CN107922248A - 接合材料及使用该接合材料的接合体 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供一种即使在被接合材料的特性及物性大不相同的情况下,也能容易接合的接合材料。为了解决上述课题,本发明的接合材料的特征在于,具备:基材、配置在基材的一面的第一层、以及配置在基材的另一面且包含热膨胀系数与构成第一层的相的不同的相的第二层;第一层和第二层的至少任一者包含软化点为600℃以下的玻璃。
Description
技术领域
本发明涉及一种接合材料及使用该接合材料的接合体。
背景技术
在电气电子部件、LED照明、半导体模块及各种传感器中,存在半导体芯片与陶瓷、玻璃、金属、树脂的接合部位。通常,这样的接合部位通过焊料、低熔点玻璃或树脂接合。
但是,在被接合材料彼此的特性及物性大不相同的接合的情况下,存在难以接合这样的课题。例如,在将线性热膨胀系数大不相同的被接合材料彼此接合的情况下,接合材料因接合时存在残余应力而开裂或剥离,因此,难以接合。
专利文献1中公开了一种接合体,为了使热应力集中的位置与陶瓷基板的接合部容易断裂的位置分开,在接合面上形成有沿接合层周围的框体。
专利文献2中公开了一种复合密封材料,在为了抑制在密封玻璃基板之间时,由于玻璃基板和密封材料的热膨胀系数差而激光密封后玻璃基板、密封部分残留不当的应力所致的密封强度的降低,在玻璃膜的两表面上形成密封材料层。另外,公开了密封材料包含铋类玻璃粉末和耐火性填料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2015-72957号公报
专利文献2:日本特开2013-249210号公报
发明内容
发明所要解决的课题
在如专利文献1那样通过结构来缓和在接合部产生的热应力的情况下,需要用于形成为了缓和应力的结构的新工序,制作工序变得繁杂。
专利文献2中公开的复合密封材料用于玻璃基板彼此的密封。因此,未对玻璃膜的两个表面的密封材料层的物性进行规定,难以应用于特性及物性大不相同的被接合材料彼此的接合。
因此,本发明的目的在于,提供一种即使在被接合材料的特性及物性大不相同的情况下也能容易地接合的接合材料。
为了解决课题的手段
为了实现上述目的,本发明涉及的接合材料的特征在于,具备:基材、配置在基材的一面的第一层、以及配置在基材的另一面且包含热膨胀系数与构成第一层的相不同的相的第二层;第一层和第二层的至少任一者包含软化点为600℃以下的玻璃。
发明效果
根据本发明,能提供一种即使在被接合材料的特性及物性大不相同的情况下,也能容易地接合的接合材料。
附图说明
图1是本发明的一实施方式涉及的接合材料的剖面图。
图2是玻璃组合物的通过DTA测定而得到的DTA曲线的一例。
图3是本发明的一实施方式涉及的接合材料的剖面图。
图4是本发明的一实施方式涉及的接合材料的剖面图。
具体实施方式
以下,对本发明的实施方式进行详细说明。图1中示出本发明的一实施方式涉及的接合材料的剖面图。接合材料1具备:基材3、形成于基材3的一面的第一层2以及形成于基材3的另一面的第二层4。第一层和第二层的至少任一者包含软化点为600℃以下的玻璃。第一层和第二层至少包含粘接成分,根据需要添加填料。第二层包含与构成第一层的相不同的相。即,第一层2和第二层4的粘接成分的种类、粘接成分的含量、填料的种类、填料添加量的至少任一种不同。这样,通过使用第一层2和第二层4不同的接合材料,能够提高性质大不相同的被接合材料彼此的粘接可靠性。
(第一层及第二层)
以下,将第一层及第二层称为接合层。接合层可根据被接合材料的特性或者接合体的要求特性适当选择。接合层包含例如焊料、低熔点玻璃、树脂等作为粘接成分。在此,低熔点玻璃定义为软化点为600℃以下的玻璃。
