CN113295577B - 一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，包括以下步骤：称量燃料颗粒的质量；用压汞法测燃料颗粒表观体积；高温氧化去除燃料颗粒表面包覆的疏松热解碳层，UO2芯核被氧化为U3O8；称量U3O8的质量，计算UO2芯核的质量；将燃料颗粒的质量与UO2芯核的质量的差值作为疏松热解碳层的质量；利用UO2芯核的质量和表观密度、计算获得芯核的表观体积；燃料颗粒的表观体积与UO2芯核的表观体积的差值作为疏松热解碳层的表观体积；疏松热解碳层的质量与表观体积的比值作为其表观密度。基于称量法和压汞仪完成相关质量和表观体积的测定、结合相关计算，在不对疏松热解碳层厚度测定的情况下，实现疏松热解碳层表观密度的测定。

Description

一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法
技术领域
本发明涉及分析检测技术领域，具体涉及一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法。
背景技术
目前最广泛应用的核燃料是二氧化铀(UO2)陶瓷燃料。但由于UO2陶瓷燃料导热性能差，使反应堆在运行过程中，芯块中心部分和周边部分存在较大温度差，存在发生热应力开裂和堆芯燃料棒熔化的安全风险。
包覆燃料颗粒是一种新型燃料元件形式，它不仅在设计原理上提高了燃料元件的安全性，而且通过实际辐照试验也体现了其固有的安全特性。三结构同向性型(Tri-structuralisotropic,TRISO)包覆颗粒是在球形燃料芯核的外周依次沉积疏松热解碳层、内致密热解碳层、碳化硅层和外致密热解碳层的球形元件。各个包覆层功能不同，它们协同作用如同传统的压水堆燃料元件的金属包壳，将放射性裂变产物有效约束在包覆燃料颗粒内，从而使反应堆运行的安全性得到极大提高。
其中，疏松热解碳层主要有四个功能：一是疏松热解碳层多孔，可以吸附放射性裂变气体，防止TRISO包覆颗粒的内压过高，造成包覆颗粒压力壳式破损；二是缓冲和吸收来自燃料芯核表面的核裂变碎片，保护内致密热解碳层免受裂变碎片的轰击；三是吸收燃料芯核在裂变过程中产生的肿胀；四是吸收燃料芯核和内致密热解碳层之间因辐照和热引起的尺寸不一致变化(这种变化不一致会在致密层中引起应力)。疏松热解碳层本身不起约束燃料和裂变产物的作用，但只有存在适当的疏松热解碳层，包容燃料和裂变产物的内致密碳层才能在反应堆运行条件下存在，因此，疏松热解碳层在TRISO燃料颗粒中的作用尤为重要。
密度、厚度和厚度标准差是影响疏松热解碳层性能的主要指标。通常要求疏松热解碳涂层的密度小于理论密度2.26g/cm3的50％，这样它既可以提供吸附裂变气体的空间，又不会在燃料芯核和内致密包覆碳层之间传递应力。因此，在燃料芯核包覆过程中，疏松热解碳层的密度需要加以严格控制。
疏松热解碳层表观密度由包覆层的质量与包覆层的表观体积计算求得。其中，包覆层的质量较容易测定。而在已有文献中，包覆层的表观体积一般由包覆层的厚度计算得到。在这一类方法中，它们的不同之处在于包覆层厚度测量方法的差异。然而，此类方法存在工作量大、实验过程繁琐等缺点。
发明内容
基于上述技术背景，本发明提供了解决上述问题的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，基于称量法和压汞仪完成相关质量和表观体积的测定，再结合数学计算，在不对疏松热解碳层厚度测定的情况下，实现疏松热解碳层表观密度的测定。
本发明通过下述技术方案实现：
一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，包括以下步骤：
S1.称量获取包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的质量；利用压汞法测定包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的表观体积；即此时，利用压汞法测定的表观体积为，UO2芯核与其外部包覆的疏松热解碳层的表观体积之和。
S2.高温氧化去除燃料颗粒表面包覆的疏松热解碳层，并实现UO2芯核被氧化为U3O8；称量U3O8的质量，计算获得UO2芯核的质量；
S3.包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的质量与UO2芯核的质量的差值作为疏松热解碳层的质量；
