CN108250668A - 金属接合用树脂组合物及其与金属接合成型品和制造方法 - Google Patents

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汤先文
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Abstract

本发明提供了金属接合用树脂组合物及其与金属接合成型品和制造方法，该组合物主要由以下按照原料组成，成分(Ⅰ)选自聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮中的至少一种；成分(Ⅱ)为聚苯硫醚，根据需要加入成分(Ⅲ)选自聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺或聚砜树脂中的至少一种和(Ⅳ)填充材料，在公知的熔融混炼机如单螺杆或双螺杆挤出机挤出机，班伯里密炼机、捏和机、混炼机中根据相应的熔融混炼方法获得。本发明的金属接合用树脂组合物具有优异的金属接合性，适用于需要与金属接合的机动车部件，笔记本电脑，移动电话等电子产品当中。

Description

金属接合用树脂组合物及其与金属接合成型品和制造方法
技术领域
本发明隶属于聚合物材料领域，主要涉及金属接合用树脂组合物及其与金属接合成型品和制造方法。
背景技术
近年来，机动车的轻量化需求与日俱增，推进铝，树脂等密度小质量轻的材料替代原有材料是有效的对策之一。再有，由于新的动力装置的出现，作为其主要材料的钢材，铝材、铜材等的使用量又正在增加。为了应对这样的情况，相关异种材料接合技术的需求逐渐增加，其中以树脂作为核心的新的异种材料接合技术受瞩目。
现有金属树脂接合技术主要是用化学试剂处理金属的表面或者用激光照射(国际专利WO2004/041532、WO2013/077277)，这些技术中使用的金属接合树脂组合物是聚苯硫醚组合物、聚对苯二甲酸丁二醇酯组合物、聚酰胺组合物。
另外，现有技术中也存在CFRTP和树脂接合的复合材料制造方法(日本发明2016-150547)。此技术中所使用的树脂组合物是聚醚醚酮组合物或者聚醚醚酮和聚醚酰亚胺合金组合物。聚醚醚酮和聚苯硫醚合金树脂组合物并未被采用。
再有、由于在聚醚醚酮和聚苯硫醚合金组合物中加入聚醚酰亚胺，组合物的拉伸强度、抗冲击性、热变形温度都有所提高(中国专利CN1016668814)。但是并未记述上述组合物比聚醚醚酮单体金属接合性能更好。
发明内容
为了解决上述机动车轻量化问题,本发明者等提出了相应的金属和树脂接合的解决方案。
本发明人发现(Ⅰ)聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮中的至少一种和(Ⅱ)聚苯硫醚形成的合金聚合物比单独的成分(Ⅰ)或成分(Ⅱ)有更好的金属接合性。
即本发明技术方案为：
1.一种金属接合用树脂组合物，所述树脂组合物包含成分(Ⅰ)和成分(Ⅱ)；其中，成分(Ⅰ)选自聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮中的至少一种；成分(Ⅱ)为聚苯硫醚。
2.根据上述1所记载一种金属接合用树脂组合物，其中，相对于100重量份的成分(Ⅰ)，成分(Ⅱ)的添加量为1-9900重量份。
3.根据上述1所记载一种金属接合用树脂组合物，其中，所述金属接合用树脂组合物还包含成分(Ⅲ)，所述成分(Ⅲ)选自聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺或聚砜树脂中的至少一种。
4.根据上述3所记载一种金属接合用树脂组合物，其中，相对于总计100重量份的成分(Ⅰ)和(Ⅱ)，树脂(Ⅲ)的添加量为0.1—20重量份。
5.根据上述1所记载一种金属接合用树脂组合物，其中，所述金属接合用树脂组合物还包含无机填充材料(Ⅳ)，相对于总计100重量份的成分(Ⅰ)和(Ⅱ)，无机填充材料添加量为5—300重量份。
