CN107660317A - 用于固体氧化物燃料电池的片层合体、用于固体氧化物燃料电池的前体、制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备和制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法 - Google Patents

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Abstract

本说明书涉及用于固体氧化物燃料电池的片层合体、包括其的用于固体氧化物燃料电池的前体、制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备和制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法。

Description

用于固体氧化物燃料电池的片层合体、用于固体氧化物燃料 电池的前体、制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设 备和制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法
技术领域
本说明书要求于2015年6月11日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2015-0082728号的优先权和权益，其全部内容通过引用并入本文。
本说明书涉及用于固体氧化物燃料电池的片层合体、包括其的用于固体氧化物燃料电池的前体、制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备和制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法。
背景技术
近来，预测到现有能源如石油和煤炭的枯竭，对能够取代现有能源的能源的关注日益增长。作为替代能源之一，燃料电池由于高效且不排放诸如NOx和SOx污染物、以及所使用的燃料充足的优点而受到特别的关注。
燃料电池是将燃料和氧化剂的化学反应能转化成电能的发电系统，代表性地使用氢和烃类例如甲醇和丁烷作为燃料，以及使用氧作为氧化剂。
在燃料电池中，存在质子交换膜燃料电池(PEMFC)、直接甲醇燃料电池(DMFC)、磷酸燃料电池(PAFC)、 碱性燃料电池(AFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)、固体氧化物燃料电池(SOFC)等。
发明内容
技术问题
本说明书致力于提供用于固体氧化物燃料电池的片层合体、包括其的用于固体氧化物燃料电池的前体、制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备和制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法。
技术方案
本说明书的一个示例性实施方案提供了用于固体氧化物燃料电池的片层合体，其包括包含固体氧化物和溶剂的两个或更多个片，其中所述片层合体包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
本说明书的另一个示例性实施方案提供了用于固体氧化物燃料电池的前体，所述前体中依次设置有阳极、固体电解质膜和阴极，其中阳极、固体电解质膜和阴极中的至少一者包括所述片层合体。
本说明书的又一个示例性实施方案提供了制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备，包括：涂覆构件供应单元；片层合体收集单元；和两个或更多个涂布机，其将包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物涂覆在从涂覆构件的供应单元行进至片层合体收集单元的涂覆构件的表面上以在所述涂覆构件上形成片层合体，其中所述两个或更多个涂布机包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机，以及供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在所述第一片上形成第二片的第二涂布机，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
本说明书的再一个示例性实施方案提供了制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法，其包括：通过涂覆包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物在涂覆构件上形成两个或更多个片以制造片层合体，其中两个或更多个片的形成包括形成包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及形成设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
有益效果
根据本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法，与单层涂覆之后的重复烧结工艺相比能够缩短工艺。
此外，可防止在层合多层片的工艺中可能发生的界面之间出现的气泡。
此外，可防止在层合多层片的过程中可能发生的由界面之间的异物引起的缺陷。
附图说明
图1示出了根据本说明书的一个示例性实施方案的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备的第一涂布机和第二涂布机的涂覆过程。
图2是本说明书的实施例1的第一片和第二片的截面的扫描电子显微镜(SEM)图像。
