CN110326152B - 电极组件、生产其的方法和包括其的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本公开涉及电极组件、生成其的方法和包括其的二次电池，所述电极组件包括：负极，在负极中顺序层压负极集电层、负极活性物质层和绝缘层；正极；和设置在负极和正极之间的隔板，其中绝缘层的孔隙率为50％至75％。

Description

电极组件、生产其的方法和包括其的二次电池
技术领域
本公开涉及电极组件、生产其的方法和包括其的二次电池。
背景技术
便携式信息装置(比如移动电话、笔记本电脑、智能电话等)或电动汽车已经使用具有高能量密度和容易携带的锂二次电池作为驱动电源。另外，最近已经积极开展了通过使用高能量密度特征使用锂二次电池作为用于混合动力汽车或电动汽车或能量存储的电源的研究。
这种锂二次电池的一个主要研究任务是改善二次电池的安全性。例如，如果锂二次电池由于内部短路、过量充电和过量放电等而放热，并且出现电解质分解反应和热逃逸现象，则电池内部的内部压力可快速升高，而造成电池爆炸。在这些当中，当发生锂二次电池的内部短路时，因为存储在每个电极中的高电能在短路的正极和负极中传导，存在高的爆炸风险。
这种爆炸不仅造成锂二次电池的破坏并且也可对使用者造成致命的损伤，从而迫切需要开发能够提高锂二次电池的稳定性的技术。
发明内容
技术问题
本申请的实施方式提供了具有改善的稳定性、同时保持卓越的电池性能的二次电池。
技术方案
在一方面，本公开提供了电极组件，所述电极组件包括：负极，在负极中顺序层压负极集电层、负极活性物质层和绝缘层；正极；和设置在负极和正极之间的隔板，其中绝缘层的孔隙率为50％至75％。
在另一方面，本公开提供了生产电极组件的方法，所述方法包括：在其上形成了负极活性物质层的负极集电层上形成绝缘层，以生产负极；生产正极；和在负极和正极之间形成隔板，其中使用静电纺丝方法形成绝缘层。
在另一方面，本公开提供了二次电池，所述二次电池包括根据本公开的实施方式的另一电极组件和配置为容纳该电极组件的外部材料。
有益效果
根据实施方式，本公开的二次电池可实现卓越的充电和放电特性，同时大大改善稳定性。
附图说明
图1为根据本公开的实施方式的电极组件中包括的负极的示意图。
图2显示了根据本公开的实施方式的二次电池的实例。
图3为根据实施例1生产的负极的横截面SEM照片。
图4显示了对于根据实施例1生产的二次电池单元，在贯穿(penetration)试验之后，测量的负极的横截面SEM照片。
具体实施方式
下文参考附图描述本发明的实施方式，从而本领域技术人员可容易进行本发明所属的技术。如本领域技术人员将认识到的，描述的实施方式可以以各种不同的方式修饰，所有的修饰都不背离本发明的精神或范围。附图省略了与清楚描述本发明不相关的内容，并且遍及说明书相同的参考数字表示相同或类似的要素。
为了方便描述，任意地表达附图中的组件的尺寸和厚度，因此，本发明不受附图的限制。附图中，为了清楚起见，放大了层、膜、面板、区域等的厚度。另外，附图中，为了方便描述，部件和区域的厚度被放大阐释。
此外，应理解，当要素比如层、膜、区域或基板被称为在另一要素的“上”或“上方”时，其可直接在另一要素上，或者也可存在中间要素。相反，当要素被称为“直接”在另一要素“上”时，则不存在中间要素。字词“上”或“上方”意思是位于目标部分上或下方，并不一定意味着位于基于重力方向的目标部分的上侧上。
此外，在整个说明书中，除非明确地相反描述，否则词汇“包括”和变型，比如“包含”或“含有”，应理解为暗示囊括叙述的要素但是不排除任何其他要素。
另外，在本说明书中，短语“在平面上”意思是从顶部观察目标部分，并且短语“在横截面上”意思是从侧面观察通过垂直切割目标部分而形成的横截面。
根据本公开的实施方式的电极组件包括负极、正极和设置在负极与正极之间的隔板。
图1示意性显示了根据本公开的实施方式的电极组件中包括的负极。
参考图1，负极12可具有其中顺序层压负极集电层32、负极活性物质层42和绝缘层52的结构。
负极集电层32可包括例如铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、镍泡沫、铜泡沫、涂布导电金属的聚合物基板和其组合，但不限于此。
负极活性物质层可设置在负极集电层32的至少一个表面上。负极活性物质层42可使用包括负极活性物质和负极导电材料的负极浆料形成。
负极活性物质可为其中容易嵌入和脱嵌锂离子的碳类材料，因此改善了高倍率充电和放电特性。
碳类材料可为晶体碳或非晶碳。
晶体碳的例子可为石墨。
非晶碳的例子可为软碳(低温烧制碳)或硬碳、中间相沥青碳化产物、焦炭等。例如，碳类材料可为软碳。
