CN107534175B - 固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块 - Google Patents

固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块 Download PDF

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Abstract

本发明涉及固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块。

Description

固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块
技术领域
本申请要求于2015年8月25日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2015-0119760号的优先权和权益，其全部内容通过引用并入本文。
本说明书涉及固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块。
背景技术
随着最近关于现有能源资源如石油和煤炭的枯竭的预测，对能够代替这些的替代能源的关注日益增长。作为这样的替代能源之一，具有高效、不排放如NOx和SOx的污染物、以及具有充足的燃料来使用的优点的燃料电池已受到特别的关注。
燃料电池是这样的发电系统：其将燃料与氧化剂的化学反应能转化为电能，使用氢气、甲醇和烃(如丁烷)作为燃料，并且通常使用氧气作为氧化剂。
燃料电池包括聚合物电解质膜型燃料电池(PEMFC)、直接甲醇型燃料电池(DMFC)、磷酸型燃料电池(PAFC)、碱性型燃料电池(AFC)、熔融碳酸盐型燃料电池(MCFC)、固体氧化物型燃料电池(SOFC)等。
图1是示意性地示出固体氧化物型燃料电池的发电原理的图，固体氧化物型燃料电池由电解质层以及形成在该电解质层的两个表面上的燃料电极(阳极)和空气电极(阴极)形成。当参照示出了固体氧化物型燃料电池的发电原理的图1时，空气在空气电极中被电化学还原而产生氧离子，并且所产生的氧离子穿过电解质层转移至燃料电极。在燃料电极中，诸如氢气、甲醇和丁烷的燃料被注入，并且燃料在与氧离子结合并被电化学氧化而产生水的同时释放电子。通过这样的反应，电子迁移至外电路。
发明内容
技术问题
本说明书旨在提供固体氧化物燃料电池和包含其的电池模块。
技术方案
本说明书的一个实施方案提供了电解质支撑型固体氧化物燃料电池，其包括以相继(consecutive)顺序设置的燃料电极、电解质支撑体和空气电极，其中所述电解质支撑体包括基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层和分别设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的两个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层。
本说明书的另一个实施方案提供了包括所述固体氧化物燃料电池作为单元电池的电池模块。
有益效果
根据本说明书的一个实施方案的固体氧化物燃料电池具有高化学稳定性的优点。
根据本说明书的一个实施方案的固体氧化物燃料电池具有高开路电压的优点。
根据本说明书的一个实施方案的固体氧化物燃料电池的电解质层具有高离子传导率。
根据本说明书的一个实施方案的固体氧化物燃料电池具有高驱动效率和优越的长期稳定性。
附图说明
图1是示出固体氧化物燃料电池(SOFC)的发电原理的示意图。
图2是根据本说明书的一个实施方案的固体氧化物燃料电池的垂直截面的结构图。
图3是实施例1的SEM图像。
图4是比较例1的SEM图像。
图5是比较例2的SEM图像。
图6是测量实施例1和比较例1和2的开路电压(OCV)的图。
<附图标记>
100：燃料电极
200：电解质层
210：基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层
220：基于氧化钇稳定的氧化锆的第一电解质层
230：基于氧化钇稳定的氧化锆的第二电解质层
300：空气电极
具体实施方式
下文中，将详细描述本说明书。
本说明书的一个实施方案提供了固体氧化物燃料电池，其包括以相继顺序设置的燃料电极、电解质层和空气电极。
所述固体氧化物燃料电池优选为电解质支撑型固体氧化物燃料电池，其包括具有与其他层相比相对较厚的电解质层的电解质层支撑体。
燃料电极可包含传导氧离子的第一无机物质，在燃料电极中，在传导氧离子的第一无机物质颗粒经烧结的情况下，传导氧离子的第一无机物质以结晶态存在，并且燃料电极可以为多孔的，其具有孔以注入燃料和排出产生的水。
第一无机物质没有特别限制，只要其具有氧离子传导性即可，然而，第一无机物质可包括以下中的至少一者：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ：(Y2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ：(Sc2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、钐掺杂的二氧化铈(SDC：(Sm2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)、钆掺杂的二氧化铈(GDC：(Gd2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)、镧锶锰氧化物(LSM)、镧锶钴铁氧体(LSCF)、镧锶镍铁氧体(LSNF)、镧钙镍铁氧体(LCNF)、镧锶钴氧化物(LSC)、钆锶钴氧化物(GSC)、镧锶铁氧体(LSF)、钐锶钴氧化物(SSC)、钡锶钴铁氧体(BSCF)和镧锶镓镁氧化物(LSGM)。
燃料电极可包含与电解质层相同的无机物质，具体地，燃料电极的第一无机物质可包括氧化钇稳定的氧化锆(YSZ：(Y2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)和钆掺杂的二氧化铈(GDC：(Gd2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)中的至少一者。
燃料电极还可包含NiO。
燃料电极可通过烧结用燃料电极浆料制备的生料片来制备，或者可通过直接涂覆燃料电极浆料，然后将所得物干燥并烧结来制备。在本文中，生料片意指在下一步中可加工的膜形式的膜(membrane in a film form)，而不是完整的最终产物。换言之，生料片通过用包含无机物质颗粒和溶剂的涂层组合物进行涂覆并使所得物干燥成片形式而获得，并且生料片是指能够维持片形式同时包含一定量的溶剂的半干状态的片。
燃料电极浆料包含第一无机物质颗粒，并且还可包含粘合剂树脂、增塑剂、分散剂和溶剂。粘合剂树脂、增塑剂、分散剂和溶剂没有特别限制，并且可使用本领域已知的常用材料。
