CN107686350B - 一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，包括：氧化铈纳米粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，反应生成包覆型的氧化铈‑氧化钇复合粉体的前驱体后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈纳米粉体表面的包覆型的氧化铈‑氧化钇复合粉体；将氧化铈‑氧化钇复合粉体与铝的化合物进行混料后，经过烧结预处理和烧结，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。使用本发明的制备方法得到的包覆型氧化铈‑氧化钇复合粉体，铈与氧化钇能够充分均匀地相互接触，提高了铈进入钇晶格中的反应效率，从而提高发光陶瓷的相纯度；同时，该制备方法工艺简单，生产周期缩短，降低成本，适合批量生产。

Description

一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法
技术领域
本发明涉及YAG发光陶瓷技术领域，尤其涉及一种基于包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法。
背景技术
随着半导体光源行业的飞速发展，具有大功率、小光斑和超高亮度的光源的应用越来越广泛，而采用硅胶来封装荧光粉材料受激发光，已经很难承受其激发光的高功率密度。目前，最常用的是采用透明的玻璃材料作为粘结剂来封装荧光粉，但是，大功率带来的高热量的积累，使得荧光粉出现热饱和现象，长期使用的亮度衰减较为明显，其主要原因是玻璃的导热性能较差，散热效果一般。
针对这一原因，人们致力于研究Ce掺杂YAG发光陶瓷，该陶瓷的结构特性是铈取代部分钇的晶格位置。Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法通常采用固相法。在固相法中，铈(Ce)的掺入是关键点，一般是以氧化铈的形式掺入其中。由于其掺入量较少，固相之间混料很难均匀分散，在固固反应的Ce掺杂YAG制备中，会存在很多缺陷和反应不完全等问题。体现在：一方面造成铈在钇的晶格分布不均匀，局部区域铈含量偏高，造成发光浓度淬灭；另一方面造成发光陶瓷的相纯度很低，存在很多中间相产物。而上述问题均会直接影响发光陶瓷的发光效率。
要提升Ce掺杂YAG发光陶瓷的荧光效率，关键在于改善铈掺杂均匀性，提升铈在固相法混料中的分散性能，提高发光陶瓷的相纯度。有效的方法是铈以液相的形式加到原料配方中，传统的共沉淀法是将铈、钇和铝三者的硝酸盐在液相下混合共同沉淀在一起制备Ce掺杂YAG前驱体粉体，该方法虽然解决了混料不均匀的问题，但是需要配置大量的盐溶液和酸碱溶液，制备工艺复杂、周期长，废弃的酸碱盐溶液较多，造成环境污染较严重，对设备的腐蚀性较强。
发明内容
本发明提供一种基于包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，该方法工艺简单，只需使用少量酸碱盐溶液，对环境无污染。
本发明通过如下技术方案实现：
一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，包括：
(1)制备氧化铈-氧化钇复合粉体：氧化铈纳米粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈纳米粉体表面的包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体；
(2)制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：将上述氧化铈-氧化钇复合粉体与铝的化合物进行混料后，经过烧结预处理和烧结，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。
其中，本发明的第一种方案在沉淀剂的存在下进行，其具体步骤包括：
(a)配制氧化铈纳米粉体悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体加入到上述第一沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；
(b)配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；
(c)沉淀包覆：将上述钇盐溶液缓慢滴加入上述悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将上述混合溶液水洗并干燥，得到包覆的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体；
