CN109073585A - 测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种气体传感器。具体而言，就是涉及一种不仅能够测定氮氧化物的浓度而且还能够检测氨泄漏的气体传感器。本发明提供一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其包括：氧离子导电性固体电解质；第1电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；第2电极，其与所述固体电解质接触，与所述第1电极分离，对氮氧化物具有反应性；第3电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，与所述第1电极并联，对氨具有反应性；电源装置，其在并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间供给电源；测定装置，其对并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间的电压或电流进行测定。依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器既能够对一氧化氮和二氧化氮同时进行测定，又能够同时测定是否有氨的排出。依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其氮氧化物传感器与氨传感器共用一部分电极与固体电解质、发热部等，因此可以节省制造费用。另外，无需分别设置氮氧化物传感器与氨传感器，因此还可以节省设置费用。
Description
技术领域
本发明涉及一种气体传感器。具体讲，就是涉及一种不仅能够测定氮氧化物的浓度而且还能够检测氨泄漏的气体传感器。
背景技术
氮氧化物是由空气及燃料中所含的氮与氧结合而生成的物质，包括：一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)、三氧化二氮(N2O3)及一氧化二氮(N2O)，用NOx表示。其中，一氧化氮及二氧化氮占氮氧化物气体的大部分，它们都是空气污染源。因此，需要对其浓度进行测定，适当控制排放量。
汽车、船舶、电厂、重型装备、农业机械等的内燃机是氮氧化物的主要排放源。为了将内燃机产生的氮氧化物清除，一般采用图1所示的选择性催化还原系统(SelectiveCatalytic Reduction System,SCR System)。如图1所示，选择性催化还原系统包括：用于将废气内含有的有害物质清除的柴油氧化催化剂(1)、煤烟削减装置(2)、尿素液喷射装置(3)、水解装置(4)、选择性还原催化剂(5)、氨氧化催化剂(6)。
另外，还包括：用于对系统进行控制的氮氧化物传感器(7)；为了诊断是否发生故障而设置在后端的氮氧化物传感器(8)及氨传感器(9)。前端的氮氧化物传感器(7)实时地对排放的氮氧化物浓度进行测定，并将测定值向尿素液喷射装置(3)传输。尿素液喷射装置(3)根据从氮氧化物传感器(7)接收的测定值向废气中喷射适量的尿素液。如果喷射的尿素液不充分，NOx的转换效率就会降低，而如果喷射过量，氨就会被排放到空气中。选择性催化还原系统不在催化反应中将氨完全消耗而将其排放到空气中的情况称为“氨泄漏(AmmoniaSlip)”。
为了确认选择性还原系统的性能是否下降或者是否发生故障，系统后端的氮氧化物传感器(8)就对排放的氮氧化物浓度进行测定。另外，氨传感器(9)用于检测是否发生上述氨泄漏。
<现有技术文献>
韩国注册专利第10-0864381号
发明内容
[技术问题]
如上所述，现有技术中，为了对选择性催化还原系统的性能降低或故障进行诊断，就必须在选择性催化还原系统的后端分别安装氮氧化物传感器和氨传感器。
本发明就是为改善上述问题而研发的。本发明的目的在于，提供一种新型气体传感器，其不仅能够对氮氧化物的浓度进行精确测定，而且还能够检测是否发生氨泄漏。
[技术问题的解决方案]
为了实现上述目的，本发明提供一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其包括：氧离子导电性固体电解质；第1电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；第2电极，其与所述固体电解质接触，与所述第1电极分离，对氮氧化物具有反应性；第3电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，与所述第1电极并联，对氨具有反应性；电源装置，其在并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间供给电源；测定装置，其对并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间的电压或电流进行测定。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第1电极、所述第2电极及所述第3电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第1电极及所述第3电极，在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第2电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第3电极流动的路径上。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层包括从Pt、Pd、Rh、Ir、Ru、Ag中选择的至少一种以上的物质。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层包含分散有贵金属的多孔陶瓷。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层包含从Co3O4、MnO2、V2O5、Ni-Al2O3、Fe-Al2O3、Mn-Al2O3、CuO-Al2O3、Fe2O3-Al2O3、Fe2O3-TiO2、Fe2O3-ZrO2中选择的至少一种以上的物质。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层包含离子交换沸石。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述第3电极包含从由ZnO、SnO2及In2O3构成的组中选择的至少一种以上的物质。
