CN108318367B - 一种mox芯块中氧金属原子比的分析方法 - Google Patents

一种mox芯块中氧金属原子比的分析方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及燃料检测领域，具体公开了一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，包括以下步骤：步骤1：仪器准备；步骤2：样品处理；步骤3：样品测定；步骤4：结果计算。本发明方法实现了PuO2含量达到25％的快堆MOX芯块中O/M的准确测定，O/M测量结果的标准偏差为0.001～0.002，达到国外标准水平。

Description

一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法
技术领域
本发明属于燃料检测领域，具体涉及一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法。
背景技术
我国实验快堆混合氧化铀钚燃料(MOX)芯块中的O/M对芯块的各种物理性能有较大影响，是入堆前的重要控制指标，必须准确测量。
目前国内尚未见MOX芯块中O/M分析方法。国外MOX芯块O/M分析方法较多，如惰性气体熔融(氧)+库仑滴定法、熔点法、XRD法、氧化还原称重法、平衡法等，但目前仅平衡法和氧化还原称重法形成标准，如平衡法(ASTMC698-2010)、氧化还原称重法(ASTM C1817-15)，ISO21484将上两种分析方法收纳其中，用于测量氧金属比为1.98～2.01的MOX芯块的O/M。
但基于氧化还原法原理的ASTM C1817-15标准，该标准提出仅能适用于PuO2含量高达10％的MOX芯块，且其重要参数氧化时间仅为1分钟。
通过大量试验证明，该方法完全不能满足我国实验快堆MOX芯块(PuO2含量高达25％)中O/M的测定，所以建立我国实验快堆MOX芯块中O/M的分析方法十分必要。
发明内容
本发明的目的在于提供一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，满足我国实验快堆MOX芯块中O/M的测定需求。
本发明的技术方案如下：
一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，包括以下步骤：
步骤1：仪器准备
将热重仪和电子天平分别开机预热30min以上；
保证氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶中的气体压力均大于1MPa；
步骤2：样品处理
将1块MOX芯块放入质量为mT的坩埚中，然后将坩埚放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置加热温度为100～150℃，恒温时间为1h，启动加热程序；
待加热完成后热重仪内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的初始总质量m1；
步骤3：样品测定
将装有样品的坩埚再次放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为750℃～1000℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为750℃～1000℃，恒温时间为1～3h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为750～1000℃，恒温时间为4～8h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
控温程序设置完成后启动控温程序，并在相应阶段打开相应气瓶将气体通入热重仪炉体内，待还原完成，炉内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的最终总质量m2；
步骤4：结果计算
MOX芯块中O/M按下式计算：
Figure GDA0002362421800000031
式中：
2.000——测量完成后的理论O/M值；
m2——坩埚和样品的最终总质量，单位为克；
m1——坩埚和样品的初始总质量，单位为克；
mT——坩埚的质量，单位为克；
F——(金属氧化物分子量)/15.999，其中金属氧化物分子量根据芯块中铀、钚的含量比例和同位素丰度计算得出。
所述的氢氦混合气瓶中的氢氦混合气配比为94％He-6％H2。
所述的氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶在首次使用前，用水分分析仪测量各气体中的水分含量，确保均低于2×10-5。
所述的坩埚为氧化铝坩埚或石英坩埚。
所述的热重仪的最高加热温度≥1000℃。
所述的电子天平的感量为0.01mg。
所述m1、m2和mT的测量精度准确至0.00001g。
步骤3中，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为950℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为950℃，恒温时间为1h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为800℃，恒温时间5h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min。
该方法测量结果的标准偏差小于0.002。
本发明的显著效果在于：
本发明方法实现了PuO2含量达到25％的快堆MOX芯块中O/M的准确测定，O/M测量结果的标准偏差为0.001～0.002，达到国外标准水平。
附图说明
图1为MOX芯块中氧金属原子比的分析方法流程图。
具体实施方式
下面结合附图及具体实施例对本发明作进一步详细说明。
一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，包括以下步骤：
步骤1：仪器准备
将最高加热温度≥1000℃的热重仪和感量为0.01mg的电子天平分别开机预热30min以上，检查氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶中的气体压力均应大于1MPa，气瓶首次使用前用水分分析仪测量各气体中的水分含量，确保均低于2×10-5。
所述的氢氦混合气瓶中的氢氦混合气配比为94％He-6％H2。
步骤2：样品处理
将1块MOX芯块放入质量为mT的坩埚中，然后将坩埚放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置加热温度为100～150℃，恒温时间为1h，启动加热程序；
所述的坩埚为氧化铝坩埚或石英坩埚；
待加热完成后热重仪内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的初始总质量m1，测量精度准确至0.00001g。
步骤3：样品测定
将装有样品的坩埚再次放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为750℃～1000℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为750℃～1000℃，恒温时间为1～3h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为750～1000℃，恒温时间为4～8h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min。
控温程序设置完成后启动控温程序，并在相应阶段打开相应气瓶将气体通入热重仪炉体内，待还原完成，炉内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的最终总质量m2，测量精度准确至0.00001g。
步骤4：结果计算
MOX芯块中O/M按下式计算：
Figure GDA0002362421800000051
式中：
2.000——测量完成后的理论O/M值；
m2为坩埚和样品的最终总质量，单位为克(g)；
m1为坩埚和样品的初始总质量，单位为克(g)；
mT为坩埚的质量，单位为克(g)；
F为(金属氧化物分子量)/15.999，其中金属氧化物分子量根据芯块中铀、钚的含量比例和同位素丰度计算得出。
实施例
步骤1：仪器准备
将热重仪、电子天平分别开机预热30min以上，确保氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶中的各气体压力大于1MPa，气瓶首次使用前用水分分析仪测量各气体中的水分含量，确保均低于2×10-5。
所述的氢氦混合气瓶中的氢氦混合气配比为94％He-6％H2。
步骤2：样品处理
称量一个空氧化铝坩埚中的质量，记为mT，测量精度准确至0.00001g；在空氧化铝坩埚中放入1块待测MOX芯块，将氧化铝坩埚放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子，设置加热温度为100℃，恒温时间为1h，启动加热程序；
待加热完成后炉内温度自然冷却至35℃，取出氧化铝坩埚快速测量，得到氧化铝坩埚和样品的初始总质量m1，测量精度准确至0.00001g；
步骤3：样品测定
将装有样品的氧化铝坩埚再次放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为950℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为950℃，恒温时间为1h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为800℃，恒温时间5h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min。
控温程序设置完成后打开氩气瓶，启动控温程序，然后在相应阶段打开相应气瓶将气体通入热重仪炉体内；
在还原反应完成后，待炉内温度自然冷却至35℃以下后，取出氧化铝坩埚快速称量，得到氧化铝坩埚和样品的最终总质量m2，测量精度准确至0.00001g；
步骤4：结果计算
MOX芯块中O/M按下式计算：
Figure GDA0002362421800000071
式中：
2.000——测量完成后的理论O/M值；
m2——氧化铝坩埚和样品的最终总质量，单位为克(g)；
m1——氧化铝坩埚和样品的初始总质量，单位为克(g)；
mT——氧化铝坩埚的质量，单位为克(g)；
F——(金属氧化物分子量)/15.999，其中金属氧化物分子量根据芯块中铀、钚的含量比例和同位素丰度计算得出；
重复步骤2～步骤4，共进行6次测定和计算，得到测定结果如下：
Figure GDA0002362421800000072
实施例一结果表明：本发明测定MOX芯块中O/M，测量结果的标准偏差优于0.002，达到国外标准水平。

