CN110416614B - 一种高镍锂离子电池用电解液 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高镍锂离子电池用电解液，所述电解液包括非水有机溶剂、锂盐、电解液稳定剂和添加剂；所述添加剂包括添加剂Ⅰ和添加剂Ⅱ，其中添加剂Ⅰ为包含结构式I的酯类化合物；结构式I为：R1‑O‑X‑O‑R2，其中R1和R2分别为炔基官能团；所述添加剂在锂离子电池电解液中的质量百分比含量为1％～10％，添加剂Ⅰ在电解液中的质量百分比为0.01％～5％。本发明在高镍材料的表面生成保护膜，既能抑制镍离子析出，并具有一定有弹性，对高镍材料起到良好的保护作用，可在充放电过程中正极材料膨胀过程中不破裂，进一步抑制电解液不断消耗和保护膜不断变厚，从而提高锂离子电池的循环寿命以及高温搁置性能。

Description

一种高镍锂离子电池用电解液
技术领域
本发明涉及锂电池技术领域，特别是一种锂离子电池的电解液。
背景技术
鉴于国家政策的引导和消费者对新能源汽车里程焦虑的双重影响，动力电池向高能量密度方向发展成为大势所趋。正极材料作为锂离子电池的重要组成部分之一，其结构中的锂离子是维持锂离子电池正常工作的来源，因此正极材料的能量的密度很大程度上决定了电池的能量密度，目前以NCM523、NCM622、NCM811、NCA为代表高镍正极材料越来越受到人们的关注。
尽管提高正极材料镍含量能提高电池的能量密度，但是也带来了许多问题，诸如循环性能差、存储性能差等。高镍材料本身容易发生阳离子混排，即二价镍离子与锂离子近似，在放电过程中锂离子大量脱出的时候，受到外界因素作用，占据部分锂离子晶格中的位置，导致锂离子错位，晶格发生变化，嵌锂能力降低。经过材料改性，及电解液添加剂辅助抑制镍离子析出可以缓解这一影响循环过程中的容量衰减的因素。高镍正极在制片过程中极容易吸收空气中的水分和二氧化碳，在极片表面生成碳酸锂和氢氧化锂，导致容量损失，并在充电状态的高电位下分解产气。高镍材料在充放电过程中，发生体积变化，尤其是镍含量越高，体积膨胀比例越大，材料表面容易出现微裂纹，导致更多的晶面与电解液接触，形成更多的正极表面保护膜，又称为CEI膜，消耗电解液与活性材料的同时，还会增加锂离子在正极上的内阻，导致循环性能变差。
电解液也是锂离子电池的重要组成部分之一，在电池内部起到传输离子的作用，电解液的性能在很大程度上影响锂离子电池的性能。非水锂离子电池电解液由碳酸酯类有机溶剂、锂盐和添加剂组成。常用的有机溶剂有环状碳酸酯(如碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯等)、链状碳酸酯(如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等)、环状酯类(如γ-丁内酯等)和链状酯类(如乙酸甲酯等)。锂盐作为电解液的关键组分，常用的有LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiN(CF3SO2)2等，其中工业化最成熟的锂盐是LiPF6，其稳定性及溶解性和价格等综合性能优于其他锂盐。电解液添加剂是用来改善电池性能最常用的手段，可以起到四两拨千斤的作用，如果电解液中添加上添加剂，必然能够起到保护电极、提高锂电池循环性能以及高温搁置性能的目的。
发明内容
本发明需要解决的技术问题是提供一种高镍锂离子电池用电解液，以提高锂离子锂离子电池的循环寿命以及高温存储性能。
为解决上述技术问题，本发明所采取的技术方案如下。
一种高镍锂离子电池用电解液，所述电解液由以下重量百分比的组分构成：锂盐8％～50％、非水有机溶剂10％～90％、电解液稳定剂0.02％～5％、添加剂1％～10％，所述添加剂包括添加剂Ⅰ和添加剂Ⅱ；其中添加剂Ⅰ为包含结构式I的酯类化合物，结构式I为：
R1-O-X-O-R2
式中，X为-(O＝)C-(CY2)a-C(＝O)-、-(O＝)2S-(CY2)a-S(＝O)2-、-(O＝)C-(CY2)a-S(＝O)2-、-(CY2)b-C(＝O)-、-(CY2)b-S(＝O)2-、-S(＝O)2-O-S(＝O)2-、-(O＝)C-O-C(＝O)-或-S(＝O)2-O-C(＝O)-，其中Y为氢、烷基、芳基、卤素基团、卤代烷基或卤代芳基，a为0～4的整数，b为1～5的整数；R1和R2分别为炔基官能团；
上述一种高镍锂离子电池用电解液，其特征在于，所述酯类化合物为(1-1)～(1-36)中至少的一种；(1-1)～(1-36)的化学式为：
Figure BDA0002153190840000022
Figure BDA0002153190840000031
Figure BDA0002153190840000041
Figure BDA0002153190840000051
上述一种高镍锂离子电池用电解液，所述添加剂Ⅰ在电解液中的质量百分比为0.01％～5％。
上述一种高镍锂离子电池用电解液，所述锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的混合，三种锂盐的摩尔比为1:(0～0.2)：(0～0.2)。
