CN108370015A - 隔膜及包含其的电化学装置 - Google Patents
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Abstract
公开了一种隔膜和包含所述隔膜的电化学装置。所述隔膜包含:具有多个孔的多孔基材;和一对多孔涂层,其在所述多孔基材的至少一个表面上形成,并且包含多个无机粒子和设置在所述无机粒子的部分或全部表面上以使所述无机粒子连接和固定的粘合剂,其中基于所述多孔涂层的总重量,所述粘合剂的重量为5‑40重量%,其中所述无机粒子包含勃姆石粒子,其中所述粘合剂包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂,并且其中所述氟系粘合剂和所述橡胶系粘合剂的重量比为80:20至99.9:0.1。
Description
技术领域
本公开内容涉及隔膜和包含其的电化学装置。特别地,本公开内容涉及与电极具有改善的粘附性的隔膜和包含其的电化学装置。
本申请要求在韩国于2016年6月8日提交的韩国专利申请No.10-2016-0071214的优先权,其公开内容通过引用并入本文。
背景技术
最近,储能技术受到越来越多的关注。随着储能技术的应用已经扩展到手机、摄像机和笔记本电脑的能源,甚至扩展到电动车辆的能源,对于电化学装置的研究和开发的努力已经越来越多地被具体化。在这种情况下,电化学装置最受关注。在这些电化学装置中,可再充电二次电池的开发已经成为焦点。最近,为了在开发这种电池时改善容量密度和比能量,已经进行了关于设计新型电极和电池的积极研究。
在市售二次电池中,在二十世纪九十年代早期开发的锂二次电池受到关注,这是因为与使用水性电解质的常规电池如Ni-MH、Ni-Cd和硫酸-铅电池相比,它们具有更高的驱动电压和显著更高的能量密度。然而,这种锂离子电池具有由有机电解质的使用引起着火和爆炸的问题以及制造困难的缺点。
最近的锂离子聚合物电池改善了锂离子电池的这种问题和缺点,并且预期作为下一代电池中的一种。然而,这种锂离子聚合物电池与锂离子电池相比仍然具有相对低的容量,并且特别是在低温下显示出不足的放电容量。因此,迫切需要对此改善。
尽管这种电化学装置已经由许多生产公司生产,但其安全特性显示出不同的迹象。这种电化学装置的安全性的评价和确保是非常重要的。最重要的考虑因素是电化学装置在其故障时不应该伤害使用者。为此,安全标准严格控制电化学装置中的着火和烟雾释放。关于电化学装置的安全特性,当电化学装置过热而引起热失控或隔膜穿孔时,存在关于爆炸的极大担忧。特别地,常规用作电化学装置用隔膜的聚烯烃系多孔基材由于其材料性质和包括拉伸性的制造过程中的特性,在100℃以上的温度下显示出严重的热收缩行为,由此引起正极(cathode)和负极(anode)之间的短路。
为了解决电化学装置的上述安全问题,已经提出了一种具有多孔有机-无机涂层的隔膜,所述隔膜通过将过量的无机粒子与粘合剂的混合物施加到具有多个孔的多孔基材的至少一个表面上而形成。
公开内容
技术问题
设计本公开内容来解决相关技术的问题,因此本公开内容涉及提供这样的隔膜,其具有优异的无机粒子和粘合剂的分散性,并因此显示改善的与电极的粘附性。
本公开内容还涉及提供包含所述隔膜的电化学装置。
技术方案
在本公开内容的一个方面,提供了根据以下实施方式的隔膜。
根据第一实施方式,提供了包含以下的隔膜:
具有多个孔的多孔基材;和
一对多孔涂层,所述一对多孔涂层在所述多孔基材的至少一个表面上形成,并且包含多个无机粒子和设置在所述无机粒子的部分或全部表面上以使所述无机粒子彼此连接和固定的粘合剂,
其中基于所述多孔涂层的总重量,所述粘合剂的用量为5-40重量%,
所述无机粒子包含勃姆石粒子,
所述粘合剂包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂,所述氟系粘合剂和所述橡胶系粘合剂以80:20-99.9:0.1的重量比使用。
根据第二实施方式,提供了所述第一实施方式的隔膜,其中所述氟系粘合剂是选自由聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-共-三氯乙烯、聚四氟乙烯和聚氯三氟乙烯组成的组中的任一种,或它们中的至少两种的混合物。
根据第三实施方式,提供了所述第一实施方式或所述第二实施方式的隔膜,其中所述橡胶系粘合剂是选自由丁腈橡胶、氢化丁腈橡胶、丁苯橡胶、氢化丁苯橡胶和硅橡胶组成的组中的任一种,或它们中的至少两种的混合物。