(d)焙烧前驱体：将包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体。
进一步地，按照钇的物质量与铈的物质的量的比值(1-x)/x，其中0<x<0.1，配置上述氧化铈纳米粉体和上述可溶性钇盐。
进一步地，上述第一沉淀剂为可溶性碳酸氢盐。
进一步地，在上述第一沉淀剂的溶液中加入分散剂。
本发明的第二种方案的具体步骤包括：
(a)配制钇的醇盐溶液：取预定量的(CH3CH2CH2)3Y加入到液体醇中得到钇的醇盐溶液；
(b)配制悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体加入到上述钇的醇盐溶液中，分散均匀，得到悬浊液；
(c)溶胶凝胶包覆：在回流加热条件下，边搅拌边滴加第二沉淀剂，直到得到凝胶，然后烘烤脱去醇类溶剂得到干凝胶，经过研磨过筛，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体；
(d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体。
进一步地，按照钇的物质量与铈的物质的量的比值(1-x)/x，其中0<x<0.1，配置上述氧化铈纳米粉体和(CH3CH2CH2)3Y。
进一步地，上述第二沉淀剂为氨水溶液。
进一步地，上述氨水溶液的PH值为9-11。
进一步地，上述铝的化合物为氧化铝、氢氧化铝、硝酸铝、硫酸铝、碳酸铝中的至少一种。
与现有技术相比较，本发明采用液相法预处理YAG原料粉中的氧化铈粉，将氧化钇包覆在氧化铈粉体的表面，通过焙烧后得到一种包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料与氧化铝粉体进行混合，经过一系列的加工工艺后得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。使用本发明的制备方法得到的包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体中，铈与氧化钇能够充分均匀地相互接触，提升铈在固相法混料中的分散性能，提高了铈进入钇晶格中的反应效率，从而提高发光陶瓷的相纯度，而该制备方法工艺简单，生产周期缩短，降低成本，适合批量生产，能提高生产效率，同时制备过程中只需要按比例配制的沉淀剂等，不需要大量的盐溶液和酸碱溶液，因而不会对环境造成污染环境以及不会出现腐蚀设备的问题。
附图说明
图1为本发明的一种实施例的工艺流程示意图；
图2为本发明的另一种实施例的工艺流程示意图。
具体实施方式
本发明中，氧化铈-氧化钇复合粉体的制备方法采用了液相法的整体思路。其中，第一种方案在本发明的一个具体实施例中，具体步骤如下：
预处理氧化铈：定量称取氧化铈纳米粉体，依次经过无水乙醇超声清洗、低浓度碱溶液超声清洗、去离子水多次清洗后，烘干待用。在低浓度碱溶液超声清洗中，可用NaOH溶液或其他碱溶液。
配制悬浊液：称取预定量的NH4HCO3溶入水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂。再向其中加入一定量的氧化钇纳米粉体，机械搅拌后，进行超声分散，其中，NH4HCO3作为沉淀剂，也可以使用其他的可溶性碳酸氢盐代替。
配制钇盐溶液：按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，0<x<0.1，得到Y/Ce摩尔比为(1-x)/x，其中0<x<0.1。称取一定量的YCl3溶入水中，得到钇盐溶液。其中，YCl3可用其他的可溶性钇盐代替，例如：Y2(SO4)3·8H2O或Y(NO3)3·6H2O。
沉淀包覆：在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，滴加完毕后，继续搅拌一定时间后陈化，得到混合溶液。将混合溶液反复进行抽滤水洗若干次，无水乙醇脱水若干次，置于烘箱干燥一定时间，得到包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体。
焙烧前驱体：将前驱体放入一定温度的马弗炉中焙烧，得到淡黄色的包覆型氧化铈-氧化钇(CeO2-Y2O3)复合粉体。
得到氧化铈-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：
球磨混料：按照上述的化学式中Ce/Al或Y/Al的摩尔比得到Al的摩尔量，计算所需的铝的化合物的质量，称取铝的化合物，铝的化合物可以是氧化铝、氢氧化铝、硝酸铝、硫酸铝、碳酸铝中的至少一种，该铝的化合物可以在高温下得到氧化铝，例如氢氧化铝在高温下得到氧化铝和水。将氧化铈-氧化钇复合粉体与铝的化合物加入到球磨罐中，加入于总粉体质量一定倍数的Al2O3球或ZrO2球，再加入乙醇，进行球磨。
