CN109378461A - 一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，包括以下步骤：将P123与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入TEOS，得到混合溶液；将混合溶液转入水热釜中晶化、过滤、水洗、干燥、焙烧，冷却后制得介孔分子筛；将介孔分子筛与Mg粉混合，在石英管中烧结；用盐酸溶液浸泡去除杂质，过滤、干燥；然后与蔗糖混合，加入去离子水搅拌均匀干燥；最后高温煅烧，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。本发明蔗糖热解包覆介孔硅表面，能有效抑制能量衰降，将硅与电解液隔开，提高充放电效率，原位水热法制备的短介孔结构硅碳负极材料形貌规整，有效减少硅纳米材料颗粒团聚，结构不易坍塌，能够保持较高的放电容量。

Description

一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法
技术领域
本发明属于锂离子电池负极材料技术领域，尤其涉及一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法。
背景技术
随着石化能源日益枯竭，温室效应不断加剧，汽车尾气排放等问题造成极端气候出现，迫使人们研究清洁无污染的能源，电动汽车不需要石化能源无尾气排放等优势越来越受人们的青睐，而锂离子电池作为电动汽车的核心输出动力，其质量能量密度一直是人们关注的焦点。
硅基负极材料由于具备高比容量(理论值可达4200mAh/g)、高安全性和资源丰富等优点受到广泛关注。采用化学气相沉积法制备多孔硅需要硅烷、SiCl4等前驱体，这些物质的量比较难以控制而且也较为危险。而Wen(ElectrochemCommun,2013,29(10):67-70)等利用模板法将棒状NiN2H4为模版制备了二氧化硅纳米管，在高温惰性气体保护下将二氧化硅纳米管还原将其转化为硅纳米管，将其作为锂离子电池负极材料并对其电化学性能进项相关测试，测试结果表明，与商用硅相比，其具有更好的倍率性能及循环稳定性能，但其放电容量偏低，首效较低。
CN201711316680公开了一种碳包覆的介孔硅基负极材料及其制备方法，通过双模板法将碳源直接包覆于硅源表面，通过焙烧制备而成，该方法制备的碳包覆的介孔硅基负极材料拥有硅材料高理论比容量的特性，一定程度上缓解其体积膨胀，当采用高分子聚合物作为模板剂制备介孔硅碳负极材料，介孔结构硅材料能有效增大硅纳米材料与电解液的接触面积，能够很好地缓冲硅电极在充放电过程中体积膨胀的弊端，同时以能够保持较高的放电容量，此方法中介孔结构硅基材料微观形貌结构未能得到有效控制，不利于材料性能的稳定。
发明内容
本发明为了解决背景技术中放电容量偏低、首效较低的问题，提供了一种利用原位水热法制备介孔结构硅基材料的方法，介孔结构硅基材料不仅微观形貌规整，而且结构不易坍塌，能够保持较高的放电容量，具体通过如下的技术方案来实现。
一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、搅拌混合：将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物完全溶解，再加入正硅酸乙酯，继续搅拌24～48小时，得到混合溶液，所述ZrOCl2·8H2O与聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物的质量比为(0.1～0.5):1；
步骤二、水热晶化焙烧：将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在90～120℃晶化12～60小时，过滤，水洗，将过滤残余物干燥，再置于箱式马弗炉中焙烧，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、烧结：将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按一定比例混合均匀，在石英管中密封，在Ar或H2气氛下升温至600～700℃，共反应烧结72～84小时；然后用盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体；
步骤四、混合蔗糖：将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1:(0.95～1.2)混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再进行干燥，得到干燥产物；
步骤五、煅烧：将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在700～800℃下煅烧4～6小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
进一步地，所述步骤一搅拌混合在35～45℃进行。
进一步地，所述正硅酸乙酯、盐酸、去离子水与聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物的质量比为(2～3):(6～7):(32～35):1。
进一步地，所述步骤二中干燥的温度为50～60℃，干燥的时间为12～24小时。
进一步地，所述SBA-15介孔分子筛与Mg粉的质量比为1:(0.9～1.1)。
进一步地，所述步骤四中干燥的温度为50～70℃，干燥的时间为12～24小时。
进一步地，所述焙烧的温度为480～600℃，焙烧的时间为3～6小时。
进一步地，所述盐酸溶液的浓度为1～2mol/L。
进一步地，所述焙烧的升温速率为1～3℃/min。
进一步地，所述烧结的升温速率为2～3℃/min。
本发明的有益效果：
本发明采用原位水热法制备介孔结构硅碳负极材料，晶体结构规整，不易坍塌，能减少硅纳米材料颗粒团聚，有效抑制材料中硅的体积膨胀效应。在反复充放电过程中，可以减少活性组分从负极表面脱落，从而减少固体电解质界面膜(SEI膜)的反复破损和修复，避免大量锂离子消耗，使材料阻抗减小并提高首效。
本发明利用蔗糖包覆介孔硅表面，增加碳源将硅表面包覆，隔绝硅与电解液接触，避免SEI膜受损，提高充放电效率，同时碳材料具有良好的导电性能，一定程度上可以弥补硅负极导电性能差的缺陷。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明新型介孔结构硅碳负极材料XRD图谱；
图2为本发明新型介孔结构硅碳负极材料TEM图谱；
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案和有益技术效果更加清晰，以下结合附图和实施方式，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，本说明书中描述的实施例仅仅是为了解释本发明，并非为了限制本发明。
实施例1
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.3：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.067混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在750℃下煅烧5小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
制备的新型介孔结构的Si/C负极材料XRD图谱如图1，其中图谱中2θ角为28.43°、47.29°、56.13°、88.07°四个位置出现了硅的衍射峰，分别对应硅晶面的(111)、(220)、(311)、(422)；新型介孔结构的Si/C负极材料TEM图谱如图2，晶体结构排列整齐。由以上图谱得知，新型介孔结构的Si/C负极材料晶体结构规整，不易坍塌，能减少硅纳米材料颗粒团聚，有效抑制材料中硅的体积膨胀效应。
采用磷酸铁锂作为正极，新型介孔结构的硅碳材料作为负极，经过搅拌、涂布、冷压与预分切、极耳模切与分条、卷绕、烘焙与注液制备出电芯，再对电芯进行性能检测，在电芯的电流密度为100mA/g时，放电容量可达1418mAh/g，在该电流密度下循环100周放电容量衰减1.62％，首次库伦效率为80.5％。
实施例2
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.5：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.2混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在800℃下煅烧6小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电芯电流密度为100mA/g时，电池放电容量可达1396mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减2.85％，首次库伦效率为81.2％。
实施例3
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.1：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：0.96混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.2混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在700℃下煅烧4小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电芯电流密度为100mA/g时，电池放电容量可达1462mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减3.85％，首次库伦效率为80.2％。
对比例1
采用CN201711316680公开的方法制备一种碳包覆的介孔硅基负极材料，并采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电芯电流密度为100mA/g时，电池放电容量可达998mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减18.76％，首次库伦效率为83.6％。
对比例2
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中TEOS与P123的质量比为2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.067混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在750℃下煅烧5小时，冷却后即制得一种长孔道新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电芯电流密度为100mA/g时，电池放电容量可达1275mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减20.35％，首次库伦效率为79.6％。
对比例3
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.7：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.067混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在750℃下煅烧5小时，冷却后即制得一种介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电芯电流密度为100mA/g时，电池放电容量可达1326mAh/g，循环100周容量衰减19.28％，首次库伦效率为79.8％。
对比例4
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.3：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：0.6混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在750℃下煅烧5小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电流密度为100mA/g时，电池放电容量1182mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减14.32％，首次库伦效率为73.48％。
对比例5
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.3：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.4混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在750℃下煅烧5小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电流密度为100mA/g时，电池放电容量1186mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减10.29％，首次库伦效率为78.21％。
对比例6
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.3：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.067混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在600℃下煅烧4小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电流密度为100mA/g时，电池放电容量1061mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减26.37％，首次库伦效率为67.52％。
对比例7
步骤一、在40℃条件下，将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至P123完全溶解，再加入正硅酸乙酯(TEOS)，其中ZrOCl2·8H2O、TEOS与P123的质量比为0.3：2：1，继续搅拌24小时，得到混合溶液；
步骤二、将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在100℃晶化36小时，过滤，水洗，将过滤残余物置于55℃恒温箱中干燥12小时，再置于箱式马弗炉中以2℃/min升温速率升温至560℃共焙烧5小时，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按质量比1：1.05混合均匀，在石英管中密封，在Ar气氛下以3℃/min升温速率升温至650℃，共反应烧结80小时；然后用1M的盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体，其中盐酸与P123的质量比为6：1；
步骤四、将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1：1.067混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再于60℃恒温箱中干燥12小时，得到干燥产物，其中去离子水与P123的质量比为32：1；
步骤五、将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在900℃下煅烧4小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
采用实施例1中的方法制备电芯和检测性能，在电流密度为100mA/g时，电池放电容量1183mAh/g，并在该电流密度下循环100周放电容量衰减5.8％，首次库伦效率为78.39％。
以上描述了本发明的基本原理、主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等同物界定。