根据第四实施方式,提供了所述第一实施方式至所述第三实施方式中的任一项的隔膜,其中所述无机粒子还包含勃姆石粒子以外的非勃姆石粒子。
根据第五实施方式,提供了所述第四实施方式的隔膜,其中所述非勃姆石粒子和勃姆石粒子以1:99-99:1的重量比使用。
根据第六实施方式,提供了所述第四实施方式或所述第五实施方式的隔膜,其中所述非勃姆石粒子包含介电常数为5以上的无机粒子、能够传输锂离子的无机粒子、或其混合物。
根据第七实施方式,提供了所述第六实施方式的隔膜,其中所述介电常数为5以上的无机粒子包含BaTiO3,Pb(Zr,Ti)O3(PZT),Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT),PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT),二氧化铪(HfO2),SrTiO3,SnO2,CeO2,MgO,NiO,CaO,ZnO,ZrO2,Y2O3,Al2O3,TiO2,SiC或其混合物。
根据第八实施方式,提供了所述第六实施方式的隔膜,其中所述能够传输锂离子的无机粒子包含磷酸锂(Li3PO4),磷酸锂钛(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3),磷酸锂铝钛(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3),(LiAlTiP)xOy系玻璃(0<x<4,0<y<13),钛酸锂镧(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3),硫代磷酸锂锗(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5),锂氮化物(LixNy,0<x<4,0<y<2),SiS2系玻璃(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4),P2S5系玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)或其混合物。
根据第九实施方式,提供了所述第一实施方式至第八实施方式中的任一项的隔膜,其中所述多孔基材是聚烯烃系多孔基材。
根据第十实施方式,提供了所述第九实施方式的隔膜,其中所述聚烯烃系多孔基材包含选自由聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯和聚戊烯组成的组中的任一种聚合物或其组合。
根据第十一实施方式,提供了所述第一实施方式至第十实施方式中的任一项的隔膜,其中所述多孔基材的厚度为5-50μm,孔尺寸为0.01-50μm,孔隙率为10%-95%。
在本公开内容的另一方面,还提供了根据以下实施方式的电化学装置。
根据第十二实施方式,提供了一种电化学装置,包含正极、负极和夹设于所述正极与所述负极之间的隔膜,其中所述隔膜是如所述第一实施方式至所述第十一实施方式中的任一项中限定的隔膜。
根据第十三实施方式,提供了所述第十二实施方式的电化学装置,所述电化学装置是锂二次电池。
有益效果
根据本公开内容的实施方式,将氟系粘合剂与橡胶系粘合剂组合使用,使得用于形成多孔涂层的浆料的分散稳定性可显著改善。因此,所述无机粒子和粘合剂在所述多孔涂层中的分散和布置变得均匀,导致无机粒子与粘合剂之间的粘合力以及电极与隔膜之间的粘附性显著增加。结果,可改善电池的寿命特性。
此外,由于使用具有相对低密度的勃姆石粒子,所以可有助于隔膜和电化学装置的轻量化。由于勃姆石粒子的优异的吸热性质,也可控制由于异常操作引起的电化学装置内部温度的快速增加。
具体实施方式
在下文中,将参照附图详细描述本公开内容的优选实施方式。在描述之前,应该理解说明书和所附权利要求中使用的术语不应被解释为限于通用和词典的含义,而是在允许发明人为了最佳解释而适当定义术语的原则的基础上,基于与本公开内容的技术方面相对应的含义和概念进行解释。