燃料电极的厚度可大于或等于10μm且小于或等于100μm。具体地，燃料电极的厚度可大于或等于20μm且小于或等于50μm。
燃料电极的孔隙率可大于或等于20％且小于或等于60％。具体地，燃料电极的孔隙率可大于或等于30％且小于或等于50％。
燃料电极的孔直径可大于或等于0.1μm且小于或等于10μm。具体地，燃料电极的孔直径可大于或等于0.5μm且小于或等于5μm。更具体地，燃料电极的孔直径可大于或等于0.5μm且小于或等于2μm。
电解质层可以是与其他层相比相对较厚的电解质层支撑体，并且电解质层可以是由三个或更多个层的多层形成的多层电解质层。
电解质层可包括基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层和分别设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的两个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层。具体地，电解质层可包括：基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层、设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层一个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的第一电解质层、和设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层另一个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的第二电解质层。
电解质层可由基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层和分别设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的两个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层组成。具体地，电解质层可由以下组成：基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层、设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层一个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的第一电解质层、和设置在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层另一个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的第二电解质层。
基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层具有高的氧离子传导性，但具有低的化学稳定性，并且开路电压特性不良。因此，电池效率降低并且长期稳定性不良。
基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层具有高的化学稳定性，但具有低的氧离子传导性。
在本说明书的一个实施方案中，当电解质层用作支撑体时，电解质层的厚度增加，这增加了电解质层的电阻。因此，当使用具有高氧离子传导性的基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层作为主电解质层时，使相对薄的基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层形成在基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的两个表面上，以补偿基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的化学稳定性。
基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层:一个基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层的厚度比可大于或等于1:0.001且小于或等于1:0.1。具体地，基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层:一个基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层的厚度比可大于或等于1:0.005且小于或等于1:0.05。
基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度:基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层的总厚度之比可大于或等于1:0.002且小于或等于1:0.2。具体地，基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度:基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层的总厚度之比可大于或等于1:0.01且小于或等于1:0.1。
基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层可包含(Gd2O3)x(CeO2)1-x(x＝0.02至0.4)。
基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度可大于或等于500μm且小于或等于1000μm，并且其优点在于，燃料电池的离子传导率和机械强度适当。小于500μm的厚度使得难以物理支撑燃料电池；而当厚度大于1000μm时，电阻增加使得难以实现电池组单元的性能。
具体地，基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度可大于或等于500μm且小于或等于700μm，以及基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度可大于或等于550μm且小于或等于650μm。
基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层可各自包含(Y2O3)x(ZrO2)1-x(x＝0.05至0.15)。具体地，基于氧化钇稳定的氧化锆的第一电解质层和基于氧化钇稳定的氧化锆的第二电解质层可包含相同或不同的氧化钇稳定的氧化锆。