另外，为了实现上述目的，本发明提供一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其包括：氧离子导电性固体电解质；第2电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；第4电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，包含对氮氧化物具有反应性的第1电极层和对氨具有反应性的第3电极层；电源装置，其在所述第2电极与所述第4电极之间供给电源；测定装置，其对所述第2电极与所述第4电极之间的电压或电流进行测定。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极及所述第4电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极，在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第4电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第4电极流动的路径上。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
另外，为了实现上述目的，本发明提供一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其包括：氧离子导电性固体电解质；第2电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；第5电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，包含对氮氧化物具有反应性的第1电极物质和对氨具有反应性的第3电极物质；电源装置，其在所述第2电极与所述第5电极之间供给电源；测定装置，其对所述第2电极与所述第5电极之间的电压或电流进行测定。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极及所述第5电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极，在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第5电极。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第5电极流动的路径上。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质呈板状，配备有与所述固体电解质接触的板状支撑体，所述支撑体配备在所述固体电解质的一个侧面或与所述一个侧面相对的另一个侧面上。
另外，本发明提供的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，所述固体电解质为多孔性物质。
[发明效果]
依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器能够测定一氧化氮与二氧化氮的浓度之和。另外，还能同时测定是否有氨排放。依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，其氮氧化物传感器与氨传感器共用一部分电极和固体电解质、发热部等，因此可以节省制造费用。另外，无需分别设置氮氧化物传感器与氨传感器，因此还可以节省设置费用。
依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的部分实施例，在板状固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第1电极和对氮氧化物具有反应性的第2电极以及对氨具有反应性的第3电极，因此，仅通过将固体电解质的一个侧面暴露在废气等测定对象气体中，就能够通过对氮氧化物具有反应性的电极及对氨具有反应性的电极同时对测定对象气体中含有的氮氧化物及氨进行检测。因此，能够准确而迅速地检测出测定对象气体中含有的氮氧化物浓度及氨泄漏情况。
依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的部分实施例，在固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第2电极以及包含对氮氧化物具有反应性的第1电极层和对氨具有反应性的第3电极层的第4电极。另外，在固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第2电极以及包含对氮氧化物具有反应性的第1电极物质和对氨具有反应性的第3电极物质的第5电极。因此，仅通过将固体电解质的一个侧面暴露在废气等测定气体中，就能够通过对氮氧化物及氨等各种成分具有反应性的电极同时对测定对象气体中含有的氮氧化物及氨进行检测。因此，能够准确而迅速地检测出测定对象气体中含有的氮氧化物浓度及氨泄漏情况。