软碳为可石墨化的碳，其中原子排列为容易形成层状结构的形式，并且因此当通过升高温度而热处理时，层状的结构容易变为石墨结构。
与石墨相比，软碳具有无序的晶体，并且因此具有更多的门有助于离子进出，但是比硬碳更有序，从而离子可容易扩散。作为具体的例子，碳类材料可为低结晶软碳。
另一方面，负极活性物质的量没有具体的限制，但是基于负极浆料的总重，可在70wt％至99wt％的范围内，具体而言，在80wt％至98wt％的范围内。
碳类材料可具有各种形状，比如球、片、薄片、纤维等，例如，针。
另一方面，负极浆料可包括负极导电材料。
包括负极导电材料来提供电极导电性，负极导电材料可为可用作导电材料的任何电导电材料，除非其造成化学变化，并且其例子为碳类材料，比如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；导电聚合物，比如聚亚苯衍生物；或其混合物。
负极导电材料的量可为1.5wt％至40wt％，并且更具体地为1wt％至30wt％或2wt％至20wt％。但是，取决于负极活性物质的类型和量，可适当地调整负极导电材料的量。
在本公开中，基于负极浆料的总重，负极浆料包括70wt％至98wt％的负极活性物质和1.5wt％至40wt％的负极导电材料。
如需要，负极浆料可进一步包括粘结剂。
粘结剂提高了负极活性物质颗粒彼此的结合特性以及负极活性物质与集电器的结合特性。粘结剂可为，例如，聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但不限于此。
绝缘层52可设置在负极活性物质层42上。
绝缘层52可包括聚合物和陶瓷微粒。此处，绝缘层52的聚合物可由机织物结构形成。这些机织物结构具有内部的孔并且陶瓷微粒设置在孔中。更具体而言，聚合物形成为其中包括孔的机织物结构，并且陶瓷颗粒设置在机织物结构的内部。
如果绝缘层52形成为非机织物形状而不是具有机织物结构，绝缘层52难以满足稍后将描述的孔隙率的数值范围，并且孔径尺寸也过大，所以当在二次电池中使用包括非机织物绝缘层的负极时，很可能生产内部短路。因此，本公开的电极组件的负极12中包括的绝缘层52期望地具有机织物结构。
在该情况下，绝缘层52的孔隙率可为50％至75％，更具体而言，可为55％至70％。当绝缘层52的孔隙率大于或等于50％时，负极的电阻增加以防止电池单元性能劣化，并且当孔隙率小于或等于75％时，可有效改善本公开的电极组件的稳定性。
聚合物和陶瓷微粒的混合重量比可为20:80至85:15，更具体而言，可为30:70至70:30或30:70至50:50。当聚合物和陶瓷微粒的混合比例满足该范围时，当根据本公开的负极应用于二次电池时，可大大改善稳定性，同时不减少电池容量。
陶瓷微粒的平均粒径可为0.1μm至4μm，更具体而言，可为0.6μm至1μm。当陶瓷微粒的平均粒径满足大于或等于0.6μm的范围时，可防止陶瓷微粒致密地填充在孔中，从而其可防止电池的电阻增加。另外，当陶瓷微粒的平均粒径满足小于或等于4μm的范围时，聚合物和陶瓷微粒可容易用静电纺丝执行，并且获得的绝缘层具有这样的结构：陶瓷微粒可适当地分散和位于聚合物中。因此，当陶瓷微粒的平均粒径满足该范围时，其可提供具有卓越的性能同时改善稳定性的锂二次电池。
聚合物可为例如选自由下述组成的组中的至少一种：聚偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(聚偏二氟乙烯-共聚-六氟丙烯，PVDF-HFP)、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯酰亚胺(PEI)、聚丙烯(PP)、聚碳酸酯(PC)和热塑性聚氨酯(TPU)，但不限于此。
陶瓷微粒可为选自由下述组成的组中的至少一种：氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化钛(TiO2)和二氧化硅(SiO2)，但不限于此。
在本公开中，绝缘层52可与负极活性物质层42整体形成。即，一部分绝缘层52可在负极活性物质层42之间贯穿，而形成为整体形状。这与下面将描述的隔板和负极12的夹层结构不同。在本公开中，因为如上述绝缘层52与所述负极活性物质层42整体形成，防止了负极本身直接暴露于电解质溶液和其他材料，所以使由负极和电解质溶液之间的副反应造成的不利影响最小化。
另外，因为使用静电纺丝，在负极活性物质层42上形成绝缘层52，所以界面抗性可最小化，以便利于提供具有卓越性能的电池。
接下来，正极包括正极集电层和设置在正极集电层的至少一个表面处的正极活性物质层。
