CN109071919A - 密封用液状树脂组合物及电子部件装置 - Google Patents

密封用液状树脂组合物及电子部件装置 Download PDF

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Abstract

一种密封用液状树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，上述(C)高分子树脂的重均分子量为10,000以上。

Description

密封用液状树脂组合物及电子部件装置
技术领域
本发明涉及一种密封用液状树脂组合物及电子部件装置。
背景技术
近年来，作为半导体芯片等电子部件装置的动向，要求高集成化，例如利用焊料凸块将芯片与基板间接合的倒装芯片封装体大多情况下被用于半导体模块。
这样的半导体模块例如搭载于移动电话及智能手机这样的小型移动设备，市场上的需求逐年增大。在倒装芯片封装体中，为了确保其绝缘性而使用底部填料作为密封材料。底部填料在室温下显示流动性，因此利用以下方法等得到封装体的密封性，所述方法为通过利用毛细管现象而被填充于芯片与基板之间，之后使底部填料固化的方法。
在这样的半导体模块的制造过程中，在使未固化的底部填料固化时，有时产生底部填料中所含的液状成分从底部填料渗出的漏出现象。若产生漏出现象，则从底部填料渗出的液状成分污染半导体基板上的布线，有时使半导体模块的可靠性、接合性等降低。
对于产生漏出现象的问题，例如，在日本特开2000-178342号公报中公开了含有数均分子量为600～1000的环氧化合物的糊剂作为将半导体模块接合的绝缘糊剂。在日本特开2000-178342号公报中记载了根据该绝缘糊剂，而能够在制造半导体模块时消除漏出现象。
发明内容
发明要解决的课题
然而，近年来，半导体芯片需要日益小型化，半导体芯片与配置于半导体芯片周边的布线之间的距离变密。在这样的小型化的半导体芯片中，除了良好的成型性外，还要求防止更严重的漏出现象。但是，就日本特开2000-178342号公报公开的绝缘糊剂而言，很难说在应用于近年来的小型化的半导体模块的情况下也能充分防止漏出现象并保持高流动性，从而要求既能维持流动性又能抑制漏出现象的产生的树脂组合物。
因在应用于半导体模块的阻焊剂基板的表面渗出液状成分而发生漏出现象，漏出现象中的液状成分的渗出程度还依赖于基板的种类。另外，在对基板表面进行等离子体处理的情况下，尤其容易产生漏出现象。等离子体处理在半导体模块的密封前工序被用于界面的清洗，因此大多情况下在制造上不可避免。
本发明是鉴于上述的问题点而完成的发明，其目的在于，提供维持高流动性、耐热性且可以抑制漏出现象的产生的密封用液状树脂组合物及使用该密封用液状树脂组合物的电子部件装置。
用于解决课题的手段
用于达成上述课题的具体手段如以下所示。
<1>一种密封用液状树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，上述(C)高分子树脂的重均分子量为10,000以上。
<2>根据<1>所述的密封用液状树脂组合物，其中，上述(C)高分子树脂的基于Fedors法的SP值(cal/cm3)0.5为9.0～12.5。
<3>根据<1>或<2>所述的密封用液状树脂组合物，其中，上述(C)高分子树脂的含有率相对于固体成分总量为0.05质量％～5.0质量％。
<4>根据<1>～<3>中任一项所述的密封用液状树脂组合物，其中，上述(A)环氧树脂包含在25℃下为液状的环氧树脂。
<5>根据<1>～<4>中任一项所述的密封用液状树脂组合物，其中，上述(C)高分子树脂具有甲基丙烯酸酯结构、聚酯结构或苯氧基结构。
<6>根据<5>所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有甲基丙烯酸酯结构的上述(C)高分子树脂包含甲基丙烯酸甲酯与丙烯酸丁酯的嵌段共聚物。
<7>根据<5>所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有聚酯结构的上述(C)高分子树脂包含聚酯多元醇。
<8>根据<5>所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有苯氧基结构的上述(C)高分子树脂包含环氧当量为3,000g/eq以上的双酚A型环氧树脂、环氧当量为3,000g/eq以上的双酚F型环氧树脂、或环氧当量为3,000g/eq以上的双酚A与双酚F的共聚环氧树脂。
<9>一种电子部件装置，其具备：
具有电路层的基板；
配置在上述基板上、且与上述电路层电连接的元件；和
填充于上述基板与上述元件的间隙的<1>～<8>中任一项所述的密封用液状树脂组合物的固化物。
<10>一种密封用液状树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，上述(C)高分子树脂的基于Fedors法的SP值(cal/cm3)0.5为9.0～12.5。
发明效果
根据本发明，可以提供维持高流动性、耐热性且可以抑制漏出现象的产生的密封用液状树脂组合物及使用该密封用液状树脂组合物的电子部件装置。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的密封用液状树脂组合物及电子部件装置的实施方式进行详细地说明。但是本发明并不受以下实施方式的限定。在以下的实施方式中，其构成要素(也包括要素步骤等)除在特别明示的情况下以外是非必须的。数值及其范围也同样，并不用于限制本发明。
在本发明中，就“工序”这一术语而言，除了从其他工序独立的工序外，即使在无法与其他工序明确区别的情况下，只要达成该工序的目的，则也包括该工序。
本发明中使用“～”所示的数值范围包含在“～”的前后记载的数值分别作为最小值及最大值。
在本说明书中阶段性记载的数值范围中，一个数值范围中所记载的上限值或下限值也可以置换为其他阶段性记载的数值范围的上限值或下限值。另外，在本说明书中所记载的数值范围中，该数值范围的上限值或下限值也可以置换为实施例中所示的值。
当在组合物中存在两种以上属于各成分的物质的情况下，只要没有特别说明，则在本说明书中，组合物中的各成分的含有率是指存在于组合物中的该两种以上的物质的合计含有率。
当在组合物中存在两种以上属于各成分的粒子的情况下，只要没有特别说明，则在本说明书中，组合物中的各成分的粒径是指与存在于组合物中的该两种以上粒子的混合物相关的值。
在本发明中，就“层”这一术语而言，在观察存在该层的区域时，除形成于该区域全体的情况外，还包括仅形成于该区域的一部分的情况。
[密封用液状树脂组合物]