依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的部分实施例，在板状固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第1电极和对氨具有反应性的第3电极，在另一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第2电极。另外，在固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第2电极，在另一个侧面设置有包含对氮氧化物具有反应性的第1电极层和对氨具有反应性的第3电极层的第4电极。另外，在固体电解质的一个侧面设置有对氮氧化物具有反应性的第2电极，在固体电解质的另一个侧面设置有包含对氮氧化物具有反应性的第1电极物质和对氨具有反应性的第3电极物质的第5电极。因此，例如，当在流动的测定对象气体中设置本发明测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器时，使固体电解质的一个侧面朝向流动的测定对象气体的上游侧，由此能够遏制设置在固体电解质的另一个侧面的电极因与流动的测定对象气体之间的冲突而导致电极劣化，从而能够提高传感器的耐久性。因此，通过对氮氧化物及氨等各种成分具有反应性的电极能够长期而且准确地同时检测出氮氧化物浓度及氨泄漏情况。
另外，依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的部分实施例，在固体电解质的一个侧面和另一个侧面上设置有与板状固体电解质接触的板状支撑体，因此能够通过支撑体对固体电解质进行支撑。另外，当在固体电解质的一个侧面和另一个侧面上设置有电极时，就在设置有所述电极的固体电解质一个侧面和另一个侧面上设置支撑体，电极处于配置在固体电解质与支撑体之间的状态。因此，当设置本发明测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器时，就能够遏制测定对象气体与电极发生冲突，从而可以遏制因与测定对象气体发生冲突而导致电极劣化，能够提高传感器的耐久性。
另外，当设置在固体电解质一个侧面的电极与测定对象气体之间的反应性和设置在另一个侧面的电极与测定对象气体之间的反应性的水平(level)不相同时，就在设置有反应性水平较高的电极的固体电解质的一个侧面或另一个侧面配置支撑体，使电极处于配置在固体电解质与支撑体之间的状态，通过调节与电极接触的测定对象气体的量，能够抑制电极与测定对象气体之间的反应。由此，通过调节反应性水平较高的电极与测定对象气体之间的反应，就能够以最佳的状态检测氮氧化物浓度及氨泄漏情况。例如：可以将设置在固体电解质的一个侧面及另一个侧面的电极的反应性调整到相同水平(level)。
另外，依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的部分实施例，固体电解质为多孔性物质。因此，测定对象气体可以从固体电解质的一个侧面流动到另一个侧面，测定对象气体就能够迅速而均匀地到达设置在固体电解质一个侧面及另一个侧面的所有电极。由此，能够迅速而准确地检测出氮氧化物浓度及氨泄漏情况。
附图说明
图1是现有技术中的选择性催化还原系统的示意图。
图2是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的一个实施例的分解立体图。
图3是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元(cell)立体图。
图4是显示作为图2所示测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的电源装置而使用-5μA电流源(current source)时随氮氧化物及氨的浓度变化的电压测定结果曲线图。
图5是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元立体图。
图6是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元立体图。
图7是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元立体图。
图8是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器另一实施例的测定单元立体图。
图9是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器另一实施例的测定单元立体图。
图10是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器另一实施例的测定单元分解立体图。
图11是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器另一实施例的测定单元分解立体图。
具体实施方式
下面，将参照附图对本发明的优选实施例进行详细说明。关于本发明的优点及特征以及实现方法，参照后面配合附图详细阐述的实施例会有更加明确的了解。但是，本发明并非仅限定于以下列举的实施例，本发明可以通过互不相同的多种形态实现，列举这些实施例的目的在于，对本发明进行全面介绍，让具有本发明所属技术领域一般知识的技术人员能够全面了解本发明的范畴。本发明仅根据权利要求项的范畴定义。整个说明书中，同一参照符号表示相同构成要素。
除非另有定义，本说明书中使用的所有术语(包含技术及科学术语)均可以按照具有本发明所属技术领域一般知识的技术人员通常理解的含义解释。另外，常用的词典中定义的术语，除非有明确的特殊定义，否则都不宜进行特别或过度解读。
本说明书中使用的术语仅是为了对实施例进行详细说明，并不是为了对本发明加以限定。本说明书中，只要没有从语句上特别指出，“单数型”也包含“复数型”。说明书中使用的“包含(comprises)”及/或“包括(comprising)”等术语应当作如下理解，即除了提到的构成要素之外，不排除存在或追加一个以上的其它构成要素。
图2是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的一个实施例的分解立体图。参照图2可知，依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的一个实施例包括：测定单元(100)；加热部(200)，其用于对测定单元(100)进行加热，将测定单元(100)加热至能够运转的温度。