制备陶瓷：球磨混好的粉体，经过烧结预处理和烧结后可得到Ce掺杂YAG发光陶瓷。其中烧结预处理包括依次经过干燥—煅烧—造粒—过筛—压片的步骤。
本方案中，焙烧前，钇是以纳米形式的碳酸氢钇附着在氧化铈表面，经860℃焙烧后，分解为氧化钇，实现包覆效果。
本方案采用液相法预处理YAG原料中的氧化铈，将氧化钇包覆在氧化铈粉体的表面，通过烘干和焙烧后得到一种包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料用于固相法制备Ce掺杂YAG发光陶瓷。采用该方法制备得到的包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体中铈与氧化钇充分且均匀接触，提高了铈进入钇晶格中的反应效率。从而解决因铈掺入不均匀，造成铈在钇的晶格分布局部偏高，造成发光浓度淬灭以及发光陶瓷相纯度很低，并存在很多中间相产物等问题，从而提高发光陶瓷的发光效率。
下面通过具体实施例结合附图对上述方案作进一步详细说明。
实施例一
如图1，本实施例公开了一种氧化铈-氧化钇复合粉体及其应用的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，具体步骤包括：
101、预处理氧化铈。称取10-50g的氧化铈纳米粉体，放入10-200ml的无水乙醇中进行超声清洗10min，用离心分离脱去乙醇，如此反复清洗若干次，通常为3次；将经无水乙醇清洗过的氧化铈纳米粉体放入0.1M-0.5M的NaOH溶液中，超声30-60min后静置至少12h，然后用离心分离机分离脱水，再用蒸馏水水洗，直至上层清液呈中性。将下层的氧化铈纳米粉体过滤后，置于60℃的烘箱中，烘烤干燥待用。
102、配制悬浊液。称取预定量的NH4HCO3溶入去离子水中，配制成浓度为0.01M-2M的NH4HCO3溶液，可加入PEG和SDBS(十二烷基苯磺酸钠)作为分散剂，其中分散剂的总添加量为NH4HCO3粉体质量的3％-15％。再向其中加入10-50g的氧化钇纳米粉体，机械搅拌30-60min后，超声分散30-60min，本实施例中机械搅拌和超声分散均为30min，得到均匀的悬浊液。其中，NH4HCO3作为沉淀剂。该步骤对应权利要求2中的步骤(a)。
103、配制钇盐溶液。按照化学式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12，本实施例中取x＝0.03，得到Y/Ce摩尔比。称取一定量的YCl3溶入去离子水中，得到钇盐溶液。该步骤对应权利要求2中的步骤(b)。
104、沉淀包覆。在常温条件下，用蠕动泵将钇盐溶液缓慢滴加入悬浊液中，滴加完毕后，继续搅拌至少2h，本实施例为搅拌2h，然后停止搅拌，陈化3h-12h，本实施例为陈化3h，得到混合溶液。将混合溶液反复进行抽滤水洗3-5次，无水乙醇脱水3-5次，置于60℃烘箱干燥12h，得到包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体。该步骤对应权利要求2中的步骤(c)。
105、焙烧前驱体，得到氧化铈-氧化钇复合粉体。将前驱体放入800℃-1000℃的马弗炉中焙烧4-6h，本实施例为放入860℃马弗炉中焙烧4h，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化钇(CeO2-Y2O3)复合粉体。该步骤对应权利要求2中的步骤(d)。
得到氧化铈-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：
106、球磨混料。按照上述的化学式中Ce/Al或Y/Al的摩尔比得到Al的摩尔量，计算所需的铝的化合物的质量，称取氧化铝，将氧化铈-氧化钇复合粉体与铝的化合物加入到球磨罐中，加入10-20倍于总粉体质量的Al2O3球或ZrO2球，再加入乙醇，进行球磨8-12h。
107、制备陶瓷。球磨混好的粉体，采用真空恒温干燥获得干粉，经煅烧使得粉体中的有机成分分解，过筛造粒得到高流动性的发光陶瓷前驱体粉末。将发光陶瓷前驱体粉末装入模具，在预定压强下进行预压制，然后预压制后的片放入烧结炉内，在惰性气体气氛或氮氢气下烧结，获得Ce掺杂YAG发光陶瓷。
本发明的第二种方案在本发明的一个具体实施例中，具体步骤如下：
预处理氧化铈：定量称取氧化铈纳米粉体，放入无水乙醇超声清洗、低浓度碱溶液超声清洗、去离子水多次清洗后，烘干待用。在低浓度碱溶液超声清洗中，可用NaOH溶液或其他碱溶液。
配制钇的醇盐溶液：定量称取(CH3CH2CH2)3Y固体溶入异丙醇或乙醇中，室温搅拌至(CH3CH2CH2)3Y的固体完全溶解，得到(CH3CH2CH2)3Y的醇溶液。