6.根据上述5所记载一种金属接合树脂组合物，其中，所述无机填充材料(Ⅳ)选自玻璃纤维、碳纤维、玻璃微珠、云母片、碳酸钙、碳酸镁、二氧化硅、滑石或硅灰石中的至少一种。
7.一种成型品，其中，所述成型品是由上述1-6中所记载任意一项的所述金属接合用树脂组合物与金属接合形成。
8.一种上述7所记载的成型品的制造方法，其中，所述权利要求1-6中的任意一项的所述金属接合用树脂组合物加热熔融后与预先放入模具的金属注塑成型，在模具温度120—250℃下固化。
本发明的金属接合用树脂组合物具有优异的金属接合性，适用于需要与金属接合的机动车部件，笔记本电脑，移动电话等电子产品当中。
附图说明
图1为金属与树脂的接合成型品正面的示意图。
图2为金属与树脂的接合成型品侧面的示意图。
具体实施方式
以下对本发明的具体实施方式进行说明：
1.金属材料
本发明所属的一种金属接合用树脂组合物，其中，所述金属的材质没有特别的限制，例如金、白金、银、铝、镁、钛、铁、锡、锌、铅、铬、锰、铜、不锈钢、钴或上述材料的合金等都在保护范围。在所述金属表面用化学试剂腐蚀出微孔或者凹凸结构、也可以用阳极氧化处理成型微孔、亦或用激光照射在金属表面刻蚀处理后预先将此金属放入模具当中，再用本发明的金属接合用树脂进行射出成型，树脂侵入金属表面的孔或者凹凸结构中形成物理上的接合。再有，用化学试剂对金属表面进行活化处理再用上述的射出成型方法使树脂与金属两者通过化学反应形成膜的化学接合技术，也可使用本发明树脂组合物。
本发明所述的金属表面处理方法可以是NMT(Nano Molding Technology)技术中使用的处理方法，例如大成普拉斯株式会社开发的T(大成普拉斯的首个字母)处理方法和东亚电化株式会社开发的TRI处理方法或者日本corona工業株式会社开发的C处理方法等金属表面处理技术。所述化学试剂腐蚀所使用的腐蚀性液体包含碱性水溶液(PH＞7)、酸性水溶液(PH＜7)、含氮素化合物水溶液等。所述碱性水溶液，可以是氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠等水溶液。所述，酸性水溶液，可以是盐酸、硫酸、硝酸、氢氟酸等水溶液。所述，含氮素化合物，可以是氨、联氨(肼)、水溶性胺。所述水溶性胺，可以是甲基胺、二甲胺、三甲基胺、乙基胺、二乙胺、三乙胺、乙二胺、丙胺、乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、苯胺或其他胺类化合物。
本发明所述金属表面的阳极氧化是金属作为阳极，通过电解液中的电流作用，在金属表面形成氧化膜的方法。例如，用水溶性氨作为电解液，可以对金属表面进行阳极氧化处理。
本发明所述在金属与树脂两者之间形成有反应活性的被覆膜所用的化学试剂，可以是氨、肼、水溶性胺或三嗪硫醇衍生物等化合物。
所述三嗪硫醇衍生物，具体而言，可列举出1,3,5-三嗪-2,4,6-三硫醇(TT)、1,3,5-三嗪-2,4,6-三硫醇单钠(TTN)、1,3,5-三嗪-2,4,6-三硫醇三乙醇胺(F-TEA)、6-苯胺基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(AF)、6-苯胺基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钠(AFN)、6-二丁基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(DB)、6-二丁基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钠(DBN)、6-二烯丙基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(DA)、6-二烯丙基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钠(DAN)、1,3,5-三嗪-2,4,6-三硫醇-二(四丁基铵盐)(F2A)、6-二丁基