测定单元(100)，包括：第1支撑层(10)；氧离子导电性固体电解质(20)，其叠加于第1支撑层(10)上面；第1电极(30)、第2电极(40)、第3电极(50)，其配置在所述固体电解质(20)与第1支撑层(10)之间，与固体电解质(20)接触；集电体(60)，其位于电极(30、40、50)上面。另外，还包括：与集电体(60)连接的端子(61)；与端子(61)连接的电源装置(70)及测定装置(71)。
图3是测定单元(100)的立体图。图3中显示了构成测定单元(100)的第1支撑层(10)、固体电解质(20)、电极(30、40、50)、集电体(60)及端子(61)，省略了测定单元(100)的其它构成。在板状固体电解质(20)的一个侧面，设置有第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)。另外，在固体电解质(20)的一个侧面，配备有第1支撑层(10)，其是对固体电解质(20)进行支撑的板状支撑体。换句话说，第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)处于配置在固体电解质(20)的一个侧面与第1支撑层(10)之间的状态，其位于固体电解质(20)的一个侧面上。
另外，在图2中，连接集电体(60)与端子(61)的导线(lead wire)设置在第1支撑层(10)的一个侧面上。但是，在图3中，连接集电体(60)与端子(61)的导线却设置在第1支撑层(10)的另一个侧面上。
因此，在本发明中，连接集电体(60)与端子(61)的导线既可以设置在第1支撑层(10)的一个侧面上，也可以设置在另一个侧面上。
如图2及图3所示，第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)全都设置在同一个面上。但是，实际上其一部分也可以设置在另一个面上。如果将固体电解质(20)设置在它们之间并配置阳极(例如：第1电极与第3电极)和阴极(例如：第2电极)时，氧离子就会沿固体电解质(20)的厚度方向移动。如果将阳极与阴极配置在同一个面上，氧离子就会通过阳极与阴极之间的固体电解质(20)大致沿着与厚度方向正交的方向移动。
氧离子导电性【oxygen ion-conductive，氧离子传导性】固体电解质(20)是能够在高温条件下实现氧离子传导物质，可以是例如稳定氧化锆、CeO2或ThO2等。另外，固体电解质(20)为多孔性物质，其与后述多孔性氨氧化催化剂层(21)接触。另外，从与一个侧面相对的另一个侧面到与第1支撑层(10)接触的一个侧面形成有让气体通过的气孔。由此，测定单元(100)能够让成为测定对象的气体从多孔性氨氧化催化剂层(21)外侧通过多孔性氨氧化催化剂层(21)内部及固体电解质(20)内部到达第1电极(30)、第2电极(40)、第3电极(50)。
另外，固体电解质(20)也可以是致密性物质。如果固体电解质(20)由致密性物质制成，则可以在固体电解质(20)上形成让气体从固体电解质(20)另一个侧面流动到一个侧面的流路。
第1电极(30)及第2电极(40)由当向其施加电源时对氮氧化物和氧具有反应性的半导体金属氧化物构成。第1电极(30)及第2电极(40)可以采用相同或者互不相同的半导体金属氧化物。例如：第1电极(30)及第2电极(40)包含从CuO、NiO、CoO、Cr2O3、Cu2O、MoO2、Ag2O、Bi2O3、Pr2O3、ZnO、MgO、V2O5、Fe2O3、TiO2、CeO2、WO3及MnO中选择的至少一种以上的物质。
另外，为了使向氮氧化物浓度测定装置输出的电信号具有更加精确的比例关系，也可以使第1电极(30)及第2电极(40)中含有固体电解质、绝缘体氧化物、玻璃成分及贵金属成分。
第3电极(50)可以由当供给电源时对氨与氧具有反应性的半导体金属氧化物构成。例如：第3电极(50)包含从ZnO、SnO2及In2O3中选择的至少一种以上的物质。第3电极(50)与第1电极(30)彼此并联。即，第1电极(30)和第3电极(50)的一面与固体电解质(20)接触，未与固体电解质(20)接触的面彼此电连接。
另外，依据本发明实施例的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器中，包含设置在氨向第3电极(50)流动的路径上的氨氧化催化剂层(21)。例如：如图2所示，可以在固体电解质(20)的表面设置氨氧化催化剂层(21)，确保只有一定标准以上浓度的氨气才能到达第3电极(50)。氨氧化催化剂层(21)包含从Pt、Pd、Rh、Ir、Ru、Ag等贵金属、分散有贵金属的多孔陶瓷、Co3O4、MnO2、V2O5、Ni-Al2O3、Fe-Al2O3、Mn-Al2O3、CuO-Al2O3、Fe2O3-Al2O3、Fe2O3-TiO2、Fe2O3-ZrO2等复合氧化物催化剂、或离子交换沸石等中选择的至少一种以上的物质。
氨氧化催化剂层(21)的作用在于，使氨气氧化并将其清除。因此，通过调节氨氧化催化剂层(21)的厚度，能够调节可以到达第3电极(50)的氨气浓度。
集电体(60)分别与第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)结合。集电体(60)可以由导电性金属构成，优选选用贵金属，确保其能够抵抗腐蚀性环境。贵金属可采用从黄金(Au)、白银(Ag)、铂(Pt)、铱(Ir)、钯(Pd)及其合金中选择的至少一种物质，优选选用黄金或者铂。
电源装置(70)通过与集电体(60)连接的端子(61)向彼此并联的第1电极(30)及第3电极(50)与第2电极(40)之间供给电源。图2中显示电源装置(70)为电流源，但是电源装置(70)也可以为电压源(voltage source)。
测定装置(71)通过与集电体(60)连接的端子(61)对彼此并联的第1电极(30)及第3电极(50)与第2电极(40)之间的电压或电流进行测定。如果用电流源作为电源装置(70)则测定装置(71)就是电压计，如果用电压源作为电源装置(70)则测定装置(71)就是电流计。
参照图2可知，可以将第1电极(30)和第3电极(50)定义为阳极、将第2电极(40)定义为阴极。但是，也可以按照与之相反的方式进行定义。下面，为了方便说明，将第1电极(30)和第3电极(50)定义为阳极，将第2电极(40)定义为阴极，在此基础上，对氮氧化物浓度及氨的检测原理进行说明。