具体实施方式
下文中，将详细地描述本说明书的示例性实施方案。
本说明书提供了用于固体氧化物燃料电池的片层合体，其包括包含固体氧化物和溶剂的两个或更多个片，其中片层合体包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
本说明书的用于固体氧化物燃料电池的片层合体包括包含固体氧化物和溶剂的两个或更多个片。特别地，片层合体可以通过分别层合包含固体氧化物和溶剂的两个或更多个片来形成。
片层合体可通过层合两个或更多个片来形成，并且特别地，片层合体可通过层合两个至四个片来形成。
两个或更多个片可包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及设置在所述第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片。
两个或更多个片还可包括设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片。特别地，两个或更多个片可包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片；设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片；以及设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片。
两个或更多个片还可包括设置在第三片上并且包含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片。特别地，两个或更多个片可包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片；设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片；设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片；以及设置在第三片上并且包含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片。
两个或更多个片可以为用于固体氧化物燃料电池的生料片(greensheet)，其中层合两个或更多个片用于制造其中依次包括阳极、固体电解质膜和阴极的固体氧化物燃料电池。特别地，两个或更多个片可以为阳极和固体电解质膜的生料片层合体；其中依次包括阳极、固体电解质膜和阴极的生料片层合体；两个或更多个阳极的生料片层合体；两个或更多个固体电解质膜的生料片层合体；或者两个或更多个阴极的生料片层合体。
生料片意指可在下一个过程中加工的膜状片，而不是完整的最终产品。
在本说明书中，生料片用待干燥的包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物以片形式来涂覆，并意指能够保持片的形状同时包含一些溶剂的半干燥的片。
两个或更多个片中的任一个片的厚度可根据期望的单个片的加工步骤和/或厚度而变化。特别地，两个或更多个片中的任一个片的厚度可根据以下来调节：涂覆有包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物并且未经干燥的涂覆膜，其中一些溶剂通过干燥过程被除去的生料片，其中层合有两个或更多个相对较薄的层的电极或电解质膜，由相对较厚的膜形成的厚膜电极等。如果需要，两个或更多个片中的任一个片的厚度可为1μm或更大且1000μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造电解质膜的生料片的单个片时，干燥之前的涂覆膜的厚度可以为5μm或更大且1000μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造电解质膜的生料片的单个片时，干燥之后的电解质膜的生料片的厚度可以为1μm或更大且800μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造阳极的生料片的单个片时，干燥之前的涂覆膜的厚度可以为100μm或更大且1000μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造阳极的生料片的单个片时，干燥之后的固体电解质膜的生料片的厚度可以为100μm或更大且1000μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造阴极的生料片的单个片时，干燥之前的涂覆膜的厚度可以为100μm或更大且1000μm或更小。
当两个或更多个片中的任一个片为用于制造阴极的生料片的单个片时，干燥之后的固体电解质膜的生料片的厚度可以为100μm或更大且1000μm或更小。
两个或更多个片中的每一个包含固体氧化物和溶剂。特别地，两个或更多个片中的单个片单独地包含相同或不同的固体氧化物和溶剂。
在根据本说明书的示例性实施方案的片层合体中，相对接近底层(ground)的片中包含的溶剂的比重可高于相对远离底层的片中包含的溶剂的比重。换言之，相对接近底层的片意指相对较早制造的片，并且相对远离底层的片意指相对较晚制造的片。在这种情况下，优点在于相邻片的组分不混合。
在根据本说明书的示例性实施方案的片层合体中，第一片中包含的第一溶剂的比重可高于设置在第一片上的第二片中包含的第二溶剂的比重。在这种情况下，优点在于第一片和第二片的组分不混合。
在根据本说明书的示例性实施方案的片层合体中，第一片中包含的第一溶剂的比重可高于设置成与第一片接触的第二片中包含的第二溶剂的比重。在这种情况下，优点在于第一片和第二片的组分不混合。
