CN110309595B - 一种mox芯块氧势的计算方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种MOX芯块氧势的计算方法。所述的计算方法基于Blackburn方法并对其进行改进，包括如下步骤：(1)利用U‑O、Pu‑O二元系热力学数据对MOX芯块中可能存在的四个离子平衡反应的ΔG进行计算，从而判定各离子平衡反应会否在当前热力学条件下发生；(2)将判定可发生的离子平衡反应组成方程组求解，得到各离子平衡浓度；(3)由各离子平衡浓度计算得到MOX芯块氧势。利用本发明的MOX芯块氧势的计算方法，能够计算精度高、适用范围广且计算量较低，并可以用于指导工艺规模的MOX芯块O/M比控制。

Description

一种MOX芯块氧势的计算方法
技术领域
本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种MOX芯块氧势的计算方法。
背景技术
MOX燃料元件自从20世纪60年代在核能工业中得到应用后，世界各国在其芯块物理化学性能及堆内辐照性能研究方面积累了大量数据。这些数据表明，MOX燃料元件芯块中氧金属比(氧化物晶格中氧原子含量和金属原子含量的比值，下文以O/M比表示)对MOX燃料元件性能有着较大的影响。
例如当MOX芯块O/M比下降时：
1)芯块比热容、热导率下降；
2)芯块弹性模量下降；
3)芯块中钚元素由中心热区向着周边冷区迁移加剧；
4)芯块包壳相互作用降低；
5)包壳破损时，芯块与冷却剂反应性下降。
因此在美国等国MOX芯块生产标准中，均将O/M比列为关键技术指标，需在生产中严格控制。
MOX芯块生产中一般通过调节烧结时或烧结后热处理时芯块周围气氛氧分压
Figure BDA0002115426270000011
使芯块O/M比达到设计值要求，其理论基础是芯块氧势方法，即MOX芯块O/M比与氧势
Figure BDA0002115426270000012
Pu含量、温度存在的函数关系：
Figure BDA0002115426270000013
从上式可见，当函数关系式(即氧势方法)、变量(O/M比、Pu含量，温度)已知时，可解出氧势
Figure BDA0002115426270000014
进一步根据下式即可得到气氛氧分压
Figure BDA0002115426270000015
从而应用于芯块O/M比控制：
Figure BDA0002115426270000016
目前国外主要的氧势O/M比控制计算方法包括Rand-Markin方法、Blackburn方法、相平衡方法、点缺陷方法，这些方法的主要目的就是发现在Pu含量、温度等条件已知时，氧势
Figure BDA0002115426270000021
与O/M比之间的影响规律。下面列出各方法的基本原理。
1)Rand-Markin方法
Rand-Markin方法在提出时是基于固体氧势方法求解的经验方法，此方法根据O/M比求解U、Pu离子的平均价态，再根据平均价态从数据库中获得MOX芯块固体中的偏摩尔熵
Figure BDA0002115426270000022
偏摩尔焓
Figure BDA0002115426270000023
最后计算氧势
Figure BDA0002115426270000024
数据早期依靠实验测定得来，极大局限了方法的应用范围。
2)Blackburn方法(参见：Blackburn P.E.，Johnson C.E.Oxygen pressures overfast breeder reactor fuel(I):A model for UO2±x[J].Journal of NuclearMaterials,1973,46(3),244-252.)