根据本公开内容的实施方式的隔膜包含:具有多个孔的多孔基材;一对多孔涂层,其在所述多孔基材的至少一个表面上形成,并且包含多个无机粒子和设置在所述无机粒子的部分或全部表面上以使所述无机粒子彼此连接和固定的粘合剂,其中基于所述多孔涂层的总重量,所述粘合剂的用量为5-40重量%,所述无机粒子包含勃姆石粒子,所述粘合剂包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂,所述氟系粘合剂和所述橡胶系粘合剂以80:20-99.9:0.1的重量比使用。
基于所述多孔涂层的总重量,所述粘合剂的用量可以为5-40重量%,特别是5-30重量%,更特别是10-30重量%。
当粘合剂的用量大于40重量%时,过量的粘合剂存在于所得多孔涂层的孔中,由此降低孔尺寸和孔隙率。当粘合剂的用量小于5重量%时,多孔涂层的抗剥离性降低,导致粘合力下降。
根据本公开内容的隔膜的特征在于同时使用氟系粘合剂和橡胶系粘合剂作为粘合剂。
氟系粘合剂和橡胶系粘合剂之间的重量比为80:20-99.9:0.1,特别是80:20-99:1,更特别是80:20-97.5:2.5或80:20-95:5,80:20-90:10或85:15-90:10。当氟系粘合剂和橡胶系粘合剂之间的重量比满足上述范围时,可显著改善用于形成多孔涂层的浆料的分散性和增加隔膜与电极之间的粘附性。
更特别地,当单独使用氟系粘合剂作为用于形成多孔涂层的浆料用的粘合剂时,所述氟系粘合剂的优点在于它提供与所述无机粒子和电极层的高粘附强度。然而,用于形成多孔涂层的浆料中的无机粒子和粘合剂的分散性降低,使得可能易于发生无机粒子的沉淀。然而,当进一步引入橡胶系粘合剂时,其将所述无机粒子与氟系粘合剂一起连接并稳定地固定,由此显著改善浆料的相稳定性。
结果,与无机粒子和电极层具有高粘附强度的氟系粘合剂和无机粒子被均匀地分散和布置。因此,所述粘合剂可在无机粒子之间进行粘合的同时均匀地导致与电极层的粘附性。
此外,所述橡胶系粘合剂增加了多孔涂层中的柔性和辊压性,因此还用于使设置有多孔涂层的隔膜与电极更牢固地结合。
另外,所述橡胶系粘合剂改善了多孔涂层的机械性质如柔性和弹性,并且起到使无机粒子彼此连接和稳定地固定的粘合剂的作用,由此有助于防止具有多孔涂层的隔膜的机械性质降低。
所述氟系粘合剂可为选自由聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-共-三氯乙烯、聚四氟乙烯和聚氯三氟乙烯组成的组中的任一种或它们中的至少两种的混合物,但不限于此。
所述橡胶系粘合剂可以是选自由丁腈橡胶、氢化丁腈橡胶(HNBR)、丁苯橡胶、氢化丁苯橡胶和硅橡胶组成的组中的任一种,或它们中的至少两种的混合物。
根据本公开内容的一种实施方式,还可以引入除上述氟系粘合剂和橡胶系粘合剂以外的用于隔膜多孔涂层的粘合剂,并且其特定实例包括但不限于聚甲基丙烯酸甲酯,聚丙烯酸丁酯,聚丙烯腈,聚乙烯基吡咯烷酮,聚乙酸乙烯酯,聚乙烯-共-乙酸乙烯酯,聚环氧乙烷,聚芳酯,乙酸纤维素,乙酸丁酸纤维素,乙酸丙酸纤维素,氰乙基普鲁兰多糖,氰乙基聚乙烯醇,氰乙基纤维素,氰乙基蔗糖,普鲁兰多糖和羧甲基纤维素。
根据本公开内容,勃姆石粒子被用作无机粒子。
勃姆石由化学式AlO(OH)或Al2O3·H2O表示,并且是通常通过在空气中对三水合氧化铝进行热处理或水热处理而获得的化学稳定的一水合氧化铝。勃姆石具有450-530℃的高脱水温度,并且可通过调节制备条件而控制为具有各种形状,包括板状勃姆石、针状勃姆石和六角板状勃姆石。此外,可通过控制制备条件来控制长宽比或粒径。因此,可通过利用其性质而利用勃姆石提供各种应用。
根据本公开内容的另一种实施方式,所述无机粒子可以还包含非勃姆石粒子。如本文中所用的,术语“非勃姆石粒子”是指除勃姆石粒子以外的无机粒子。
非勃姆石粒子的非限制性实例可以包括介电常数为5以上、特别是10以上的高介电常数无机粒子、能够传输锂离子的无机粒子、或其混合物。
所述具有5以上介电常数的无机粒子的非限制性实例包括BaTiO3,Pb(Zr,Ti)O3(PZT),Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT),PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT),二氧化铪(HfO2),SrTiO3,SnO2,CeO2,MgO,NiO,CaO,ZnO,ZrO2,Y2O3,Al2O3,TiO2,SiC或其混合物。