两个或更多个片的单个片中包含的溶剂可以为单种溶剂或者其中两种或更多种溶剂混合的混合溶剂。在这种情况下，当单个片中包含的溶剂为混合溶剂时，单个片中包含的溶剂的比重意指全部混合溶剂的比重。
如果选择溶剂使得相对接近底层的片中包含的溶剂的比重高于相对于远离底层的片中包含的溶剂的比重，则溶剂的类型没有特别限制，并且溶剂可以使用本领域通常使用的溶剂。
例如，溶剂可以包含以下中的至少一者：甲苯(比重：0.867)、丙二醇单甲醚乙酸酯(PGMEA)(比重：0.996)、乙醇(比重：0.7893)、甲基乙基酮(MEK)(比重：0.805)和丙二醇单甲醚(PGME)(比重：0.862)。
相对接近底层的片中包含的溶剂和设置成与所述片接触并相对远离底层的片中包含的溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小。在这种情况下，优点在于不同片中包含的溶剂不混合。
在根据本说明书的示例性实施方案的片层合体中，第一片中包含的第一溶剂与设置在第一片上的第二片中包含的第二溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小。在这种情况下，优点在于不同片中包含的溶剂不混合。
在根据本说明书的示例性实施方案的片层合体中，第一片中包含的第一溶剂与设置成与第一片接触的第二片中包含的第二溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小。在这种情况下，优点在于彼此接触的片中包含的溶剂不混合。
基于第一片的总重量，第一溶剂的含量可为30重量％或更小。
基于第二片的总重量，第二溶剂的含量可为30重量％或更小。
当两个或更多个片(包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片)还包括设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片时，第二溶剂的比重可高于第三溶剂的比重。特别地，第一溶剂与第二溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小，并且第二溶剂与第三溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小。
当两个或更多个片(包括包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片以及设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片)还包括设置在第三片上并且包含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片时，第三溶剂的比重可以高于第四溶剂的比重。特别地，第一溶剂与第二溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小，第二溶剂与第三溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小，第三溶剂与第四溶剂之间的比重差可为0.05或更大且0.3或更小。
在本说明书中，比重意指水的重量和与水相同体积的测量材料的重量之比，并且表示比重为1.00以下的材料比水轻而并且比重为1.00以上的材料比水重。
固体氧化物的组成材料没有特别限制，只要根据目的固体氧化物包含在固体氧化物燃料电池的阳极、固体电解质膜和阴极中即可。
固体氧化物可以为选自过渡金属的两种或更多种氧化物。特别地，固体氧化物可以为选自周期表的稀土、钛族和镧族中的两种或更多种氧化物。
如果两个或更多个片中的至少一个片为用于固体氧化物燃料电池的阳极的片，则用于阳极的片中包含的固体氧化物可包含以下中的至少一者：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ：(Y2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ：(Sc2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、钐掺杂的二氧化铈(SDC：(Sm2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)和钆掺杂的二氧化铈(GDC：(Gd2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)。
如果两个或更多个片中的至少一个片为用于固体氧化物燃料电池的固体电解质膜的片，则用于固体电解质膜的片中包含的固体氧化物可包含以下中的至少一者：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ：(Y2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ：(Sc2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、钐掺杂的二氧化铈(SDC：(Sm2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)和钆掺杂的二氧化铈(GDC：(Gd2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)。
如果两个或更多个片为用于固体氧化物燃料电池的阴极的片，则用于阴极的片中包含的固体氧化物可包含镧锶钴铁氧体(LSCF)和锰酸镧锶(LSM)中的至少一者。
除了固体氧化物和溶剂之外，两个或更多个片还可包含增塑剂。增塑剂的种类没有特别限制并且可以采用本领域通常使用的增塑剂，例如，增塑剂可以为邻苯二甲酸二丁脂(DBP)。