配制氨水溶液：定量称取去离子水，向去离子水中滴入氨水，将pH值调制预定范围之间，得到氨水溶液。
溶胶凝胶包覆：称取经过预处理过的氧化铈纳米粉体，加入CH3CH2CH2)3Y的醇溶液中，搅拌分散均匀，置于回流加热装置中，在不断搅拌的情况下，缓慢滴加氨水溶液，滴速控制在3-8mL/min。滴加完毕后，继续搅拌，再放入敞口的烧杯中，边搅拌边加热，直到出现凝胶。将凝胶放入烘箱中，烘烤作用是使凝胶继续脱去醇类溶剂，既得干凝胶，经过研磨过筛，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体。
焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体放入一定温度的马弗炉中焙烧，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体。
得到氧化铈-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤与第一种方案相同。
本实施例中，焙烧前，钇是以有机异丙醇钇分散在乙醇或异丙醇中，在研磨过程中，逐步水解生成氧化钇的纳米粒子附着在氧化铈表面，经过预烧结，除去水解副产物，实现包覆效果。
本实施例中铈盐、钇盐和铝的化合物按照公式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12,0<x<0.1中的Ce、Y和Al的配比关系进行配比。
本实施例采用液相法预处理YAG原料中的氧化铈，将氧化钇包覆在氧化铈粉体的表面，通过烘干和焙烧后得到一种包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料用于固相法制备Ce掺杂YAG发光陶瓷。
下面通过具体实施例结合附图对上述方案作进一步详细说明。
实施例二
如图2，本实施例中公开了另一种氧化铈-氧化钇复合粉体及其应用的Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，具体步骤包括：
201、预处理氧化铈。称取10-50g的氧化铈纳米粉体，放入10-200ml的无水乙醇中进行超声清洗10min，用离心分离脱去乙醇，如此反复清洗若干次，通常为3次；再次将经无水乙醇清洗过的氧化铈纳米粉体放入0.1M-0.5M的NaOH溶液中，超声30-60min后静置至少12h，然后用离心分离机分离脱水，再用蒸馏水水洗，直至上层清液呈中性。将下层的氧化铈纳米粉体过滤后，置于60℃的烘箱中，烘烤干燥待用。其中，在其他的实施例中，NaOH溶液可用其他低浓度的碱溶液代替。
202、配制钇的醇盐溶液。称取1.5mol(CH3CH2CH2)3Y固体溶入10-50mL的异丙醇或乙醇中，室温搅拌至(CH3CH2CH2)3Y的固体完全溶解，得到(CH3CH2CH2)3Y的醇溶液。
203、配制氨水溶液。称取27g去离子水，向去离子水中滴入氨水，将pH值调制9-11之间，优选pH≈9，得到氨水溶液。
204、溶胶凝胶包覆。在本实施例中，称取1.54g经过预处理过的氧化铈纳米粉体，加入到CH3CH2CH2)3Y的醇溶液中，搅拌分散均匀，置于60℃的回流加热装置中，在不断搅拌的情况下，缓慢滴加氨水溶液，滴速控制在3-8mL/min，本实施例采用5mL/min。滴加完毕后，继续搅拌4-6h，再放入敞口的烧杯中，边搅拌边加热，直到出现凝胶。将凝胶放入60-100℃烘箱，本实施例为80℃，烘烤作用是使凝胶继续脱去醇类溶剂，既得干凝胶，经过研磨过筛，得到包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体。
205、焙烧前驱体，得到氧化铈-氧化钇复合粉体。将包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体放入300-600℃马弗炉中焙烧1-4h，本实施例的温度采用400℃，焙烧时间为2h，得到淡黄色的包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体。
得到氧化铈-氧化钇复合粉体后，可继续制备Ce掺杂YAG发光陶瓷，步骤如下：
206、球磨混料称取255g氧化铝加入到上述氧化铈-氧化钇复合粉体中，加入无水乙醇，置于球磨罐中，加入氧化铝球13Kg，球磨混料4h-8h。
207、制备陶瓷。球磨混好的混合粉体，采用真空恒温干燥获得干粉，经煅烧使得粉体中的有机成分分解，过筛造粒得到高流动性的发光陶瓷前驱体粉末。将发光陶瓷前驱体粉末装入模具，在预定压强下进行预压制，然后预压制后的片放入烧结炉内，在惰性气体气氛或氮氢气下烧结，获得Ce掺杂YAG发光陶瓷。