正极集电层用于支撑正极活性物质。
正极集电层可使用，例如，铝箔、镍箔或其组合，但不限于此。
在正极活性物质层中，基于正极活性物质层的总重，正极活性物质的量可为90wt％至98wt％。
正极活性物质可使用能够嵌入和脱嵌锂的化合物(锂化的嵌入化合物)。
具体而言，可使用选自钴、锰、镍和其组合的金属与锂的至少一种复合材料氧化物。其具体例子可为由下述化学式中的一个表示的化合物。LiaA1-bXbD2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5)；LiaA1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE2-bXbO4-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaNi1-b-cCobXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α≤2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α≤2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b- cMnbXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNibEcGdO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5，0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-bGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-gGgPO4(0.90≤a≤1.8，0≤g≤0.5)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiZO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiaFePO4(0.90≤a≤1.8)。
在化学式中，A选自由下述组成的组中：Ni、Co、Mn和其组合；X选自由下述组成的组中：Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素和其组合；D选自由下述组成的组中：O、F、S、P和其组合；E选自由下述组成的组中：Co、Mn和其组合；T选自由下述组成的组中：F、S、P和其组合；G选自由下述组成的组中：Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V和其组合；Q选自由下述组成的组中：Ti、Mo、Mn和其组合；Z选自由下述组成的组中：Cr、V、Fe、Sc、Y和其组合；且J选自由下述组成的组中：V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu和其组合。
化合物可在表面上具有涂层或可与具有涂层的另一锂金属氧化物混合。涂层可包括选自由下述组成的组中的至少一种涂层元素化合物：涂层元素的氧化物、涂层元素的氢氧化物、涂层元素的氧基羟氧化物、涂层元素的氧基碳酸酯和涂层元素的羟基碳酸酯。用于涂层的化合物可为非晶的或结晶的。涂层中包括的涂层元素可包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或其混合物。涂层可如下设置：经在化合物中使用这些元素，通过对正极活性物质的特性没有不利影响的方法，例如，喷涂，浸渍等。但是，涂布方法不限于此，并且将省略其详细说明，因为其是本领域技术人员充分理解的。
在本公开的实施方式中，正极活性物质层可包括粘结剂和正极导电材料。此处，基于正极活性物质层的总量，粘结剂和导电材料可包括的量分别为1wt％至5wt％。
粘结剂改善了正极活性物质颗粒彼此之间以及正极活性物质颗粒与集电器之间的结合特性，并且其例子可为聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰基纤维素、聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但不限于此。
包括导电材料以提供具有导电性的正极，具有电子导电性的任何材料可用作导电材料，除非其在包括其的电池中造成化学变化。正极导电材料可为例如碳类材料，比如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；导电聚合物，比如聚亚苯衍生物；或其混合物。