本明书提供了用于固体氧化物燃料电池的前体，所述前体中依次设置有阳极、固体电解质膜和阴极，其中阳极、固体电解质膜和阴极中的至少一者包括片层合体。
在本说明书中，用于固体氧化物燃料电池的前体意指完全制造固体氧化物燃料电池之前的状态，并且特别地，其中依次设置有阳极、固体电解质膜和阴极的固体氧化物燃料电池可通过烧结过程来形成的状态。换言之，本说明书的用于固体氧化物燃料电池的前体包括其中溶剂没有完全被除去的两个或更多个层，并且意指其中依次设置有阳极、固体电解质膜和阴极的固体氧化物燃料电池可通过烧结过程来形成的状态。
在用于固体氧化物燃料电池的前体中，固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜，并且两个或更多个固体电解质膜可包括片层合体。
在用于固体氧化物燃料电池的前体中，阳极和设置在阳极上的固体电解质膜可包括片层合体。
在用于固体氧化物燃料电池的前体中，当固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜时，阳极和设置在阳极上的两个或更多个固体电解质膜可包括片层合体。
在用于固体氧化物燃料电池的前体中，阳极、设置在阳极上的固体电解质膜和设置在固体电解质膜上的阴极可包括片层合体。
在用于固体氧化物燃料电池的前体中，当固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜时，阳极、设置在阳极上的两个或更多个固体电解质膜和设置在固体电解质膜上的阴极可包括片层合体。
本说明书提供了其中用于固体氧化物燃料电池的前体被烧结的固体氧化物燃料电池。
在固体氧化物燃料电池中，可依次设置阳极、固体电解质膜和阴极。
本说明书提供了包括所述固体氧化物燃料电池作为单元电池的电池模块。
电池模块可包括：包括单元电池(包括固体氧化物燃料电池)和设置在单元电池之间的隔离件的堆叠体；向堆叠体供应燃料的燃料供应单元；和向堆叠体供应氧化剂的氧化剂供应单元。
电池模块可以特别地用作电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或储存电能装置的电源。
本说明书提供了制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备，其包括涂覆构件供应单元、片层合体收集单元、和两个或更多个涂布机，所述涂布机将包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物涂覆在从涂覆构件的供应单元行进至片层合体收集单元的涂覆构件的表面上以在涂覆构件上形成片层合体，其中两个或更多个涂布机包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机，以及供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在第一片上形成第二片的第二涂布机，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
在本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备中，对与用于固体氧化物燃料电池的片层合体相同或相似构型的描述可以引用上述那些。
两个或更多个涂布机可包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机，以及供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在第一片上形成第二片的第二涂布机。
两个或更多个涂布机可包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机、供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在第一片上形成第二片的第二涂布机、以及供应包含第三固体氧化物和第三溶剂的涂覆组合物以在第二片上形成第三片的第三涂布机。
两个或更多个涂布机可包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机、供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在第一片上形成第二片的第二涂布机、供应包含第三固体氧化物和第三溶剂的涂覆组合物以在第二片上形成第三片的第三涂布机、以及供应包含第四固体氧化物和第四溶剂的涂覆组合物以在第三片上形成第四片的第四涂布机。
两个或更多个涂布机中的每一个可包括供应包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物以形成片的供应单元，以及调节片的厚度的厚度调节部。
第一涂布机可包括供应包含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一供应单元，以及调节第一片的厚度的第一厚度调节部。
第二涂布机可包括供应包含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在第一片上形成第二片的第二供应单元，以及调节第二片的厚度的第二厚度调节部。
第三涂布机可包括供应包含第三固体氧化物和第三溶剂的涂覆组合物以在第二片上形成第三片的第三供应单元，以及调节第三片的厚度的第三厚度调节部。
第四涂布机可包括供应包含第四固体氧化物和第四溶剂的涂覆组合物以在第三片上形成第四片的第四供应单元，以及调节第四片的厚度的第四厚度调节部。
两个或更多个涂布机可在涂覆构件的一个表面上彼此间隔开。
两个或更多个涂布机包括任一个涂布机和与任一个涂布机相邻的其他涂布机，并且考虑到从涂覆构件或片层合体与任一个涂布机接触的一个点至涂覆构件或片层合体与其他涂布机接触的一个点的过程，两个或更多个涂布机可彼此间隔一定的距离。
