CN109908942B - 一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法 - Google Patents

一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法 Download PDF

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Abstract

一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，属于光催化材料技术领域。该方法包括如下步骤：将三聚氰胺与偏钨酸铵液相混合，旋蒸、干燥去除去离子水；将干燥产物在马弗炉中煅烧，自然冷却到室温得到钨掺杂氮化碳材料；将所得产物在氢气条件下520℃煅烧30‑90min，钨掺杂氮化碳光催化剂中引入更多缺陷，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂。本发明提供的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂具有良好的光催化分解水制氢；采用本发明的方法所制备的缺陷增强的氮化碳载流子分离效率高，有利于光催化活性提高。

Description

一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法
技术领域
本发明涉及一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，属于光催化材料技术领域。
背景技术
石墨相氮化碳材料是一种有机半导体，具有物理化学性质稳定，禁带宽度为2.7eV，能够吸收不超过460nm的可见光，是一种理想的光催化材料，但其存在一些问题有待改善以进一步提高其光催化性能，例如只能吸收可见光中的少部分，用于光催化中的光能较少，利用率低；光生载流子易于复合，光激发电子和空穴分离后，不能够有效的分离，很容易在此复合，不能迁移到催化剂表面，参与光催化反应；比表面积低，纯氮化碳的比表面积仅为10m2g，可利用的表面催化活性位点少，大大限制了光催化反应的速率。杂原子掺杂是提高氮化碳光吸收的一条有效途径，通过在氮化碳能级中引入掺杂能级，减少禁带宽度，从而提高光吸收，但掺杂产物仍存在比表面积低的缺点，限制了光催化分解水产氢性能。因此，进一步提高光催化水解产氢性能是有待解决的问题。
在此发明中，在钨掺杂氮化碳材料的基础上，引入氮缺陷，提高光吸收的同时，能够增加反应的活性位点，增大比表面积，降低光生电子和空穴的复合效率，提高光生载流子的寿命，进而提高光催化性能。与钨掺杂氮化碳相比，缺陷增强的钨掺杂氮化碳产氢性能有明显的提高。
发明内容
本发明的目的是提供一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳的制备方法，本发明的方法采用液相混合法将原材料三聚氰胺和偏钨酸铵均匀混合，同时能够控制组份相对含量；随后在氢气氛围下煅烧，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳材料，利用本发明的方法制备的光催化剂具有良好的光催化性能。
一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)将三聚氰胺与偏钨酸铵置于水溶液中，搅拌，旋蒸、干燥；
(2)将混合后样品置于坩埚中，盖上盖子，500-550℃下煅烧3-6h，得到钨掺杂的氮化碳；
(3)将步骤(2)得到的钨掺杂氮化碳研磨，置于坩埚中，在氢气、空气或氩气气氛下，450-550℃下煅烧0.5-2h，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂。
步骤(1)中，偏钨酸铵的质量为三聚氰胺质量的0-1％且不为0；
步骤(1)中，所述搅拌时间为30min。
步骤(1)中，旋蒸、干燥，用真空泵将旋蒸瓶抽真空，采用循环冷却水降温、旋蒸瓶外水的温度为50℃。
步骤(2)中，煅烧升温速率为2℃/min～5℃/min。优选混合后样品在空气中550℃煅烧制得。
步骤(3)中，煅烧升温速率为2℃/min～5℃/min，优选在氢气条件下520℃下煅烧30-90min。
步骤(3)中，所述氢气的流量控制在20-50mL/min。
本发明提供的缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂具有良好的光催化水分解产氢性能，本发明提供的缺陷增强的钨掺杂氮化碳可用于设计高效光催化剂。
附图说明
图1为实施例3中缺陷增强的钨掺杂氮化碳的SEM图；
图2为实施例3中陷增强的钨掺杂氮化碳的XRD图；
图3为实施例3中缺陷增强的钨掺杂样品与钨掺杂样品的光催化性能图；
图4为实施例3中钨掺杂样品与缺陷增强的钨掺杂氮化碳的氮元素XPS高分辨图，N2C峰高减弱，峰面积减小，证明这种缺陷增强，利于光生电子和空穴在氮化碳表面的迁移，提高光催化产氢性能。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步说明，但本发明的保护范围并不限于以下实施例。
实施例1：
取三聚氰胺5.4g与0.5％掺杂量的偏钨酸铵置于旋蒸瓶中，放入磁子，加入200mL水。搅拌30min。随后取出磁子，安装在旋蒸干燥装置上，采用循环冷却降温，真空干燥，去除去离子水。将干燥后的混合物置于坩埚中，用铝箔纸将坩埚包裹严密，置于马弗炉中在空气气氛下550℃煅烧，升温速率为5℃/min，保温4h后自然冷却，所得粉末即钨掺杂氮化碳材料。再将其置于管式炉中，检查管式炉的气密性，通入氢气，控制流量为50mL/min。在氢气氛围下煅烧450℃，升温速率为5℃/min，保温1h，随后自然冷却降温，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂。
实施例2：
取三聚氰胺5.4g与0.5％掺杂量的偏钨酸铵置于旋蒸瓶中，放入磁子，加入200mL水。搅拌30min。随后取出磁子，安装在旋蒸干燥装置上，采用循环冷却降温，真空干燥，去除去离子水。将干燥后的混合物置于坩埚中，用铝箔纸将坩埚包裹严密，置于马弗炉中在空气气氛下550℃煅烧，升温速率为5℃/min，保温4h后自然冷却，所得粉末即钨掺杂氮化碳材料。再将其置于管式炉中，检查管式炉的气密性，通入氩气，控制流量为30mL/min。在氢气氛围下煅烧500℃，升温速率为5℃/min，保温2h，随后自然冷却降温，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂。
实施例3：
取三聚氰胺5.4g与0.5％掺杂量的偏钨酸铵置于旋蒸瓶中，放入磁子，加入200mL水。搅拌30min。随后取出磁子，安装在旋蒸干燥装置上，采用循环冷却降温，真空干燥，去除去离子水。将干燥后的混合物置于坩埚中，用铝箔纸将坩埚包裹严密，置于马弗炉中在空气气氛下550℃煅烧，升温速率为5℃/min，保温4h后自然冷却，所得粉末即钨掺杂氮化碳材料，命名为WCN。再将其置于坩埚中，氢气氛围下煅烧520℃，升温速率为5℃/min，保温3h，随后自然冷却降温，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂WCNH。

Claims (8)

1.一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
（1）将三聚氰胺与偏钨酸铵置于水溶液中，搅拌，旋蒸、干燥；
（2）将混合后样品置于坩埚中，盖上盖子，500-550℃下煅烧3-6h，得到钨掺杂的氮化碳；
（3）将步骤（2）得到的钨掺杂氮化碳研磨，置于坩埚中，在氢气、空气或氩气气氛下，450-550℃下煅烧0.5-2 h，得到缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂；
步骤（1）中，偏钨酸铵的质量为三聚氰胺质量的0.5-1%。
2.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，旋蒸、干燥，用真空泵将旋蒸瓶抽真空，采用循环冷却水降温、旋蒸瓶外水的温度为50℃。
3.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，煅烧升温速率为2℃/min～5℃/min。
4.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中混合后样品在空气中550℃煅烧制得。
5.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）中，煅烧升温速率为2℃/min～5℃/min。
6.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）在氢气条件下520℃下煅烧30-90 min。
7.按照权利要求1所述的一种缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）中，所述氢气的流量控制在20-50 mL/min。
8.按照权利要求1-7任一项所述的方法制备得到的缺陷增强的钨掺杂氮化碳光催化剂。
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