DE112016004340T5 - Verbindungsmaterial und verbundener körper, der dies verwendet - Google Patents

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Takashi Naito
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Abstract

Der Zweck der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verbindungsmaterial bereitzustellen, das zu verbindende Materialien leicht verbinden kann, selbst wenn die Charakteristika und physikalischen Eigenschaften davon sich stark unterscheiden. Um das obige Problem zu lösen, ist das erfindungsgemäße Verbindungsmaterial gekennzeichnet durch das Einschließen eines Grundmaterials, einer ersten Schicht, die auf einer Oberfläche des Grundmaterials angeordnet ist, und einer zweiten Schicht, die auf der anderen Oberfläche des Grundmaterials angeordnet ist und eine Phase enthält, die einen anderen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweist als die Phase, die die erste Schicht konfiguriert, wobei die erste und/oder die zweite Schicht ein Glas enthält, das einen Erweichungspunkt von höchstens 600 °C aufweist.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verbindungsmaterial und einen verbundenen Körper unter Einsatz des Verbindungsmaterials.
  • Stand der Technik
  • In einem elektrischen/elektronischen Teil, LED-Beleuchtung, einem Halbleitermodul und verschiedenen Sensoren besteht eine Verbindung zwischen einem Halbleiterchip und einer Keramik, einem Glas, einem Metall oder einem Harz. Normalerweise wird eine solche Verbindung mit einem Lötmaterial, einem Glas mit niedrigem Schmelzpunkt oder einem Harz verbunden.
  • Allerdings ist beim Verbinden von zu verbindenden Materialien mit vielen verschiedenen Charakteristika und physikalischen Eigenschaften, das Verbinden nachteilhaft schwierig. Wenn zum Beispiel Materialien mit weitgehend verschiedenen linearen Wärmeausdehnungskoeffizienten, die miteinander verbunden werden sollen, miteinander verbunden werden, ist das Verbinden schwierig, da ein Verbindungsmaterial reißt oder sich abschält, weil zum Zeitpunkt des Verbindens eine Restspannung vorliegt.
  • PTL 1 offenbart einen verbundenen Körper, in dem ein Rahmenkörper entlang eines Umfangs einer Verbindungsschicht auf einer Verbindungsoberfläche ausgebildet wird, um eine Position, in der sich eine Wärmespannung von einer Position aus konzentriert, an der ein Verbindungsabschnitt eines keramischen Substrats leicht bricht. PTL 2 offenbart ein Verbunddichtmaterial, in dem Dichtmaterialschichten auf beiden Oberflächen eines Glasfilms ausgebildet werden, um beim Abdichten von Glassubstraten miteinander eine Verringerung der Dichtungsstärke aufgrund von übermäßiger Spannung, die in den Glassubstraten oder einem abgedichteten Abschnitt nach einer Laserabdichtung aufgrund eines Unterschieds in einem Wärmeausdehnungskoeffizienten zwischen den Glassubstraten und dem Dichtungsmaterial verbleibt, zu unterdrücken. PTL 2 offenbart ferner, dass das Dichtmaterial ein Glaspulver auf Bismutbasis und einen feuerfesten Füller enthält.
  • Zitatliste
  • Patentliteratur
    • PTL 1: JP 2015-72957 A
    • PTL 2: JP 2013-249210 A
  • Kurzdarstellung der Erfindung
  • Technische Aufgabe
  • In einem Fall, in dem eine Wärmespannung, die in einem Verbindungsabschnitt erzeugt wird, durch eine Struktur wie in PTL 1 abgeschwächt wird, ist ein neuer Schritt zum Ausbilden einer Struktur für Spannungsabschwächung erforderlich und ein Herstellungsvorgang wird erschwert. Das in PTL 2 offenbarte Verbunddichtmaterial wird eingesetzt, um Glassubstrate miteinander abzudichten. Demnach sind physikalische Eigenschaften von Dichtmaterialschichten auf beiden Oberflächen eines Glasfilms nicht definiert und es ist schwierig, das Verbunddichtmaterial anzuwenden, um zu verbindende Materialien mit weitgehend verschiedenen Charakteristika und physikalischen Eigenschaften zu verbinden.
  • Demnach ist es ein Ziel der vorliegenden Erfindung, ein Verbindungsmaterial bereitzustellen, das in der Lage ist, ein Verbinden selbst in einem Fall leicht bereitzustellen, in dem zu verbindende Materialien weitgehend verschiedene Charakteristika und physikalische Eigenschaften aufweisen.
  • Lösung der Aufgabe
  • Um die obige Aufgabe zu lösen, enthält das erfindungsgemäße Verbindungsmaterial ein Grundmaterial, eine erste Schicht, die auf einer Oberfläche des Grundmaterials angeordnet ist, und eine zweite Schicht, die auf einer anderen Oberfläche des Grundmaterials angeordnet ist und eine Phase enthält, die einen anderen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweist als eine Phase, die die erste Schicht ausmacht, und dadurch gekennzeichnet ist, dass die erste und/oder die zweite Schicht ein Glas mit einem Erweichungspunkt von höchstens 600 °C aufweist.
  • Vorzüge der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung kann ein Verbindungsmaterial bereitstellen, das in der Lage ist, ein Verbinden selbst in einem Fall leicht bereitzustellen, in dem zu verbindende Materialien weitgehend verschiedene Charakteristika und physikalische Eigenschaften aufweisen.
  • Figurenliste
    • [1] 1 ist eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials nach einer erfindungsgemäßen Ausführungsform.
    • [2] 2 ist ein Beispiel einer DTA-Kurve, erhalten durch DTA-Messung einer Glaszusammensetzung.
    • [3] 3 ist eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials nach einer erfindungsgemäßen Ausführungsform.
    • [4] 4 ist eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials nach einer erfindungsgemäßen Ausführungsform.