涂覆构件的材料没有特别限制，只要所述材料支撑片层合体并且随后易于除去即可，但是可采用本领域通常使用的材料。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还可包括位于两个或更多个涂布机与片层合体收集单元之间的干燥单元。
干燥单元可以干燥其中两个或更多个片的涂覆完成的片层合体。
干燥单元是通过部分地将其中两个或更多个片的涂覆完成的片层合体的单个片中包含的每种溶剂除去来保持片形状的单元。
基于干燥之前单个片中包含的溶剂的总重量，经干燥单元干燥的片层合体的单个片中包含的溶剂的含量可以为0.1重量％或更大且10重量％或更小。
干燥单元的温度可以为60℃或更大且90℃或更小。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还可包括生料片供应单元；和压辊，其对生料片和经干燥的片层合体进行压制使得由生料片供应单元供应的生料片与经干燥的片层合体的表面接触。
制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备可包括一个或更多个烧结单元。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还可包括设置在两个或更多个涂布机与片层合体收集单元之间的干燥单元，以及设置在干燥单元与片层合体收集单元之间的烧结单元。
烧结单元可以一次性烧结经干燥的片层合体。在这种情况下，烧结单元的温度可以为1000℃或更大且1500℃或更小。
当制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还包括生料片供应单元以及对生料片和经干燥的片层合体进行压制使得由生料片供应单元供应的生料片与经干燥的片层合体的表面接触的压辊时，烧结单元可位于压辊与片层合体收集单元之间以将经干燥的片层合体和生料片烧结在一起。在这种情况下，烧结单元的温度可以为1000℃或更大且1500℃或更小。
当制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还包括生料片供应单元以及对生料片和经干燥的片层合体进行压制使得由生料片供应单元供应的生料片与经干燥的片层合体的表面接触的压辊时，烧结单元可包括设置在干燥单元与压辊之间的第一烧结单元，以及设置在压辊与片层合体收集单元之间的第二烧结单元。
第一烧结单元一次性烧结经干燥的片层合体，并且第一烧结单元的温度可以为1000℃或更大且1500℃或更小。
第二烧结单元烧结设置在经烧结的片层合体上的生料片，并且在这种情况下，第二烧结单元的温度可以为1000℃或更大且1500℃或更小。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备还可包括涂覆构件除去单元，其将涂覆构件从经干燥的片层合体或经烧结的片层合体中除去。
涂覆构件除去单元可设置在干燥单元与压辊之间。在这种情况下，在通过压辊层合生料片之前，除去涂覆构件并且可将生料片层合在除去经干燥的片层合体的涂覆构件的表面和与除去经干燥的片层合体的涂覆构件的表面相对的表面中的至少一者上。
涂覆构件除去单元可设置在第一烧结单元与压辊之间。在这种情况下，在通过压辊层合生料片之前，除去涂覆构件并且可将生料片层合在除去经烧结的片层合体的涂覆构件的表面和与除去经烧结的片层合体的涂覆构件的表面相对的表面中的至少一者上。
涂覆构件除去单元可设置在烧结单元与片层合体收集单元之间。
本说明书提供了制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法，其包括通过涂覆包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物在涂覆构件上形成两个或更多个片以制造片层合体，其中两个或更多个片的形成包括形成包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及形成设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，并且第一溶剂的比重高于第二溶剂的比重。
在本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法中，对与用于固体氧化物燃料电池的片层合体及其制造方法相同或相似的构型的描述可以引用上述那些。
两个或更多个片的形成可包括形成包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及形成设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片。
两个或更多个片的形成可包括形成包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片；形成设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片；以及形成设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片。