在阳极即第1电极(30)与固体电解质(20)之间的界面，会产生氧离子转换成为氧气的阳极反应。同时，如果存在一氧化氮(NO)气体，则如以下化学式1所示，就会发生由一氧化氮引起的阳极反应。如果用电流源作为电源，为了供给一定的电流，第1电极(30)与第2电极(40)之间的电压就会降低。如果用电压源作为电源，为了保持一定的电压，第1电极(30)与第2电极(40)之间流动的电流大小就会增加。
[化学式1]
在阴极即第2电极(40)与固体电解质(20)之间的界面，会产生氧气转换成为氧离子的阴极反应。同时，如果存在二氧化氮(NO2)气体，则如以下化学式2所示，就会发生由二氧化氮(NO2)引起的阴极反应，由此就会使为确保供给一定电流的电压减小，并使为确保维持一定电压的电流增加。
[化学式2]
如上所述，如果将图2所示传感器的第1电极(30)及第2电极(40)暴露在氮氧化物混合气体中，随着氮氧化物气体内的二氧化氮及一氧化氮的浓度电压或者电流大小等电信号的大小就会发生变化，从而能够测定二氧化氮与一氧化氮的浓度之和。
另外，在电连接于阳极即第1电极(30)的第3电极(50)与固体电解质(20)之间的界面，会产生氧离子转换成为氧气的阳极反应。同时，如果存在氨(NH3)气，则如以下化学式3所示，就会发生由氨引起的阳极反应，由此就会使为确保供给一定电流的电压减小，并使为确保维持一定电压的电流增加。
[化学式3]
图4是显示作为图2所示测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的电源装置而使用-5μA电流源(current source)时随氮氧化物及氨的浓度变化的电压测定结果曲线图。第1电极(30)使用NiO，第2电极(40)使用LaCoO3，第3电极(50)使用In2O3，氧离子导电性固体电解质(20)使用稳定氧化锆，集电体(60)使用铂。在氧分压20％的条件下，使氮氧化物及氨的浓度发生变化，并对电压进行测定。
如图4所示，测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器在氨浓度较低的情况下与氨浓度较高的情况下分别输出两种不同形态的电压值。
可以确认到：如果氨浓度较低，则测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器输出与氮氧化物总浓度成比例的电压值。即，在这一区间内，测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器输出与氮氧化物浓度成比例的从-240mV到-140mV之间的值。另外，废气内含有的氨被忽略。在这种情况下，可以忽略的氨浓度值可以通过包围固体电解质(20)的氨氧化催化剂层(21)厚度及组成确定。例如：如果只有在氨浓度超过50ppm的情况下才判定发生氨泄漏，则通过对氨氧化催化剂层(21)的厚度进行调节，使得浓度低于50ppm的氨在到达第3电极(50)之前就被清除，而只有超过上述浓度的氨才能到达第3电极(50)。
如果氨浓度较高，其值超过了250ppm，则不论氮氧化物浓度如何，测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器都通过第3电极(50)的阳极反应而输出从-120mV到-80mV之间的值。
即，依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，在废气内氨浓度较低判定未发生氨泄漏的范围内能够准确地测定氮氧化物浓度，而在氨浓度较高判定发生氨泄漏的范围内能够检测是否发生氨泄漏。
再次参照图2对加热部(200)进行说明。加热部(200)包括第2支撑层(80)、第3支撑层(81)及配置在它们之间的加热器(90)。为了提高发热量，将加热器(90)按“四行”形式设置。虽然图中未标示，但是在加热器(90)的上面与下面也可以设置绝缘层。绝缘层可以由以铝(Al2O3)为主要成分的陶瓷构成。例如，可以通过以下方法制造加热部(200)：即，在第3支撑层生片(Green Sheet)上印刷由铂等构成的加热器，然后在其上面叠加第2支撑层生片，接着将第2支撑层生片与第3支撑层生片进行压缩，然后对经过压缩构成一体的第2支撑层生片和印刷有加热器的第3支撑层生片进行热处理。
图5至图11是表示依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的多个另一实施例的测定单元(100)的立体图。在图5至图7所示的多个实施例中，仅显示了构成测定单元(100)的第1支撑层(10)、固体电解质(20)、电极(30、40、50)、集电体(60)及端子(61)，省略了测定单元(100)的其它构成。另外，在图8至图9所示的实施例中，仅显示了构成测定单元(100)的固体电解质(20)、电极(30、40、50)、集电体(60)及端子(61)，省略了测定单元(100)的其它构成。
另外，在图5至图7中，连接集电体(60)与端子(61)的导线位于第1支撑层(10)上设置有电极的一侧表面上。在图8和图9中，连接集电体(60)与端子(61)的导线位于固体电解质(20)上设置有电极的一侧表面上。在图10和图11中，连接集电体(60)与端子(61)的导线位于第1支撑层(10)上设置有电极的另一侧表面上。如上所述，在本发明中，连接集电体(60)与端子(61)的导线既可以位于第1支撑层(10)或固体电解质(20)的一个侧面上，也可以位于它们的另一个侧面上。
图5所示的实施例中第1支撑层位于固体电解质(20)的另一个侧面上，而图2和图3所示的实施例中第1支撑层位于固体电解质(20)的一个侧面上，两者在这一点上不同。另外，在图2及图3中，上侧面构成固体电解质(20)的另一个侧面，下侧面构成固体电解质(20)的一个侧面。但是，在图5中，上侧面构成固体电解质(20)的一个侧面，下侧面构成固体电解质(20)的另一个侧面。