Blackburn方法是基于气氛氧势方法的半经验方法，它认为MOX芯块中U2+、U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+等离子浓度与气氛
Figure BDA00021154262700000211
相互平衡，构成平衡方程组。当芯块O/M比、各离子平衡反应常数已知时，解方程组即可解出氧势
Figure BDA0002115426270000029
该方法适用性较广，具备较高的计算精度，但计算值还是在某些情况下与实际偏差较大。
3)相平衡方法
相平衡方法是基于固体氧势方法的半经验方法，其认为MOX芯块固溶体是U4O9、UO2、Pu2O3、PuO2四相平衡的产物，通过O/M比求得四相份额，在四相标准吉布斯自由能已知的情况下，即可解出各相偏摩尔自由能，最后求得氧势
Figure BDA00021154262700000210
相平衡方法的假设前提存在致命缺陷，其认为U4O9、Pu2O3非化学计量化合物可对应地溶解于化学计量比化合物UO2、PuO2中，但在实际情况中并非如此，这较大的影响了其计算精度。
4)点缺陷方法
点缺陷方法是基于气氛氧势方法的半经验方法，其物理思想类似于Blackburn方法，认为气氛
Figure BDA0002115426270000027
将影响到固体内部的一系列平衡反应，对此系列平衡反应的影响最后表现为O/M的改变，但平衡反应的参与者由Blackburn方法中的各型离子改变为了
Figure BDA0002115426270000026
Oi”、
Figure BDA0002115426270000028
等各型缺陷，通过计算缺陷平衡反应来得到氧势
Figure BDA0002115426270000025
其计算结果与实验结果符合较好，但较难测定缺陷平衡反应常数，目前仅能用于固定成份的MOX芯块氧势预测。
由此可见，上述几种MOX芯块氧势计算方法中：Blackburn方法普适性最好，但是存在一定的计算误差，且该误差由方法本身带来，无法通过改善算法消除；点缺陷方法表现出了很高的计算精度，但由于目前仅报道了固定几个芯块成份的点缺陷反应平衡常数，因此方法适用性极窄；而Rand-Markin方法以及相平衡方法更是存在明显缺陷，无法应用于MOX芯块生产中O/M比控制。
发明内容
本发明的目的是提供一种MOX芯块氧势的计算方法，以能够计算精度高、适用范围广且计算量较低，并可以用于指导工艺规模的MOX芯块O/M比控制。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种MOX芯块氧势的计算方法，所述的计算方法基于Blackburn方法并对其进行改进，包括如下步骤：
(1)利用U-O、Pu-O二元系热力学数据对MOX芯块中可能存在的四个离子平衡反应的ΔG进行计算，从而判定各离子平衡反应会否在当前热力学条件下发生；
(2)将判定可发生的离子平衡反应组成方程组求解，得到各离子平衡浓度；
(3)由各离子平衡浓度计算得到MOX芯块氧势。
发明人经过研究分析发现，Blackburn方法计算误差较大原因来自于模型固有缺陷，其模型认为MOX芯块中存在以下平衡反应：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g) (反应1)
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g) (反应2)
2U4++2O2-＝2U2++O2(g) (反应3)
2U6++2O2-＝2U4++O2(g) (反应4)。
Blackburn方法模型默认反应1-4在各温度下都可进行，也就是其认为氧势变化将同时导致MOX芯块中U、Pu离子价态出现变化。计算过程并未校核各反应ΔG是否小于0，实际中某些温度条件下反应1-4可能会出现ΔG>0，即某些反应不可能自发进行，如果这时依旧利用Blackburn方法求解会解出在实际中并不存在的离子浓度，导致误差产生。
因此本发明技术方案中对Blackburn方法进行了较大程度的改变，利用U-O、Pu-O二元系热力学数据对反应1-4的ΔG进行计算，先判定各平衡反应会否在当前热力学条件下发生，再根据会发生的离子平衡反应求解。因此在不同的场合条件下，离子平衡反应方程组包括的离子平衡反应各不相同，从而提高了计算方法的适用性以及计算精度。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种MOX芯块氧势的计算方法，其中步骤(1)中，所述的U-O、Pu-O二元系热力学数据包括UO2、PuO2、U4O9、U3O7、U3O8以及Pu2O3的标准生成熵、标准生成焓以及标准生成自由能数据。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种MOX芯块氧势的计算方法，其中步骤(1)中，所述的四个离子平衡反应如下：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g) (反应1)
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g) (反应2)
2U4++2O2-＝2U2++O2(g) (反应3)
2U6++2O2-＝2U4++O2(g) (反应4)。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种MOX芯块氧势的计算方法，其中步骤(2)中，所述的各离子包括U2+、U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种MOX芯块氧势的计算方法，其中步骤(3)的计算方法为：
对于步骤(1)所述的四个离子平衡反应，其质量作用定律可以如下表示：
Figure BDA0002115426270000041
Figure BDA0002115426270000051
Figure BDA0002115426270000052
Figure BDA0002115426270000053
式中：
Figure BDA0002115426270000054