上述一种高镍锂离子电池用电解液，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯碳酸甲丙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、全氟代碳酸二甲酯、全氟代碳酸甲乙酯、全氟代碳酸二乙酯中的至少两种。
上述一种高镍锂离子电池用电解液，所述添加剂Ⅱ为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内脂、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯亚乙酯、硫酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂中的至少一种，各添加剂Ⅱ在电解液中的质量百分比分别为1％～9％。
由于采用了以上技术方案，本发明所取得技术进步如下。
本发明的电解液中由于添加了添加剂，可在电池首次充电中优先分解，在高镍材料的表面生成保护膜，且保护膜稳定性好，既能抑制镍离子析出，并具有一定有弹性，对高镍材料起到良好的保护作用，可在充放电过程中正极材料膨胀过程中不破裂，进一步抑制电解液不断消耗和保护膜不断变厚，从而提高锂离子电池的循环寿命以及高温搁置性能。
具体实施方式
本发明提供一种高镍锂离子电池用电解液，应用在高镍锂离子电池中，以提高锂离子电池的循环寿命和高温搁置性能。
电解液由以下重量百分比的组分构成：锂盐8％～50％、非水有机溶剂10％～90％、电解液稳定剂0.02％～5％、添加剂1％～10％，添加剂包括添加剂Ⅰ和添加剂Ⅱ；其中添加剂Ⅰ为包含结构式I的酯类化合物，酯类化合物在电解液中的质量百分比为0.01％～5％。
本发明所述锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种；当锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的混合时，三种锂盐的摩尔比为1:(0～0.2)：(0～0.2)。
所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯碳酸甲丙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、全氟代碳酸二甲酯、全氟代碳酸甲乙酯、全氟代碳酸二乙酯中的至少两种。
所述添加剂Ⅱ为碳酸亚乙烯酯(VC)、1,3-丙烷磺酸内脂(PS)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、硫酸乙烯亚乙酯(ES)、硫酸乙烯酯(DTD)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)中的至少一种，各添加剂Ⅱ在电解液中的质量百分比分别为1％～9％。
本发明中，酯类化合物中的结构式I为：
R1-O-X-O-R2
式中，X代表-(O＝)C-(CY2)a-C(＝O)-、-(O＝)2S-(CY2)a-S(＝O)2-、-(O＝)C-(CY2)a-S(＝O)2-、-(CY2)b-C(＝O)-、-(CY2)b-S(＝O)2-、-S(＝O)2-O-S(＝O)2-、-(O＝)C-O-C(＝O)-或-S(＝O)2-O-C(＝O)-，其中Y为氢、烷基、芳基、卤素基团、卤代烷基、或卤代芳基，a为0～4的整数，b为1～5的整数；R1和R2分别为腈基官能团。
上述酯类化合物为(1-1)～(1-36)中至少的一种；(1-1)～(1-36)的化学式为：
Figure BDA0002153190840000071
Figure BDA0002153190840000081
Figure BDA0002153190840000091
添加剂中包含的含炔基的酯类化合物，作为较弱的供电子基官能团，可以与吸电子基形成范德华力，炔基作为较强的供电自基官能团在供电过程中易在正极表面发生聚合反应形成具有强相互作用力的保护膜，所以在强相互作用力和弱相互作用的共同促使下可在正极表面形成较稳定且有弹性的保护膜。
为了更清楚地说明本发明，下面将结合具体实施例对本发明进行进一步详细说明。以下各实例和对比例中的百分比是指相应物质在电解液中的质量百分比。
实施例1
配置电解液：在充满高纯氩气的手套箱中，将碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯以质量比为3:2:5进行混合，然后向混合溶剂中缓慢加入1M的六氟磷酸锂和0.2M双氟磺酸亚胺锂，最后加入基于电解液总重量0.5wt％的(1-6)、0.5wt％的电解液稳定剂、2wt％1,3-丙磺酸内酯(PS)、2wt％碳酸亚乙烯酯(VC)，1wt％二氟磷酸锂(LiPO2F2)搅拌均匀后得到实施例1的锂离子电池电解液。
制作高镍锂离子电池：通过搅拌、涂布、制片、卷绕等前工序处理得到除水分的待注液电芯，其中正极为LiNi0.8Co0.1Mn0.1，负极为人造石墨。