具体而言，如图5所示，在板状固体电解质(20)的另一个侧面配备有第1支撑层(10)，在固体电解质(20)的一个侧面配备有第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(20)的一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)(参照图2)。即，第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)以处于固体电解质(20)的一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
图6所示的实施例中第2电极(40)位于固体电解质(20)的另一个侧面上，而图2和图3所示的实施例中第2电极(40)位于固体电解质(20)的一个侧面上，两者在这一点上不同。
具体而言，如图6所示，在板状固体电解质(20)的一个侧面设置有第1电极(30)及第3电极(50)。另外，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有第2电极(40)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(20)的另一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)(参照图2)。即，第1电极(30)及第3电极(50)以处于固体电解质(20)的一个侧面与第1支撑层(10)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。另外，第2电极(40)以处于固体电解质(20)的另一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的另一个侧面上。
图7所示的实施例中第1支撑层(10)位于固体电解质(20)的另一个侧面上，而图6所示的实施例中第1支撑层(10)位于固体电解质(20)的一个侧面上，两者在这一点上不同。在图6中，上侧面构成固体电解质(20)的另一个侧面，下侧面构成固体电解质(20)的一个侧面。但是，在图7中，上侧面构成固体电解质(20)的一个侧面，下侧面构成固体电解质(20)的另一个侧面。
具体而言，如图7所示，在板状固体电解质(20)的另一个侧面设置有第2电极(40)，并且，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有第1支撑层(10)。另外，在固体电解质(20)的一个侧面设置有第1电极(30)及第3电极(50)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(20)的一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)(参照图2)。即，第2电极(40)以处于固体电解质(20)的另一个侧面与第1支撑层(10)之间的状态配备在固体电解质(20)的另一个侧面上。另外，第1电极(30)及第3电极(50)以处于固体电解质(20)的一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
图8所示实施例与图5所示实施例这二者之间的不同点在于，图8所示的实施例中测定单元(100)不具备对固体电解质(20)进行支撑的起板状支撑体作用的第1支撑层(10)。在这种情况下，例如：可以使固体电解质(20)具有与第1支撑层(10)相当的强度。
具体而言，如图8所示，在板状固体电解质(20)的一个侧面设置有第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)。另外，在固体电解质(20)的一个侧面，设置有第1电极(30)、第2电极(40)及第3电极(50)的部分，虽然图中未标示，但是设置有氨氧化催化剂层(21)(参照图2)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(20)的另一个侧面设置有加热部(200)(参照图2)，其用于对测定单元(100)进行加热以使其温度提高至测定单元(100)能够运转的温度。即，第1电极(30)及第3电极(50)以处于固体电解质(20)的一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面。
图9所示实施例与图7所示实施例这二者之间的不同点在于，图9所示的实施例中测定单元(100)不具备对固体电解质(20)进行支撑的起板状支撑体作用的第1支撑层(20)。在这种情况下，例如：可以使固体电解质(20)具有与第1支撑层(10)相当的强度。
具体而言，如图9所示，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有第2电极(40)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(230)的另一个侧面设置有加热部(200)，其用于对测定单元(100)进行加热以使温度提高至测定单元(100)能够运转的温度。另外，在固体电解质(20)的一个侧面设置有第1电极(30)及第3电极(50)。另外，虽然图中未标示，但是在固体电解质(20)的一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)(参照图2)。即，第2电极(40)以处于固体电解质(20)的另一个侧面与加热部(200)之间的状态配备在固体电解质(20)的另一个侧面上。另外，第1电极(30)及第3电极(50)以处于固体电解质(20)的一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
图10是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元分解立体图。本实施例与图2所示实施例的不同点在于，本实施例没有使用图2所示实施例中的第1电极(30)及第3电极(50)，而是使用了第4电极(150)。因此，这里仅对此进行详细说明。
本实施例中，在板状固体电解质(20)的一个侧面设置有第2电极(40)及第4电极(150)。另外，在固体电解质(20)的一个侧面配备有第1支撑层(10)。另外，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)。即，第2电极(40)及第4电极(150)以处于固体电解质(20)的一个侧面与第1支撑层(10)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