  • Beschreibung von Ausführungsformen
  • Hiernach wird eine erfindungsgemäße Ausführungsform beschrieben. 1 zeigt eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials nach einer erfindungsgemäßen Ausführungsform. Ein Verbindungsmaterial 1 enthält ein Grundmaterial 3, eine erste Schicht 2, ausgebildet auf einer Oberfläche des Grundmaterials 3, und eine zweite Schicht 4, ausgebildet auf einer anderen Oberfläche des Grundmaterials 3. Die erste Schicht und/oder die zweite Schicht weist ein Glas mit einem Erweichungspunkt von höchstens 600 °C auf. Die erste Schicht und die zweite Schicht enthalten jeweils wenigstens eine Klebstoffkomponente und, falls erforderlich, wird ein Füller hinzugefügt. Die zweite Schicht enthält eine Phase, die von einer Phase, welche die erste Schicht ausmacht, verschieden ist. Dies bedeutet, dass sich die erste Schicht 2 und die zweite Schicht 4 voneinander in der Art der Klebstoffkomponente, dem Inhalt der Klebstoffkomponente, der Art des Füllers und/oder der Zusatzmenge des Füllers unterscheiden. Wie zuvor beschrieben, ist es durch Einsetzen von verschiedenen Verbindungsmaterialien für die erste Schicht 2 und die zweite Schicht 4 möglich, die Zuverlässigkeit der Klebewirkung zwischen zu verbindenden Materialien mit weitgehend verschiedenen Eigenschaften zu verstärken.
  • (Erste Schicht und zweite Schicht)
  • Hiernach werden die erste und die zweite Schicht jeweils als eine Verbindungsschicht bezeichnet. Die Verbindungsschicht kann angemessen entsprechend Charakteristika eines zu verbindenden Materials oder erforderlicher Charakteristika eines verbundenen Körpers ausgewählt werden. Die Verbindungsschicht enthält zum Beispiel ein Lötzinn, ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt oder ein Harz als eine Klebstoffkomponente. Hierbei ist ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt definiert als ein Glas mit einem Erweichungspunkt von höchstens 600 °C.
  • Zu Beispielen für eine Kombination aus einer Klebstoffkomponente 5, die in der ersten Schicht 2 enthalten ist, und einer Klebstoffkomponente 6, die in der zweiten Schicht 4 enthalten ist, zählen ein Lötzinn und ein Lötzinn, ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt und ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt, ein Harz und ein Harz, ein Lötzinn und ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt, ein Lötzinn und ein Harz und ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt und ein Harz. Das Lötzinn, das Glas mit niedrigem Schmelzpunkt und das Harz sind nicht besonders beschränkt, sofern es zum Verbinden üblicherweise eingesetzte Materialien sind. Die Klebstoffkomponente besteht aus Umweltschutzgründen wünschenswerterweise aus einem bleifreien Klebstoffmaterial. Der Begriff „bleifrei“, wie in der vorliegenden Erfindung eingesetzt, erlaubt den Einsatz einer verbotenen Substanz nach der RoHS-Richtlinie (Restriction of Hazardous Substances) (gültig seit 1. Juli 2006) in einem Bereich eines festgelegten Wertes oder darunter.
  • Als die Klebstoffkomponente 5 und die Klebstoffkomponente 6 wird vorzugsweise eine Kombination eingesetzt, die bei derselben Temperatur mit einem zu verbindenden Material verbunden werden kann. Durch Auswählen eines Materials, das bei derselben Temperatur mit einem Material verbunden werden kann, wie die Klebstoffkomponente 5 und die Klebstoffkomponente 6, kann bewirkt werden, dass die erste Schicht und die zweite Schicht bei derselben Temperatur an dem zu verbindenden Material haften, und ein Verbindungsschritt vereinfacht werden kann.
  • Eine Hafttemperatur eines Verbindungsmaterials ist nicht besonders beschränkt, liegt aber vorzugsweise bei höchstens 600 °C und stärker bevorzugt bei höchstens 300 °C. Wenn eine Hafttemperatur höchstens 300 °C beträgt, sind mehr Klebstoffmaterialien möglich. Dies bedeutet dass, wenn die Verbindungstemperatur höchstens 300 °C beträgt, ein Harz als eine Klebstoffkomponente für die erste Schicht und die zweite Schicht eingesetzt werden kann. Als Ergebnis steigt die Anzahl der möglichen Kombinationen für die auswählbare erste und zweite Schicht und demnach kann ein Verbindungsmaterial mit Charakteristika, die einem zu verbindenden Material entsprechen, bereitgestellt werden.
  • Zu Beispielen für das Lötzinnmaterial zählen ein Sn-Ag-Typ, ein Sn-Sb-Typ, ein Sn-Cu-Typ, ein Sn-Ag-Cu-Typ, ein Sn-Zn-Typ, ein Sn-Bi-Typ und ein Sn-In-Ag-Bi-Typ.