作为第一层2中包含的粘接成分5和第二层4中包含的粘接成分6的组合,除焊料和焊料、低熔点玻璃和低熔点玻璃、树脂和树脂之外,可举出焊料和低熔点玻璃、焊料和树脂、低熔点玻璃和树脂。关于焊料、低熔点玻璃、树脂,只要可用于通常接合就没有特别限定。从对环境的考虑出发,优选由无铅粘接材料构成。本发明中所说的无铅是指允许在以指定值以下的范围含有RoHS指令(Restriction of Hazardous Substances:2006年7月1日施行)中的禁用物质。
作为粘接成分5及粘接成分6,优选采用可在相同温度下与被接合材料接合的组合。作为粘接成分5及粘接成分6,通过选择可在相同温度下与被接合材料接合的组合,能在相同温度下将第一层及第二层粘接于被接合材料,能简化接合工序。
接合材料的粘接温度没有特别限定,优选为600℃以下,更优选为300℃以下。当粘接温度为300℃以下时,可粘接的被接合材料的种类增加。即,通过接合温度在300℃以下,可将树脂作为粘接成分用于第一层及第二层。其结果,可选择的第一层和第二层的组合增加,因此,能提供与被接合材料的特性相符的接合材料。
作为焊料材料,例如可举出Sn-Ag系、Sn-Sb系、Sn-Cu系、Sn-Ag-Cu系、Sn-Zn系、Sn-Bi系、Sn-In-Ag-Bi系等。
作为低熔点玻璃,例如可使用SnO-P2O5系、Bi2O3-B2O3系、V2O5-P2O5系、V2O5-TeO2系、WO3-P2O5系、Ag2O-P2O5系、V2O5-TeO2-Ag2O系等的氧化物玻璃。低熔点玻璃的软化点优选400℃以下,更优选300℃以下。通过使用软化点为400℃以下的低熔点玻璃,能扩大可粘接的被接合材料的范围。为了实现400℃以下的软化点,优选低熔点玻璃中包含V(钒)元素。进而,通过包含Ag(银)、Te(碲)作为元素,可实现300℃以下的软化点。关于V、Ag、Te的优选含量,在以氧化物表示成分时,V2O5、TeO2及Ag2O的合计含量为75质量%以上,TeO2及Ag2O的含量相对于V2O5的含量分别为1~3倍。进而,优选地,作为第一追加成分,在低熔点玻璃成分中包含0质量%以上且20质量%以下的选自BaO、WO3及P2O5中的任一种以上,作为第二追加成分,在低熔点玻璃成分中包含0.1质量%以上且1.0质量%以下的选自Y2O3、La2O3、Al2O3及Fe2O3中的任一种以上。
通过使用软化点为300℃以下的玻璃作为第一层及第二层的粘接成分,接合温度也可采用300℃以下。在此,制作的玻璃的特性温度根据差示热分析(DTA)确定。图2中示出了玻璃的代表性DTA曲线。如图2所示,将第二吸热峰作为软化点(Ts)。
作为树脂,可以为结晶质或非晶质中的任意一种,另外,也可以不使用一种,而是组合多种来使用。例如可使用聚乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、ABS树脂、AS树脂、丙烯酸类树脂、聚缩醛树脂、聚酰亚胺、聚碳酸酯、改性聚苯醚(PPE)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚芳酯、聚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚酰亚胺树脂、氟树脂、聚酰胺酰亚胺、聚醚醚酮、环氧树脂、酚醛树脂、聚酯、聚乙烯酯等。其中,在与焊料材料、低熔点玻璃一同使用的情况下,优选树脂等的耐热温度、玻璃化转变点(Tg)较高。玻璃化转变点优选为200℃以上。
如上所述,本发明的接合层中的粘接成分5及6可选自树脂、低熔点玻璃、焊料材料,但接合层的构成无需仅为粘接成分,可根据与被接合材料的粘接性、接合体所要求的特性适当添加填料。图3中示出第一层2中添加了填料7的接合材料的剖面图,图4中示出第一层2中添加了填料7、第二层4中添加了填料8的接合材料的剖面图。可如图3所示那样在第一层、第二层中的任一者中添加填料7,也可以如图4所示那样在第一层及第二层两者中添加填料。
作为填料,例如可使用陶瓷、金属材料、树脂等。例如在第一层或第二层包含低熔点玻璃作为粘接成分的情况下,可通过使用低热膨胀陶瓷来调整热膨胀。