将配制好的电池电解液注入上述高镍锂离子电池中，经过45℃静置浸润24小时、加压化成、二次封口和分容后，制成锂电子电池。
实施例2至实施例8以及对比例1-2
实施例2-8以及对比例1-2中，除了添加剂和助剂各组分及含量不同以外，其他均与实施例1相同。具体如表1所示。
表1
Figure BDA0002153190840000101
Figure BDA0002153190840000111
将上述各个实施例以及对比例制得的锂离子电池进行试验验证，主要包括2.75V～4.2V 1C循环充放电测试和4.2V满充状态下60℃7天存储测试。试验条件如下。
1)1C循环充放电测试：在25℃下，2.75V～4.2V 1C循环，截止电流0.05C。充/放电500次循环后，计算第500周次循环容量保持率。
计算公式如下：
第500次循环容量保持率(％)＝(第500次循环放电容量/首次放电容量)*100％。
2)4.2V满电态60℃7天存储测试：室温下将电池按0.5C充放电一次，截止电流0.05C，将放电容量记录为初始容量。再按0.5C恒流恒压充满，截止电流为0.05C，测试电池初始厚度；将满充电态电池置于60℃鼓风干燥箱中存储7天，测试电池热厚度，计算热膨胀率；电池常温搁置4小时后，测试冷厚度、电压、内阻，以0.5C放电至2.75V，记录剩余容量，计算电池高温存储容量剩余率。再以0.5C充放电，记录放电容量，计算容量恢复率：
电池热膨胀率(％)＝(热厚度-初始厚度)/初始厚度*100％
电池容量剩余率(％)＝剩余容量/初始容量*100％
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量*100％。
1C循环充放电测试后的容量保持率和高温存储性能测试的实验结果如表2所示。
表2
Figure BDA0002153190840000121
由表2可以看出，添加了本发明的锂离子电池中，锂离子电池的循环性能和高温搁置性能相对于对比例来说有了显著提高。

Claims (5)

1.一种高镍锂离子电池用电解液，其特征在于，所述电解液由以下重量百分比的组分构成：锂盐8％～50％、非水有机溶剂10％～90％、电解液稳定剂0.02％～5％、添加剂1％～10％，所述添加剂包括添加剂Ⅰ和添加剂Ⅱ；其中添加剂Ⅰ为包含结构式I的酯类化合物；结构式I为：
R1-O-X-O-R2
式中，X为-(O＝)C-(CY2)a-C(＝O)-、-(O＝)2S-(CY2)a-S(＝O)2-、-(O＝)C-(CY2)a-S(＝O)2-、-(CY2)b-C(＝O)-、-(CY2)b-S(＝O)2-、-S(＝O)2-O-S(＝O)2-、-(O＝)C-O-C(＝O)-或-S(＝O)2-O-C(＝O)-，其中Y为氢、烷基、芳基、卤素基团、卤代烷基或卤代芳基，a为0～4的整数，b为1～5的整数；R1和R2分别为炔基官能团；
所述酯类化合物为(1-1)～(1-25)以及(1-27)～(1-36)中至少的一种；(1-1)～(1-25)以及(1-27)～(1-36)的化学式为：
Figure FDA0003741223260000011
Figure FDA0003741223260000021
Figure FDA0003741223260000031
Figure FDA0003741223260000041
2.根据权利要求1所述的一种高镍锂离子电池用电解液，其特征在于：所述添加剂Ⅰ在电解液中的质量百分比为0.01％～5％。
3.根据权利要求1所述的一种高镍锂离子电池用电解液，其特征在于：所述锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的混合，三种锂盐的摩尔比为1:(0～0.2)：(0～0.2)。
4.根据权利要求1所述的一种高镍锂离子电池用电解液，其特征在于：所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯碳酸甲丙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、全氟代碳酸二甲酯、全氟代碳酸甲乙酯、全氟代碳酸二乙酯中的至少两种。
5.根据权利要求1所述的添加剂的应用，其特征在于：所述添加剂Ⅱ为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内脂、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯亚乙酯、硫酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、二氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂中的至少一种，各添加剂Ⅱ在电解液中的质量百分比分别为1％～9％。
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