为0.5～4 h，升温速率控制在3～15 ℃/min；所述二次煅烧的温度为300～600 ℃，煅烧时间为1～4 h，升温速率控制在3～15 ℃/min。
2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述少层MXene粉末是通过将酸刻蚀形成的多层MXene进行插层或超声处理剥离至10层以下所得到的片状材料。
3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述氧化MXene为具有光催化活性、二维结构的TiO2/C复合纳米片。
4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述的g-C3N4前驱体为三聚氰胺、尿素、双氰胺中的一种。
5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于：所述g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂中，氧化MXene为具有二维结构的TiO2/C复合纳米片，g-C3N4包裹在氧化MXene上并与氧化MXene中的TiO2形成异质结。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202010071792.7A CN111215114B (zh) | 2020-01-21 | 2020-01-21 | 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202010071792.7A CN111215114B (zh) | 2020-01-21 | 2020-01-21 | 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN111215114A CN111215114A (zh) | 2020-06-02 |
| CN111215114B true CN111215114B (zh) | 2023-05-16 |
Family
ID=70806841
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202010071792.7A Active CN111215114B (zh) | 2020-01-21 | 2020-01-21 | 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN111215114B (zh) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112034026B (zh) * | 2020-08-04 | 2021-06-04 | 大连理工大学 | 一种用于检测亚硝酸盐的电化学传感器、制备方法及应用 |
| CN112763551B (zh) * | 2020-12-29 | 2022-05-06 | 电子科技大学 | 基于复合材料阻塞效应的二氧化氮传感器及其制备方法 |
| CN114100647A (zh) * | 2021-11-22 | 2022-03-01 | 新乡医学院 | 一种富缺陷三维交联g-C3N4杂化二维Ti3C2MXene光催化剂的制备方法 |
| CN114452826B (zh) * | 2021-12-14 | 2022-11-08 | 长安大学 | 一种光驱动自清洁的Ti3C2@TiO2-C3N4异质结分离膜的制备方法 |
Citations (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104496461A (zh) * | 2014-12-23 | 2015-04-08 | 陕西科技大学 | 立方状二氧化钛/二维纳米碳化钛复合材料的制备方法 |
| CN105664996A (zh) * | 2016-03-09 | 2016-06-15 | 中国科学院地球环境研究所 | 一种g-C3N4/TiO2异质结光催化薄膜的制备方法及其应用 |
| CN106914264A (zh) * | 2014-11-06 | 2017-07-04 | 江苏理工学院 | 复合可见光催化剂的制备方法 |
| CN106944116A (zh) * | 2017-02-21 | 2017-07-14 | 北京化工大学 | 氮化碳/二氧化钛纳米片阵列异质结光催化剂及制备方法 |
| CN107362817A (zh) * | 2017-06-26 | 2017-11-21 | 上海电力学院 | 一种维度可调的二氧化钛改性石墨相氮化碳光催化剂的制备方法 |
| CN108499588A (zh) * | 2018-03-02 | 2018-09-07 | 东华大学 | 一种g-C3N4/MXene复合材料的制备方法 |
| CN109167066A (zh) * | 2018-09-03 | 2019-01-08 | 济南大学 | 一种少层碳化钛原位生长氮掺杂碳纳米管三维复合材料的制备方法 |
| CN109289895A (zh) * | 2018-10-31 | 2019-02-01 | 青岛科技大学 | 一种多孔网状g-C3N4负载TiO2复合纳米材料的制备方法 |
| CN109794281A (zh) * | 2019-03-14 | 2019-05-24 | 东华大学 | 一种基于MXene材料制备碳氮共掺杂纳米TiO2光催化剂的方法 |
| CN109911935A (zh) * | 2019-03-08 | 2019-06-21 | 天津理工大学 | 一种二维多孔二氧化钛纳米片的制备方法 |
| CN109967106A (zh) * | 2019-04-23 | 2019-07-05 | 齐鲁工业大学 | 一种二维结构复合材料的制备方法 |
| CN110180577A (zh) * | 2019-06-18 | 2019-08-30 | 中国石油大学(北京) | 一种光催化分解水的光催化剂及其制备方法和应用 |
-
2020
- 2020-01-21 CN CN202010071792.7A patent/CN111215114B/zh active Active
Patent Citations (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106914264A (zh) * | 2014-11-06 | 2017-07-04 | 江苏理工学院 | 复合可见光催化剂的制备方法 |
| CN104496461A (zh) * | 2014-12-23 | 2015-04-08 | 陕西科技大学 | 立方状二氧化钛/二维纳米碳化钛复合材料的制备方法 |