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇-四丁基铵盐(DBA)、6-二硫代辛基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(DO)、6-二硫代辛基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钠(DON)、6-二月桂基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(DL)、6-二月桂基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钠(DLN)、6-硬脂基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(ST)、6-硬脂基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钾(STK)、6-油基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇(DL)、及6-油基氨基-1,3,5-三嗪-2,4-二硫醇单钾(OLK)等三嗪硫醇衍生物盐等。
本发明所述激光金属表面刻蚀可以是日本大赛路株式会社和大赛路塑料工业开发的DLAMP技术等用激光在金属表面刻蚀出微孔的技术。
本发明所述金属表面纳米级凹凸构造是用扫面电镜观察到的金属表面存在纳米级细孔。优选平均孔径在10～100nm，更优选10～80nm。
2.成分(Ⅰ)
本发明的一种金属接合用树脂组合物所使用的成分(Ⅰ)选自聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮中的至少一种。
聚醚酮化学结构如式(1)所示，此重复单元占聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
聚醚醚酮化学结构如式(2)所示，此重复单元占聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。例如威格斯制造的VICTREXTM PEEK、SOLVAY制造的KetaspireTM、AvaspireTM、鹏孚隆化工有限公司制造的“ PEEK”等可以使用。
聚醚醚酮酮化学结构如式(3)所示，此重复单元占聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
本发明优选流动性好的聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮，优选测试条件为用熔融指数仪在380℃5Kgf载荷下测定熔体体积流动速率(MVR)在5cm3/10min以上的，更优选15cm3/10min以上，最优选60cm3/10min以上。另一方面为了保持本发明的金属接合用树脂组合物的韧性，优选熔体体积流动速率(MVR)在300cm3/10min以下的。
3.成分(Ⅱ)
本发明的一种金属接合用树脂组合物中使用的成分(Ⅱ)是聚苯硫醚。聚苯硫醚聚合物是具有下述化学结构式(4)所示的重复单元的聚合物，重复单元占此聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
聚苯硫醚聚合物中，除(4)所示的重复单元以外的其他重复单元选自下述结构的重复单元(5)、(6)、(7)、(8)、(9)、(10)、或(11)的一种或多种。
当聚苯硫醚聚合物中具有上述重复单元(5)～(11)的一种或多种时，聚苯硫醚聚合物的熔点较低，从成型的观点出发，是更为有利的。
对本发明中使用的聚苯硫醚聚合物，从获得优异流动性考虑，进一步优选其具有高熔融指数。例如优选315.5℃、5Kgf下熔融指数为200g/10分钟以上，进一步优选500g/10分钟以上，另一方面，为了保持本发明的金属接合用树脂组合物，优选为5000g/10分钟以下。
再有，为平衡流动性、韧性和模量，聚苯硫醚优选多种化学结构聚苯硫醚组成的混合物。