另一方面，隔板将正极和负极分隔开并且为锂离子提供传输通道，且隔板可为任何在锂二次电池中常用的隔板。
换句话说，其可对于离子传输具有低抗性且对于电解质具有卓越的浸渍性。
隔板可，例如，选自玻璃纤维、聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯或其组合。其可具有非机织物或机织物的形式。
例如，在锂二次电池中，主要使用聚烯烃类聚合物隔板，比如聚乙烯和聚丙烯，以便确保耐热性或机械强度，可使用涂布有包括陶瓷组分或聚合物材料的组合物的隔板，并且任选地，其可具有单层结构或多层结构。
在另一方面，根据本公开的实施方式的生产电极组件的方法包括在其上形成了负极活性物质层的负极集电层上形成绝缘层，以生产负极；生产正极；以及在负极和正极之间形成隔板。
此处，通过使用静电纺丝方法执行来形成绝缘层。
如上述，本公开的特征在于绝缘层包括机织物结构，其中通过使用静电纺丝方法而形成绝缘层来获得机织物结构。
在该情况下，静电纺丝工艺可使用聚合物和陶瓷微粒的混合物来进行。在该情况下，聚合物和陶瓷微粒的混合比例与上述相同，所以在这里省略了。
在另一方面，根据本公开的实施方式的二次电池包括电极组件和配置为容纳电极组件的外部材料。
图2显示了根据本公开的实施方式的二次电池的示意性代表图。
参考图2，根据本公开的实施方式的二次电池100包括壳体20、插入壳体20中的电极组件10以及电连接至电极组件10的正极端子40和负极端子50。
因为本公开的二次电池100包括上述电极组件，电极组件10的各构造的详细说明与上述相同，这里将不再描述。
另一方面，如图2中显示，电极组件10可具有通过下述获得的结构：将隔板13插入带状正极11和负极12之间，将它们螺旋缠绕，并将其挤压平。另外，即使未显示，可以可选地层压多个四边形片状正极和负极，在正极和负极之间具有多个隔板。
壳体20可由下壳体22和上壳体21组成，并且电极组件10容纳在下壳体22的内部空间221中。
在电极组件10容纳在下壳体22的内部空间221中之后，通过施加密封剂至设置在下壳体22的边缘处的密封部分222而将上壳体21和下壳体22密封。此处，其中正极端子40和负极端子50接触壳体20的部件可用绝缘构件60包裹，以改善锂二次电池100的耐久性。
另一方面，正极11、负极12和隔板13可浸入电解质中。
电解质包括非水性有机溶剂和锂盐。
非水性有机溶剂用作用于传递参与电池的电化学反应的离子的介质。
非水性有机溶剂可包括碳酸酯类、酯类、醚类、酮类、醇类或非质子溶剂。碳酸酯类溶剂可包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等，且酯类溶剂可包括乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸二甲酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲羟戊酸内酯、己内酯等。醚类溶剂可包括二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等，且酮类溶剂可包括环己酮等。醇类溶剂可包括乙醇、异丙基醇等，且非质子溶剂可包括腈，比如R-CN(其中R为C2至C20直链、直链或环烃基，或可包括双键、芳族环或醚键)等；酰胺，比如二甲基甲酰胺等；二氧戊环，比如1,3-二氧戊环等；环丁砜等。
非水性有机溶剂可单独使用或以混合物使用，当有机溶剂以混合物使用时，可根据期望的电池性能控制混合物比例，并且其可为相关领域技术人员充分理解的。
另外，通过混合环状碳酸酯和直链碳酸酯来制备碳酸酯类溶剂。当环状碳酸酯和直链碳酸酯以1:1至1:9的体积比混合在一起时，可改善电解质溶液性能。
除了碳酸酯类溶剂，本公开的非水性有机溶剂可进一步包括芳族烃类有机溶剂。在此，碳酸酯类溶剂和芳族烃类有机溶剂可以以1:1至30:1的体积比混合。
芳族烃类有机溶剂可为化学式1的芳族烃类化合物。
[化学式1]
Figure GDA0003620767840000081
在化学式1中，R1至R6相同或不同，并且选自氢、卤素、C1至C10烷基、卤代烷基和其组合。
芳族烃类有机溶剂的具体例子可选自由下述组成的组中：苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯、2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯和其组合。
非水性电解质可进一步包括碳酸亚乙烯酯或化学式2的碳酸亚乙酯类化合物，以便改善电池的循环寿命。