第4电极(150)包括对氮氧化物具有反应性的第1电极层(151)和对氨具有反应性的第3电极层(152)。虽然没有进行特别限定，但是第1电极层(151)能够发挥氨氧化催化剂的作用。因此，优选将第1电极层(151)设置在固体电解质(20)的上面，将第3电极层(152)设置在第1电极层(151)的上面。
与第1电极(30)相同地，第1电极层(151)包含从CuO、NiO、CoO、Cr2O3、Cu2O、MoO2、Ag2O、Bi2O3、Pr2O3、ZnO、MgO、V2O5、Fe2O3、TiO2、CeO2、WO3及MnO中选择的至少一种以上的物质。
与第3电极(50)相同地，第3电极层(152)包含从ZnO、SnO2及In2O3中选择的至少一种以上的物质。
另外，在第4电极(150)的表面设置有包围固体电解质(20)的氨氧化催化剂层(21)，确保只有超过一定浓度的氨气能够到达。
例如，可以通过以下方法制造第4电极(150)：即，采用丝网印刷(screenprinting)等方法把第2电极浆料、第1电极浆料及氨氧化催化剂浆料按顺序印刷到固体电解质生片(Green Sheet)上之后，再进行热处理。
在图10所示实施例中，虽然在固体电解质(20)的一个侧面设置有第2电极(40)及第4电极(150)，但是并非仅限定于此，也可以将第2电极(40)及第4电极(150)中的任意一个设置在固体电解质(20)的一个侧面上，而将另一个设置在固体电解质(20)的另一个侧面上。在这种情况下，设置在固体电解质(20)的另一个侧面的第2电极(40)或第4电极(150)以处于固体电解质(20)的另一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的另一个侧面上。
另外，在图10所示实施例中，虽然在固体电解质(20)的一个侧面设置有第1支撑层(10)，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)，但是并非仅限定于此，也可以在固体电解质(20)的另一个侧面设置第1支撑层(21)并在其一个侧面设置氨氧化催化剂层(21)。在这种情况下，第2电极(40)及第4电极(150)以处于固体电解质(20)一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
图11是依据本发明的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器的另一实施例的测定单元分解立体图。本实施例与图2所示实施例这二者之间的不同点在于，本实施例没有使用图2所示实施例中的第1电极(30)及第3电极(50)，而是使用了第5电极(250)。因此，这里仅对此进行详细说明。
本实施例中，在板状固体电解质(20)的一个侧面设置有第2电极(40)及第5电极(250)。另外，在固体电解质(20)的一个侧面配备有第1支撑层(10)。另外，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)。即，第2电极(40)及第5电极(250)以处于固体电解质(20)的一个侧面与第1支撑层(10)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
第5电极(250)包含对氮氧化物具有反应性的第1电极物质和对氨具有反应性的第3电极物质。
与第1电极(30)相同地，第1电极物质包含从CuO、NiO、CoO、Cr2O3、Cu2O、MoO2、Ag2O、Bi2O3、Pr2O3、ZnO、MgO、V2O5、Fe2O3、TiO2、CeO2、WO3及MnO中选择的至少一种以上的物质。
与第3电极(50)相同地，第3电极物质包含从ZnO、SnO2及In2O3中选择的至少一种以上的物质。
例如，可以通过以下方法制造第5电极(250)：即，将第1电极物质、第3电极物质、粘合剂及溶剂等混合制成浆料后，再将所述浆料印刷到固体电解质生片上，然后进行热处理。
另外，可以在固体电解质(20)的表面设置氨氧化催化剂层(21)。
在图11所示实施例中，虽然在固体电解质(20)的一个侧面设置有第2电极(40)及第5电极(250)，但是并非仅限定于此，也可以将第2电极(40)及第5电极(250)中的任意一个设置在固体电解质(20)的一个侧面，将另一个设置在固体电解质(20)的另一个侧面。在这种情况下，设置在固体电解质(20)另一个侧面的第2电极(40)或第5电极(250)以处于固体电解质(20)另一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的另一个侧面上。
另外，在图11所示实施例中，虽然在固体电解质(20)的一个侧面设置有第1支撑层(10)，在固体电解质(20)的另一个侧面设置有氨氧化催化剂层(21)，但是并非仅限定于此，也可以在固体电解质(20)的另一个侧面设置第1支撑层(10)，在固体电解质(20)的一个侧面设置氨氧化催化剂层(21)。在这种情况下，第2电极(40)及第5电极(250)以处于固体电解质(20)一个侧面与氨氧化催化剂层(21)之间的状态配备在固体电解质(20)的一个侧面上。
以下，参照附图对本发明的优选实施例进行了详细说明，但是本发明并非仅限定于上述特定实施例，在不偏离权利要求书提出的本发明要旨的范围内，具有本发明所属技术领域一般知识的技术人员完全可以实施多种变形，不能将这种这形实施例理解为脱离了本发明技术思想或者范围。
例如：在图2所示实施例中，氨氧化催化剂层(21)位于固体电解质(20)的表面，但是也可以将氨氧化催化剂层设置在含有氨的气体流动的其它路径上。例如：既可以设置在传感器罩上，也可以设置在对氨具有反应性的第3电极、第4电极、第5电极的表面。
Claims (22)
1.一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
包括：
氧离子导电性固体电解质；