本发明中所使用的聚苯硫醚并不限定制造方法。上述(5)～(11)结构的聚苯硫醚聚合物可以选用日本特公昭45-3368号公报记载的获得较高流动性的方法或日本特公昭52-12240号公报等记载的获得较低流动性的方法来制备。前者与后者的区别在于聚合体系内是否有聚合助剂碱金属羧酸盐。前者不在聚合体系内添加碱金属羧酸盐，流动性较高；而后者在聚合体系内添加碱金属羧酸盐，流动性较低，从而对树脂的韧性有利。所以可以通过两种方法制备的聚苯硫醚聚合物组合使用，可以平衡聚苯硫醚树脂的流动性和韧性。
此外，将上述制备的聚苯硫醚聚合物作封端处理可以得到氯含量更低的聚苯硫醚聚合物。例如在碱性条件下用2-巯基苯并咪唑封端处理，可以得到氯含量更低的封端的聚苯硫醚聚合物。
4.成分(Ⅰ)和(Ⅱ)的配比
本发明中相对于100重量份成分(Ⅰ)，成分(Ⅱ)添加量优选1-9900重量份。本发明的设计宗旨是抑制进入金属表面微孔或者凹凸结构的树脂收缩。为了达成此目的，把成分(Ⅰ)、(Ⅱ)树脂混合起来，两种树脂成分相互抑制结晶化。本发明中优选成分(Ⅰ)是100重量份时，成分(Ⅱ)为5重量份以上，更优选10重量份以上，最优选为15重量份以上。另一方面优选成分(Ⅱ)的添加量1900重量份以下，更优选900重量份以下，最优选570重量份以下。
5.成分(Ⅲ)
本发明的金属接合用树脂组合物中使用的成分(Ⅲ)是聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺或聚砜树脂中的至少一种。
所述聚醚酰亚胺如化学结构式(12)所示的重复单元的聚合物，重复单元占此聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
上式R1是含有6～30个碳原子的2价芳香族残基，R2是含有6～30个碳原子的2价芳香族残基、2～20个碳原子组成的亚烃基、2～20个碳原子构成的环亚烃基或者用2～8个碳原子组成的亚烃基作为封端的聚有机硅氧烷基中选择2价有机物基团。上述R1和R2优选如下所示化学基团。
所述聚酰亚胺如化学结构式(13)所示的重复单元的聚合物，重复单元占此聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
上式(13)中R3是直接结合的或为－SO2－、－CO－、－C(CH3)2－、C(CF3)2－、－S－。另外R4选自如下结构基团中一个或者两个以上作为结构单元。
所述聚酰胺酰亚胺如化学结构式(14)所示的重复单元的聚合物，重复单元占此聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
上式(14)中R5是2价芳香族和/或脂肪族基团，R6是氢基、甲基或者苯基，Ar是至少含有一个六圆环的3价芳香族基团。
更具体的讲，上式(14)所表示的重复结构单元和下式(15)和(或者)(16)所表示的重复结构可以聚合在一起。
此处，R7与上述相同，Ar’表示含有1个或者2个由6元环形成的2价芳香基或2价的脂环基。
此处，R8与上述相同，Ar”表示由一个或两个碳6元环组成的4价的与羰基相连接的芳香族基。
上述中，结构单元(14)和(16)的酰亚胺键结构可以保有如结构单元(17)所示的闭合前结构。
聚砜树脂化学结构式(18)和(19)所示的重复单元的聚合物，重复单元占此聚合物的70摩尔％以上，更优选为90摩尔％以上。
6.成分(Ⅲ)的配比
成分(Ⅲ)的添加量优选相对于成分(Ⅰ)和(Ⅱ)100重量份，优选成分(Ⅲ)为0.1—20重量份，由于成分(Ⅲ)可以影响成分(Ⅰ)和(Ⅱ)的混合性，进而起到抑制成分(Ⅰ)和(Ⅱ)结晶化的作用，其添加量为相对成分(Ⅰ)和(Ⅱ)100重量份，成分(Ⅲ)优选10重量份以下，更优选5重量份以下，最优选3重量份以下，再有优选0.5重量份以上，更优选1重量份以上。
7.无机填充材料(Ⅳ)及其配比