分别为反应(1)-(4)的反应平衡常数；
[U2+]、[U4+]、[U6+]、[Pu2+]、[Pu3+]、[Pu4+]、[O2-]为U2+、U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+、O2-为各种离子的离子浓度；
Figure BDA0002115426270000055
为氧分压，
而对于确定Pu含量与O/M比的MOX(U1-yPuyO2±x)芯块而言，x为芯块O/M比值偏离正化学计量比值(2.0)的绝对值，y为芯块中Pu含量，此二值均为已知量，可以写出如下方程：
[U2+]+[U4+]+[U6+]＝1-y (5)
[Pu2+]+[Pu3+]+[Pu4+]＝y (6)
2[U2+]+4[U4+]+6[U6+]+2[Pu2+]+3[Pu3+]+4[Pu4+]＝2±x＝2[O2-] (7)
Figure BDA0002115426270000056
当
Figure BDA0002115426270000057
各反应平衡常数已知，联立解(1)-(8)方程组即可解得MOX芯块的氧势
Figure BDA0002115426270000058
本发明的有益效果在于，利用本发明的MOX芯块氧势的计算方法，能够计算精度高、适用范围广且计算量较低，并可以用于指导工艺规模的MOX芯块O/M比控制。
本发明氧势计算精度相比Blackburn方法有着较大改善，O/M比相等的条件下，计算得到的
Figure BDA0002115426270000059
误差范围由Blackburn方法的10-70KJ/mol缩小到10-30KJ/mol，具体计算结果对比见表1。
表1 1700℃烧结时U0.72Pu0.28O2-x芯块
Figure BDA00021154262700000510
计算值与实际值对比
Figure BDA0002115426270000061
如氧势
Figure BDA0002115426270000062
相等，则本方法计算得到的O/M比误差分别为0.002、0.005，相比Blackburn方法的0.004、0.01有着较大改善。
附图说明
图1为本发明的MOX芯块氧势的计算方法的流程图。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：
Pu质量含量为25％的MOX芯块，如热处理温度为900℃，经ΔG校核计算表明，该条件下，存在：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g)；
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g)；
等2个平衡反应。
对于前述2个离子平衡反应，其质量作用定律可以如下表示：
Figure BDA0002115426270000063
Figure BDA0002115426270000064
式中
Figure BDA0002115426270000065
分别为反应1-2的反应平衡常数；
而对于确定Pu含量为25％的MOX(U0.75Pu0.25O2±x)芯块而言，可以写出如下方程：
[U4+]＝0.75 (3)
[Pu2+]+[Pu3+]+[Pu4+]＝0.25 (4)
4[U4+]+2[Pu2+]+3[Pu3+]+4[Pu4+]＝2±x＝2[O2-] (5)
Figure BDA0002115426270000071
[U4+]、[Pu2+]、[Pu3+]、[Pu4+]、[O2-]为U4+、Pu2+、Pu3+、Pu4+、O2-为各种离子的离子浓度，
Figure BDA0002115426270000072
为氧分压。
联立解(1)-(6)方程组即可解得MOX芯块的氧势
Figure BDA0002115426270000073
当O/M比为1.95时，2±x＝1.95，x＝0.05，解方程组可得
Figure BDA0002115426270000074
为-657.46KJ/mol，热处理时需保证热处理气氛氧势为-657.46KJ/mol；
当O/M比为1.96时，x＝0.04，
Figure BDA0002115426270000075
为-647.36KJ/mol；
当O/M比为1.97时，x＝0.03，
Figure BDA0002115426270000076
为-634.88KJ/mol；
当O/M比为1.98时，x＝0.02，
Figure BDA0002115426270000077
为-617.95KJ/mol；
当O/M比为1.99时，x＝0.01，
Figure BDA0002115426270000078
为-589.95KJ/mol；
当O/M比为1.995时，x＝0.005，
Figure BDA0002115426270000079
为-562.50KJ/mol。
实施例2：
Pu质量含量为15％的MOX芯块，如热处理温度为1400℃，经ΔG校核计算表明，该条件下，存在：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g)
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g)
2U6++2O2-＝2U4++O2(g)
等3个平衡反应。
对于前述3个离子平衡反应，其质量作用定律可以如下表示：
Figure BDA00021154262700000710
Figure BDA00021154262700000711
Figure BDA00021154262700000712
式中
Figure BDA00021154262700000713
分别为反应1-3的反应平衡常数；
而对于确定Pu含量为15％的MOX(U085Pu015O2±x)芯块而言，可以写出如下方程：
[U4+]+[U6+]＝0.85 (4)
[Pu2+]+[Pu3+]+[Pu4+]＝0.15 (5)
4[U4+]+6[U6+]+2[Pu2+]+3[Pu3+]+4[Pu4+]＝2±x＝2[O2-] (6)
Figure BDA0002115426270000081