第1电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；
第2电极，其与所述固体电解质接触，与所述第1电极分离，对氮氧化物具有反应性；
第3电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，与所述第1电极并联，对氨具有反应性；
电源装置，其在并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间供给电源；以及
测定装置，其对并联的所述第1电极及第3电极与所述第2电极之间的电压或电流进行测定。
2.根据权利要求1所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第1电极、所述第2电极及所述第3电极。
3.根据权利要求1所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第1电极及所述第3电极，
在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第2电极。
4.根据权利要求1至3中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第3电极流动的路径上。
5.根据权利要求4所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
6.根据权利要求4所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层包括从Pt、Pd、Rh、Ir、Ru、Ag中选择的至少一种以上的物质。
7.根据权利要求4所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层包含分散有贵金属的多孔陶瓷。
8.根据权利要求4所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层包含从Co3O4、MnO2、V2O5、Ni-Al2O3、Fe-Al2O3、Mn-Al2O3、CuO-Al2O3、Fe2O3-Al2O3、Fe2O3-TiO2、Fe2O3-ZrO2中选择的至少一种以上的物质。
9.根据权利要求4所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层包含离子交换沸石。
10.根据权利要求1至9中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述第3电极包含从ZnO、SnO2及In2O3中选择的至少一种以上的物质。
11.一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
包括：
氧离子导电性固体电解质；
第2电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；
第4电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，包含对氮氧化物具有反应性的第1电极层和对氨具有反应性的第3电极层；
电源装置，其在所述第2电极与所述第4电极之间供给电源；以及
测定装置，其对所述第2电极与所述第4电极之间的电压或电流进行测定。
12.根据权利要求11所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极及所述第4电极。
13.根据权利要求11所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极，
在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第4电极。
14.根据权利要求11至13中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第4电极流动的路径上。
15.根据权利要求14所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
16.一种测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
包括：
氧离子导电性固体电解质；
第2电极，其与所述固体电解质接触，对氮氧化物具有反应性；
第5电极，其与所述固体电解质接触，与所述第2电极分离，包含对氮氧化物具有反应性的第1电极物质和对氨具有反应性的第3电极物质；
电源装置，其在所述第2电极与所述第5电极之间供给电源；以及
测定装置，其对所述第2电极与所述第5电极之间的电压或电流进行测定。
17.根据权利要求16所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极及所述第5电极。
18.根据权利要求16所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
在所述固体电解质的一个侧面设置有所述第2电极，
在所述固体电解质的与所述一个侧面相对的另一个侧面设置有所述第5电极。
19.根据权利要求16至18中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
还包括氨氧化催化剂层，该氨氧化催化剂层设置在氨向所述第5电极流动的路径上。
20.根据权利要求19所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述氨氧化催化剂层位于所述固体电解质的表面。
21.根据权利要求1至20中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质呈板状，
配备有与所述固体电解质接触的板状支撑体，
所述支撑体配备在所述固体电解质的一个侧面或与所述一个侧面相对的另一个侧面上。
22.根据权利要求1至21中的任意一项所述的测定氮氧化物浓度及检测氨泄漏的传感器，其特征在于：
所述固体电解质为多孔性物质。
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