作为低热膨胀陶瓷,例如可使用锆石、氧化锆、石英玻璃、β-锂辉石、堇青石、莫来石、β-锂霞石、β-石英、磷酸锆、磷酸钨酸锆(ZWP)、钨酸锆及它们的固溶体等。这些可使用一种或组合两种以上来使用。
另外,在使用金属材料作为填料的情况下,能提高导电性、热导率。作为金属材料,例如可举出金、银、铜、铝、锡、锌、铁、镍及它们的合金等,这些可使用一种或组合两种以上来使用。
在使用树脂作为填料的情况下,例如可使用:环氧类树脂、酚醛类树脂、尿素树脂、三聚氰胺树脂、硅树脂、不饱和聚酯类树脂、聚氨酯树脂、尼龙、聚缩醛、聚砜、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、液晶聚合物、聚四氟乙烯、聚氯三氟乙烯、聚偏二氟乙烯、芳香族聚醚、聚苯醚、聚醚醚酮、聚亚苯醚、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚醚砜、聚芳酯、聚氧苯甲酰聚酯(ポリオキシベンゾイルポリエステル)等。优选树脂成分包含选自芳香族聚醚、聚醚醚酮、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚醚砜、聚芳酯及聚氧苯甲酰聚酯中的任一种以上。这些树脂成分的耐热性高,成形性也很优异,因此,适合作为填料的树脂成分。
从玻璃的流动性、反应性的观点考虑,填料的含量相对于低热膨胀陶瓷优选为1~60体积%,更优选为30体积%以下。相对于金属材料,优选为1~99体积%,更优选为30~80体积%。相对于树脂,优选为1~99体积%,更优选为5~20体积%。
(基材)
关于基材,只要耐热温度高于第一层及第二层的形成温度即可,没有限定。可根据所要求的接合体的特性,使用例如树脂膜、玻璃膜、金属膜等。
基材的耐热温度优选为350℃以上,更优选为650℃以上。另外,从接合时适用的加工性的观点考虑,基材的厚度优选300μm以下,更优选50μm以下。
在对被接合材料彼此的热膨胀系数大不相同的材料彼此进行接合时,优选接合材料的热膨胀系数阶段性地变化。也就是说,优选在将作为接合层的第一层的热膨胀系数设为α1、第二层的热膨胀系数设为α2、基材的热膨胀系数设为αfilm时,满足α1<αfilm<α2的关系。热膨胀系数可通过调整玻璃组成、填料种类和填料含量来调整。通过使热膨胀系数阶段性地变化,可提高被接合材料彼此的接合可靠性。特别是在使用包含低熔点玻璃作为接合层的粘接成分的脆性材料的情况下,优选使用热膨胀系数处于第一层的热膨胀系数和第二层的热膨胀系数之间的值的脆性材料作为基材。
也可通过在接合层中大量添加具有延性的金属、树脂,使热膨胀系数差应力缓和来进行接合。此时,基材可使用脆性材料及延性材料的任一种。在此,具有延性的金属是指金、银、铜、铝、锡、锌、铁、镍及它们的合金等。
(接合材料的制作方法)
接合材料通过在基材上形成接合层(第一层及第二层)来制作。接合材料例如可通过以下的方法来制造。制作接合层形成糊剂。接合层形成糊剂可通过对作为粘接成分的焊料、低熔点玻璃等的粉末、溶剂、粘合剂进行混炼来制作。在接合层中混合填料的情况下,在接合层形成糊剂的制作时,还添加填料的粉末。
在将制作的接合层形成糊剂涂布在基材上之后,进行脱粘合剂及烧成,由此可形成接合材料。
作为用于接合层形成糊剂的焊料材料的制作方法,没有特别限定,通过在加热炉等中熔化成为母材的材料之后,使用水或气体等进行雾化处理,由此可得到良好的粉末。
作为用于接合层形成糊剂的玻璃的制作方法,没有特别限定,可将成为原料的各氧化物进行配合·混合而成的原料投入铂坩埚中,在电炉中以5~10℃/分钟的升温速度加热至800~1100℃,并保持数小时,由此可制作玻璃。为了制得均匀的玻璃,优选在保持期间进行搅拌。从电炉取出坩埚时,为了防止水分吸附于玻璃表面,优选浇注在预先加热至100~150℃左右的石墨模具或不锈钢板上。
作为用于接合层形成糊剂的溶剂,没有特别限定,可使用丁基卡必醇乙酸酯、α-萜品醇。