本发明所述无机填充材料(Ⅳ)，成分(Ⅰ)和(Ⅱ)100重量份，无机填充材料优选配比5～300重量份。在此添加量范围内，本发明的金属接合用树脂组成物的收缩率减少的同时赋予树脂组合物在成型机里较好的流动性。优选的添加量是10重量份以上，更优选20重量份以上，最优选30重量份以上。另外优选200重量份以下，更优选100重量份以下，最优选70重量份以下。
本发明所述的无机填料是指公知技术中采用的用在树脂中的填充材料。例如玻璃纤维、碳纤维、钛酸钾晶须、锌晶须氧化物、硼酸铝晶须、芳族聚酰胺纤维、氧化铝纤维、碳化硅纤维、陶瓷纤维、石棉纤维、石膏纤维、金属纤维、硅灰石、沸石、绢云母、高岭土、云母、滑石、粘土、叶蜡石、膨润土、蒙脱石、锂蒙脱石、合成云母、石棉、硅铝酸盐、氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化锆、氧化钛、氧化铁、碳酸钙、碳酸镁、白云石、硫酸钙、硫酸钡、氢氧化氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝、玻璃微珠、陶瓷珠、氮化硼、碳化硅或硅灰石。结构上是中空的也可以，更进一步，可以选择这些无机填充剂中2种以上配合使用。
特别地，处于对低成型收缩率和流动性的综合考虑，获得性能优异的金属接合树脂组合物优选玻璃纤维或碳纤维中的至少一种。另一方面，为了获得更好的产品外观，优选玻璃微珠、云母、碳酸钙、碳酸镁、二氧化硅、滑石或硅灰石中的至少一种。
无机填充材料的平均直径不做特别限制，优选0.001-20μm，在此范围内，可以获得较好的流动性和更好的外观。
为了获得更好的性能，优选经过异氰酸酯化合物、有机硅烷化合物、有机钛酸酯化合物、有机硼烷系化合物、或环氧化合物等偶联剂预先处理过的无机填充材料。
8.其他添加剂
本发明的金属接合用树脂组合物除了成分(Ⅰ)～(Ⅲ)以外可以进一步包括其他热塑性聚合物，例如：聚酰胺、聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚碳酸酯、聚苯醚、液晶聚合物、ABS树脂、SAN树脂、聚苯乙烯、或聚四氟乙烯。为改善本发明的金属接合用树脂组合物，优选通过烯烃化合物和/或共轭二烯化合物聚合而得到的(共)改性聚烯烃聚合物。
此外，在不损坏本发明效果的范围内，本发明的一种金属接合用树脂组合物中可以添加抗氧化剂，可以进一步提高树脂组合物的耐热性和热稳定性。抗氧化剂优选含有从酚类抗氧化剂和磷类抗氧化剂中选取至少一种。在并用酚类抗氧化剂和磷类抗氧化剂时，可高效地保持耐热性和热稳定性，因此优选。
作为酚类抗氧化剂，优选使用受阻酚类化合物。具体的例子有：三甘醇双(3-叔丁基-(5-甲基-4-羟基苄基)丙酸酯)、N,N′-六亚甲基双(3,5-二叔丁基-4-羟基-氢化肉桂酰胺)、四(亚甲基-3-(3′,5′-二叔丁基-4′-羟基苄基)丙酸酯)甲烷、季戊四醇四(3-(3′,5′-二叔丁基)-4′-羟基苄基)丙酸酯)、1,3,5-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-s-三嗪-2，4，6-(1H,3H,5H)-三酮、1，1，3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、4，4′-亚丁基双(3-甲基-6-叔丁基苯基)、正十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、3，9-二(2-(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺(5,5)十一烷、或1,3,5-三甲基-2,4,6-三-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯等。其中优选酯型高分子受阻酚型，具体地优选使用四(亚甲基-3-(3′,5′-二叔丁基-4′-羟基苄基)丙酸酯)甲烷、季戊四醇四(3-(3′,5′-二叔丁基)-4′-羟基苄基)丙酸酯)、或3，9-二(2-(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺(5,5)十一烷等。