如本文中所用的,术语“能够传输锂离子的无机粒子”是指包含锂元素并且起到传输锂离子而不存储锂的功能的无机粒子。所述能够传输锂离子的无机粒子的非限制性实例包括磷酸锂(Li3PO4),磷酸锂钛(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3),磷酸锂铝钛(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3),(LiAlTiP)xOy系玻璃(0<x<4,0<y<13)如14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5,钛酸锂镧(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3),硫代磷酸锂锗(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5)如Li3.25Ge0.25P0.75S4,锂氮化物(LixNy,0<x<4,0<y<2)如Li3N,SiS2系玻璃LixSiySz(0<x<3,0<y<2,0<z<4)如Li3PO4-Li2S-SiS2,P2S5系玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)如LiI-Li2S-P2S5,或其混合物。
根据本公开内容的一种实施方式,所述非勃姆石粒子对所述勃姆石粒子的重量比可以是1:99-99:1,特别是40:60-99:1,更特别是50:50-95:5,甚至更特别是60:40-95:5或70:30-95:5或85:15-95:5。
当所述非勃姆石粒子与所述勃姆石粒子的重量比满足上述范围时,为了防止由勃姆石的量增加引起的勃姆石的分离,不需要显著增加粘合剂的量。此外,用于形成多孔涂层的涂料组合物的分散稳定性或加工性显著改善,可形成具有均匀厚度的多孔涂层,并且可容易地控制多孔涂层的孔隙率。
所述勃姆石粒子的平均粒径可以为所述非勃姆石粒子的平均粒径的0.01-0.9倍,特别是0.015-0.85倍,更特别是0.02-0.08倍。
根据本公开内容的另一种实施方式,所述非勃姆石粒子可以具有0.5-3μm,特别是0.5-2.7μm,更特别是0.5-2.5μm的平均粒径,而所述勃姆石粒子可以具有0.05-0.4μm,特别是0.07-0.37μm,更特别是0.09-0.35μm的平均粒径。
根据又一种实施方式,所述无机粒子可以包含平均粒径与勃姆石粒子的平均粒径不同的非勃姆石粒子。因此,用于形成多孔涂层的组合物中所述无机粒子的分散性和涂布加工性得到改善,有利于控制涂层的厚度,并且可改善机械性质和电性质的降低。此外,由于具有较小粒径的粒子可位于在具有较大粒径的粒子之间形成的大孔中,因此可控制所得多孔涂层的孔的尺寸。通过改善所述多孔涂层的密度并且抑制所述多孔基材的热收缩现象,也可防止电池充电和放电期间的内部短路。
特别地,根据又一种实施方式,非勃姆石粒子与相比于所述非勃姆石粒子具有较小粒径的勃姆石粒子组合使用。因此,与使用仅在粒度方面不同的同类型无机粒子相比,可获得如下文所述的更有利的效果。
例如,当所述非勃姆石粒子为氧化铝粒子时,氧化铝粒子是化学式为Al2O3的铝和氧的化合物,并且作为热传导性相对高且密度为3.95-4.1g/cm3的电绝缘体而已知。
同时,所述勃姆石粒子通常具有约2.4-3.1g/cm3的密度。
此外,勃姆石粒子具有优异的吸热性质并且含有羟基以提供高亲水性并且被控制为具有高比表面积。因此,勃姆石粒子可用作带有可用于电化学装置的添加剂的载体。另外,勃姆石具有与氧化铝的热传导性相似的热传导性,因此可用作导热填料。特别地,具有高长宽比的勃姆石表现出各向异性,因此即使在少量添加时也可沿预定方向提供增加的热传导性。因此,当电化学装置中发生异常的温度增加时,勃姆石可借助其高热传导性将热量传递到外部。
因此,当根据本公开内容的多孔涂层将作为非勃姆石粒子的氧化铝粒子作为较大粒径的无机粒子与相比于所述氧化铝粒子具有较小平均粒径和相对较小密度的勃姆石粒子组合使用时,可降低隔膜的总重量并有助于电化学装置的轻量化。此外,如上所述,勃姆石粒子除球形以外也可实现为各种形状,例如板状形状。因此,即使当球形氧化铝粒子彼此相邻布置或彼此显著间隔布置时,勃姆石粒子也可容易地置于氧化铝粒子之间的各种形状的孔中。结果,可显著改善多孔涂层的密度和机械性质,并抑制多孔基材的热收缩,从而防止电化学装置的内部短路。