作为用于接合层形成糊剂的粘合剂,没有特别限定,可使用乙基纤维素、硝化纤维素等。
(被接合材料及应用用途)
作为使用本发明的接合材料进行接合的被接合材料,由于根据被接合材料来选择接合材料,因此没有特别限定,可使用各种被接合材料。例如,可适用于金属材料和金属材料、陶瓷材料和陶瓷材料、树脂材料和树脂材料、金属材料和陶瓷、金属材料和树脂材料、陶瓷材料和树脂材料等的接合。作为被接合材料的具体组合,优选S或SiC与SUS、Cu、Al、Al-SiC、Al2O3等。这是因为它们的热膨胀系数的差都较大,通常难以接合,因此,发挥本发明的接合材料的特征。另外,也优选碳纤维增强塑料(CFRP)与Ti、Al的组合。这是因为本发明中的接合材料的接合层可以为树脂和低熔点玻璃、焊料材料的组合,因此发挥本发明的特征。另外,也可使用本发明的接合材料作为密封材料。
以下,使用实施例进行更详细地进行说明。但本发明不限定于此处例举的实施例的记载,也可以适当组合。
实施例1
[形成有不同玻璃接合层的接合材料]
<玻璃的制作>
表1的G1~G11示出了制作·讨论的玻璃组成。各成分均以氧化物换算的质量%(质量百分率)表示。考虑到环境·安全,这些低熔点玻璃组合物中基本上不含铅。各成分的原料使用了五氧化二钒、氧化碲、氧化铁、五氧化二磷、氧化银、氧化钨、碳酸钡、磷酸钡、氧化锑、碳酸钾、氧化铋、氧化硼、氧化锌、氧化铜、氧化镧。
玻璃的制作按照下面的顺序进行。将以成为表1的组成的方式配合·混合原料化合物而成的混合粉末1kg投入铂坩埚中,使用电炉以5~10℃/min(℃/分钟)的升温速度加热至800℃~1100℃的加热温度并保持2小时。为了制得均匀的玻璃,保持期间进行搅拌。接着,从电炉取出铂坩埚,浇注在预先加热至100℃的不锈钢板上,得到玻璃。
<玻璃的评价>
粉碎浇注在不锈钢板上的玻璃,直至平均粒径(D50)变成低于20μm,以5℃/分钟的升温速度进行差示热分析(DTA),由此测定软化点(Ts)。予以说明,作为标准样品,使用氧化铝粉末。
表1
<接合材料的制作>
制作接合材料时,首先为了在基材的上下面形成接合层,制作接合层形成糊剂。此时,作为基材,使用玻璃膜(厚度:30μm;热膨胀系数66×10-7/℃)。使用喷射式磨机对表1中制作的玻璃进行粉碎,直至平均粒径(D50)成为约3μm,之后,作为同样为约3μm左右的填料,添加规定量的Al、Ag、Zr2(WO4)(PO4)2(ZWP)或堇青石。向该混合物中加入作为粘合剂树脂的乙基纤维素、作为溶剂的丁基卡必醇乙酸酯并混炼,制作了接合层形成糊剂。另外,在添加树脂成分作为填料的情况下,添加三菱气体化学制造的改性聚苯醚(OPE2St)作为树脂成分,添加α-萜品醇作为溶剂并混炼,制作了接合层形成糊剂。将制作的接合层形成糊剂的构成示于表2。
然后,使用丝网印刷将表2中所示的接合层形成糊剂涂布在基材上,在150℃下干燥30分之后,在基材的相反侧也同样涂布糊剂并干燥。为了去除树脂,在330℃下加热30分钟,并在玻璃的软化点~软化点+50℃的范围内实施玻璃的预烧成,由此得到接合材料。此时,接合材料的厚度均为约60μm左右。
另外,对构成接合材料的上下面的接合层单体的热膨胀特性进行评价。评价中使用仅利用不包含粘合剂树脂、溶剂的混合粉末进行单轴加压成型、然后使用电炉致密地烧结固化而成的物质。然后,切出4mm×4mm×15mm的试样片,使用推杆式热机械分析装置,测定了50℃-250℃范围内的热膨胀系数。将其结果一并示于表2。
<接合体的试制>
作为被接合材料,选择实施了Al金属化处理的Si基板(热膨胀系数:37×10-7/℃)和实施了镀Ni的SUS630基板(热膨胀系数:110×10-7/℃)。使用表2所示的接合材料将该被接合体彼此进行接合,试制接合体。将能形成接合体的情况评价为○,将因剥离等而不能形成接合体的情况评价为×。另外,通过进行-40℃~150℃的温度循环试验,评价接合可靠性。此时,评价五个样品,将100循环后均未出现剥离的情况作为○,将出现剥离的样品作为△。