  • Zu Beispielen für ein Glas mit niedrigem Schmelzpunkt zählen ein Oxidglas, wie etwa ein SnO-P2O5-Typ, ein Bi2O3-B2O3-Typ, ein V2O5-P2O5-Typ, ein V2O5-TeO2-Typ, ein WO3-P2O5-Typ, ein Ag2O-P2O5-Typ oder ein V2O5-TeO2-Ag2O-Typ. Der Erweichungspunkt des Glases mit niedrigem Schmelzpunkt liegt vorzugsweise bei höchstens 400 °C und stärker bevorzugt höchstens 300 °C. Durch Einsetzen eines Glases mit niedrigem Schmelzpunkt von höchstens 400 °C ist es möglich, einen Bereich eines zu verbindenden Klebstoffmaterials zu erweitern. Um einen Erweichungspunkt von höchstens 400 °C zu realisieren, enthält das Glas mit niedrigem Schmelzpunkt wünschenswerterweise ein Vanadium(V)-Element. Ferner kann durch Einschließen von Silber (Ag) oder Tellur (Te) als ein Element ein Erweichungspunkt von höchstens 300 °C realisiert werden. Mit Bezug auf den bevorzugten Gehalt an V, Ag und Te, beträgt der Gesamtgehalt an V2O5, TeO2 und Ag2O wenigstens 75 Masse-%, wenn Komponenten als Oxide dargestellt sind. Der Gehalt an TeO2 und Ag2O beträgt jeweils das 1- bis 3-fache des Gehalts an V2O5. Wenigstens ist eines ausgewählt von BaO, WO3 und/oder P2O5 vorzugsweise als eine erste zusätzliche Komponente in einer Menge von wenigstens 0 Massen-% bis höchstens 20 Massen-% in der Glaskomponente mit niedrigem Schmelzpunkt enthalten, und Y2O3, La2O3, Al2O3, und/oder Fe2O3 ist vorzugsweise als eine zweite zusätzliche Komponente in einer Menge von wenigstens 0,1 Massen-% bis höchstens 1,0 Massen-% in der Glaskomponente mit niedrigem Schmelzpunkt enthalten.
  • Durch Einsetzen von Glas mit einem Erweichungspunkt von höchstens 300 °C als die Klebstoffkomponente der ersten Schicht und der zweiten Schicht kann die Verbindungstemperatur höchstens 300 °C betragen. Hier wurde eine typische Temperatur eines hergestellten Glases durch Differentialthermoanalyse (DTA) bestimmt. 2 stellt eine typische DTA eines Glases dar. Wie in 2 dargestellt, wurde ein zweiter endothermer Spitzenwert als ein Erweichungspunkt (Ts) genommen.
  • Als das Harz kann entweder ein kristallines Material oder ein amorphes Material eingesetzt werden, und es kann nicht nur eine Art, sondern mehrere Arten in Kombination eingesetzt werden. Zu Beispielen für das Harz zählen Polyethylen, Polyvinylchlorid, Polypropylen, Polystyrol, Polyvinylacetat, ein ABS-Harz, ein AS-Harz, ein Acrylharz, ein Polyacetalharz, Polyimid, Polycarbonat, modifizierter Polyphenylenether (PPE), Polybutylenterephthalat (PBT), Polyarylat, Polysulfon, Polyphenylensulfid, Polyetheretherketon, ein Polyimidharz, ein Fluorharz, Polyamidimid, Polyetheretherketon, ein Epoxidharz, ein Phenolharz, Polyester und Polyvinylester. Allerding sind in einem Fall, in dem das Harz gemeinsam mit einem Lötzinnmaterial oder einem Glas mit niedrigem Schmelzpunkt eingesetzt wird, eine Wärmewiderstandstemperatur und ein Glasübergangspunkt (Tg) des Harzes oder von Ähnlichem vorzugsweise hoch. Der Glasübergangspunkt beträgt vorzugsweise wenigstens 200 °C.
  • Die Klebstoffkomponenten 5 und 6 in den erfindungsgemäßen Verbindungsschichten können, wie zuvor beschrieben, aus einem Harz, einem Glas mit niedrigem Schmelzpunkt und einem Lötzinnmaterial ausgewählt werden. Allerdings ist es nicht erforderlich, dass die Verbindungsschichten nur die Klebstoffkomponenten enthalten, vielmehr kann ein Füller angemessen dort hinzugefügt werden, entsprechend einer Haftungseigenschaft an einem zu verbindenden Material und erforderlichen Charakteristika für einen verbundenen Körper. 3 stellt eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials dar, in dem ein Füller 7 zu der ersten Schicht 2 hinzugefügt worden ist. 4 stellt eine Querschnittsansicht eines Verbindungsmaterials dar, in dem der Füller 7 zu der ersten Schicht 2 und ein Füller 8 zu der zweiten Schicht 4 hinzugefügt worden ist. Wie in 3 dargestellt kann der Füller 7 zu der ersten Schicht oder zu der zweiten Schicht hinzugefügt werden. Wie in 4 dargestellt, können Füller zu der ersten Schicht und zu der zweiten Schicht hinzugefügt werden.
  • Zu Beispielen des Füllers zählen eine Keramik, ein Metallmaterial und ein Harz. So kann zum Beispiel in einem Fall, in dem die erste Schicht oder die zweite Schicht ein Glas mit einem niedrigen Schmelzpunkt als eine Klebstoffkomponente enthält, Wärmeausdehnung unter Einsatz einer Keramik mit geringer Wärmeausdehnung eingestellt werden.
  • Zu Beispielen der Keramik mit geringer Wärmeausdehnung zählen Zirkon, Zirkonoxid, Quarzglas, β-Spongemen, Cordierit, Mullit, β-Eucryptit, β-Quarz, Zirconiumphosphat, Zirconiumphosphatwolframat (ZWP), Zirconiumwolframat sowie ein Mischkristall daraus. Diese Materialien können einzeln oder in Kombination von zwei oder mehr Arten davon eingesetzt werden.
  • Darüber hinaus können in einem Fall, in dem ein Metallmaterial als der Füller eingesetzt wird, Leitfähigkeit und Wärmeleitfähigkeit verbessert werden. Zu Beispielen für das Metallmaterial zählen Gold, Silber, Kupfer, Aluminium, Zinn, Zink, Eisen, Nickel sowie eine Legierung davon, und diese Materialien können einzeln oder in Kombination von zwei oder mehr Arten davon eingesetzt werden.