作为磷类抗氧化剂，可以列举出双(2,6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇-二亚磷酸酯、双(2,4-二叔丁基苯基)季戊四醇-二亚磷酸酯、双(2,4-二枯基苯基)季戊四醇-二亚磷酸酯、三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、四(2，4-二叔丁基苯基)-4,4′-双亚苯基亚磷酸酯、二硬脂酰基季戊四醇-二亚磷酸酯、三苯基亚磷酸酯、或3,5-二丁基-4-羟基苄基磷酸酯二乙酯等。
抗氧剂的添加量，相对于相对成分(Ⅰ)和(Ⅱ)100重量份优选0.01～3重量份，更优选0.05～2重量份，最优选0.1～1重量份。
此外，脱模剂(褐煤酸及其金属盐，其酯，其半酯，硬脂醇，硬脂酰胺，酰胺，联二脲或聚乙烯蜡等，其中，为了在成型过程中减少气体产生，优选酰胺)，颜料(硫化镉，酞菁，或着色的炭黑母料等)，染料(苯胺黑等)，结晶剂(滑石粉，二氧化钛，高岭土，粘土或聚醚醚酮等)，增塑剂(辛基-对-羟基苯甲酸酯，或N-丁基苯磺酰胺等)，抗静电剂(烷基硫酸盐型阴离子抗静电剂，季铵型阳离子抗静电剂，聚氧乙烯脱水山梨醇单硬脂酸酯等非离子型抗静电剂，或者三甲铵乙内酯两性抗静电剂)，阻燃剂(例如，红磷，磷酸酯，氰尿酸三聚氰胺，氢氧化镁，氢氧化物如氢氧化铝，多磷酸铵可以配制溴化聚苯乙烯，溴化聚苯醚，聚碳酸酯溴化物，一种或多种溴化环氧树脂或这些含溴阻燃剂和三氧化锑的组合)从中选择一种或多种配合使用。
9.金属接合组合物的制造
本发明的金属接合用树脂组合物的制造方法是主要成分(Ⅰ)和(Ⅱ)，根据需要加入成分(Ⅲ)、(Ⅳ)在公知的熔融混炼机如单螺杆或双螺杆挤出机挤出机，班伯里密炼机、捏和机、混炼机中根据相应的熔融混炼方法获得。10.金属接合成型品的制造
所述的金属接合用树脂组合物加热熔融后与预先放入模具的金属注塑成型，在模具温度120-250℃下固化。具体如下：
预先在模具中插入金属片，本发明的金属接合用树脂组合物由射出成型获得金属接合成型品。模具温度优选120℃以上，250℃以下的范围，在120℃以上的条件下，熔融的金属接合用树脂组合物可以侵入到金属表面的微孔或者凹凸结构当中去。优选130℃以上，更优选140℃以上，成分(Ⅰ)比成分(Ⅱ)配比多的配方，优选180℃以上，最优选200℃以上。另一方面模具250℃以下，金属接合用树脂组合物可以在模具内固化，优选240℃以下，更优选230℃以下。在成分(Ⅱ)比成分(Ⅰ)配比多的配方成型时，优选模具温度170℃以下，最优选在160℃以下。
本发明的金属接合用树脂组合物有较高的接合强度，适合需要金属接合的汽车部件，笔记本电脑，移动电话等电子产品的框体中使用。
下面通过具体的实施例来进一步说明本发明，以下实施例在本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。
实施例
1.金属
铝片A6061(45mm*10mm*1.5mm)昆山鑫达模具有限公司；
委托铝片NMT处理公司：深圳宝元金股份有限公司；
委托铝板TRI处理公司：深圳金宏欣科技有限公司。
2.树脂组合物的原料
聚醚醚酮PEEK①：VICTREXTM 450PF；
聚醚醚酮PEEK②：鹏孚隆化工有限公司制造的PFLUON 8800G(熔体体积流动速率(MVR)：70cm3/10min)
聚醚醚酮PEEK③：鹏孚隆化工有限公司制造的PFLUON 8900G(熔体体积流动速率(MVR)：120cm3/10min)
聚苯硫醚PPS：东丽株式会社トレリM2888；
聚醚酰亚胺PEI：SABIC ULTEMTM PEI1010；
玻璃纤维：日东纺CSG 3PA-830S。
3.树脂组合物的金属接合性
由射出成型获得树脂组合物与金属接合的成型品，如图1所示形状。成型后用PPS含量较多的处方，在130℃的条件下退火处理1小时，PEEK含量较多的处方和PEEK与PPS同等含量的处方，在170℃的条件下退火处理1小时，放置24小时后在温度23℃，湿度50％RH的环境下，采用日本岛津公司的AG-IS1KN的设备进行测试拉伸速度为5mm/min夹具距离为3mm获得剪切强度。