本实施例中，焙烧前，钇是以有机异丙醇钇分散在乙醇或异丙醇中，在研磨过程中，逐步水解生成氧化钇的纳米粒子附着在氧化铈表面，经过预烧结，除去水解副产物，实现包覆效果。
本实施例中铈盐、钇盐和铝的化合物按照公式3(1-x)/2Y2O3+2.5Al2O3+3xCeO2→(Y1-xCex)3Al5O12,0<x<0.1中的Ce、Y和Al的配比关系进行配比。
本实施例采用液相法中的溶胶凝胶法预处理YAG原料中的氧化铈，将氧化钇包覆在氧化铈粉体的表面，通过烘干和焙烧后得到一种包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体材料，再将该粉体材料用于固相法制备Ce掺杂YAG发光陶瓷。
本发明得到的Ce掺杂YAG发光陶瓷可以应用于照明和显示领域。例如，可以应用于汽车大灯(特别是激光汽车大灯)，作为其发光组件；也可以应用与投影机的荧光色轮或固定式的激光荧光发光部件上。本发明的Ce掺杂YAG发光陶瓷能够承受高功率的激光照射，大大提高了发光效率和发光亮度。
以上内容是结合具体的实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种Ce掺杂YAG发光陶瓷的制备方法，其特征在于，所述方法包括：
(1)制备氧化铈-氧化钇复合粉体：氧化铈纳米粉体与可溶性钇盐溶液在沉淀剂的存在下，发生反应生成包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体后，经焙烧后得到氧化钇包覆在氧化铈纳米粉体表面的包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体；
(2)制备Ce掺杂YAG发光陶瓷：将所述氧化铈-氧化钇复合粉体与铝的化合物进行混料后，经过烧结预处理和烧结，得到Ce掺杂YAG发光陶瓷；
所述制备氧化铈-氧化钇复合粉体的步骤包括：
(a)配制氧化铈纳米粉体悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体加入到所述第一沉淀剂的溶液中并分散均匀，得到均匀的悬浊液；
(b)配制可溶性钇盐溶液：取预定量的可溶性钇盐加入到水中得到可溶性钇盐溶液；
(c)沉淀包覆：将所述钇盐溶液缓慢滴加入所述悬浊液中，搅拌陈化，得到混合溶液，将所述混合溶液水洗并干燥，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体；
(d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体焙烧，得到包覆型氧化铈-氧化钇复合粉体；
或者所述制备氧化铈-氧化钇复合粉体的步骤包括：
(a)配制钇的醇盐溶液：取预定量的(CH3CH2CH2)3Y加入到液体醇中得到钇的醇盐溶液；
(b)配制悬浊液：将经过预处理的氧化铈纳米粉体加入到所述钇的醇盐溶液中，分散均匀，得到悬浊液；
(c)溶胶凝胶包覆：在回流加热条件下，边搅拌边滴加第二沉淀剂，直到得到凝胶，然后烘烤脱去醇类溶剂得到干凝胶，经过研磨过筛，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体；
(d)焙烧前驱体：将包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体的前驱体粉体焙烧，得到包覆型的氧化铈-氧化钇复合粉体。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，按照钇的物质的量与铈的物质的量的比值(1-x)/x，其中0<x<0.1，配置所述氧化铈纳米粉体和所述可溶性钇盐。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一沉淀剂为可溶性碳酸氢盐。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在所述第一沉淀剂的溶液中加入分散剂。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，按照钇的物质的量与铈的物质的量的比值(1-x)/x，其中0<x<0.1，配置所述氧化铈纳米粉体和(CH3CH2CH2)3Y。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第二沉淀剂为氨水溶液。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述氨水溶液的pH值为9-11。
8.根据权利要求1-7任一项所述的制备方法，其特征在于，所述铝的化合物为氧化铝、氢氧化铝、硝酸铝、硫酸铝、碳酸铝中的至少一种。
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