  • Im Falle eines Einsatzes eines Harzes als der Füller, zählen zu Beispielen für das Harz ein Epoxidharz, ein Phenolharz, ein Harnstoffharz, ein Melaminharz, ein Siliconharz, ein ungesättigtes Polyesterharz, ein Polyurethanharz, Nylon, Polyacetal, Polysulfon, Polyetherimid, Polyamidimid, Flüssigkristallpolymer, Polytetrafluorethylen, Polychlortrifluorethylen, Polyvinylidenfluorid, aromatischer Polyether, Polyphenylenether, Polyetheretherketon, Polyphenylenoxid, Polycarbonat, Polyethylenterephthalat, Polybutylenterephthalat, Polyethylennaphthalat, Polyethersulfon, Polyarylat und Polyoxybenzoylpolyester. Vorzugsweise enthält die Harzkomponente wenigstens einen ausgewählt aus einem aromatischen Polyether, Polyetheretherketon, Polycarbonat, Polyethylenterephthalat, Polybutylenterephthalat, Polyethylennaphthalat, Polyethersulfon, Polyarylat und Polyoxybenzoylpolyester. Diese Harzkomponenten weisen einen hohen Wärmewiderstand und eine hervorragende Formbarkeit auf und sind demnach geeignet als die Harzkomponente des Füllers.
  • Der Gehalt des Füllers beträgt vorzugsweise 1 bis 60 Vol.-% und stärker bevorzugt höchstens 30 Vol.-% mit Bezug auf eine Keramik mit geringer Wärmeausdehnung in Anbetracht von Fluidität eines Glases und Reaktivität. Der Gehalt beträgt vorzugsweise 1 bis 99 Vol.-% und stärker bevorzugt 30 bis 80 Vol.-% mit Bezug auf ein Metallmaterial. Der Gehalt beträgt vorzugsweise 1 bis 99 Vol.-% und stärker bevorzugt 5 bis 20 Vol.-% mit Bezug auf ein Harz.
  • (Grundmaterial)
  • Das Grundmaterial ist nicht beschränkt, sofern es eine höhere Wärmewiderstandstemperatur als eine Bildungstemperatur der ersten Schicht und der zweiten Schicht aufweist. So kann zum Beispiel ein Harzfilm, ein Glasfilm, ein Metallfilm oder Ähnliches im Einklang mit den erforderlichen Charakteristika eines verbundenen Körpers eingesetzt werden.
  • Eine Wärmewiderstandstemperatur des Grundmaterials beträgt vorzugsweise wenigstens 350 °C und stärker bevorzugt wenigstens 650 °C. Die Dicke des Grundmaterials beträgt wünschenswerterweise höchstens 300 µm und stärker bevorzugt höchstens 50 µm in Anbetracht von zum Zeitpunkt des Zusammenfügens angewendeter Verarbeitbarkeit.
  • Wenn zu verbindende Materialien mit weitgehend unterschiedlichen Wärmeausdehnungskoeffizienten miteinander verbunden werden, ändert sich ein Wärmeausdehnungskoeffizient eines Verbindungsmaterials vorzugsweise schrittweise. Dies bedeutet, wenn ein Wärmeausdehnungskoeffizient der ersten Schicht als eine Verbindungsschicht durch ɑ1 dargestellt ist, ein Wärmeausdehnungskoeffizient der zweiten Schicht durch ɑ2 dargestellt wird und ein Wärmeausdehnungskoeffizient des Grundmaterials als ɑfilm dargestellt wird, ein Verhältnis von ɑ1 < ɑfilm < ɑ2 vorzugsweise erfüllt wird. Ein Wärmeausdehnungskoeffizient kann eingestellt werden, indem eine Glaszusammensetzung, die Art eines Füllers und der Gehalt des Füllers eingestellt werden. Durch schrittweises Ändern des Wärmeausdehnungskoeffizienten kann die Verbindungszuverlässigkeit zwischen zu verbindenden Materialien verbessert werden. Insbesondere wird in einem Fall, in dem ein sprödes Material, das ein Glas mit einem niedrigen Schmelzpunkt enthält, als eine Klebstoffkomponente einer Verbindungsschicht eingesetzt wird, ein sprödes Material mit einem Wärmeausdehnungskoeffizienten zwischen dem Wärmeausdehnungskoeffizienten der ersten Schicht und dem Wärmeausdehnungskoeffizienten der zweiten Schicht vorzugsweise als ein Grundmaterial eingesetzt.
  • Durch Hinzufügen einer großen Menge von duktilem Material oder Harz zu einer Verbindungsschicht kann eine Spannung in einer Differenz des Wärmeausdehnungskoeffizienten abgeschwächt werden und eine Verbindung ausgeführt werden. In diesem Fall kann entweder ein sprödes Material oder ein duktiles Material als das Grundmaterial eingesetzt werden. Hierbei bezieht sich der Begriff „duktiles Material“ auf Gold, Silber, Kupfer, Aluminium, Zinn, Zink, Eisen, Nickel sowie eine Legierung davon oder Ähnliches.
  • (Verfahren zum Herstellen von Verbindungsmaterial)
  • Ein Verbindungsmaterial wird hergestellt, indem eine Verbindungsschicht (eine erste Schicht und eine zweite Schicht) auf einem Grundmaterial ausgebildet wird. Das Verbindungsmaterial kann zum Beispiel mit dem folgenden Verfahren hergestellt werden. Eine eine Verbindungsschicht ausbildende Paste wird hergestellt. Die Verbindungsschicht ausbildende Paste kann durch Kneten eines Pulvers, wie etwa eines Lötzinns oder eines Glases mit einem niedrigen Schmelzpunkt als eine Klebstoffkomponente, eines Lösungsmittels und eines Bindemittels mit einem Pulver, wie etwa einem Lötzinn oder einem Glas als eine Klebstoffkomponente, einem Lösungsmittel und einem Bindemittel hergestellt werden. In einem Fall, in dem ein Füller in eine Verbindungsschicht gemischt wird, wird ein Füllerpulver ebenfalls zum Herstellungszeitpunkt zu der die Verbindungsschicht ausbildenden Paste hinzugefügt.
  • Die hergestellte die Verbindungsschicht ausbildende Paste wird auf ein Grundmaterial aufgetragen, und dann wird das Bindemittel von dem sich ergebenden Erzeugnis entfernt und das sich ergebende Erzeugnis wird gebrannt, um ein Verbindungsmaterial auszubilden.