S4.利用步骤S2获得的UO2芯核的质量和UO2芯核本身的表观密度，计算获得UO2芯核的表观体积；包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的表观体积与UO2芯核的表观体积的差值作为疏松热解碳层的表观体积；
S5.利用疏松热解碳层的质量与疏松热解碳层的表观体积的比值作为疏松热解碳层的表观密度。
现有技术中，疏松热解碳层表观密度由包覆层的质量与包覆层的表观体积计算求得。其中，包覆层的质量较容易测定。而在已有文献中，包覆层的表观体积一般由包覆层的厚度计算得到。在这一类方法中，它们的不同之处在于包覆层厚度测量方法的差异。然而，此类方法存在工作量大、实验过程繁琐等缺点。
本发明分别以分析天平和压汞仪完成相关质量和表观体积的测定，再结合数学计算，在不对疏松热解碳层厚度测定的情况下，实现疏松热解碳层表观密度的测定，测定方法简单，避免现有工作量大、实验过程繁琐等缺点，方便快捷。
进一步优选，在步骤S4之前，还包括测定UO2芯核本身的表观密度的步骤。在开展疏松热解碳层的密度测量前，需对UO2芯核的表观密度进行测定，这一结果对于后面测定和计算疏松热解碳层的表观体积至关重要。进一步优选，通过以下方法测定UO2芯核的表观密度：
以天平称量适量UO2芯核的质量；以压汞仪在设定压力下测定所称量UO2芯核样品的表观体积；UO2芯核的密度由质量与表观体积计算获得。
在进行UO2芯核表观密度的测定时，以天平称量适量UO2芯核的质量，以压汞仪在一定设定压力下测定所称量UO2芯核样品的表观体积，UO2芯核的密度由UO2芯核质量与UO2芯核表观体积比计算获得。
进一步优选，步骤S1中，还包括汞回收处理步骤：采用加热蒸发的方法，将包覆疏松热解碳层的燃料颗粒表面吸附的汞去除；加热蒸发产生的汞蒸气经循环水冷凝、收集。
由于疏松热解碳具有很强的吸附作用，经压汞仪测定表观体积后，燃料颗粒的表面吸附有大量的汞。为便于后续实验操作，采用加热蒸发的方法，将燃料颗粒表面的汞完全去除。对于加热蒸发法，具体操作可为：将表观体积测定完毕的燃料颗粒全部转移至汞回收装置中；向汞回收装置中通入保护气氮气，并将该装置加热到一定温度；在该温度下，保持适当时长，确保燃料颗粒表面及间隙中的汞与燃料颗粒完全分离；汞蒸气经循环水冷凝，被汞回收装置收集。
进一步优选，利用加热蒸发的方法全部回收的包覆疏松热解碳层的燃料颗粒用于步骤S2中继续进行测定试验。
进一步优选，步骤S2中，将包覆疏松热解碳层的燃料颗粒在空气氛围下、在900℃温度条件下进行灼烧。
具体操作时，如将回收的燃料颗粒全部转移至马弗炉中，在空气氛围下900℃灼烧样品。使燃料颗粒表面包覆的疏松热解碳层在高温下被氧化去除，同时UO2芯核被空气完全氧化，生成热力学和动力学稳定的U3O8。
进一步优选，步骤S2中，UO2芯核被氧化为U3O8的反应式为：
3UO2+O2＝U3O8。
本发明具有如下的优点和有益效果：
为解决疏松热解碳层表观密度准确测定、常规方法工作繁琐等难题，本发明设计了一种基于压汞法的疏松热解碳层表观体积的测量计算方法，通过对包覆层高温氧化去除前后燃料样品质量的称量与计算，实现对疏松热解碳层表观密度的测定。
本发明分别以分析天平和压汞仪完成相关质量和表观体积的测定，再结合数学计算，在不对疏松热解碳层厚度测定的情况下，实现疏松热解碳层表观密度的测定，测定方法简单，避免现有工作量大、实验过程繁琐等缺点。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：
图1为包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的金相图；其中白色部分为UO2芯核，外围包覆层为疏松热解碳层。
图2为本发明的包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法流程图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。
实施例1
本实施例提供了一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，首先需制备UO2芯核以及包覆疏松热解碳层的燃料颗粒，测定的具体步骤如下所示：
步骤1：测定UO2芯核的表观密度ρUO2；
用分析天平准确称取适量的UO2芯核，将样品置于压汞仪的样品腔中，在一定压力下，通过压汞仪测定所取UO2芯核样品表观体积；基于UO2芯核的质量与UO2芯核样品表观体积的比值，作为UO2芯核的表观密度ρUO2。