两个或更多个片的形成可包括形成包含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片；形成设置在第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片；形成设置在第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片；以及形成设置在第三片上并且包含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括干燥所制造的片层合体。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括对经干燥的片层合体进行烧结。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括将生料片层合在经干燥的片层合体的表面上。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括在层合之前除去涂覆构件。在这种情况下，在经层合的生料片中，生料片可层合在除去经干燥的片层合体的涂覆构件的表面和与除去经干燥的片层合体的涂覆构件的表面相对的表面中的至少一者上。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括将生料片层合在经干燥的片层合体的表面上，以及对其上层合有生料片的片层合体进行烧结。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括将生料片层合在经烧结的片层合体的表面上，以及对生料片进行烧结。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法还可包括在层合之前除去涂覆构件。在这种情况下，在经层合的生料片中，生料片可层合在除去经烧结的片层合体的涂覆构件的表面和与除去经烧结的片层合体的涂覆构件的表面相对的表面中的至少一者上。
为了制造固体氧化物燃料电池，需要制造并层合阴极(空气电极)、阳极(燃料电极)和固体电解质膜的三种类型层的方法。
通常地，通过使用诸如压制的方法来制造燃料电极，然后通过诸如浸涂和丝网印刷的方法将固体电解质膜和空气电极依次层合在燃料电极上。在这种情况下，在对每个层进行层合之前，仅仅通过烧结方法就可层合后续的膜。
同时，可分别加工阴极、固体电解质膜和阳极的层并以片形式层合并同时烧结。在这种情况下，在层合每个片的过程中，片之间可能出现气泡或者异物可能进入片之间引起缺陷。
本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法特征在于一次性涂覆多层而在各个层的涂覆过程之间没有干燥过程或烧结过程。
在本说明书的制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法中，与对涂覆单层的重复烧结的工艺相比，由于一次性干燥和烧结两个或更多个涂覆层，可缩短过程。
此外，可防止在层合多层片的过程中可能发生的界面之间出现气泡。
此外，可防止在层合多层片的过程中可能发生的由界面之间的异物引起的缺陷。
发明实施方式
下文中，通过实施例将更详细地描述本说明书。然而，以下实施例仅例示了本说明书而本说明书不限于此。
[实施例]
[实施例1]
在基底上，通过第一涂布机涂覆用于第一片的组合物，所述组合物包含6.2g(50重量％)的钆掺杂的二氧化铈(GDC)、1.2g(9.7重量％)的DISPERBYK-112作为分散剂、0.1g(0.8重量％)的DBP作为增塑剂、1.5g(12.1重量％)的SOKEN LRRS001作为粘合剂溶液和3.4g(27.4重量％)的丙二醇单甲醚乙酸酯(PGMEA)作为溶剂。在这种情况下，将通过第一涂布机涂覆的第一片调节成50μm。
对第一片不进行干燥，然后在第一片上，通过使用第二涂布机涂覆用于第二片的组合物，所述组合物包含20g(40重量％)的氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、1.34g(2.7重量％)的BYK112作为分散剂、0.20g(0.4重量％)的DBP作为增塑剂、5g(10重量％)的SOKENLRRS001作为粘合剂溶液和23.5g(47重量％)的甲苯作为溶剂，然后在70℃下将所制造的片层合体干燥5分钟。在这种情况下，将通过第二涂布机涂覆的第二片调节成100μm，并且经干燥的片层合体的第一片和第二片的厚度分别为7μm，如图2中示出的SEM图像。
在经干燥的片层合体的第二片上，层合包含氧化钇稳定的氧化锆且厚度为400μm的阳极生料片，然后在1350℃将片层合体和阳极生料片烧结在一起。
除去经烧结的片层合体的印刷元件，将包含镧锶钴铁氧体(LSCF)的阴极生料片层合在除去印刷元件的表面上，然后在1000℃对阴极生料片进行烧结以制造固体氧化物燃料电池。

Claims (32)

1.一种用于固体氧化物燃料电池的片层合体，包括含固体氧化物和溶剂的两个或更多个片，所述片层合体包括：
含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片；以及
设置在所述第一片上并且包含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，
其中所述第一溶剂的比重高于所述第二溶剂的比重。
2.根据权利要求1所述的片层合体，其中所述第一溶剂与所述第二溶剂之间的比重差为0.05或更大且0.3或更小。
3.根据权利要求1所述的片层合体，其中基于所述第一片的总重量，所述第一溶剂的含量为30重量％或更小。
4.根据权利要求1所述的片层合体，其中基于所述第二片的总重量，所述第二溶剂的含量为30重量％或更小。
5.根据权利要求1所述的片层合体，其中所述两个或更多个片还包括设置在所述第二片上并且包含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片，以及
所述第二溶剂的比重高于所述第三溶剂的比重。
6.根据权利要求5所述的片层合体，其中所述两个或更多个片还包括设置在所述第三片上并且包含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片，以及
所述第三溶剂的比重高于所述第四溶剂的比重。