[化学式2]
Figure GDA0003620767840000082
在化学式2中，R7和R8相同或不同，并且选自氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)，和氟化的C1至C5烷基，前提是R7和R8的至少一个为卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和氟化的C1至C5烷基，并且R7和R8不同时为氢。
碳酸亚乙酯类化合物的例子可为二氟碳酸亚乙酯、氯代碳酸亚乙酯、二氯代碳酸亚乙酯、溴代碳酸亚乙酯、二溴代碳酸亚乙酯、硝基碳酸亚乙酯、氰基碳酸亚乙酯、氟代碳酸亚乙酯等。可在适当的范围内使用用于改善循环寿命的添加剂的量。
有机溶剂中溶解的锂盐供应电池中的锂离子，确保锂二次电池的基本操作，并且改善正极和负极之间的锂离子的传输。锂盐的例子包括选自下述的至少一种支持性盐：LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y为自然数)、LiCl、LiI和LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂；LiBOB)。锂盐可使用的浓度的范围为0.1M至2.0M。当在上述浓度范围内包括锂盐时，由于最佳电解质导电性和粘度，电解质可具有卓越的性能和锂离子迁移率。
实施例
下文，将通过实施例具体检查本公开。
实施例1
(1)负极的生产
将90wt％的人造石墨负极活性物质和10wt％的聚偏二氟乙烯粘结剂在N-甲基吡咯烷酮溶剂中混合，以提供负极活性物质浆料。
将负极活性物质浆料以10μm的厚度涂布在Cu箔上并且在100℃下干燥并且然后压印以提供负极活性物质层。
使用PVdF-HFP和Al2O3以50:50的重量比混合的混合物，根据静电纺丝，在负极活性物质层上形成绝缘层，以提供负极。
在该情况下，氧化铝微粒的平均粒径为0.6μm，并且绝缘层的孔隙率为55％。
(2)二次电池单元的生产
使用根据(1)的负极、锂金属对电极和电解质溶液以常用的方法制造硬币形半电池单元。通过将1.0M LiPF6溶于碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯(体积比为50:50)的混合溶剂中而制备电解质溶液。
实施例2
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了使用PVdF-HFP和Al2O3的混合重量比为30:70的混合物获得绝缘层。在该情况下，绝缘层的孔隙率为55％。
实施例3
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了使用平均粒径为0.8μm的氧化铝微粒形成绝缘层。在该情况下，绝缘层的孔隙率为60％。
实施例4
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了使用平均粒径为0.5μm的氧化铝微粒形成绝缘层。在该情况下，绝缘层的孔隙率为55％。
比较例1
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了仅使用平均粒径为0.8μm的氧化铝微粒形成绝缘层。在该情况下，绝缘层的孔隙率为50％。
比较例2
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了仅使用PVdF-HFP形成绝缘层。在该情况下，绝缘层的孔隙率为85％。
比较例3
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了形成孔隙率为20％的绝缘层。在静电纺丝期间，通过控制涂布表面移动的速度而控制孔隙率。
比较例4
根据与实施例1中相同的程序制造负极和二次电池，除了形成孔隙率为90％的绝缘层。
在静电纺丝期间，通过控制涂布表面移动的速度而控制孔隙率。
实验例1-贯穿试验
以4.35V的满充电状态制备从实施例1至4和比较例1至4获得的二次电池单元。接着，使用贯穿试验机器，通过由铁(Fe)制造并且直径为2.5mm的钉子贯穿二次电池的中心，而将二次电池单元进行贯穿试验。在该情况下，钉子的贯穿速度恒定为12m/min。
在贯穿试验之后，根据表1的评估参考，结果显示在表2中。
表1
[表1]
Figure GDA0003620767840000101
表2
[表2]
Figure GDA0003620767840000102
Figure GDA0003620767840000111
实验例2–充电和放电特性以及容量保持率的测量