例如,当使用具有不同平均粒径的氧化铝粒子或者较大粒径的氧化铝粒子和较小粒径的氧化铝粒子时,较小粒径的氧化铝粒子的问题在于,相比于较大粒径的氧化铝粒子,它们显著昂贵且难以处理。然而,根据本公开内容的实施方式,氧化铝粒子与平均粒径比氧化铝粒子的平均粒径更小的勃姆石粒子组合使用。因此,可克服上述问题。
所述多孔基材可以是多孔聚合物基材,特别是多孔聚合物膜基材或多孔聚合物无纺布基材。
所述多孔聚合物膜基材可以包含含聚烯烃如聚乙烯或聚丙烯的多孔聚合物膜。例如,这种聚烯烃多孔聚合物膜基材在80-130℃的温度下实现关闭功能(shut-downfunction)。
在本文中,所述聚烯烃多孔聚合物膜可以包含由以下形成的聚合物:聚乙烯,例如高密度聚乙烯,直链低密度聚乙烯,低密度聚乙烯和超高分子量聚乙烯,聚丙烯,聚丁烯和聚戊烯中的单种或其组合。
此外,所述多孔聚合物膜基材可以通过以下来制备:在使用聚烯烃的基础上还使用各种聚合物如聚酯,并将所述聚合物形成为膜形状。所述多孔聚合物膜基材可以形成为具有两个以上膜层的堆叠结构,其中每个膜层可以单独或以组合方式包含上述聚合物,例如聚烯烃和聚酯。
除了上述聚烯烃之外,所述多孔聚合物膜基材和所述多孔无纺布基材可以单独或以组合方式包含聚对苯二甲酸乙二醇酯,聚对苯二甲酸丁二醇酯,聚酯,聚缩醛,聚酰胺,聚碳酸酯,聚酰亚胺,聚醚醚酮,聚醚砜,聚苯醚,聚醚砜,聚苯醚,聚苯硫醚,聚萘二甲酸乙二醇酯等。
尽管对所述多孔基材的厚度没有特别限制,但是所述多孔基材可以具有1-100μm,特别是5-50μm的厚度。尽管存在于多孔基材中的孔的孔尺寸和孔隙率没有特别限制,但优选的孔尺寸和孔隙率分别为0.01-50μm和10%-95%。
除了上述无机粒子和聚合物之外,根据本公开内容的实施方式的隔膜可以还包含其他添加剂作为多孔涂层用的成分。
根据本公开内容的实施方式的隔膜可通过以下获得:制备用于形成多孔涂层的组合物,所述组合物包含含有勃姆石粒子的无机粒子和包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂的粘合剂,然后将所述组合物施加到多孔基材的至少一个表面上,然后干燥。
首先,所述用于形成多孔涂层的组合物可通过以下获得:将粘合剂溶解在溶剂中,向其中加入无机粒子并将它们分散。所述无机粒子可以在将其预先粉碎成预定的平均粒径后加入。或者,可以将所述无机粒子添加到粘合剂溶液中,然后通过使用球磨工序等在控制它们具有预定平均粒径的同时进行粉碎和分散。
尽管用于在多孔基材上形成多孔涂层的涂布组合物的工序没有特别限制,但优选使用狭缝式涂布或浸涂工序。狭缝式涂布工序包括将通过狭缝模头供给的组合物涂布到基材的整个表面上,并且能够根据从计量泵供给的流量来控制涂层的厚度。此外,浸涂包括将基材浸入含有组合物的槽中以进行涂布,并且能够根据组合物的浓度和从组合物槽中移除基材的速率来控制涂层的厚度。另外,为了更精确地控制涂层厚度,可以在浸渍之后通过迈耶棒(Mayer bar)等进行后计量。
然后,使用干燥器如烘箱对涂布有所述用于形成多孔涂层的组合物的多孔基材进行干燥,由此在多孔基材的两面形成具有对称结构的多孔涂层。
在所述多孔涂层中,所述无机粒子在它们被填充并且彼此接触的同时通过粘合剂彼此结合。因此,在无机粒子之间形成间隙体积,并且所述间隙体积成为空的空间以形成孔。
换句话说,所述粘合剂使无机粒子彼此附着,使得它们可保持其结合状态。例如,所述粘合剂将无机粒子彼此连接并固定。此外,多孔涂层的孔是由无机粒子中成为空的空间的间隙体积所形成的孔。所述空间由基本上以无机粒子的紧密填充或致密填充结构彼此面向的无机粒子限定。
根据本公开内容的另一方面的电化学装置包含正极、负极以及夹设于所述正极与所述负极之间的隔膜,其中所述隔膜是根据本公开内容的实施方式的上述隔膜。
所述电化学装置包括进行电化学反应的任何装置,并且其特别实例包括所有类型的一次电池、二次电池、燃料电池、太阳能电池或电容器如超级电容器装置。特别地,在二次电池中,包括锂金属二次电池、锂离子二次电池、锂聚合物二次电池或锂离子聚合物离子电池的锂二次电池是优选的。
与根据本公开内容的隔膜组合使用的两个电极即正极和负极没有特别限制,并且可以通过使电极活性材料通过本领域公知的方法结合到电极集电器上而获得。在所述电极活性材料中,正极活性材料的非限制性实例包括可用于常规电化学装置用正极的常规正极活性材料。特别地,优选使用锂锰氧化物,锂钴氧化物,锂镍氧化物,锂铁氧化物或含有其组合的锂复合氧化物。负极活性材料的非限制性实例包括可用于常规电化学装置用负极的常规负极活性材料。特别地,优选使用锂嵌入材料,例如锂金属或锂合金,碳,石油焦炭,活性炭,石墨或其他碳质材料。正极集电器的非限制性实例包括由铝、镍或其组合制成的箔。负极集电器的非限制性实例包括由铜、金、镍、镍合金或其组合制成的箔。