表2
由表2可知,通过使用在基材的上下面形成有不同接合层的接合材料,即使是如本实施例那样在Si和SUS630那样的热膨胀系数大不相同的被接合材料之间的接合,也能形成接合体。另外,在能接合的样品中,使用超声波探伤装置对界面部进行评价,结果,使用A10、A12的接合材料实施了接合的样品没有空穴,能形成特别良好的接合体。由此判断,特别优选含有树脂作为填料。
实施例2
作为接合材料的基材,使用Al箔(厚度:30μm)代替玻璃膜,使用与实施例1中记载的方法相同的工艺,制作表3所示的接合材料。另外,作为被接合材料,同样选择Si基板和SUS630,试制接合体。将接合体的评价结果一同示于表3。
表3
由表3可知,即使在使用Al箔作为基材的情况下,也能够与实施例1同样地形成良好的接合体。另外,对能接合的样品的热导率进行评价,结果,与B1、B2及实施例1的样品相比,B3、B4、B5特别良好。因此认为,通过使用Al箔等金属膜作为基材,并进一步向接合层中导入大量金属填料,可提供散热性优异的接合材料。
实施例3
作为被接合材料,选择实施了Al金属化处理的SiC基板(热膨胀系数:37×10-7/℃)和实施了镀Ni的铜基板(热膨胀系数:165×10-7/℃)。作为接合材料,使用实施例2中记载的表3中的B4、B5接合材料,与实施例2相同地实施接合。作为实施的结果,可知均能形成良好的接合体,另外,可靠性也评价为○。
实施例4
作为被接合材料,选择Ti基板和聚酰亚胺性的高耐热性CFRP基板。作为接合材料的基材,与实施例2同样地使用Al箔(厚度:30μm),在基材上面使用聚酰亚胺树脂(玻璃化转变温度:210℃),在基材下面使用与实施例1的A13的下面相同的物质,从而形成接合材料。进行准备,使形成的接合材料的上面为CFRP基板,下面为Ti基材,在260℃的温度下进行30分钟加压成型,由此实施接合。作为实施结果,可知能形成良好的接合体,另外,可靠性也评价为○。
附图标记说明
1…接合材料、2…第一层、3…基材、4…第二层、5、6…粘接成分、7、8…填料。
Claims (14)
1.接合材料,其特征在于,具备:
基材、
配置在所述基材的一面的第一层、
配置在所述基材的另一面且包含热膨胀系数与构成所述第一层的相不同的相的第二层;
所述第一层和所述第二层的至少任一者包含软化点为600℃以下的玻璃。
2.权利要求1所述的接合材料,其特征在于,所述第一层和所述第二层的至少任一者包含填料。
3.权利要求2所述的接合材料,其特征在于,所述填料为陶瓷、金属材料、树脂的至少任一者。
4.权利要求1~3的任一项所述接合材料,其特征在于,所述玻璃的软化点为400℃以下。
5.权利要求1~4的任一项所述的接合材料,其特征在于,所述玻璃包含钒。
6.权利要求5所述的接合材料,其特征在于,所述玻璃进一步包含银、碲的至少任一者。
7.权利要求1~6的任一项所述的接合材料,其特征在于,在将所述第一层的热膨胀系数设为α1、所述第二层的热膨胀系数设为α2、所述基材的热膨胀系数设为αfilm时,满足α1<αfilm<α2的关系。
8.权利要求1~7的任一项所述的接合材料,其特征在于,所述第一层包含所述玻璃,所述第二层包含树脂。
9.权利要求2~7的任一项所述的接合材料,其特征在于,所述第一层及所述第二层包含所述玻璃和所述填料。
10.权利要求9所述的接合材料,其特征在于,所述第一层和所述第二层的所述填料的种类不同。
11.权利要求9所述的接合材料,其特征在于,所述第一层和所述第二层的所述填料的含量不同。
12.权利要求1~11的任一项所述的接合材料,其特征在于,所述基材的厚度为300μm以下。
13.权利要求12所述的接合材料,其特征在于,所述基材的厚度为50μm以下。
14.接合体,其具备权利要求1~13的任一项所述的接合材料。
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