Claims (9)

1.一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤1：仪器准备
将热重仪和电子天平分别开机预热30min以上；
保证氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶中的气体压力均大于1MPa；
步骤2：样品处理
将1块MOX芯块放入质量为mT的坩埚中，然后将坩埚放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置加热温度为100～150℃，恒温时间为1h，启动加热程序；
待加热完成后热重仪内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的初始总质量m1；
步骤3：样品测定
将装有样品的坩埚再次放入热重仪中的支架上，关闭热重仪盖子后，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为750℃～1000℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为750℃～1000℃，恒温时间为1～3h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为750～1000℃，恒温时间为4～8h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为100～200mL/min；
控温程序设置完成后启动控温程序，并在相应阶段打开相应气瓶将气体通入热重仪炉体内，待还原完成，炉内温度自然冷却至35℃以下后，取出坩埚快速称量，得到坩埚和样品的最终总质量m2；
步骤4：结果计算
MOX芯块中O/M按下式计算：
Figure FDA0002362421790000021
式中：
2.000——测量完成后的理论O/M值；
m2——坩埚和样品的最终总质量，单位为克；
m1——坩埚和样品的初始总质量，单位为克；
mT——坩埚的质量，单位为克；
F——(金属氧化物分子量)/15.999，其中金属氧化物分子量根据芯块中铀、钚的含量比例和同位素丰度计算得出。
2.如权利要求1所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述的氢氦混合气瓶中的氢氦混合气配比为94％He-6％H2。
3.如权利要求2所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述的氩气瓶、压缩空气瓶和氢氦混合气瓶在首次使用前，用水分分析仪测量各气体中的水分含量，确保均低于2×10-5。
4.如权利要求3所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述的坩埚为氧化铝坩埚或石英坩埚。
5.如权利要求4所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述的热重仪的最高加热温度≥1000℃。
6.如权利要求5所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述的电子天平的感量为0.01mg。
7.如权利要求6所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：所述m1、m2和mT的测量精度准确至0.00001g。
8.如权利要求7所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：步骤3中，设置控温程序：
1)升温阶段：初始温度为室温，最终温度为950℃，升温速率为10～30℃/min；通入气体为氩气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
2)氧化恒温阶段：温度为950℃，恒温时间为1h；通入气体为压缩空气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
3)还原恒温阶段：温度为800℃，恒温时间5h；通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min；
4)降温阶段：自然冷却，通入气体为氢氦混合气，压力为0.2Mpa，流量为150mL/min。
9.如权利要求1～8任一项所述的一种MOX芯块中氧金属原子比的分析方法，其特征在于：该方法测量结果的标准偏差小于0.002。
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