将从实施例1至4、比较例1至4获得的二次电池单元在25℃下在2.8V至4.4V的范围内以及0.2C倍率的电流下充电和放电，并且评估初始充电和放电特性，然后将初始放电容量显示在表3中。
计算第50次放电的容量与第一次放电的容量的比例，以提供称为循环寿命的容量保持率。
表3
[表3]
Figure GDA0003620767840000112
参考表2和表3，根据实施例1至4，包括由孔隙率范围为50％至75％的绝缘层形成的负极的二次电池单元展示小于或等于L4-2的贯穿测试结果，从而确认稳定性是非常卓越的。另外，确认了充电和放电特性和容量保持率也未劣化。
但是，根据比较例2至4，包括由孔隙率超过所述范围的绝缘层形成的负极的二次电池单元在贯穿测试结果中显示L6的贯穿水平。换句话说，当针对根据比较例2至4的锂二次电池单元进行贯穿试验时，锂二次电池单元的温度急剧增加至400℃至500℃，并且开始膨胀，伴随着气体喷出和电解质溶液散布，以及出现大的火花5秒或更长时间并且同时爆炸。因此，与根据本公开的实施方式的电池单元相比，它们显示显著劣化的稳定性。另外，根据比较例1的二次电池单元显示相对卓越的稳定性，如贯穿测试结果为L4，但是与根据实施例1至4的二次电池单元相比，容量保持明显劣化。
实验例3–测量横截面SEM照片
图3为显示以×1,000的放大率测量的从实施例1获得的负极的横截面表面的SEM照片，且图4为显示在根据实施例1的二次电池单元进行贯穿试验之后以×1,000的放大率测量的在其上以相同的放大率取SEM照片的负极的横截面表面的SEM照片。
参考图3，确认了在负极活性物质层上以预定的厚度形成了绝缘层。
另外，参考图4，确认了在贯穿试验之后，负极的绝缘层变形而包裹破裂的表面。因此，其防止与正极的短路，所以确认了二次电池单元的稳定性得到了改善。
尽管已经结合目前视为实际的实施方式描述了本发明，但是，应理解本发明不限于公开的实施方式，而是相反，其旨在覆盖包括在所附的权利要求的精神和范围内的各种修饰和等效布置。
[符号说明]
100：二次电池
10：电极组件
11：正极
12：负极
32：负极集电层
42：负极活性物质层
53：绝缘层
13：隔板
20：外部材料

Claims (8)

1.一种电极组件，包括：
负极，在所述负极中顺序层压负极集电层、负极活性物质层和绝缘层；
正极；和
设置在所述负极和所述正极之间的隔板，
其中所述绝缘层的孔隙率为50％至75％，
所述绝缘层具有机织物结构，
所述绝缘层包括聚合物和陶瓷微粒，并且
所述陶瓷微粒的平均粒径在0.5μm至1μm的范围内。
2.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述聚合物和所述陶瓷微粒的混合比例为20:80至85:15。
3.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述聚合物为选自由下述组成的组中的至少一种：聚偏二氟乙烯和六氟丙烯的共聚物(聚偏二氟乙烯-共聚-六氟丙烯，PVDF-HFP)、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺(PI)、聚乙烯酰亚胺(PEI)、聚丙烯(PP)、聚碳酸酯(PC)和热塑性聚氨酯(TPU)。
4.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述陶瓷微粒为选自由下述组成的组中的至少一种：氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化钛(TiO2)和二氧化硅(SiO2)。
5.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述绝缘层与所述负极活性物质层整体形成。
6.一种生产电极组件的方法，包括：
在其上形成了负极活性物质层的负极集电层上形成绝缘层，以生产负极；
生产正极；和
在所述负极和所述正极之间形成隔板，
其中使用静电纺丝方法形成所述绝缘层，
其中所述绝缘层的孔隙率为50％至75％，
所述绝缘层具有机织物结构，
使用聚合物和陶瓷微粒的混合物进行所述静电纺丝，并且
所述陶瓷微粒的平均粒径在0.5μm至1μm的范围内。
7.根据权利要求6所述的生产电极组件的方法，其中所述聚合物和所述陶瓷微粒的混合比例为20:80至85:15。
8.一种二次电池，包括：
根据权利要求1至权利要求5中任一项所述的电极组件；和
配置为容纳所述电极组件的外部材料。
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