  • Ein Verfahren zum Herstellen eines Lötzinnmaterials, das für die das Verbindungsmaterial ausbildenden Paste eingesetzt wird, ist nicht besonders beschränkt. Allerdings wird ein Material als ein Ausgangsmaterial in einem Ofen oder in Ähnlichem geschmolzen und wird dann einer Atomisierungsbehandlung mit Wasser, Gas oder Ähnlichem ausgesetzt, um ein gutes Pulver zu erhalten.
  • Ein Verfahren zum Herstellen eines Glases, das für die die Verbindungsschicht ausbildende Paste eingesetzt wird, ist nicht besonders beschränkt. Allerdings kann das Glas auch durch Anordnen eines durch Vermengen und Vermischen von Oxiden erhaltenen Rohmaterials als ein Rohmaterial in einem Platintiegel, Erwärmen des Rohmaterials unter Einsatz eines elektrischen Ofens mit einer Temperaturanstiegsrate von 5 bis 10 °C/min auf 800 bis 1100 °C, und Halten des Materials in dem Tiegel über mehrere Stunden hergestellt werden. Während des Haltens wird das Material im Tiegel wünschenswerterweise gerührt, um ein homogenes Glas zu erhalten. Wenn der Tiegel aus dem elektrischen Ofen entnommen wird, wird der Inhalt des Tiegels wünschenswerterweise auf eine Graphitform oder eine Rostfrei-Stahlplatte zuvor auf etwa 100 bis 150 °C erwärmt, gegossen, um Feuchtigkeitsadsorption auf eine Glasoberfläche zu verhindern.
  • Ein für die die Verbindungsschicht ausbildende Paste eingesetztes Lösungsmittel ist nicht besonders beschränkt, zu Beispielen hierfür zählen jedoch Butylcarbitolacetat und α-Terpineol.
  • Ein für die die Verbindungsschicht ausbildende Paste eingesetztes Bindemittel ist nicht besonders beschränkt, zu Beispielen hierfür zählen jedoch Ethylcellulose und Nitrocellulose.
  • (Zu verbindendes Material und angewandter Einsatz)
  • Ein zu verbindendes Material, eingesetzt mit dem erfindungsgemäßen Verbindungsmaterial, ist nicht besonders beschränkt, da ein Verbindungsmaterial nach einem zu verbindenden Material ausgewählt wird und verschiedene Materialien eingesetzt werden können. So ist zum Beispiel das erfindungsgemäße Verbindungsmaterial anwendbar zum Verbinden von Metallmaterialien, Keramikmaterialien, Harzmaterialien, einem Metallmaterial und einer Keramik, einem Metallmaterial und einem Harzmaterial oder einem Keramikmaterial und einem Harzmaterial. Als eine spezifische Kombination aus zu verbindenden Materialien ist eine Kombination aus Si oder SiC mit SUS, Cu, Al, Al-SiC, Al2O3 oder Ähnliches zu bevorzugen. Dies liegt daran, dass die Materialien in jeder dieser Kombinationen einen weitgehenden Unterschied in einem Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweisen, was es schwierig macht, die Materialien auf herkömmliche Weise zu verbinden und demnach werden die Charakteristika des erfindungsgemäßen Verbindungsmaterials eingesetzt. Eine Kombination aus einem mit Kohlefasern verstärkten Kunststoff (carbon fiber reinforced plastic - CFRP) mit Ti oder Al ist ebenfalls bevorzugt. Dies liegt daran, dass in einer Verbindungsschicht des erfindungsgemäßen Verbindungsmaterials eine Kombination aus einem Harz mit einem Glas mit einem niedrigen Schmelzpunkt oder einem Lötzinnmaterial möglich ist und demnach die Charakteristika der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden. Darüber hinaus kann das erfindungsgemäße Verbindungsmaterial als ein Dichtmittel eingesetzt werden.
  • Hiernach wird die vorliegende Erfindung anhand von Beispielen detaillierter beschrieben. Allerdings ist die vorliegende Erfindung nicht auf die hier beschriebenen Beispiele begrenzt und Beispiele können entsprechend kombiniert werden.
  • [Beispiel 1]
  • [Verbindungsmaterial mit verschiedenen darin ausgebildeten Glasverbindungsschichten]
  • <Herstellung von Glas>
  • G1 bis G11 in Tabelle 1 geben hergestellte und untersuchte Glaszusammensetzungen an. Alle Komponenten sind in Massen-% (Massenprozent) mit Bezug auf Oxid angegeben. Diese Glaszusammensetzungen mit niedrigem Schmelzpunkt waren im Wesentlichen frei von Blei, unter Berücksichtigung von Umwelt und Sicherheit. Als Rohmaterialien der Komponenten wurden Vanadiumpentoxid, Telluroxid, Eisenoxid, Phosphorpentoxid, Silberoxid, Wolframoxid, Bariumcarbonat, Bariumphosphat, Antimonoxid, Kaliumcarbonat, Bismutoxid, Boroxid, Zinkoxid, Kupferoxid und Lanthanoxid eingesetzt.
  • Glas wurde unter Einsatz der folgenden Vorgänge hergestellt. 1 kg vermischtes Pulver, erhalten durch Vermengen und Vermischen von Rohmaterialverbindungen derart, dass sie eine in Tabelle 1 angegebene Zusammensetzung aufweisen, wurde in einen Platintiegel gegeben, mit einem elektrischen Ofen mit einer Temperaturanstiegsrate von 5 bis 10 °C/min auf eine Erwärmungstemperatur von 800 bis 1100 °C erwärmt, und 2 Stunden lang gehalten. Während des Haltens wurde das Material im Tiegel gerührt, um ein homogenes Glas zu erhalten. Danach wurde der Platintiegel aus dem elektrischen Ofen genommen und der Inhalt des Tiegels wurde auf eine zuvor auf 100 °C erwärmte Rostfrei-Stahlplatte gegossen, um gegossenes Glas zu erhalten.