步骤2：测定包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的质量m球与表观体积v球；
用分析天平准确称取适量的包覆疏松热解碳层的燃料颗粒，质量为m球，将样品置于压汞仪的样品腔中，在一定压力下，通过压汞仪测定所取燃料颗粒的表观体积v球。
步骤3：燃料颗粒全回收；
将完成表观体积测定的燃料颗粒全部转移至汞回收装置中，在700℃温度条件下、氮气气氛保护下，对燃料颗粒加热2h，使燃料颗粒表面疏松热解碳层吸附的汞与燃料颗粒完全分离。汞蒸气经循环水冷凝，被汞回收装置收集。
步骤4：疏松热解碳层的去除与UO2芯核的氧化
将步骤3全回收得到的燃料颗粒样品转移至陶瓷坩埚中，将坩埚放置于马弗炉里，900℃下将样品加热2h。使燃料颗粒表面包覆的疏松热解碳层在高温下被氧化去除，同时UO2芯核被空气完全氧化，生成热力学和动力学稳定的U3O8。
步骤5：测定UO2芯核氧化后的质量mU3O8；
待第四步中的坩埚冷却至室温，用分析天平测定坩埚中样品的质量mU3O8。
步骤6：计算疏松热解碳层的密度；
通过步骤5测得的样品质量mU3O8，通过计算可以得到UO2芯核氧化前的质量mUO2。mU3O8与mUO2计算关系见化学关系式(1)和式(2)。
包覆疏松热解碳层燃料颗粒的质量m球与UO2芯核氧化前质量mUO2的差值为疏松热解碳层的质量m碳。
UO2芯核氧化前的质量mUO2与UO2芯核表观密度ρUO2的比值为所称取燃料颗粒中UO2芯核的表观体积vUO2。燃料颗粒的表观体积v球与UO2芯核的表观体积vUO2的差值为疏松热解碳层的表观体积v碳。
疏松热解碳层的质量m碳与表观体积v碳的比值，即为疏松热解碳层的表观密度ρ碳。
Figure BDA0003082781610000051
Figure BDA0003082781610000052
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1.称量获取包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的质量；利用压汞法测定包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的表观体积；
S2.高温氧化去除燃料颗粒表面包覆的疏松热解碳层，并实现UO2芯核被氧化为U3O8；称量U3O8的质量，计算获得氧化前UO2芯核的质量；
S3.包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的质量与UO2芯核的质量的差值作为疏松热解碳层的质量；
S4.利用步骤S2获得的UO2芯核的质量和UO2芯核本身的表观密度，计算获得UO2芯核的表观体积；包覆疏松热解碳层的燃料颗粒的表观体积与UO2芯核的表观体积的差值作为疏松热解碳层的表观体积；
S5.利用疏松热解碳层的质量与疏松热解碳层的表观体积的比值作为疏松热解碳层的表观密度；
步骤S2中，将包覆疏松热解碳层的燃料颗粒在空气氛围下、在高温条件下进行灼烧，灼烧温度为900℃。
2.根据权利要求1所述的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，在步骤S4之前，还包括测定UO2芯核本身的表观密度的步骤。
3.根据权利要求2所述的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，通过以下方法测定UO2芯核的表观密度：
以天平称量适量UO2芯核的质量；以压汞仪在设定压力下测定所称量UO2芯核样品的表观体积；UO2芯核的表观密度由质量与表观体积计算获得。
4.根据权利要求1所述的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，步骤S1中，还包括汞回收处理步骤：采用加热蒸发的方法，将包覆疏松热解碳层的燃料颗粒表面吸附的汞去除；加热蒸发产生的汞蒸气经循环水冷凝、收集。
5.根据权利要求4所述的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，利用加热蒸发的方法全部回收的包覆疏松热解碳层的燃料颗粒用于步骤S2中继续进行测定试验。
6.根据权利要求1所述的一种包覆燃料颗粒疏松热解碳层表观密度测定方法，其特征在于，步骤S2中，UO2芯核被氧化为U3O8的反应式为：
3UO2+O2＝U3O8。
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