4.弯曲性能
如表6所示实施例和对比例中，记载的弯曲性能是用日精NEX-50成型机在140度的模温条件下成型，成型品按照ISO178的标准，测试弯曲弹性率和弯曲强度。
实施例1～31，比较例1～6
原料如表1～6中所示称取。采用日本制钢所社制TEX30α型双轴挤出机(L/D＝45.5)造粒，有两套带计量仪器的加料装置并且带有真空排气设备。除玻璃纤维以外，其他原料在高速混合机中混合后，从挤出机主喂料口加入，玻璃纤维从挤出机侧喂料口加入，挤出机温度设定如表1～4所示，将得到的金属接合用树脂组合物在130℃的烘箱中干燥12h后，将上述处理好的铝板金属放入模具当中，在日精NEX-50成型机中完成射出成型，得到树脂组合物和金属接合成型品，成型温度如表1～6所示。
表1
实施例1与比较例1相比，PEEK中加入PPS，剪切强度增加。实施例1和实施例2～4相比，在PEEK①//PPS＝80//20中添加PEI的处方，剪切强度增加。
表2
比较例2可以看出，在160℃的模具温度下，用玻纤增强的纯PEEK①配方无法实现金属接合。由实施例6可以看出，由于PPS的加入实现了金属接合。由实施例7可以看出，PEI的加入，剪切强度提高。
实施例6～7和实施例9～10进行对比，可以看出模具温度提升到220℃，剪切强度提高。
表3
通过实施例11和比较例4的比较，PEEK②中添加PPS的处方，剪切强度提高。实施例11～16可以看出，PEEK②//PPS＝80//20中，加入PEI的处方，剪切强度提高。
表4
通过实施例17和比较例5的对比，PPS中添加PEEK②的处方，剪切强度提高。从实施例17～20可以看出，PEEK②//PPS＝20//80，中加入PEI的处方，剪切强度提高。
表5
通过实施例23和比较例4、5的比较，PEEK②与PPS并用的处方，剪切强度提高。通过实施例23～27，PEEK②//PPS＝50//50的处方中，添加PEI聚醚酰亚胺的处方剪切强度提高。
表6
通过实施例14和实施例29、实施例20和实施例30、实施例26和实施例31的比较，采用熔体体积流动速率(MVR)比较大的PEEK③的处方，其剪切强度提高。

Claims (8)

1.一种金属接合用树脂组合物，其特征在于：所述树脂组合物包含成分(Ⅰ)和成分(Ⅱ)；
其中，成分(Ⅰ)选自聚醚酮、聚醚醚酮或聚醚醚酮酮中的至少一种；成分(Ⅱ)为聚苯硫醚。
2.根据权利要求1所述一种金属接合用树脂组合物，其特征在于：相对于100重量份的成分(Ⅰ)，成分(Ⅱ)的添加量为1-9900重量份。
3.根据权利要求1所述一种金属接合用树脂组合物，其特征在于：所述金属接合用树脂组合物还包含成分(Ⅲ)，所述成分(Ⅲ)选自聚醚酰亚胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺或聚砜树脂中的至少一种。
4.根据权利要求3所述一种金属接合用树脂组合物，其特征在于：相对于总计100重量份的成分(Ⅰ)和(Ⅱ)，成分(Ⅲ)的添加量为0.1-20重量份。
5.根据权利要求1所述一种金属接合用树脂组合物，其特征在于：所述金属接合用树脂组合物还包含无机填充材料(Ⅳ)，相对于总计100重量份的成分(Ⅰ)和(Ⅱ)，无机填充材料添加量为5—300重量份。
6.根据权利要求5所述一种金属接合树脂组合物，其特征在于：所述无机填充材料(Ⅳ)选自玻璃纤维、碳纤维、玻璃微珠、云母片、碳酸钙、碳酸镁、二氧化硅、滑石或硅灰石中的至少一种。
7.一种成型品，其特征在于：所述成型品是由所述权利要求1-6中任意一项所述的金属接合用树脂组合物与金属接合形成。
8.一种权利要求7所述的成型品的制造方法，其特征在于：所述权利要求1-6中的任意一项所述的金属接合用树脂组合物加热熔融后与预先放入模具的金属注塑成型，在模具温度120-250℃下固化。
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