  • <Auswertung von Glas>
  • Das auf die Rostfrei-Stahlplatte gegossene Glas wurde pulverisiert, bis das Glas einen durchschnittlichen Partikeldurchmesser (D50) von weniger als 20 µm aufwies und bei einer Temperaturanstiegsrate von 5 °C/min einer Differentialthermoanalyse (DTA) ausgesetzt wurde. Somit wurde ein Erweichungspunkt (Ts) gemessen.
  • Es wird darauf hingewiesen, dass ein Aluminiumoxidpulver als eine Standardprobe eingesetzt wurde. [Tabelle 1]
    Glas Nr. Glaszusammensetzung (Massen-%) Glaserweichungspunkt [°C]
    V2O5 TeO2 Fe2O3 P2O5 Ag2O WO3 BaO Sb2O3 K2O Bi2O3 B2O3 ZnO CuO La2O3
    G1 25 - - 25 - 40 - - - - - 10 - - 548
    G2 50 - - 25 - - 5 20 - - - - - - 445
    G3 50 - - 24,1 - - 25,9 - - - - - - - 440
    G4 45 30 15 10 - - - - - - - - - - 377
    G5 47 30 10 13 - - - - - - - - - - 364
    G6 40 30 - 4,8 - 10 15,2 - - - - - - - 357
    G7 38 30 - 5,8 - 10 11,2 - 5 - - - - - 336
    G8 20 30 - 5,2 30 10 4,8 - - - - - - - 295
    G9 19 31,3 - - 42,4 2,4 4 - - - - - - 0,9 231
    G10 - - 0,4 - - - 3,4 - - 76,8 8,1 6,3 5 - 450
  • <Herstellung von Verbindungsmaterial>
  • Beim Herstellen eines Verbindungsmaterials wurde zuerst eine Verbindungsschicht ausbildende Paste hergestellt, um Verbindungsschichten auf einer oberen und einer unteren Oberfläche eines Grundmaterials auszubilden. Zu diesem Zeitpunkt wurde ein Glasfilm (Dicke: 30 µm, Wärmeausdehnung: 66 × 10-7/°C) als das Grundmaterial eingesetzt. Das in Tabelle 1 hergestellte Glas wurde mit einer Strahlmühle pulverisiert, bis das Glas einen durchschnittlichen Partikeldurchmesser (D50) von etwa 3 µm aufwies. Danach wurde auf ähnliche Weise Al, Ag, Zr2(WO4)(PO4)2(ZWP) oder Cordierit in einer vorgegebenen Menge als ein Füller von etwa 3 µm dazu hinzugefügt. Diesem Gemisch wurde Ethylcellulose als ein Binderharz und Butylcarbitolacetat als ein Lösungsmittel hinzugefügt und geknetet, um eine eine Verbindungsschicht ausbildende Paste herzustellen. Darüber hinaus wurde in einem Fall, in dem eine Harzkomponente als ein Füller hinzugefügt wurde, modifizierter Polyphenylenether (OPE2St), hergestellt von Mitsubishi Gas Chemical Co., Ltd., als eine Harzkomponente hinzugefügt und ɑ-Terpineol wurde als ein Lösungsmittel dazu hinzugegeben. Das sich ergebende Gemisch wurde geknetet, um eine eine Verbindungsschicht ausbildende Paste herzustellen. Die Verbindung der hergestellten eine Verbindungsschicht ausbildenden Paste ist in Tabelle 2 angegeben.
  • Danach wurde die in Tabelle 2 angegebene eine Verbindungsschicht ausbildende Paste durch Siebdruck auf das Grundmaterial aufgetragen und 30 Minuten lang bei 150 °C getrocknet. Danach wurde die Paste auf ähnliche Weise auf die gegenüberliegende Seite des Grundmaterials aufgetragen und getrocknet. Um ein Harz wegzublasen, wurde ein Erwärmen 30 Minuten lang bei 330 °C durchgeführt und ein Glas wurde vorübergehend im Bereich eines Erweichungspunkts +50 °C gebrannt, um ein Verbindungsmaterial zu erhalten. Zu diesem Zeitpunkt betrug die Dicke jedes der Verbindungsmaterialien etwa 60 µm.
  • Darüber hinaus wurden die Wärmeausdehnungscharakteristika einer einzigen Verbindungsschicht, die obere und untere Oberflächen eines Verbindungsmaterials ausmacht, ausgewertet. Zum Auswerten wurde ein Erzeugnis, erhalten durch Aussetzen nur eines vermischten Pulvers, das kein Binderharz oder Lösungsmittel enthielt, einem einachsigen Druckformen und dann dichtem Brennen des geformten Erzeugnisses mit einem elektrischen Ofen, eingesetzt. Danach wurde ein Prüfling von 4 mm × 4 mm × 15 mm abgetrennt und ein Wärmeausdehnungskoeffizient in einem Bereich von 50 °C bis 250 °C wurde mit einem thermomechanischen Analysator vom Schubstangentyp gemessen. Die Ergebnisse hiervon sind ebenfalls in Tabelle 2 angegeben.