可用于根据本公开内容的电化学装置中的电解质是具有A+B-结构的盐,其中A+包含碱金属阳离子如Li+、Na+、K+或其组合,并且B-包含阴离子如PF6 -、BF4 -、Cl-、Br-、I-、ClO4 -、AsF6 -、CH3CO2 -、CF3SO3 -、N(CF3SO2)2 -、C(CF2SO2)3 -或其组合,所述盐在包含以下的有机溶剂中溶解或解离:碳酸亚丙酯(PC),碳酸亚乙酯(EC),碳酸二乙酯(DEC),碳酸二甲酯(DMC),碳酸二丙酯(DPC),二甲基亚砜,乙腈,二甲氧基乙烷,二乙氧基乙烷,四氢呋喃,N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP),碳酸甲乙酯(EMC),γ-丁内酯(g-丁内酯)或其组合。然而,本公开内容不限于此。
取决于最终产品的制造工序和最终产品所需的性质,在制造电池的工序期间可以在适当的步骤中进行电解质的注入。换句话说,所述电解质的注入可以在组装电池之前或者在组装电池的最终步骤中进行。
将在下文中更全面地描述实施例,从而可以容易地理解本公开内容。然而,以下实施例可以以许多不同的形式来实施,并且不应被解释为限于本文中所阐述的示例性实施方式。相反,这些示例性实施方式的提供使得本公开内容是彻底和完整的,并且将向本领域技术人员充分传达本公开内容的范围。
实施例1
将作为粘合剂的聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯(PVdF)-HFP和丁腈橡胶添加到丙酮中,并在50℃下在其中溶解约12小时以上以制备粘合剂聚合物溶液。在得到的粘合剂聚合物溶液中添加平均粒径为200nm的勃姆石(γ-ALO(OH))粒子和平均粒径为500nm的氧化铝(Al2O3)粒子,然后在其中分散以得到用于多孔涂层的浆料。在此,氧化铝粒子与勃姆石粒子之间的重量比为85:15。
通过浸涂工序将获得的浆料涂布到厚度为15μm的聚乙烯多孔膜(孔隙率40%)的两个表面上,以获得在其两个表面上设置有多孔涂层的隔膜。隔膜的厚度示于下表1中。
关于所得隔膜,在聚乙烯多孔膜的两个表面上形成的所述两个多孔涂层中的粘合剂的总含量为20重量%,并且PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为90:10。在此,在隔膜的两个表面上形成的多孔涂层具有相同粘合剂含量和PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的相同重量比。
实施例2
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为80:20。
实施例3
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为85:15。
实施例4
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为95:5。
比较例1
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为75:25。
比较例2
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为70:30。
比较例3
以与实施例1相同的方式制造隔膜,不同之处在于PVdF-HFP与丁腈橡胶之间的重量比为60:40。
隔膜物理性质的评价
确定根据实施例1-4和比较例1-3获得的隔膜的通气时间和热收缩。结果显示在下表1中。
(1)通气时间
根据ASTM D726-94的方法测定Gurley透气度值。本文中使用的Gurley是对气流的阻力,并通过Gurley透气度测量仪测量。本文中所述的Gurley透气度值表示为在12.2英寸H2O的压力下,100毫升空气通过1英寸2截面所需的时间(秒),即通气时间。
(2)热收缩
将根据实施例1-4和比较例1-3获得的每个隔膜切割成50mm×50mm的尺寸,放置在A4纸片之间,引入至150℃的对流烘箱中30分钟,然后在纵向(MD)和横向(TD)测量其热收缩。在本文中,通过式[(初始长度-热处理后的长度)/(初始长度)×100]计算热收缩。