Claims (10)

1.一种新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、搅拌混合：将聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物与ZrOCl2·8H2O加入到H3PO4溶液中，搅拌至聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物完全溶解，再加入正硅酸乙酯，继续搅拌24～48小时，得到混合溶液，所述ZrOCl2·8H2O与聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物的质量比为(0.1～0.5):1；
步骤二、水热晶化焙烧：将步骤一所得混合溶液转入水热釜中在90～120℃晶化12～60小时，过滤，水洗，将过滤残余物干燥，再置于箱式马弗炉中焙烧，冷却后即制得SBA-15介孔分子筛；
步骤三、烧结：将步骤二制得的SBA-15介孔分子筛与Mg粉按一定比例混合均匀，在石英管中密封，在Ar或H2气氛下升温至600～700℃，共反应烧结72～84小时；然后用盐酸溶液浸泡去除多余的杂质，过滤、干燥，得到白色粉末固体；
步骤四、混合蔗糖：将步骤三得到的白色粉末固体与蔗糖以质量比1:(0.95～1.2)混合，再加入去离子水中浸渍搅拌均匀，然后加热至水分完全蒸发，再进行干燥，得到干燥产物；
步骤五、煅烧：将步骤四所得干燥产物置于充满氮气的管式炉在700～800℃下煅烧4～6小时，冷却后即制得一种新型介孔结构的Si/C负极材料。
2.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述步骤一搅拌混合在35～45℃进行。
3.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述正硅酸乙酯、盐酸、去离子水与聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物的质量比为(2～3):(6～7):(32～35):1。
4.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述步骤二中干燥的温度为50～60℃，干燥的时间为12～24小时。
5.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述SBA-15介孔分子筛与Mg粉的质量比为1:(0.9～1.1)。
6.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述步骤四中干燥的温度为50～70℃，干燥的时间为12～24小时。
7.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述焙烧的温度为480～600℃，焙烧的时间为3～6小时。
8.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述盐酸溶液的浓度为1～2mol/L。
9.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述焙烧的升温速率为1～3℃/min。
10.根据权利要求1所述新型介孔结构硅碳负极材料的制备方法，其特征在于，所述烧结的升温速率为2～3℃/min。
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