  • <Prüfherstellung eines verbundenen Körpers>
  • Als ein zu verbindendes Material wurde ein Si-Substrat, das einer Al-Metallisierungsbehandlung (Wärmeausdehnungskoeffizient: 37 × 10-7/°C) ausgesetzt wurde und ein SUS630-Substrat, das einer Ni-Galvanisierung (Wärmeausdehnungskoeffizient: 110 × 10-7/°C) ausgesetzt wurde, ausgewählt. Aus den zu verbindenden Körpern wurde ein verbundener Körper unter Einsatz eines in Tabelle 2angegebenen Verbindungsmaterials als Test hergestellt. Eine Probe, inder ein Verbindungskörper ausgebildet werden konnte, wurde als ein oausgewertet und eine Probe, in der ein verbundener Körper aufgrundvon Abschälung oder Ähnlichem nicht ausgebildet werden konnte,wurde als x ausgewertet. Ferner wurde die Verbindungszuverlässigkeitdurch Ausführen eines Temperaturzyklustests bei -40 °C bis 150 °Causgewertet. Zu diesem Zeitpunkt wurden fünf Proben ausgewertet.Ein Fall, in dem nach 100 Zyklen keine Abschälung beobachtet wurde, wurde als o ausgewertet und ein Fall, in dem in manchen Proben eine Abschälung beobachtet wurde, wurde als Δ ausgewertet. [Tabelle 2]
    Verbindungsmaterial Nr. Zusammensetzung der eine Verbindungsschicht ausbildenden Paste (Gehalt wird in Vol.-% angegeben) Wärmeausdehnung s-koeffizient [x10-7/°C] Hafttemperat ur [°C] Ist Haftung möglich oder nicht Zuverlässigkeit
    Glas Gehalt Füllermaterial 1 Gehalt Füllermaterial 2 Gehalt
    A1 Obere Oberfläche G1 90 ZWP 10 - - 49 600 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G1 70 Al 30 - - 97
    A2 Obere Oberfläche G1 100 - - - - 58 600 ○ Δ Beispiel
    Untere Oberfläche G1 70 Al 30 - - 97
    A3 Obere Oberfläche G2 70 ZWP 30 - - 48 490 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90
    A4 Obere Oberfläche G2 70 ZWP 30 - - 48 490 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G10 75 Cordierit 25 - - 105
    A5 Obere Oberfläche G4 70 ZWP 30 - - 56 400 ○ Δ Beispiel
    Untere Oberfläche G5 90 ZWP 10 - - 89
    A6 Obere Oberfläche G4 75 ZWP 25 - - 62 400 ○ Δ Beispiel
    Untere Oberfläche G5 90 ZWP 10 - - 89
    A7 Obere Oberfläche G6 30 Al 70 - - 199 400 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G6 80 ZWP 20 - - 94
    A8 Obere Oberfläche G7 20 Ag 80 - - 184 370 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G7 80 ZWP 20 - - 105
    A9 Obere Oberfläche G8 20 Ag 80 - - 197 320 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G8 20 Al 80 - - 230
    A10 Obere Oberfläche G8 20 Ag 75 OPE2St 5 198 320 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G8 20 Al 75 OPE2St 5 232
    A11 Obere Oberfläche G9 20 Ag 80 - - 204 260 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G9 20 Al 80 - - 238
    A12 Obere Oberfläche G9 20 Ag 60 OPE2St 20 240 260 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G9 20 Ag 70 OPE2St 10 238
    A13 Obere Oberfläche G9 20 Ag 80 - - 204 260 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G9 20 Al 70 OPE2St 10 238
    A14 Obere Oberfläche G1 100 - - - - 58 600 X - Vergleichsbeispiel
    Untere Oberfläche G1 100 - - - - 58
    A15 Obere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90 490 X - Vergleichsbeispiel
    Untere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90
    A16 Obere Oberfläche G10 75 Cordierit 25 - - 105 490 X - Vergleichsbeispiel
    Untere Oberfläche G10 75 Cordierit 25 - - 105
  • Tabelle 2 gibt an, dass durch Einsetzen eines Verbindungsmaterials, in dem verschiedene Verbindungsschichten auf oberen und unteren Oberflächen eines Grundmaterials ausgebildet werden, wie im vorliegenden Beispiel, ein Verbindungskörper selbst beim Verbinden von zu verbindenden Materialien mit weitgehend verschiedenen Wärmeausdehnungskoeffizienten ausgebildet werden kann, wie etwa Si und SUS630. Ferner wurden Grenzabschnitte von Proben, die verbunden werden konnten, mit einem Ultraschall-Fehlererkennungsgerät ausgewertet. Als ein Ergebnis wiesen Proben, die unter Einsatz von Verbindungsmaterialien A10 und A12 verbunden worden sind, keinen Hohlraum auf und konnten besonders gute verbundene Körper ausbilden. Hierbei hat sich herausgestellt, dass es besonders zu bevorzugen ist, ein Harz als einen Füller einzusetzen.
  • [Beispiel 2]
  • Ein in Tabelle 3 angegebenes Verbindungsmaterial wurde auf ähnliche Weise wie die in Beispiel 1 beschriebene Weise hergestellt, außer dass eine Al-Folie (Dicke: 30 µm) als ein Grundmaterial anstelle eines Glasfilms eingesetzt wurde. Auf ähnliche Weise wurden ein Si-Substrat und SUS630 als zu verbindende Materialien ausgewählt und ein Verbindungskörper wurde als Test hergestellt. Auswertungsergebnisse von verbundenen Körpern sind ebenfalls in Tabelle 3 angegeben. [Tabelle 3]
    Verbindungsmaterial Nr. Zusammensetzung der eine Verbindungsschicht ausbildenden Paste (Gehalt wird in Vol.-% angegeben) Wärmeausdehnungs -koeffizient [x10-7/°C] Hafttemperatur [°C] Ist Haftung möglich oder nicht Zuverlässigkei t
    Glas Gehalt Füllermaterial 1 Gehalt Füllermaterial 2 Gehalt
    B1 Obere Oberfläche G2 70 ZWP 30 - - 48 490 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90
    B2 Obere Oberfläche G6 30 Al 70 - - 199 400 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G6 80 ZWP 20 - - 94
    B3 Obere Oberfläche G8 20 Ag 75 OPE2St 5 198 320 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G8 20 Al 75 OPE2St 5 232
    B4 Obere Oberfläche G9 20 Ag 80 - - 204 260 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G9 20 Al 80 - - 238
    B5 Obere Oberfläche G9 20 Ag 60 OPE2St 20 240 260 ○ ○ Beispiel
    Untere Oberfläche G9 20 Ag 70 OPE2St 10 238
    B6 Obere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90 490 X - Vergleichsbeispiel
    Untere Oberfläche G3 90 ZWP 10 - - 90
  • Tabelle 3 gibt an, dass ein guter verbundener Körper wie in Beispiel 1 ausgebildet werden kann, selbst in einem Fall, in dem eine Al-Folie als ein Grundmaterial eingesetzt wird. Ferner wurde die Wärmeleitfähigkeit einer Probe, die verbunden werden konnte, ausgewertet. Als ein Ergebnis wiesen B3, B4 und B5 im Vergleich zu B1, B2 und den Proben aus Beispiel 1 besonders gute Wärmeleitfähigkeiten auf. Demnach kann ausgesagt werden, dass es möglich ist, unter Einsatz eines Metallfilms, wie etwa einer Al-Folie als Grundmaterial, und ferner durch Einführen einer großen Menge von Metallfüller in eine Verbindungsschicht ein Verbindungsmaterial mit hervorragender Wärmeableitung bereitzustellen.
