CN109382127A - 一种用于室内甲醛和苯净化的新型可见光催化材料 - Google Patents
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Abstract
本发明属于环境工程领域的实用技术，提供一种新型三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g‑C3N4）用于室内甲醛和苯的净化，采用三聚氰胺，硝酸铋，钼酸钠，硼氢化钠通过简单的固热法、水热法以及原位还原制备出在可见光下高效氧化室内甲醛和苯的三元光催化剂。只需要简单的将催化剂铺于平面上，经过可见光的照射就可以将甲醛和苯氧化为二氧化碳，而且催化剂可重复使用稳定性极高。所制得的催化剂无毒无害便于回收，该催化剂不包含贵金属，大幅度的降低材料的成本。符合环境净化的要求。
Description
技术领域
本发明涉及一种新型三元可见光催化剂的合成方法及其在室内甲醛和苯的净化的应用，工程上涉及室内气体污染处理领域，技术上涉及材料合成及光催化领域。
背景技术
室内空气污染越来越引起人们的关注，因为人们大部分时间都待在室内，比如办公室、学校、医院、汽车、家；在众多污染物中，甲醛和苯的污染引起了人们的关注，由于许多木质材料的家居装饰等会在之后的长时间使用中源源不断的排放甲醛和苯等气体于封闭空间，从而导致室内的甲醛和苯难以被测底清除，对人类的健康造成严重的影响，对呼吸道和眼睛造成严重的刺激，引起头痛，肺炎甚至癌症的发生；对于室内甲醛和苯的处理领域，各种方法层出不穷，其中光催化技术作为一种绿色无二次污染的技术，具有无残留，适用性广，处理效果高的特点，成为气体污染物处理技术的研究热点。
类石墨烯碳化氮（g-C3N4）被广泛的应用于光催化领域，具有合适的禁带宽度对可见光响应，优秀的稳定性，廉价无毒以及独特的类石墨烯片层结构等特点；但是，碳化氮的光生电子与空穴的复合率较高，从而导致对太阳光的利用率降低，造成碳化氮使用的局限性。
钼酸铋（Bi2MoO6）具有独特层状晶体结构，可以高效的促进电子转移提供更多的活性位点，而且禁带宽度在2.5-2.8eV之间，可以充分利用太阳光，价带位置较正，因此具有较高的氧化性能。钼酸铋被认为是非常合适的催化剂与碳化氮复合，用于甲醛与苯的氧化。然而二者复合形成异质结后在实现光生电子与空穴在空间上分离的同时，他们的氧化还原性降低了，他们的氧化还原性质被严重的束缚。
为了解决在实现光生载流子高效分离的同时保持催化剂原有的氧化还原性，将三元催化剂组合形成Z型体系，使得催化剂保持原有的氧化和还原性，从而达到光生电子与空穴分离的同时使得催化剂保持原有的氧化与还原性。
本发明提供一种新型光催化材料用于室内甲醛和苯的净化，整个制作过程简单，绿色，高效，且没有利用贵金属的参与大大降低了催化剂的成本。可以将甲醛与苯在可见光下氧化为二氧化碳和水，从而达到净化室内空气的目的，为人类提供一个健康绿色环保的生活环境与活动空间，同时还有较高的稳定性，可以循环利用。原料成本低，可推广至室内空气净化的领域，如空气净化器、内墙涂料等。
发明内容
与目前应用较广的硅藻泥吸附以及二氧化钛相比，硅藻泥在前期吸附甲醛后，会达到一个吸附平衡状态，从而失去了继续吸附的能力，二氧化钛对可见光没有响应必须借助于紫外光的照射才可以起到氧化甲醛苯的作用，增加了使用成本，限制了其净化空气的能力。本发明基于开发高效稳定成本低且可以利用可见光氧化甲醛和苯的催化剂的目的。利用简单的原始材料通过固热、水热法、原位还原法合成了三元催化剂。打破了目前催化剂的使用瓶颈，开发了可以高效利用可见光，将甲醛与苯彻底氧化为二氧化碳和水，而且具有较高稳定性可以循环使用的催化剂。本发明具有较高的催化效果，对于相对高浓度的甲醛具有快速降解的特性，制作简单，成本低，使用条件简单，可以推广至室内空气净化领域。
本发明的具体技术方案如下：
氮化碳的制备：将一定量三聚氰胺加入去离子水中，搅拌0.5小时后用超声波超声1小时，转入聚四氟乙烯高压反应釜中，180 oC加热24小时，自然冷却后抽滤用去离子水洗三次60 oC下用烘箱干燥后，转入马弗炉继续加热得到淡黄色的g-C3N4；
钼酸铋/氮化碳的制备：将硝酸铋与钼酸钠按物质的量比例分别溶于等体积的乙二醇中，将钼酸钠乙二醇溶液滴加于硝酸铋乙二醇溶液中，并加入g-C3N4，搅拌1小时后转移至聚四氟乙烯高压反应釜中， 160 oC加热12小时，自然冷却后分别用水和乙醇洗三次，用烘箱干燥，得到前驱体Bi2MoO6/g-C3N4；