第一实施方式的密封用液状树脂组合物包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂(以下，有时称作(B)特定固化剂。)、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，上述(C)高分子树脂的重均分子量为10,000以上。
另外，第二实施方式的密封用液状树脂组合物包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，上述(C)高分子树脂的基于Fedors法的SP值(cal/cm3)0.5为9.0～12.5。
以下，将第一实施方式的密封用液状树脂组合物及第二实施方式的密封用液状树脂组合物一并称为本实施方式的密封用液状树脂组合物或简称为密封用液状树脂组合物。
本发明人等进行了深入研究，结果发现以下的情况，从而完成了本发明，即，为了达成上述的目的，通过使密封用液状树脂组合物中含有重均分子量为10,000以上的高分子树脂或SP值为9.0～12.5的高分子树脂，从而得到维持高流动性、耐热性且可以抑制漏出现象的产生的密封用液状树脂组合物。
根据本实施方式的密封用液状树脂组合物，可以维持高流动性、耐热性，并且可以抑制漏出现象的产生。其理由并不明确，但推测如下。
第一实施方式的密封用液状树脂组合物中所含的重均分子量为10,000以上的(C)高分子树脂可以与密封用液状树脂组合物中所含的液状成分相容。因此，认为可以防止液状成分向阻焊剂基板渗出。认为重均分子量为10,000以上的高分子树脂起到发挥抑制漏出现象的效果的作用。
另外认为：由于本实施方式的密封用液状树脂组合物含有(A)环氧树脂及(B)特定固化剂，因此本实施方式的密封用液状树脂组合物的固化物可以获得优异的耐热性。
另外，本发明人等发现：第二实施方式的密封用液状树脂组合物所含的SP值为9.0～12.5的(C)高分子树脂具有与液状成分的亲水性(疏水性)比较接近的亲水性(疏水性)，因此可以抑制漏出现象的产生。
其理由并不明确，但是认为：通过使密封用液状树脂组合物中含有具有与液状成分的亲水性(疏水性)比较接近的亲水性(疏水性)的高分子树脂(C)，从而在密封用液状树脂组合物中，高分子树脂容易与液状成分相容，由此可以防止液状成分的一部分渗出在阻焊剂基板上，可以提高抑制漏出现象的效果。
在本实施方式中，作为表示密封用液状树脂组合物中所含的成分的亲水性(疏水性)的指标，使用溶解度参数(SP值)。作为在密封用液状树脂组合物中所使用的成分的SP值，通常为8～14左右。
构成密封用液状树脂组合物的各成分并用2种以上材料时的各成分的SP值可以通过所并用的材料的SP值的加权平均来求得。例如，在并用环氧树脂α和环氧树脂β作为(A)环氧树脂的情况下，(A)环氧树脂的SP值是指环氧树脂α的SP值与环氧树脂β的SP值的加权平均。
以下记载本说明书中的SP值的计算方法。
SP值可以基于Fedors法并根据δ2＝∑E/∑V的式子来计算。在此，δ是指SP值，E是指蒸发能量，V是指摩尔体积(参考文献：R.T.Fedors，Polymer Engineering and Science，14，147(1974)、日本接着协会杂志(Journal of the Adhesion Society of Japan)Vol.22No.10(1986))。
以下，对构成本实施方式的密封用液状树脂组合物的各成分的详细情况进行说明。
<(A)环氧树脂>
本实施方式的密封用液状树脂组合物含有(A)环氧树脂。
(A)环氧树脂对密封用液状树脂组合物赋予固化性及粘接性，并且对密封用液状树脂组合物的固化物赋予耐久性及耐热性。
作为(A)环氧树脂，并无特别限定，可列举：萘型环氧树脂；双酚A、双酚F、双酚AD、双酚S、氢化双酚A等二缩水甘油基醚型环氧树脂；以邻甲酚线型酚醛型环氧树脂为代表的将通过酚类与醛类的反应而得到的线型酚醛树脂环氧化而成的环氧树脂；通过邻苯二甲酸、二聚酸等多元酸与表氯醇的反应而得到的缩水甘油基酯型环氧树脂；通过二氨基二苯基甲烷、异氰脲酸等胺化合物与表氯醇的反应而得到的缩水甘油基胺型环氧树脂等。
从调整粘度的观点出发，(A)环氧树脂的环氧当量优选为80g/eq～250g/eq，更优选为85g/eq～240g/eq，进一步优选为90g/eq～230g/eq。
以下记载本说明书中的环氧当量的测定方法。
将环氧树脂溶解于甲乙酮。在溶解液中添加冰醋酸、鲸蜡基三甲基溴化铵及遮蔽指示剂(日文：スクリ一ン指示薬)(将在冰醋酸100ml中溶解专利蓝(日文：バテンブルー)0.3g而成的溶液、和在甲醇500ml中溶解百里酚蓝1.5g而成的溶液混合所制备的指示剂)，使用调整为0.1N的高氯酸溶液进行滴定，溶液的颜色变成粉色，将以粉色持续1分钟的点作为终点。另外，进行空白试验，并根据下述式计算环氧当量。
环氧当量(g/eq)＝(1000×W)/{(S-B)×N}
W：试样质量
B：空白试验中使用的0.1N高氯酸溶液的量
S：样品的滴定中使用的0.1N高氯酸溶液的量
N：高氯酸溶液的当量浓度(0.1N)
从流动性的观点出发，(A)环氧树脂优选包含在25℃下为液状的环氧树脂。在本实施方式中，只要在不对密封用液状树脂组合物的流动性造成影响的范围内，则也可以并用在25℃下为固态的环氧树脂。
予以说明，在本实施方式中，成分在25℃下为液状是指在25℃下的粘度为50Pa·s以下。
通过包含在25℃下为液状的环氧树脂(A)作为环氧树脂，从而存在本实施方式的密封用液状树脂组合物的流动性提高的倾向。
作为(A)环氧树脂在25℃下的粘度，优选为0.01Pa·s～40Pa·s，更优选为0.5Pa·s～30Pa·s。
在本说明书中，(A)环氧树脂在25℃下的粘度是指：使用E型粘度计(锥角3°、转速10min-1)在25℃下测定得到的值。
(A)环氧树脂的重均分子量并无特别限定。作为(A)环氧树脂的重均分子量，优选为100～1,000，更优选为150～800，进一步优选为200～500。
以下记载本说明书中的重均分子量(Mw)及数均分子量(Mn)的测定方法。
重均分子量及数均分子量利用凝胶渗透色谱法(GPC)来测定，并通使用标准聚苯乙烯的校准曲线进行换算来导出。GPC的条件如以下所示。
-GPC条件-
泵：日立L-6000型(株式会社日立制作所制)
色谱柱：以下共计3根
Gelpack GL-R420
Gelpack GL-R430
Gelpack GL-R440
(以上，为日立化成株式会社制、商品名)
洗脱液：四氢呋喃
测定温度：25℃
流量：2.05mL/分钟
检测器：日立L-3300型RI(株式会社日立制作所制)
(A)环氧树脂的SP值优选为8～14，更优选为8.5～13，进一步优选为9～13。
作为(A)环氧树脂，可以使用市售品。作为市售品的(A)环氧树脂，可列举新日铁住金化学株式会社制双酚F型环氧树脂(品名：YDF-8170C、SP值为11.4)、新日铁住金化学株式会社制双酚A型环氧树脂(品名：YD-128、SP值为10.9)、三菱化学株式会社制胺型环氧树脂(品名：jER-630、SP值为11.0)等，(A)环氧树脂并不限定于这些具体例。(A)环氧树脂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
作为(A)环氧树脂的含有率，相对于固体成分总量，优选为5质量％～40质量％，更优选为7质量％～35质量％，进一步优选为10质量％～30质量％。
在本实施方式中，“固体成分”是指从密封用液状树脂组合物中除去挥发性的成分后的剩余成分。
<(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂(特定固化剂)>
本实施方式的密封用液状树脂组合物含有(B)特定固化剂。
关于(B)特定固化剂，只要是能够使(A)环氧树脂固化的固化剂，则并无特别限定。作为(B)特定固化剂，只要是在含有于密封用液状树脂组合物时，能够使密封用液状树脂组合物在25℃下显示流动性的固化剂，则可以使用液状的固化剂，也可以使用固体状的固化剂。
通过包含在25℃下为液状的固化剂作为(B)特定固化剂，从而存在本实施方式的密封用液状树脂组合物的流动性提高的倾向。
作为(B)特定固化剂，可列举链状脂肪族胺、环状脂肪族胺、脂肪芳香族胺、芳香族胺等，从耐热性和电特性的观点出发，优选芳香族胺。
作为(B)特定固化剂，具体而言，可列举：二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺、二亚丙基二胺、二乙基氨基丙基胺、六亚甲基二胺、1，2-双(2-氨基乙氧基)乙烷等链状脂肪族胺；N-氨基乙基哌嗪、孟烷二胺、异佛尔酮二胺、二氨基二环己基甲烷、1，3-二氨基甲基环己烷等环状脂肪族胺；间苯二甲胺等脂肪芳香族胺；甲苯二胺、1，3-二氨基甲苯、1，4-二氨基甲苯、2，4-二氨基甲苯、3，5-二乙基-2，4-二氨基甲苯、3，5-二乙基-2，6-二氨基甲苯、2，4-二氨基苯甲醚等芳香环为1个的芳香族胺；2，4’-二氨基二苯基甲烷、4，4’-二氨基二苯基砜、4，4’-亚甲基双(2-乙基苯胺)、3，3’-二乙基-4，4’-二氨基二苯基甲烷、3，3’，5，5’-四甲基-4，4’-二氨基二苯基甲烷、3，3’，5，5’-四乙基-4，4’-二氨基二苯基甲烷、聚四氢呋喃双-对氨基苯甲酸酯等芳香环为2个的芳香族胺；芳香族二胺与表氯醇的缩合物；芳香族二胺与苯乙烯的反应产物等。
关于(B)特定固化剂，可以使用市售品。作为市售品的(B)特定固化剂，可列举日本化药株式会社制胺固化剂(品名：Kayahard-AA、SP值为11.1)、三菱化学株式会社制胺固化剂(品名：jER Cure W、SP值为10.8)等，(B)特定固化剂并不限定于这些市售品。(B)特定固化剂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
本实施方式的密封用液状树脂组合物中的(A)环氧树脂与(B)特定固化剂的含有比率并无特别限制。为了将各未反应成分抑制得较少，(B)特定固化剂中所含的氨基的当量数相对于(A)环氧树脂中所含的环氧基的当量数的比率(氨基的当量数/环氧基的当量数)优选为0.6～1.4的范围，更优选为0.7～1.3的范围，进一步优选为0.8～1.2的范围。
在本实施方式中，也可以使用除(B)特定固化剂以外的其他固化剂。作为其他固化剂，可列举：酚系固化剂、酸酐系固化剂、羧酸二酰肼固化剂等。
在并用除(B)特定固化剂以外的其他固化剂的情况下，其他固化剂在全部固化剂成分中所占的比例优选为1质量％～50质量％，更优选为5质量％～35质量％，进一步优选为8质量％～20质量％。
<(C)高分子树脂>
本实施方式的密封用液状树脂组合物含有(C)高分子树脂。
作为第一实施方式的密封用液状树脂组合物所使用的(C)高分子树脂，只要重均分子量(Mw)为10,000以上，则并无特别限定。从耐热性和流动性的观点出发，(C)高分子树脂的重均分子量(Mw)优选为10,000～100,000。
若(C)高分子树脂的重均分子量为10,000以上，则存在使抑制漏出现象的效果优异的倾向。
从抑制漏出现象的观点出发，第一实施方式的密封用液状树脂组合物所使用的(C)高分子树脂的SP值优选为9.0～12.5，更优选为9.2～12.5，进一步优选为9.4～12.5。认为：通过使用SP值为9.0～12.5的范围的(C)高分子树脂，从而使液状成分更不易渗出，会进一步提高抑制漏出现象的效果。
另外，作为第二实施方式的密封用液状树脂组合物所使用的(C)高分子树脂，只要SP值为9.0～12.5，则并无特别限定。第二实施方式的密封用液状树脂组合物中使用的(C)高分子树脂的SP值优选为9.2～12.5，更优选为9.4～12.5。
作为SP值为9.0～12.5的(C)高分子树脂，可列举例如甲基丙烯酸聚合物、聚氨酯、聚酯、酚醛树脂、苯氧基树脂及聚乙烯醇。
作为(C)高分子树脂的含有率，从流动性及耐热性的观点出发，相对于固体成分全体，优选为0.05质量％～5质量％的范围，更优选为0.08质量％～3质量％的范围，进一步优选为0.1质量％～2质量％的范围。(C)高分子树脂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
作为(C)高分子树脂，从流动性、耐热性及固化性的观点出发，优选具有甲基丙烯酸酯结构、聚酯结构或苯氧基结构的高分子树脂。
-具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂-
作为具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂，可列举将1种甲基丙烯酸酯单体聚合而得到的甲基丙烯酸聚合物。
另外，作为具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂，可列举：包含性质不同的两种以上聚合物链的嵌段共聚物。作为嵌段共聚物，优选X-Y-X型或X-Y-X’型的嵌段共聚物。在X-Y-X型或X-Y-X’型嵌段共聚物中，优选的是中央的Y为软嵌段、两外侧的X及X’为硬嵌段。在本实施方式中，软嵌段和硬嵌段根据聚合物链的玻璃化转变温度(Tg)的高低来区分，将Tg最低的聚合物链称作软嵌段，将Tg比软嵌段高的聚合物链称作硬嵌段。
软嵌段的Tg优选为不足0℃，更优选为-20℃以下。硬嵌段的Tg优选为0℃以上，更优选为50℃以上。
在(C)高分子树脂为X-Y-X型或X-Y-X’型的嵌段共聚物的情况下，进一步优选的是硬嵌段的Tg为50℃以上、软嵌段的Tg为-20℃以下的嵌段共聚物。通过使用硬嵌段的Tg为50℃以上、软嵌段的Tg为-20℃以下的嵌段共聚物，从而两外侧的聚合物链(X及X’)与树脂基质相容，且中央的聚合物链(Y)容易变得与树脂基质不相容，因此认为在树脂基质中，中嵌段共聚物容易显示出特异性的结构。
在本说明书中，玻璃化转变温度可以通过调查使用差示扫描量热分析装置而测定的DSC曲线的变异点来求得。包含Tg不同的聚合物链的嵌段共聚物中的、各聚合物链的Tg可以由DSC曲线中相当于各个Tg的吸热峰来决定。
在(C)高分子树脂为X-Y-X型或X-Y-X’型的嵌段共聚物的情况下，构成X或X’的聚合物链优选包含聚(甲基)丙烯酸甲酯(PMMA或PMAA)、聚苯乙烯(PS)等，构成Y的聚合物链优选包含聚丙烯酸正丁酯(PBA)、聚丁二烯(PB)等。(C)高分子树脂更优选包含甲基丙烯酸甲酯与丙烯酸丁酯的嵌段共聚物。
作为市售品的嵌段共聚物，可列举ARKEMA株式会社制的使用活性聚合而制造的丙烯酸系三嵌段共聚物。可列举：以聚苯乙烯-聚丁二烯-聚甲基丙烯酸甲酯为代表的SBM型、以聚甲基丙烯酸甲酯-聚丙烯酸丁酯-聚甲基丙烯酸甲酯为代表的MAM型、以及经羧酸改性或亲水基团改性处理后的MAM N型、MAM A型等。作为SBM型，可列举E41、E40、E21、E20等，作为MAM型，可列举M51、M52、M53、M22等，作为MAM N型，可列举52N、22N等，作为MAM A型，可列举SM4032XM10等。
另外，株式会社可乐丽制的KURARITY也是由甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸丁酯衍生的嵌段共聚物，可列举LA1114、LA2140e、LA2330、LA2250、LA4285等。
嵌段共聚物中的来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率优选为30质量％以上，更优选为40质量％以上。共聚物中的来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率越增加，则SP值越是上升，与环氧树脂的相容性变得良好，存在可以进一步发挥抑制漏出现象的效果的倾向。在株式会社可乐丽制的嵌段共聚物中，从抑制漏出现象的观点出发，进一步优选使用来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率为50质量％的LA4285。另一方面，嵌段共聚物中的来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率优选为80质量％以下，更优选为70质量％以下。
具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂的重均分子量优选为10,000～100,000的范围，从流动性的观点出发，更优选为15,000～90,000的范围。另外，从抑制漏出现象的观点出发，进一步优选为20,000～85,000的范围。如果具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂的重均分子量为10,000以上，则存在以下倾向：除作为目标的抑制漏出现象的效果以外，还得到坚韧性及柔软性提高的效果。另外，如果具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂的重均分子量为100,000以下，则存在以下倾向：能够抑制因密封用液状树脂组合物的增粘所致的作为底部填料的填充性变差。
具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂优选在25℃下为液状的高分子树脂，也可以使用固态的高分子树脂。在具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂为液状的情况下，能够使其容易地溶解于组合物中。予以说明，在具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂为固态的情况下，通过使具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂溶解于(A)环氧树脂或(B)特定固化剂，从而组合物容易变得均匀，可以得到稳定的特性。
通过包含在25℃下为液状的具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂作为具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂，从而存在本实施方式的密封用液状树脂组合物的流动性提高的倾向。
-具有聚酯结构的高分子树脂-
作为具有聚酯结构的高分子树脂，并无特别限制。作为具有聚酯结构的高分子树脂，优选聚酯多元醇。作为具有聚酯结构的高分子树脂，可列举多元醇与羧酸或其酸酐的反应物等。
通过使用聚酯多元醇作为具有聚酯结构的高分子树脂，从而在密封用液状树脂组合物中，聚酯多元醇稳定地存在，因此储存稳定性良好，并且聚酯多元醇与其他成分的相容性也优异。
在使多元醇与羧酸或其酸酐反应而合成具有聚酯结构的高分子树脂的情况下，分子链的末端主要成为羧基或羟基，从而本实施方式中使用的聚酯多元醇是指：在具有聚酯结构的高分子树脂中分子链的末端主要为羟基的树脂。聚酯多元醇的羟值优选为1mgKOH/g～100mgKOH/g，更优选为2mgKOH/g～80mgKOH/g，进一步优选为4mgKOH/g～60mgKOH/g。另外，聚酯多元醇的酸值优选为10mgKOH/g以下，更优选为8mgKOH/g以下，进一步优选为6mgKOH/g以下。
以下记载本说明书中的羟值的测定方法。
羟值的测定依据JIS K0070：1992来进行。
(a)试剂
·乙酰化试剂(乙酸酐-吡啶)
·N/2氢氧化钾-乙醇溶液
(b)操作
将测定试样用乙酰化试剂乙酰化后，将过量的乙酸用N/2氢氧化钾-乙醇溶液进行滴定。
(c)计算
根据下式求得羟值。
羟值＝((VB-V)×F×28.05)/S
V：本试验的N/2氢氧化钾-乙醇溶液的滴定量(mL)
VB：空白试验的N/2氢氧化钾-乙醇溶液的滴定量(mL)
F：N/2氢氧化钾-乙醇溶液的因数
S：测定试样采取量(g)
以下记载本说明书中的酸值的测定方法。
精确称量测定试样约1g后，在该测定试样中添加丙酮30g，将其溶解。接着，在该溶液中适量添加作为指示剂的酚酞，使用0.1N(摩尔/升)的KOH水溶液进行滴定。然后，根据下式算出酸值。
A＝10×Vf×56.1/(Wp×I)
式中，A表示酸值(mgKOH/g)，Vf表示0.1N的KOH水溶液的滴定量(mL)，Wp表示测定试样的质量(g)，I表示测定试样中的不挥发成分的比例(质量％)。
测定试样中的不挥发成分的比例(质量％)利用下述方法来测定。
在铝杯中加入测定试样约2g，测定其投入质量W0至小数点以后第三位。之后，将测定试样在100℃的恒温槽中干燥1小时，测定不挥发成分的质量W至小数点以后第三位。不挥发成分的比例根据下式来计算。
不挥发成分的比例(％)＝W/W0×100
作为在具有聚酯结构的高分子树脂的合成中所使用的多元醇，可列举乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇、丙二醇、二丙二醇、三丙二醇、聚丙二醇、丁二醇、聚丁二醇、四亚甲基二醇、六亚甲基二醇、新戊二醇、环己烷二甲醇、3-甲基-1，5-戊二醇、1，6-己二醇、三羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇、二季戊四醇等低分子量多元醇、低分子量多元醇的环氧烷加成物等。
作为在具有聚酯结构的高分子树脂的合成中所使用的羧酸或其酸酐，可列举例如邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、己二酸、琥珀酸、富马酸、马来酸、六氢邻苯二甲酸、四氢邻苯二甲酸、偏苯三酸等二元酸及这些二元酸的酸酐。
作为具有聚酯结构的高分子树脂，优选饱和化合物，更优选饱和无定形化合物。如果具有聚酯结构的高分子树脂为饱和化合物，则在具有聚酯结构的高分子树脂的结构中不会包含多烯结构，因此存在以下倾向：抑制因多烯结构的存在所致的耐劣化性及耐候性的变差。在具有聚酯结构的高分子树脂为无定形化合物的情况下，具有聚酯结构的高分子树脂不易形成结晶结构，因此不易使密封用液状树脂组合物增粘，存在抑制填充性变差的倾向。
具有聚酯结构的高分子树脂是否为饱和化合物可以利用碘值来判断。如果碘值为3g/100g以下，则可以判断具有聚酯结构的高分子树脂为饱和化合物。
以下记载本说明书中的碘值的测定方法。
以0.25g～0.35g的范围精确称量测定试样，加入至200ml的碘烧瓶中，添加30ml的氯仿，溶解测定试样。用全量吸移管向其中准确添加20ml的Wijs试剂(将三氯化碘7.9g及碘8.2g分别溶解于200ml～300ml冰醋酸后，将两液混合并制成11)，接着，添加2.5质量％乙酸汞冰醋酸溶液10ml后，在暗处放置20分钟，使反应完结。向其中添加新制备的20质量％KI溶液5ml，使用1质量％淀粉溶液作为指示剂，用0.1N-Na252O3标准液进行滴定。也同样地进行空白试验，根据以下的式子计算碘值Y。
碘值Y(g/100g)＝(Aml-Bml)0.1N×f×126.9×100/Sg
A：空白试验所需的0.1N-Na2S2O3标准液的ml数
B：本试验所需的0.1N-Na2S2O3标准液的ml数
f：0.1N-Na2S2O3标准液的滴定度
S：测定试样的g数
具有聚酯结构的高分子树脂是否为无定形树脂可以通过是否具有能够在差示扫描量热测定(DSC)中进行测定的熔点来判断。不具有能够测定的熔点的树脂判断为无定形树脂。
具有聚酯结构的高分子树脂的重均分子量优选为10,000～100,000的范围，从流动性的观点出发，更优选为10,000～50,000的范围。
具有聚酯结构的高分子树脂的Tg优选为-20℃～100℃的范围，更优选为-20℃～80℃的范围。
具有聚酯结构的高分子树脂的分子量分布(Mw/Mn)优选为3以下，更优选为2.5以下。
通过使具有聚酯结构的高分子树脂的重均分子量及Tg为上述范围，从而可以对固化物赋予柔软性及韧性，并且可以有助于提高作为底部填料的可靠性。
具有聚酯结构的高分子树脂可以使用市售品，作为其具体例，可列举东洋纺株式会社制vylon(无定形聚酯、vylon200、vylon240、vylon245、vylon280、vylon296、vylon600等)等。
具有聚酯结构的高分子树脂优选为25℃下为液状的高分子树脂，也可以使用固态的高分子树脂。在具有聚酯结构的高分子树脂为液状的情况下，能够使其容易地溶解于组合物中。予以说明，在具有聚酯结构的高分子树脂为固态的情况下，通过使具有聚酯结构的高分子树脂溶解于(A)环氧树脂或(B)特定固化剂，从而组合物容易变得均匀，可以得到稳定的特性。
通过包含在25℃下为液状的具有聚酯结构的高分子树脂作为具有聚酯结构的高分子树脂，从而存在本实施方式的密封用液状树脂组合物的流动性提高的倾向。
-具有苯氧基结构的高分子树脂-
具有苯氧基结构的高分子树脂在骨架中具有富有反应性的环氧基、羟基等。本实施方式中使用的具有苯氧基结构的高分子树脂可以是环氧当量为3,000g/eq以上的环氧树脂。
作为具有苯氧基结构的高分子树脂，可列举：具有双酚骨架的苯氧基树脂、具有线型酚醛骨架的苯氧基树脂、具有萘骨架的苯氧基树脂、具有联苯骨架的苯氧基树脂等。
作为具有双酚骨架的苯氧基树脂，可列举例如：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚A及双酚F的共聚环氧树脂、双酚S型环氧树脂、溴化双酚A型环氧树脂及氢化双酚A型环氧树脂。这些具有双酚骨架的苯氧基树脂的环氧当量可以为3,000g/eq以上。
在这些具有苯氧基结构的高分子树脂中，从成本、流动性及耐热性的观点出发，优选为双酚F型环氧树脂、双酚A型环氧树脂或双酚A及双酚F的共聚环氧树脂。
具有苯氧基结构的高分子树脂的重均分子量优选为10,000～100,000的范围，从流动性的观点出发，更优选为15,000～90,000的范围。另外，从抑制漏出现象的观点出发，进一步优选为20,000～85,000的范围。
作为市售品的苯氧基树脂，可列举例如：三菱化学株式会社制的jER-1256、jER-4250及jER-4275；以及新日铁住金化学株式会社制的YP-50、YP-50S、YP-70、ZX-1356-2、FX-316、YPB-43C及YPB-43M。苯氧基树脂具有优异的耐热性及耐湿性，具有抑制漏出现象的效果，并且还可以有助于提高封装密封后的可靠性。
具有苯氧基结构的高分子树脂优选为在25℃下为液状的高分子树脂，可以使用固态的高分子树脂。在具有苯氧基结构的高分子树脂为液状的情况下，能够使其容易地溶解于组合物中。予以说明，在具有苯氧基结构的高分子树脂为固态的情况下，通过使具有苯氧基结构的高分子树脂溶解于(A)环氧树脂或(B)特定固化剂，从而组合物容易变得均匀，可以得到稳定的特性。
通过包含在25℃下为液状的具有苯氧基结构的高分子树脂作为具有苯氧基结构的高分子树脂，从而存在本实施方式的密封用液状树脂组合物的流动性提高的倾向。
在本实施方式中，(A)环氧树脂的SP值与(C)高分子树脂的SP值之差优选为4～6的范围内，更优选为2～4的范围内，进一步优选为0～2的范围内。
在本实施方式中，(B)特定固化剂的SP值与(C)高分子树脂的SP值之差优选为4～6的范围内，更优选为2～4的范围内，进一步优选为0～2的范围内。
<(D)无机填充材料>
本实施方式的密封用液状树脂组合物含有(D)无机填充材料。
从耐热循环性、耐湿性及降低固化物的应力的观点出发，优选含有(D)无机填充材料。
作为(D)无机填充材料，并无特别限定。作为(D)无机填充材料的具体例，可列举胶体二氧化硅、疏水性二氧化硅、球状二氧化硅等二氧化硅、滑石等。其中，从流动性的观点出发，优选球状二氧化硅。
在本实施方式中，二氧化硅为“球状”如以下所示。即，在对天然二氧化硅或合成二氧化硅进行加热处理而球状化的情况下，有时未熔融的粒子的形状没有变为真球状。另外，有时混杂有两个以上熔融的粒子彼此熔接而得的粒子。此外，蒸发的二氧化硅蒸气附着于其他的粒子表面而固化，结果有时得到附着有微粒的球状二氧化硅粒子。二氧化硅实质上为球状是指容许混杂这样形状的粒子，但是，例如在将粒子的球形度用Wadell的球形度[(与粒子的投影面积相等的圆的直径)/(与粒子的投影像外接的最小圆的直径)]来表示时，在该值是0.9以上的粒子为二氧化硅全体的90质量％以上的情况下，才将二氧化硅称为“球状”。
作为(D)无机填充材料，更优选平均粒径为0.01μm～20μm的球状二氧化硅，进一步优选平均粒径为0.02μm～10μm的球状二氧化硅。
以下记载本说明书中的平均粒径的测定方法。
平均粒径是指：使用激光衍射/散射式粒度分布测定装置LA-920(株式会社堀场制作所制)，并利用基于粒子数和其频度的粒度分布而测定得到的值。作为分散溶剂，为了使粒子分散而优选使用水、丙酮或乙醇中的任一者。作为测定条件，将粒子浓度以质量基准计设为数十ppm～数百ppm，将超声波处理时间设为30分钟，将测定温度设为常温(25℃)。
作为市售品的(D)无机填充材料，可列举株式会社Admatechs制球状二氧化硅(品名：SO-E2)、株式会社Admatechs制球状二氧化硅(品名：SE2300)等，但是(D)无机填充材料并不限定于这些具体例。
(D)无机填充材料可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
(D)无机填充材料可以使用预先利用后述的(F)偶联剂中的至少1种进行了表面处理的无机填充材料，也可以并用利用(F)偶联剂实施了表面处理的(D)无机填充材料、和未实施表面处理的(D)无机填充材料。通过使用利用(F)偶联剂实施了表面处理的(D)无机填充材料，从而(D)无机填充材料与树脂成分的亲和性提高，并且可以使密封用液状树脂组合物的操作性及流动性以及固化物的韧性、弹性模量及粘接力提高。
关于利用(F)偶联剂对(D)无机填充材料进行表面处理时的、(D)无机填充材料与(F)偶联剂的比率，相对于(D)无机填充材料，(F)偶联剂优选为0.2质量％～5质量％，更优选为0.3质量％～3质量％，进一步优选为0.4质量％～2质量％。
(D)无机填充材料的含有率相对于固体成分总量优选为40质量％～85质量％，更优选为46质量％～78质量％，进一步优选为50质量％～70质量％。
<(E)橡胶添加物>
密封用液状树脂组合物可以根据需要含有(E)橡胶添加物。
从应力松弛的观点出发，密封用液状树脂组合物优选含有(E)橡胶添加物。
(E)橡胶添加物的种类并无特别限定，可以从以往公知的橡胶添加物中适当选择。作为(E)橡胶添加物的具体例，可列举丙烯酸类橡胶、氨基甲酸酯橡胶、硅橡胶、丁二烯橡胶等。(E)橡胶添加物可以使用在25℃下为固体的橡胶添加物，也可以使用液状的橡胶添加物。从耐热性的观点出发，(E)橡胶添加物优选为粒子状的橡胶添加物。
当(E)橡胶添加物在25℃下为固体的情况下，(E)橡胶添加物的形态并无特别限定，可以使用粒子状、粉末状、颗粒状等的橡胶添加物。在(E)橡胶添加物为粒子状的情况下，平均粒径优选为0.01μm～20μm，更优选为0.02μm～10μm，进一步优选为0.03μm～5μm。
当(E)橡胶添加物在25℃下为液状的情况下，作为(E)橡胶添加物，可列举：聚丁二烯、丁二烯-丙烯腈共聚物、聚异戊二烯、聚环氧丙烷、聚有机硅氧烷等低分子量成分。在使用低分子量成分的(E)橡胶添加物的情况下，(E)橡胶添加物的重均分子量优选为5,000～80,000，更优选为8,000～50,000。
当(E)橡胶添加物在25℃下为固体的情况下，优选将其加热而使其溶解于(A)环氧树脂或(B)特定固化剂来使用。
另外，(E)橡胶添加物可以使用在末端具有与环氧基反应的基团的橡胶添加物。在末端具有与环氧基反应的基团的(E)橡胶添加物可以在25℃下为固体，也可以为液状。作为与环氧基反应的基团，可列举羧基、羟基、氨基等。
作为市售品的(E)橡胶添加物，可列举：宇部兴产株式会社制的CTBN1300、ATBN1300-16、CTBN1008-SP等、东丽-道康宁株式会社制硅橡胶粉末(品名：AY42-119等)、JSR株式会社制橡胶粉末(品名：XER81等)等，但(E)橡胶添加物并不限定于这些具体例。另外，(E)橡胶添加物可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
在密封用液状树脂组合物含有(E)橡胶添加物的情况下，作为(E)橡胶添加物的含有率，相对于固体成分总量，优选为0.1质量％～10质量％，更优选为0.3质量％～5质量％，进一步优选为0.5质量％～3质量％。
<偶联剂>
密封用液状树脂组合物可以根据需要含有(F)偶联剂。
从密合性的观点出发，密封用液状树脂组合物优选含有(F)偶联剂。
(F)偶联剂的种类并无特别限制，可以从以往公知的偶联剂中适当选择。作为(F)偶联剂的具体例，可列举：具有选自伯氨基、仲氨基及叔氨基中的至少1种的硅烷化合物、具有环氧基的硅烷化合物、具有巯基的硅烷化合物、具有烷基的硅烷化合物、具有脲基的硅烷化合物、具有乙烯基的硅烷化合物等硅烷系化合物；钛酸酯系化合物等。其中，从密合性的观点出发，优选为具有环氧基的硅烷化合物。
作为市售品的(F)偶联剂，可列举信越化学工业株式会社制KBM-403、KBE-903、KBE-9103等，(F)偶联剂并不限定于这些具体例。(F)偶联剂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
(F)偶联剂可以作为(D)无机填充材料的表面处理剂以附着于(D)无机填充材料的表面的状态而包含在密封用液状树脂组合物中。
在密封用液状树脂组合物含有(F)偶联剂的情况下，作为(F)偶联剂的含有率，相对于固体成分总量，优选为0.1质量％～2质量％，更优选为0.2质量％～1.5质量％，进一步优选为0.3质量％～1质量％。
<其他成分>
在密封用液状树脂组合物中，可以在不损害本发明目的的范围内进一步根据需要含有用于提高操作性的触变剂、炭黑等颜料、染料、离子捕获剂、消泡剂、流平剂、抗氧化剂、反应性稀释剂、有机溶剂等。
<密封用液状树脂组合物的制备方法>
密封用液状树脂组合物可以通过如下方式来制备：边将(A)环氧树脂、(B)特定固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料以及其他添加剂一并或分别根据需要进行加热，边进行搅拌、熔融、混合或分散，并根据需要进行脱泡。尤其是在(A)环氧树脂、(B)特定固化剂及(C)高分子树脂为固态的情况下，若以固态的状态进行配合，则树脂粘度上升，操作性变差，因此优选预先通过加热使其液状化再进行混合等。作为它们的混合、搅拌、分散等的装置，并无特别限定，可以使用具有搅拌装置及加热装置的擂溃机、三辊机、球磨机、行星式混合机、珠磨机等。
<密封用液状树脂组合物的物性>
密封用液状树脂组合物的粘度并无特别限制。其中，从流动性的观点出发，在25℃下优选为0.1Pa·s～100.0Pa·s，更优选为0.1Pa·s～50.0Pa·s。予以说明，密封用液状树脂组合物的粘度使用E型粘度计(锥角3°、转速10min-1)在25℃下进行测定。
在将密封用液状树脂组合物用于倒装芯片用的底部填料材料等用途的情况下，作为在100℃～120℃附近填充于数十μm～数百μm的狭小间隙时的指标，在110℃下的粘度优选为0.20Pa·s以下，更优选为0.15Pa·s以下，进一步优选为0.10Pa·s以下。予以说明，110℃下的密封用液状树脂组合物的粘度利用流变仪AR2000(TA Instrument制、铝锥体40mm、剪切速度32.5/秒)来测定。
关于密封用液状树脂组合物，使用E型粘度计在25℃下测定的转速10min-1下的粘度相对于转速2.5min-1下的粘度之比((转速2.5min-1下的粘度)/(转速10min-1下的粘度))即触变指数优选为0.5～1.5，更优选为0.8～1.2。
若触变指数为上述的范围内，则将密封用液状树脂组合物用于底部填料材料的用途时的焊脚(日文：フイレツト)形成性提高。予以说明，密封用液状树脂组合物的粘度及触变指数可以通过适当选择环氧树脂的组成、无机填充材料的含量、根据需要所使用的触变剂的种类、含量等而设为所期望的范围。
成为与密封用液状树脂组合物的储存稳定性相关的指标的适用期是以在25℃、24小时环境下的储藏前后的粘度的变化率的形式基于下述式算出的。
适用期(％)＝100×((储藏后的粘度-储藏前的粘度)/储藏前的粘度)
适用期的数值越小，表示储存稳定性越高，优选为150％以下，更优选为130％以下，进一步优选为100％以下。
[电子部件装置]
本实施方式的电子部件装置具备：具有电路层的基板；配置在上述基板上、且与上述电路层电连接的元件；和填充于上述基板与上述元件的间隙的本实施方式的密封用液状树脂组合物的固化物。本实施方式的电子部件装置可以通过使用本实施方式的密封用液状树脂组合物将元件进行密封来得到。通过将元件利用本实施方式的密封用液状树脂组合物进行密封，从而使本实施方式的电子部件装置的耐温度循环性优异。
作为电子部件装置，可列举：在引线框、完成布线的带载体、刚性布线板、挠性布线板、玻璃、硅晶片等支撑构件上搭载半导体芯片、晶体管、二极管、闸流晶体管等有源元件、电容器、电阻器、电阻阵列、线圈、开关等无源元件等，并将必要的部分用本实施方式的密封用液状树脂组合物进行密封而得到的电子部件装置等。尤其是，可将在刚性布线板、挠性布线板、完成布线的玻璃基板等上利用凸块连接对半导体元件进行倒装芯片接合的半导体装置作为对象。作为具体例，可列举倒装芯片BGA(Ball Grid Array)/LGA(Land GridArray)、COF(Chip On Film)等电子部件装置。
本实施方式的密封用液状树脂组合物适合作为可靠性优异的倒装芯片用的底部填料材料。作为特别适合使用本实施方式的密封用液状树脂组合物的倒装芯片的领域，有如下部件：连接布线基板和半导体元件的凸块材质并非以往的含铅焊料而是使用Sn-Ag-Cu系等无铅焊料的倒装芯片半导体部件。根据本实施方式的密封用液状树脂组合物，对于采用与以往的铅焊料相比物性上较脆的无铅焊料进行凸块连接的倒装芯片，也能维持良好的可靠性。另外，在将晶片水准CSP等的芯片级封装体安装于基板时也应用本实施方式的密封用液状树脂组合物，由此可以实现可靠性的提高。
作为使用本实施方式的密封用液状树脂组合物将电子部件密封的方法，可列举分配方式、浇铸方式、印刷方式等。
作为将本实施方式的密封用液状树脂组合物固化时的固化条件等，并无特别限定，例如，优选在80℃～165℃下进行1分钟～150分钟的加热处理。
通过使用本实施方式的密封用液状树脂组合物，从而可以容易地制造抑制了漏出现象的倒装芯片安装体等电子部件装置。
实施例
以下，利用实施例对本发明进行说明，但是，本发明并不限定于下述实施例。予以说明，在以下的实施例中，份及％只要没有特别说明则表示质量份及质量％。
按照表1～表4所示的组成配合各成分，用三辊机及真空擂溃机进行混炼分散，制作实施例1～19及比较例1的密封用液状树脂组合物。予以说明，表中的配合单位为质量份，并且“-”表示“未配合”。此外，密封用液状树脂组合物中的无机填充材料的含有率(质量％)由各成分的配合量算出。
(实施例1～19、比较例1)
作为(A)环氧树脂，准备了下述材料。
·环氧树脂1：双酚F型环氧树脂(新日铁住金化学株式会社制、商品名“YDF-8170C”、环氧当量为160g/eq、重均分子量为350、SP值为11.4)
·环氧树脂2：3官能的具有环氧基的胺型环氧树脂(三菱化学株式会社制、商品名“jER-630”、环氧当量为96g/eq、重均分子量为290、SP值为11.0)
作为(B)特定固化剂，准备了下述材料。
·胺固化剂1：二氨基甲苯型胺固化剂(三菱化学株式会社制、商品名“jER CureW”、SP值为10.8)
·胺固化剂2：二氨基二苯基甲烷型胺固化剂(日本化药株式会社制、商品名“Kayahard-AA”、SP值为11.1)
作为(C)高分子树脂，准备了下述材料。
(具有甲基丙烯酸酯结构的高分子树脂)
·高分子树脂1：(可乐丽株式会社制、商品名“LA1114”、重均分子量为60,000～80,000、SP值为9.2、来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率为5质量％)
·高分子树脂2：(可乐丽株式会社制、商品名“LA2140e”、重均分子量为60,000～80,000、SP值为9.4、来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率为20质量％)
·高分子树脂3；(可乐丽株式会社制、商品名“LA2250”、重均分子量为60,000～80,000、SP值为9.5、来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率为30质量％)
·高分子树脂4；(可乐丽株式会社制、商品名“LA4285”、重均分子量为60,000～80,000、SP值为9.6、来自甲基丙烯酸甲酯的结构单元的含有率为50质量％)
(具有聚酯结构的高分子树脂)
·高分子树脂5(东洋纺株式会社制、商品名“vylon200”、羟值为5mgKOH/g、酸值为2mgKOH/g、重均分子量为40,000、无定形树脂)
·高分子树脂6(东洋纺株式会社制、商品名“vylon280”、羟值为6mgKOH/g、酸值为2mgKOH/g、重均分子量为40,000、无定形树脂)
·高分子树脂7(东洋纺株式会社制、商品名“vylon500”、羟值为5mgKOH/g、酸值为2mgKOH/g、重均分子量为50,000、无定形树脂)
(具有苯氧基结构的高分子树脂)
·高分子树脂8(新日铁住金化学株式会社制、商品名“ZX-1356-2”、重均分子量为50,000)
·高分子树脂9(三菱化学株式会社制、商品名“jER-1256”、环氧当量为8,000g/eq、重均分子量为50,000)
作为(D)无机填充材料，准备了下述材料。
·无机填充材料1：平均粒径为0.5μm的用具有环氧基的硅烷化合物实施了处理的球状二氧化硅(株式会社Admatechs制、商品名“SE2200-SEJ”)
作为着色剂，准备了炭黑(三菱化学株式会社制、商品名“MA-100”)。
按照以下方式对上述所得的密封用液状树脂组合物进行了诸特性的评价。另外，在以下的表1～表4中示出各数值。
(1)流动特性：粘度及触变指数
使用E型粘度计(锥角3°、转速10min-1)测定密封用液状树脂组合物在25℃下的粘度(Pa·s)。
另外，触变指数设为在25℃下测定的转速10min-1下的粘度相对于转速2.5min-1下的粘度之比((转速2.5min-1下的粘度)/(转速10min-1下的粘度))。
在110℃下的粘度(Pa·s)使用流变仪AR2000(铝锥体40mm、剪切速度32.5/秒)来测定。
(2)耐热性：Tg、热膨胀系数(CTE)
对于以下述条件将密封用液状树脂组合物固化而制作的试验片()，使用热机械分析装置(TA Instruments JAPAN株式会社制商品名TMAQ400)，在载荷15g、测定温度-50℃～220℃、升温速度5℃/分的条件下进行了测定。
另外，将Tg以下的温度范围的热膨胀系数设为CTE1，将Tg以上的温度范围的热膨胀系数设为CTE2。Tg及CTE表示热稳定性，Tg为100℃左右，CTE1及CTE2越低越优选。
(固化条件)
固化条件设为165℃下、2小时。
(3)漏出长度的测定
对阻焊剂基板进行Ar2等离子体处理(400W、2分钟)，在进行了该Ar2等离子体处理的阻焊剂基板上，用25G的针将填充于注射器的密封用液状树脂组合物排出30mg，进行灌封，使其在150℃下固化120分钟。固化后，使用光学显微镜，测定漏出的长度。结果如表1～表4所示。评价基板使用在FR-4(日立化成株式会社制、MRC-E-679)上形成有阻焊剂1(太阳油墨制造株式会社制PSR-4000AUS308)及阻焊剂2(太阳油墨制造株式会社制PSR-4000AUS703)的基板。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
由表1～表4的结果可知：实施例的密封用液状树脂组合物的耐热性优异，且与比较例的密封用液状树脂组合物相比漏出较短。由此可知：本实施方式的密封用液状树脂组合物可以在维持高耐热性的状态下抑制漏出现象的产生。
本说明书中记载的全部文献、专利申请及技术标准，与具体且分别记载各个文献、专利申请及技术标准的情况同程度地作为参照引入至本说明书中。

Claims (10)

1.一种密封用液状树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，所述(C)高分子树脂的重均分子量为10,000以上。
2.根据权利要求1所述的密封用液状树脂组合物，其中，所述(C)高分子树脂的基于费多尔法的SP值为9.0～12.5，所述SP值的单位为(cal/cm3)0.5。
3.根据权利要求1或2所述的密封用液状树脂组合物，其中，所述(C)高分子树脂的含有率相对于固体成分总量为0.05质量％～5.0质量％。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的密封用液状树脂组合物，其中，所述(A)环氧树脂包含在25℃下为液状的环氧树脂。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的密封用液状树脂组合物，其中，所述(C)高分子树脂具有甲基丙烯酸酯结构、聚酯结构或苯氧基结构。
6.根据权利要求5所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有甲基丙烯酸酯结构的所述(C)高分子树脂包含甲基丙烯酸甲酯与丙烯酸丁酯的嵌段共聚物。
7.根据权利要求5所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有聚酯结构的所述(C)高分子树脂包含聚酯多元醇。
8.根据权利要求5所述的密封用液状树脂组合物，其中，具有苯氧基结构的所述(C)高分子树脂包含环氧当量为3,000g/eq以上的双酚A型环氧树脂、环氧当量为3,000g/eq以上的双酚F型环氧树脂、或环氧当量为3,000g/eq以上的双酚A与双酚F的共聚环氧树脂。
9.一种电子部件装置，其具备：
具有电路层的基板；
配置在所述基板上、且与所述电路层电连接的元件；和
填充于所述基板与所述元件的间隙的权利要求1～8中任一项所述的密封用液状树脂组合物的固化物。
10.一种密封用液状树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)在1分子中具有至少1个氨基的固化剂、(C)高分子树脂及(D)无机填充材料，所述(C)高分子树脂的基于费多尔法的SP值为9.0～12.5，所述SP值的单位为(cal/cm3)0.5。
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