基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层各自的厚度可大于或等于5μm且小于或等于20μm。其优点在于，基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的化学稳定性得到补偿同时保持电解质层的离子传导率。
具体地，基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层各自的厚度可大于或等于5μm且小于或等于10μm。
空气电极可包含传导氧离子的第二无机物质，在空气电极中，在传导氧离子的第二无机物质颗粒经烧结的情况下，传导氧离子的第二无机物质以结晶态存在，并且空气电极可以为多孔的，其具有孔以注入空气。
第二无机物质没有特别限制，只要其具有氧离子传导性即可，然而，第二无机物质可包括以下中的至少一者：氧化钇稳定的氧化锆(YSZ：(Y2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、氧化钪稳定的氧化锆(ScSZ：(Sc2O3)x(ZrO2)1-x，x＝0.05至0.15)、钐掺杂的二氧化铈(SDC：(Sm2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)、钆掺杂的二氧化铈(GDC：(Gd2O3)x(CeO2)1-x，x＝0.02至0.4)、镧锶锰氧化物(LSM)、镧锶钴铁氧体(LSCF)、镧锶镍铁氧体(LSNF)、镧钙镍铁氧体(LCNF)、镧锶钴氧化物(LSC)、钆锶钴氧化物(GSC)、镧锶铁氧体(LSF)、钐锶钴氧化物(SSC)、钡锶钴铁氧体(BSCF)和镧锶镓镁氧化物(LSGM)。
空气电极可通过烧结用空气电极浆料制备的生料片来制备，或者可通过直接涂覆空气电极浆料，然后将所得物干燥并烧结来制备。
空气电极浆料包含第二无机物质颗粒，并且还可包含粘合剂树脂、增塑剂、分散剂和溶剂。粘合剂树脂、增塑剂、分散剂和溶剂没有特别限制，并且可使用本领域已知的常用材料。
空气电极的厚度可大于或等于10μm且小于或等于100μm。具体地，空气电极的厚度可大于或等于20μm且小于或等于50μm。
空气电极的孔隙率可大于或等于20％且小于或等于60％。具体地，空气电极的孔隙率可大于或等于30％且小于或等于50％。
空气电极的孔直径可大于或等于0.1μm且小于或等于10μm。具体地，空气电极的孔直径可大于或等于0.5μm且小于或等于5μm。更具体地，空气电极的孔直径可大于或等于0.5μm且小于或等于2μm。
本说明书的另一个实施方案提供了包括所述固体氧化物燃料电池作为单元电池的电池模块。
电池模块可包括：包括单元电池(包括固体氧化物燃料电池)的堆叠体，和设置在单元电池之间的隔离件；燃料供给单元，其向堆叠体供给燃料；和氧化剂供给单元，其向堆叠体供给氧化剂。
电池模块可以具体地用作电动车辆、混合电动车辆、插电式混合电动车辆或储能装置的电源。
发明实施方式
下文中，将参照实施例更详细地描述本说明书。然而，以下实施例仅用于举例说明的目的，并且本说明书的范围不限于此。
[实施例]
[实施例1]
1.GDC电解质支撑体的制备
将1g GDC粉末(Rhodia，ULSA)放入直径为15mm的模具中，以5吨进行单轴加压90秒以制备丸粒，并将该丸粒在1500℃下烧结3小时以制备厚度为约600μm的GDC电解质支撑体。
2.辅助电解质浆料的制备
通过以下来制备辅助电解质浆料：基于辅助电解质浆料的总重量，将50重量％的YSZ、10重量％的分散剂、0.5重量％的增塑剂和10重量％的丙烯酸类粘合剂与剩余量的溶剂(29.5重量％)混合。
3.辅助电解质带的制备和层合(涂覆)
使用刮刀对所制备的辅助电解质浆料进行涂覆以制备生料片。使用层合机将生料片层合在烧结成丸粒形式的GDC电解质支撑体的两个表面上，并将所得物在1350℃下烧结3小时。制备出GDC电解质支撑体的两个表面上设置有厚度为约7μm的YSZ辅助电解质层的最终样品。
[比较例1]
以与实施例1相同的方式进行制备，不同之处在于，仅使用实施例1的GDC电解质支撑体而不使用辅助电解质来制备最终样品。
[比较例2]
以与实施例1相同的方式进行制备，不同之处在于，通过仅在实施例1的GDC电解质支撑体的燃料电极侧上形成厚度为约7μm的单个辅助电解质层来制备最终样品。
[实验例1]
使用扫描电子显微镜(SEM)来观察实施例1以及比较例1和2的垂直截面，各个图像示于图3至图5中。
[实验例2]
使用铂糊料形成铂网，并且通过将铂网在1000℃下烧结2小时在样品的两个表面上形成电极。为了检查开路电压(OCV)，在一侧注入氢气并且另一层注入空气的同时测量电压差。
对实施例1以及比较例1和2，根据温度测量了开路电压(OCV)，结果示于图6中。
与没有辅助电解质的电解质支撑体(GDC)[比较例1]相比，在两个表面上使用辅助电解质(YSZ)的样品[实施例1]具有提高的化学稳定性并且表现出高的OCV。在仅在燃料电极方向上的一个表面上使用辅助电解质的样品[比较例2]中，获得了稍微增加的OCV，然而，该样品不如在两个表面上使用辅助电解质的样品稳定。

Claims (4)

1.一种电解质支撑型固体氧化物燃料电池，包括：
以相继顺序设置的燃料电极；电解质支撑体；和空气电极，
其中所述电解质支撑体包括基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层和分别设置在所述基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的两个表面上的基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层，
其中所述基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层的厚度为500μm或更大且1000μm或更小，
其中所述基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层各自的厚度为5μm或更大且20μm或更小，以及
其中所述基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层:一个所述基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层的厚度比为1:0.001或更大且1:0.1或更小。
2.根据权利要求1所述的电解质支撑型固体氧化物燃料电池，其中所述基于钆掺杂的二氧化铈的电解质层包含(Gd2O3)x(CeO2)1-x，其中x＝0.02至0.4。
3.根据权利要求1所述的电解质支撑型固体氧化物燃料电池，其中所述基于氧化钇稳定的氧化锆的电解质层各自包含(Y2O3)x(ZrO2)1-x，其中x＝0.05至0.15。
4.一种电池模块，包括根据权利要求1至3中任一项所述的固体氧化物燃料电池作为单元电池。
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