三元催化剂Bi2MoO6/Bi/g-C3N4的制备：将制备的Bi2MoO6/g-C3N4 在过量的NaBH4原位还原下，悬浮液由淡黄色变为黑色，反应完后用水洗三次，用烘箱干燥，得到三元催化剂Bi2MoO6/Bi/g-C3N4备用。
附图说明
图1为三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的XRD 图。
图2为三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的SEM图。
图3为三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的EDS图。
图4为三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的TEM图。
图5为三元光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的降解气体中的甲醛和苯的曲线图。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明进一步说明。
实施例：将合成的三元催化剂15毫克通过乙醇均匀分散于玻璃表面，干燥后放于体积为2.25升的反应器中，配有空气循环装置，光源为300W氙灯带有可见光滤光片（波长大于420纳米）。反应器中甲醛与苯通过空气鼓泡法带入反应装置，通过调节气流来控制浓度，用气体红外检测器和气相色谱来检测反应气体中物质的变化。降解情况见图5。
以上所述，仅为本发明较好的具体实施方案，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明披露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。
Claims (6)
1.一种用于室内甲醛和苯净化的新型可见光催化材料（Bi2MoO6/Bi/g-C3N4）的制备方法与使用方法，其特征在于，包括以下几种步骤：
步骤1：将一定量三聚氰胺加入去离子水中，搅拌0.5小时后用超声波超声1小时，转入聚四氟乙烯高压反应釜中，180 oC加热24小时，自然冷却后抽滤用去离子水洗三次60 oC下用烘箱干燥后，转入马弗炉加热得到淡黄色的g-C3N4；
步骤2：将硝酸铋与钼酸钠按物质的量比2:1分别溶于等体积的乙二醇中；
步骤3： 将钼酸钠乙二醇溶液滴加于硝酸铋乙二醇溶液中，并加入g-C3N4，搅拌1小时后转移至聚四氟乙烯高压反应釜中， 160 oC加热12小时，自然冷却后分别用水和乙醇洗三次，用烘箱干燥，得到前驱体Bi2MoO6/g-C3N4；
步骤4：将制备的Bi2MoO6/g-C3N4 在过量的NaBH4原位还原下，悬浮液由淡黄色变为黑色，反应完后用水洗三次，用烘箱干燥，得到三元催化剂Bi2MoO6/Bi/g-C3N4备用；
步骤5：将合成的三元催化剂15毫克通过乙醇均匀分散于玻璃表面，干燥后放于体积为2升的反应器中，配有空气循环装置，光源为300W氙灯带有可见光滤光片（波长大于420纳米）；反应器中甲醛与苯通过空气鼓泡法带入反应装置，通过调节气流来控制浓度，用气体红外检测器和气相色谱来检测反应气体中物质的变化。
2.根据权利要求1所述的三聚氰胺、硝酸铋、钼酸钠、乙二醇、乙醇、硼氢化钠、苯、甲醛溶液均为分析纯。
3.根据权利要求1所述的制备过程，其特征在于，水热合成法比较温和，制备的物质形貌与结构可以很好地被保留，原位还原法可以很好地将还原后的铋单质均匀的分布于催化剂表面。
4.根据权利要求1所述的三元催化剂的反应条件，其特征在于，反应条件模拟室内环境。
5.根据权利要求1所述的三元催化剂的反应条件，其特征在于，可以利用可见光将甲醛与苯氧化为二氧化碳和水，产物二氧化碳的选择性极高（99%以上）。
6.根据权利要求1，3，4，5所述的三元催化剂处理室内甲醛与苯，其特征在于，配置模拟室内环境空气，甲醛初始浓度为2.68 ppm，苯初始浓度为0.60 ppm，催化剂投入量15毫克，反应容器体积2升，可见光源为300 W氙灯，测试温度为20 oC，辅以空气循环装置，用气体红外与气相色谱检测，光照10小时后，降解率为甲醛96%，苯77%。
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