  • [Beispiel 3]
  • Als zu verbindende Materialien wurden ein SiC-Substrat, das einer Al-Metallisierungsbehandlung (Wärmeausdehnungskoeffizient: 37 × 10-7/°C) ausgesetzt wurde und ein Kupfer-Substrat, das einer Ni-Galvanisierung (Wärmeausdehnungskoeffizient: 165 × 10-7/°C) ausgesetzt wurde, ausgewählt. Das Verbinden wurde auf ähnliche Weise wie in Beispiel 2 unter Einsatz der Verbindungsmaterialien B4 und B5 in Tabelle 3, beschrieben in Beispiel 2, als Verbindungsmaterialien, ausgeführt. Die Ergebnisse hiervon geben an, dass gute verbundene Körper in beiden Fällen ausgebildet werden konnten und die Zuverlässigkeit ebenfalls als o ausgewertet wurde.
  • [Beispiel 4]
  • Als ein zu verbindendes Material wurden ein Ti-Substrat und ein hochgradig wärmebeständiges Polyimid-CFRP-Substrat ausgewählt. Eine Al-Folie (Dicke: 30 µm) wurde als ein Grundmaterial eines Verbindungsmaterials wie in Beispiel 2 eingesetzt, ein Polyimidharz (Glasübergangstemperatur: 210 °C) wurde als eine obere Oberfläche des Grundmaterials eingesetzt und dasselbe Material wie die untere Oberfläche von A13 in Beispiel 1 wurde als eine untere Oberfläche des Grundmaterials eingesetzt, um ein Verbindungsmaterial auszubilden. Das Verbinden wurde ausgeführt, indem Vorbereitungen ausgeführt wurden, sodass die obere Oberfläche des ausgebildeten Verbindungsmaterials in Berührung mit einem CFRP-Substrat stand und die untere Oberfläche in Berührung mit einem Ti-Grundmaterial stand, und indem Druckgießen bei einer Temperatur von 260 °C über 30 Minuten ausgeführt wurde. Die Ergebnisse hiervon geben an, dass ein guter verbundener Körper ausgebildet werden konnte und die Zuverlässigkeit ebenfalls als o ausgewertet wurde.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Verbindungsmaterial
    2
    Erste Schicht
    3
    Grundmaterial
    4
    Zweite Schicht
    5, 6
    Klebstoffkomponente
    6, 8
    Füller
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 2015072957 A [0004]
    • JP 2013249210 A [0004]

Claims (14)

  1. Verbindungsmaterial, Folgendes umfassend: ein Grundmaterial; eine erste Schicht, angeordnet auf einer Oberfläche des Grundmaterials; und eine zweite Schicht, angeordnet auf einer anderen Oberfläche des Grundmaterials und eine Phase enthaltend, die einen anderen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweist als den einer Phase, die die erste Schicht ausmacht, wobei die erste Schicht und/oder die zweite Schicht ein Glas mit einem Erweichungspunkt von höchstens 600 °C aufweist.
  2. Verbindungsmaterial nach Anspruch 1, wobei die erste Schicht und/oder die zweite Schicht einen Füller enthält.
  3. Verbindungsmaterial nach Anspruch 2, wobei der Füller ein Keramikmaterial, ein Metallmaterial und/oder ein Harz ist.
  4. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Glas einen Erweichungspunkt von höchstens 400 °C aufweist.
  5. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Glas Vanadium enthält.
  6. Verbindungsmaterial nach Anspruch 5, wobei das Glas ferner Silber und/oder Tellur enthält.
  7. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei wenn ein Wärmeausdehnungskoeffizient der ersten Schicht durch ɑ1 dargestellt ist, ein Wärmeausdehnungskoeffizient der zweiten Schicht durch ɑ2 dargestellt wird und ein Wärmeausdehnungskoeffizient des Grundmaterials als ɑfilm dargestellt wird, ein Verhältnis von ɑ1 < ɑfilm < ɑ2 erfüllt wird.
  8. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die erste Schicht das Glas enthält und die zweite Schicht ein Harz enthält.
  9. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 2 bis 7, wobei jede aus der ersten Schicht und der zweiten Schicht das Glas und den Füller enthält.
  10. Verbindungsmaterial nach Anspruch 9, wobei die Art des Füllers sich zwischen der ersten Schicht und der zweiten Schicht unterscheidet.
  11. Verbindungsmaterial nach Anspruch 9, wobei der Inhalt des Füllers sich zwischen der ersten Schicht und der zweiten Schicht unterscheidet.
  12. Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei das Grundmaterial eine Dicke von höchstens 300 µm aufweist.
  13. Verbindungsmaterial nach Anspruch 12, wobei das Grundmaterial eine Dicke von höchstens 50 µm aufweist.
  14. Verbundener Körper, umfassend das Verbindungsmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 13.
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