7.根据权利要求1所述的片层合体，其中所述溶剂包含以下中的至少一者：甲苯(比重：0.867)、丙二醇单甲醚乙酸酯(PGMEA)(比重：0.996)、乙醇(比重：0.7893)、甲基乙基酮(MEK)(比重：0.805)和丙二醇单甲醚(PGME)(比重：0.862)。
8.根据权利要求1所述的片层合体，其中所述片层合体为阳极和固体电解质膜的生料片层合体，其中依次包括阳极、固体电解质膜和阴极的生料片层合体，两个或更多个阳极的生料片层合体，两个或更多个固体电解质膜的生料片层合体，或者两个或更多个阴极的生料片层合体。
9.一种用于固体氧化物燃料电池的前体，所述前体中依次包括阳极、固体电解质膜和阴极，
其中所述阳极、所述固体电解质膜和所述阴极中的至少一者包括根据权利要求1至8中任一项所述的片层合体。
10.根据权利要求9所述的用于固体氧化物燃料电池的前体，其中所述固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜，并且所述两个或更多个固体电解质膜包括所述片层合体。
11.根据权利要求9所述的用于固体氧化物燃料电池的前体，其中所述阳极和设置在所述阳极上的所述固体电解质膜包括所述片层合体。
12.根据权利要求11所述的用于固体氧化物燃料电池的前体，其中所述固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜，所述阳极和设置在所述阳极上的两个或更多个固体电解质膜包括所述片层合体。
13.根据权利要求9所述的用于固体氧化物燃料电池的前体，其中所述阳极、设置在所述阳极上的固体电解质膜和设置在所述固体电解质膜上的阴极包括所述片层合体。
14.根据权利要求13所述的用于固体氧化物燃料电池的前体，其中所述固体电解质膜包括两个或更多个固体电解质膜，所述阳极、设置在所述阳极上的所述两个或更多个固体电解质膜和设置在所述固体电解质膜上的所述阴极包括所述片层合体。
15.一种制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的设备，所述设备包括：
涂覆构件供应单元；
片层合体收集单元；和
两个或更多个涂布机，其将含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物涂覆在从所述涂覆构件供应单元行进至所述片层合体收集单元的涂覆构件的表面上以在所述涂覆构件上形成片层合体，
其中所述两个或更多个涂布机包括
供应含第一固体氧化物和第一溶剂的涂覆组合物以形成第一片的第一涂布机，以及
供应含第二固体氧化物和第二溶剂的涂覆组合物以在所述第一片上形成第二片的第二涂布机，并且
所述第一溶剂的比重高于所述第二溶剂的比重。
16.根据权利要求15所述的设备，其中所述第一涂布机包括供应包含所述第一固体氧化物和所述第一溶剂的涂覆组合物以形成所述第一片的第一供应单元，以及调节所述第一片的厚度的第一厚度调节部，以及
所述第二涂布机包括供应含所述第二固体氧化物和所述第二溶剂的涂覆组合物以在所述第一片上形成所述第二片的第二供应单元，以及调节所述第二片的厚度的第二厚度调节部。
17.根据权利要求15所述的设备，其中所述两个或更多个涂布机在所述涂覆构件的一个表面上彼此间隔开。
18.根据权利要求15所述的设备，其中所述第一溶剂与所述第二溶剂之间的比重差为0.05或更大且0.3或更小。
19.根据权利要求15所述的设备，其中所述两个或更多个涂布机还包括供应含第三固体氧化物和第三溶剂的涂覆组合物以在所述第二片上形成第三片的第三涂布机，以及
所述第二溶剂的比重高于所述第三溶剂的比重。
20.根据权利要求19所述的设备，其中所述两个或更多个涂布机还包括供应含第四固体氧化物和第四溶剂的涂覆组合物以在所述第三片上形成第四片的第四涂布机，以及
所述第三溶剂的比重高于所述第四溶剂的比重。
21.根据权利要求15所述的设备，还包括：
干燥单元，其位于所述两个或更多个涂布机与所述片层合体收集单元之间。
22.根据权利要求21所述的设备，还包括：
生料片供应单元；和压辊，其对生料片和经干燥的片层合体进行压制使得由所述生料片供应单元供应的所述生料片接触所述经干燥的片层合体的表面。
23.根据权利要求21所述的设备，还包括：
烧结单元，其位于所述干燥单元与所述片层合体收集单元之间。
24.一种制造用于固体氧化物燃料电池的片层合体的方法，所述方法包括：
通过涂覆包含固体氧化物和溶剂的涂覆组合物在涂覆构件上形成两个或更多个片以制造片层合体，
其中所述两个或更多个片的形成包括形成含第一固体氧化物和第一溶剂的第一片，以及形成设置在所述第一片上并且含第二固体氧化物和第二溶剂的第二片，并且
所述第一溶剂的比重高于所述第二溶剂的比重。
25.根据权利要求24所述的方法，其中所述第一溶剂与所述第二溶剂之间的比重差为0.05或更大且0.3或更小。
26.根据权利要求24所述的方法，其中所述两个或更多个片的形成还包括形成设置在所述第二片上并且含第三固体氧化物和第三溶剂的第三片，以及
所述第二溶剂的比重高于所述第三溶剂的比重。
27.根据权利要求26所述的方法，其中所述两个或更多个片的形成还包括形成设置在所述第三片上并且含第四固体氧化物和第四溶剂的第四片，以及
所述第三溶剂的比重高于所述第四溶剂的比重。
28.根据权利要求24所述的方法，还包括：
干燥所制造的片层合体。
29.根据权利要求28所述的方法，还包括：
对经干燥的片层合体进行烧结。
30.根据权利要求28所述的方法，还包括：
将生料片层合在经干燥的片层合体的表面上。
31.根据权利要求30所述的方法，还包括：
对其上层合有所述生料片的所述片层合体进行烧结。
32.根据权利要求29所述的方法，还包括：
将生料片层合在所述经烧结的片层合体的表面上；以及
对所述生料片进行烧结。
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