[表1]
参照表1,根据实施例1-4获得的每个隔膜在其多孔涂层中包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂,并且满足如下条件:氟系粘合剂与橡胶系粘合剂的重量比80:20-99.9:0.1。结果,可以看出,与根据超出上述条件的比较例1-3的隔膜相比,实施例1-4中的每个显示出显著改善的通气时间和热收缩。
Claims (13)
1.一种隔膜,包含:
具有多个孔的多孔基材;和
一对多孔涂层,所述一对多孔涂层在所述多孔基材的至少一个表面上形成,并且包含多个无机粒子和设置在所述无机粒子的部分或全部表面上以使所述无机粒子彼此连接和固定的粘合剂,
其中基于所述多孔涂层的总重量,所述粘合剂的用量为5-40重量%,
所述无机粒子包含勃姆石粒子,
所述粘合剂包含氟系粘合剂和橡胶系粘合剂,并且所述氟系粘合剂和所述橡胶系粘合剂以80:20-99.9:0.1的重量比使用。
2.根据权利要求1所述的隔膜,其中所述氟系粘合剂是选自由聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-共-三氯乙烯、聚四氟乙烯和聚氯三氟乙烯组成的组中的任一种,或者它们中的至少两种的混合物。
3.根据权利要求1所述的隔膜,其中所述橡胶系粘合剂是选自由丁腈橡胶、氢化丁腈橡胶、丁苯橡胶、氢化丁苯橡胶和硅橡胶组成的组中的任一种,或者它们中的至少两种的混合物。
4.根据权利要求1所述的隔膜,其中所述无机粒子还含有勃姆石粒子以外的非勃姆石粒子。
5.根据权利要求4所述的隔膜,其中所述非勃姆石粒子和勃姆石粒子以1:99-99:1的重量比使用。
6.根据权利要求4所述的隔膜,其中所述非勃姆石粒子包含介电常数为5以上的无机粒子、能够传输锂离子的无机粒子、或其混合物。
7.根据权利要求6所述的隔膜,其中所述介电常数为5以上的无机粒子包含BaTiO3,Pb(Zr,Ti)O3(PZT),Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT),PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT),二氧化铪(HfO2),SrTiO3,SnO2,CeO2,MgO,NiO,CaO,ZnO,ZrO2,Y2O3,Al2O3,TiO2,SiC或其混合物。
8.根据权利要求6所述的隔膜,其中所述能够传输锂离子的无机粒子包含磷酸锂(Li3PO4),磷酸锂钛(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3),磷酸锂铝钛(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3),(LiAlTiP)xOy系玻璃(0<x<4,0<y<13),钛酸锂镧(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3),硫代磷酸锂锗(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5),锂氮化物(LixNy,0<x<4,0<y<2),SiS2系玻璃(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4),P2S5系玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)或其混合物。
9.根据权利要求1所述的隔膜,其中所述多孔基材是聚烯烃系多孔基材。
10.根据权利要求9所述的隔膜,其中所述聚烯烃系多孔基材包含选自由聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯和聚戊烯组成的组中的任一种聚合物或其组合。
11.根据权利要求1所述的隔膜,其中所述多孔基材的厚度为5-50μm,孔尺寸为0.01-50μm,孔隙率为10%-95%。
12.一种电化学装置,包含正极、负极和夹设于所述正极与所述负极之间的隔膜,其中所述隔膜是如权利要求1至11的任一项中限定的隔膜。
13.根据权利要求12所述的电化学装置,所述电化学装置是锂二次电池。
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