[U4+]、[U6+]、[Pu2+]、[Pu3+]、[Pu4+]、[O2-]为U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+、O2-为各种离子的离子浓度，
Figure BDA0002115426270000082
为氧分压。
联立解(1)-(7)方程组即可解得MOX芯块的氧势
Figure BDA0002115426270000083
当O/M比为1.95时，2±x＝1.95，x＝0.05，解方程组可得
Figure BDA0002115426270000084
为-555.46KJ/mol，热处理时需保证热处理气氛氧势为-555.46KJ/mol；
当O/M比为1.96时，x＝0.04，
Figure BDA0002115426270000085
为-542.82KJ/mol；
当O/M比为1.97时，x＝0.03，
Figure BDA0002115426270000086
为-527.93KJ/mol；
当O/M比为1.98时，x＝0.02，
Figure BDA0002115426270000087
为-508.45KJ/mol；
当O/M比为1.99时，x＝0.01，
Figure BDA0002115426270000088
为-476.58KJ/mol；
当O/M比为1.995时，x＝0.005，
Figure BDA0002115426270000089
为-444.35KJ/mol。
实施例3：
Pu质量含量为18％的MOX芯块，如烧结温度为1800℃，经ΔG校核计算表明，该条件下，存在：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g)
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g)
2U4++2O2-＝2U2++O2(g)
2U6++2O2-＝2U4++O2(g)
等4个平衡反应。
对于前述4个离子平衡反应，其质量作用定律可以如下表示：
Figure BDA00021154262700000810
Figure BDA0002115426270000091
Figure BDA0002115426270000092
Figure BDA0002115426270000093
式中
Figure BDA0002115426270000094
分别为反应1-4的反应平衡常数；
而对于确定Pu含量为18％的MOX(U0.82Pu0.18O2±x)芯块而言，可以写出如下方程：
[U2+]+[U4+]+[U6+]＝0.82 (5)
[Pu2+]+[Pu3+]+[Pu4+]＝0.18 (6)
2[U2+]+4[U4+]+6[U6+]+2[Pu2+]+3[Pu3+]+4[Pu4+]＝2±x＝2[O2-] (7)
Figure BDA0002115426270000095
[U2+]、[U4+]、[U6+]、[Pu2+]、[Pu3+]、[Pu4+]、[O2-]为U2+、U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+、O2-为各种离子的离子浓度，
Figure BDA0002115426270000096
为氧分压。
联立解(1)-(8)方程组即可解得MOX芯块的氧势
Figure BDA0002115426270000097
当O/M比为1.95时，2±x＝1.95，x＝0.05，解方程组可得
Figure BDA0002115426270000098
为-438.79KJ/mol，烧结时需保证烧结气氛氧势为-438.79KJ/mol；
当O/M比为1.96时，x＝0.04，
Figure BDA0002115426270000099
为-425.33KJ/mol；
当O/M比为1.97时，x＝0.03，
Figure BDA00021154262700000910
为-409.19KJ/mol；
当O/M比为1.98时，x＝0.02，
Figure BDA00021154262700000911
为-387.78KJ/mol；
当O/M比为1.99时，x＝0.01，
Figure BDA00021154262700000912
为-352.41KJ/mol；
当O/M比为1.995时，x＝0.005，
Figure BDA00021154262700000913
为-316.40KJ/mol。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (3)

1.一种MOX芯块氧势的计算方法，其特征在于，所述的计算方法基于Blackburn方法并对其进行改进，包括如下步骤：
(1)利用U-O、Pu-O二元系热力学数据对MOX芯块中存在的四个离子平衡反应的ΔG进行计算，从而判定各离子平衡反应会否在当前热力学条件下发生；
(2)将判定可发生的离子平衡反应组成方程组求解，得到各离子平衡浓度；
(3)由各离子平衡浓度计算得到MOX芯块氧势，
其中：
步骤(1)中，所述的四个离子平衡反应如下：
4Pu4++2O2-＝4Pu3++O2(g) (反应1)
4Pu3++2O2-＝4Pu2++O2(g) (反应2)
2U4++2O2-＝2U2++O2(g) (反应3)
2U6++2O2-＝2U4++O2(g) (反应4)。
2.根据权利要求1所述的计算方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的U-O、Pu-O二元系热力学数据包括UO2、PuO2、U4O9、U3O7、U3O8以及Pu2O3的标准生成熵、标准生成焓以及标准生成自由能数据。
3.根据权利要求1所述的计算方法，其特征在于：步骤(2)中，所述的各离子包括U2+、U4+、U6+、Pu2+、Pu3+、Pu4+。
CN201910588847.9A 2019-07-02 2019-07-02 一种mox芯块氧势的计算方法 Active CN110309595B (zh)

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