| CN105664996A (zh) * | 2016-03-09 | 2016-06-15 | 中国科学院地球环境研究所 | 一种g-C3N4/TiO2异质结光催化薄膜的制备方法及其应用 |
| CN106944116A (zh) * | 2017-02-21 | 2017-07-14 | 北京化工大学 | 氮化碳/二氧化钛纳米片阵列异质结光催化剂及制备方法 |
| CN107362817A (zh) * | 2017-06-26 | 2017-11-21 | 上海电力学院 | 一种维度可调的二氧化钛改性石墨相氮化碳光催化剂的制备方法 |
| CN108499588A (zh) * | 2018-03-02 | 2018-09-07 | 东华大学 | 一种g-C3N4/MXene复合材料的制备方法 |
| CN109167066A (zh) * | 2018-09-03 | 2019-01-08 | 济南大学 | 一种少层碳化钛原位生长氮掺杂碳纳米管三维复合材料的制备方法 |
| CN109289895A (zh) * | 2018-10-31 | 2019-02-01 | 青岛科技大学 | 一种多孔网状g-C3N4负载TiO2复合纳米材料的制备方法 |
| CN109911935A (zh) * | 2019-03-08 | 2019-06-21 | 天津理工大学 | 一种二维多孔二氧化钛纳米片的制备方法 |
| CN109794281A (zh) * | 2019-03-14 | 2019-05-24 | 东华大学 | 一种基于MXene材料制备碳氮共掺杂纳米TiO2光催化剂的方法 |
| CN109967106A (zh) * | 2019-04-23 | 2019-07-05 | 齐鲁工业大学 | 一种二维结构复合材料的制备方法 |
| CN110180577A (zh) * | 2019-06-18 | 2019-08-30 | 中国石油大学(北京) | 一种光催化分解水的光催化剂及其制备方法和应用 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| g-C3N4/{001}TiO2复合催化剂光催化氧化NO性能研究;宋旭，等;《化工新型材料》;20160705;第211-213页 * |
| Ti3C2 MXene-derived carbon-doped TiO2 coupled with g-C3N4 as the visiblelight photocatalysts for photocatalytic H2 generation;Xin Han，等;《Applied Catalysis B: Environmental》;20191218;第118539页 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN111215114A (zh) | 2020-06-02 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN111215114B (zh) | 一种g-C3N4/氧化MXene复合光催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN112337461B (zh) | 锶掺杂有序介孔锰酸镧负载贵金属钯的复合材料及其制备方法与在催化氧化甲苯中的应用 | |
| CN112371105B (zh) | 一种五氧化二铌/二氧化钛复合光催化剂及其制备方法和应用 | |
| CN110342477B (zh) | 一种氧掺杂多孔氮化碳纳米片及其制备方法 | |
| CN110152670B (zh) | 一种Co3O4/CuO高效光热催化剂及其制备方法与应用 | |
| CN107321341B (zh) | 一种硅藻土/(GR+TiO2)复合光催化剂的制备方法 | |
| CN108704637A (zh) | MXene/CeO2复合材料的制备方法 | |
| CN112007632B (zh) | 一种花状SnO2/g-C3N4异质结光催化剂的制备方法 | |
| CN104707642B (zh) | 一种g‑C3N4/CuO复合材料及其制备方法和应用 | |
| CN113617351A (zh) | 类石墨相氮化碳/石墨烯/氧化石墨烯复合气凝胶及方法 | |
| CN112473712A (zh) | 采用不同气氛处理的CeO2/g-C3N4异质结材料及其制备方法和应用 | |
| CN111617807A (zh) | 一种Fe改性纳米锰氧化物/MIL-125(Ti)催化剂及其制备方法 | |
| CN114950475B (zh) | 一种高熵二维催化剂的低温制备方法和应用 | |
| CN113680343B (zh) | 一种三维立方CeO2/Mn2O3复合光热催化剂制备方法及其应用 | |
| CN113772710B (zh) | 一种二氧化铈纳米线的制备方法及其应用 | |
| CN113134352B (zh) | 一种催化氮氧化物直接分解的复合金属氧化物催化剂及其制备方法 | |
| CN110252375B (zh) | 一种铁、氮、钴共掺杂的二氧化钛/活性炭复合物、制备方法及作为光催化剂应用 | |
| CN117160509A (zh) | 一种钌负载结晶氮化碳/掺杂纳米金刚石复合材料及其制备方法和应用 | |
| CN112047372A (zh) | 一种CuO多孔纳米片、其制备方法及其在热催化和光热催化方面的应用 | |
| CN111450823A (zh) | 一种降解NO的复合催化剂GQD/Bi2WO6及其制备方法 | |
| CN114653356B (zh) | 镧掺杂二氧化铈催化剂材料的制备方法和去甲醛复合物 | |
| US20230241590A1 (en) | Ernary composite material having nio nanosheet/bimetallic cecuox microsheet core-shell structure, and preparation and application thereof | |
| CN113318723A (zh) | 一种二氧化钛光催化材料及其制备方法和应用 | |
| CN108313989B (zh) | 一种类菌褶状氮化碳微球的制备方法及所得产品 | |
| CN112844375A (zh) | 脱除氮氧化物的MnO2/Bi2WO6异质结光催化剂及其制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |