CN108832164A - 一种含复合添加剂的铅液流电池电解液 - Google Patents

一种含复合添加剂的铅液流电池电解液 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种铅液流电池电解液，包括二价铅主盐、主酸、纯净水和添加剂，添加剂包括至少一种表面活性剂和至少一种晶粒细化剂。通过在电解液中同时添加这复合添加剂，可以同时解决负极形成枝晶、正极脱落、析氢和析氧副反应等问题，提高电池的循环充放电稳定性。在较佳的实施例中，电池的循环寿命可以达到3000次以上，库伦效率基本在90％以上，能量效率在80％以上。

Description

一种含复合添加剂的铅液流电池电解液
技术领域
本发明涉及铅液流电池储能技术领域的电解液稳定性的应用，具体涉及一种含复合添加剂的铅液流电池电解液，属于电化学储能和电化学环境工程领域。
背景技术
我国可再生能源的发展需要高效储能技术解决其波动性、间歇性、分散性、和随机性等问题。电化学储能技术对于改善我国能源结构和提高能效有重要意义。在各种电化学储能技术中，铅液流电池具有功率范围大、能量效率高、成本低、不需要稀缺资源、全生命周期环保产业链成熟等优点，适用于大规模储能，具有较好的市场前景。
铅液流电池在充电时，电解液中的二价铅离子分别在正极和负极电沉积为二氧化铅和单质铅，而放电时两个电极的沉积层分别还原和氧化为二价铅离子溶入电解液(A.Hazza,Phys.Chem.Chem.Phys，(6)：1773-1778，2004)。由于在充放电过程中，存在沉积层不均匀且放电时难以完全溶解等原因，在多次循环后，负极铅沉积层易形成枝晶，正极二氧化铅沉积层容易脱落。这导致铅液流电池的循环稳定性不佳。
为了克服上述缺点，铅液流电池的电解液常采用木质素磺酸钠等添加剂提高沉积层致密性和结合力，然而由于采用的添加剂形式单一过于简单，效果不明显。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种含三种添加剂的铅液流电池电解液，其目的在于同时解决负极形成枝晶、正极脱落、析氢和析氧副反应等问题，由此解决现有技术铅液流电池的循环稳定性不佳的技术问题。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种铅液流电池电解液，包括二价铅主盐、主酸、纯净水和添加剂，所述添加剂包括至少一种表面活性剂和至少一种晶粒细化剂。
优选地，所述添加剂还包括至少一种辅助盐。
优选地，所述表面活性剂的总投加量为0.3～0.5千克每立方米所述电解液；所述表面活性剂为季铵盐类阳离子表面活性剂和烷基芳基磺酸钠盐类阴离子表面活性剂的组合。
优选地，所述表面活性剂为十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的组合。所述十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的质量比例为1：2～1:4。
优选地，所述辅助盐包括能够促进二价铅溶解的阴离子的一种或多种的组合，所述辅助盐的总投加量为2.5～3千克每立方米所述电解液。
优选地，所述辅助盐包括氟离子、高氯酸根、醋酸根、硝酸根和氟硅酸根中的一种或多种的组合。
优选地，所述辅助盐的阳离子为钠离子或钾离子。
进一步优选地，所述辅助盐为氟化钠和醋酸钠的组合，其中氟离子和醋酸根的摩尔比为1：1～2:1。
优选地，所述晶粒细化剂为能够溶于水的高分子材料的一种或多种的组合，所述晶粒细化剂的总投加量为2.7～3.5千克每立方米所述电解液。
优选地，所述晶粒细化剂为聚乙二醇和聚乙烯醇的组合，聚乙二醇和聚乙烯醇的质量比为1：1～4：1。
优选地，所述二价铅主盐为甲基磺酸铅或氟硼酸铅，浓度为1000～1500摩尔每立方米；所述主酸为甲基磺酸或甲基磺酸与硝酸的混合溶液，浓度为1000～1500摩尔每立方米；所述纯净水电阻率大于18兆欧·厘米。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
(1)本发明提出的铅液流电池电解液除了包括二价铅主盐、主酸、纯净水，还包括复合添加剂，该复合添加剂包括至少一种表面活性剂和至少一种晶粒细化剂。该复合添加剂的添加能够很好地解决铅液流电池的循环稳定性问题。
(2)本发明提供了一种铅液流电池电解液，其中含有复合添加剂为表面活性剂、辅助盐和晶粒细化剂的组合。本发明通过在铅液流电池电解液中加入表面活性剂，可以有效地提高沉积层平整度，抑制铅沉积层的枝晶和抑制二氧化铅沉积层脱落；通过加入辅助盐，减少放电时沉积层的残留，同时减少析氢和析氧副反应的影响，因此可以提高库伦效率，延长充放电寿命；通过加入晶粒细化剂，可以提高功率密度和电流密度，改善沉积和溶出的动力学，提高大倍率条件下铅液流电池的循环充放电寿命。本发明通过在电解液中同时添加的三种添加剂，通过三种添加剂的协同作用，可以更好地同时解决负极形成枝晶、正极脱落、析氢和析氧副反应等问题，提高电池的循环充放电稳定性。其中较佳实施例中电池的寿命可以达到3000次以上，库伦效率基本在90％以上，能量效率在80％以上。
附图说明
图1是对比例1采用不含任何添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图。
图2是实施例1采用木质素磺酸钠和聚乙二醇作为添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图。
图3是实施例2采用木质素磺酸钠和聚乙二醇作为添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图。
图4是本发明不同添加剂种类对应的电解液的电池的库伦效率的对比图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明提供了一种铅液流电池电解液，包括二价铅主盐、主酸、纯净水和添加剂，所述添加剂包括至少一种表面活性剂，至少一种辅助盐和至少一种晶粒细化剂。二价铅主盐为甲基磺酸铅或氟硼酸铅，浓度为1000～1500摩尔每立方米；主酸为甲基磺酸或甲基磺酸与硝酸的混合溶液，浓度为1000～1500摩尔每立方米；纯净水电阻率大于18兆欧·厘米。表面活性剂可以选择各种常见的表面活性剂的一种或多种组合。优选的表面活性剂为季铵盐类阳离子表面活性剂和烷基芳基磺酸钠盐类阴离子表面活性剂的组合，进一步优选为十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的组合。十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的质量比例为1：2～1:4，表面活性剂的总投加量为0.3～0.5千克每立方米所述电解液。辅助盐包括能促进二价铅溶解的阴离子的一种或多种的组合，优选包括氟离子、高氯酸根、醋酸根、硝酸根和氟硅酸根中的一种或多种的组合，所述辅助盐优选以上述阴离子的钠盐或钾盐的形式投加，优选的辅助盐组合为氟化钠和醋酸钠。氟离子和醋酸根的摩尔比为1：1～2:1。辅助盐的总投加量为2.5～3千克每立方米电解液。晶粒细化剂为各种可溶的高分子材料一种或多种组合，优选的高分子聚合物组合为聚乙二醇和聚乙烯醇，聚乙二醇和聚乙烯醇的质量比为1：1～4：1。晶粒细化剂的总投加量为2.7～3.5千克每立方米电解液。
本发明的含有上述添加剂的铅液流电池电解液可以有效地抑制二氧化铅沉积层脱落，避免铅沉积层枝晶，同时减少析氢和析氧副反应的影响，提高铅液流电池的循环充放电寿命。
以下为实施例：
对比例1：
该对比例1为空白实验，即不含任何添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环性能测试实验。
将135克质量浓度70％的CH3SO3H缓慢地加入到去离子水中稀释，并在不停地搅拌过程中加入1.5摩尔的甲基磺酸铅盐(CH3SO3)2Pb，再加入去离子水稀释至0.001立方米，持续搅拌直到混合完全。
图1是采用不含任何添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图，由于数据量较大，故选取部分作为展示。该实验条件下电池的寿命仅为600次左右。库伦效率可达到90.4002％。
实施例1
将135克质量浓度70％的CH3SO3H缓慢地加入到去离子水中稀释，然后加入阴离子表面活性剂木质素磺酸钠0.3克，聚乙二醇2.8克，并在不停地搅拌过程中加入1.5摩尔的甲基磺酸铅盐(CH3SO3)2Pb，再加入去离子水稀释至0.001立方米，持续搅拌直到混合完全。
图2是采用木质素磺酸钠和聚乙二醇作为添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图，由于数据量较大，故选取部分作为展示。该实验条件下电池的寿命可达到2100次左右。库伦效率可达到91.0699％，能量效率可达到69.2256％。
实施例2
将1000克质量浓度为70％的CH3SO3H溶液倒入6000克质量浓度为50％的(CH3SO3)2Pb水溶液，然后加入表面活性剂木质素磺酸钠2克，氟化钠12.5克，聚乙二醇13.5克，再加入去离子水至0.005立方米，不停地搅拌，直到电解液完全混匀。
图3是采用木质素磺酸钠和聚乙二醇作为添加剂的电解液的铅液流电池的电池充放电循环寿命图，由于数据量较大，故选取部分作为展示。该实验条件下电池的寿命可达到3500次左右，库伦效率可达到90.8592％，能量效率可达到81.3916％。
实施例3
将135克质量浓度70％的CH3SO3H缓慢地加入到去离子水中稀释，并在不停地搅拌过程中加入1.5摩尔的甲基磺酸铅盐(CH3SO3)2Pb，然后分别加入十二烷基三甲基氢氧化铵0.1克和木质素磺酸钠0.2克，聚乙二醇2.7克，聚乙烯醇0.05克，再加入去离子水稀释至0.001立方米，持续搅拌直到混合完全。
实施例4
将135克质量浓度70％的CH3SO3H缓慢地加入到去离子水中稀释，并在不停地搅拌过程中加入1.5摩尔的甲基磺酸铅盐(CH3SO3)2Pb，然后分别加入氟化钠1.5克和醋酸钠1.5克，十二烷基三甲基氢氧化铵0.1克和木质素磺酸钠0.2克，聚乙二醇2.7克，再加入去离子水稀释至0.001立方米，持续搅拌直到混合完全。
实施例5
将135克质量浓度70％的CH3SO3H缓慢地加入到去离子水中稀释，并在不停地搅拌过程中加入1.5摩尔的甲基磺酸铅盐(CH3SO3)2Pb，然后分别加入聚乙二醇0.7克和聚乙烯醇2.8克，表面活性剂木质素磺酸钠0.3克，氟化钠2.5克，再加入去离子水稀释至0.001立方米，持续搅拌直到混合完全。
图4是本发明不同添加剂种类对应的电解液的电池的库伦效率的对比图。可以看出，当不含有添加剂时，电解液对应的电池循环寿命很短，库伦效率也很低；电解液含有本发明提出的两种添加剂即表面活性剂和晶粒细化剂时，电池循环寿命大大增加，循环2100次库伦效率仍可高达91％以上；然而当含有本发明所述的三种添加剂复合时，其循环寿命可达到3500次左右，库伦效率可达到90.8592％，能量效率可达到81.3916％。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种铅液流电池电解液，包括二价铅主盐、主酸、纯净水和添加剂，其特征在于，所述添加剂包括至少一种表面活性剂和至少一种晶粒细化剂。
2.如权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述添加剂还包括至少一种辅助盐。
3.如权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述表面活性剂的总投加量为0.3～0.5千克每立方米所述电解液；所述表面活性剂为季铵盐类阳离子表面活性剂和烷基芳基磺酸钠盐类阴离子表面活性剂的组合。
4.如权利要求3所述的电解液，其特征在于，所述表面活性剂为十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的组合，其中十二烷基三甲基氢氧化铵和木质素磺酸钠的质量比例为1:2～1:4。
5.如权利要求2所述的电解液，其特征在于，所述辅助盐为能够促进二价铅溶解的阴离子的一种或多种的组合，总投加量为2.5～3千克每立方米所述电解液；所述辅助盐包括氟离子、高氯酸根、醋酸根、硝酸根和氟硅酸根中的一种或多种的组合。
6.如权利要求5所述的电解液，其特征在于，所述辅助盐的阳离子为钠离子或钾离子，所述辅助盐优选为氟化钠和醋酸钠的组合，其中氟离子和醋酸根的摩尔比为1：1～2:1。
7.如权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述晶粒细化剂为能够溶于水的高分子材料的一种或多种的组合，所述晶粒细化剂的总投加量为2.7～3.5千克每立方米所述电解液，所述晶粒细化剂优选为聚乙二醇和聚乙烯醇的组合，且聚乙二醇和聚乙烯醇的质量比为1：1～4：1。
8.如权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述二价铅主盐为甲基磺酸铅或氟硼酸铅，浓度为1000～1500摩尔每立方米；所述主酸为甲基磺酸或甲基磺酸与硝酸的混合溶液，浓度为1000～1500摩尔每立方米；所述纯净水电阻率大于18兆欧·厘米。
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