CN107148686A - 有机发光元件用油墨组合物及使用其的有机发光元件 - Google Patents

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后藤雄作
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Abstract

从指向高性能的有机发光元件的观点出发，利用湿式成膜法得到的涂膜未必可以说充分确保了一定的平坦性。其结果，作为所得有机发光元件，有时无法获得期望的性能。因此，目的在于提供能够防止波纹产生的有机发光元件用油墨组合物。一种有机发光元件用油墨组合物，其包含有机发光元件材料、流平剂及溶剂，前述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。

Description

有机发光元件用油墨组合物及使用其的有机发光元件
技术领域
本发明涉及有机发光元件用油墨组合物及使用其的有机发光元件。
背景技术
近年来，从可视性优异、视角依赖性少、能够轻量化/薄层化等的观点出发，有机发光元件作为下一代的平板显示器、下一代的照明等而受到瞩目。
有机发光元件通常包含阳极、空穴输送层、发光层、电子输送层及阴极。若对该有机发光元件施加电压，则分别从阳极向空穴输送层注入空穴，从阴极向电子输送层注入电子，接着，空穴和电子被注入发光层。发光层中，注入的空穴和电子再结合，发光层中的发光材料由于此时产生的能量而发光。需要说明的是，有机发光元件根据情况有时不具有空穴输送层和/或电子输送层。另外，有时包含空穴注入层和电子注入层等其它层。
这样的有机发光元件通常由干式成膜法或湿式成膜法形成。
前述干式成膜法一般是在真空环境下使有机材料蒸镀而形成蒸镀膜。另一方面，前述湿式成膜法一般是涂布包含有机材料的涂布液(油墨组合物)并将所得涂膜干燥而形成膜。
根据前述干式成膜法，出于蒸镀膜的有机材料的纯度高、能够获得均匀且平滑的蒸镀膜等的理由，有机发光元件可以变成高性能。因此，现在，有机发光元件大多利用干式成膜法来制造。
但是，干式成膜法由于在真空蒸镀时使用荫罩，所以有机材料的使用效率低，另外需要为真空环境，因此存在需要高成本这样的问题。其结果，干式成膜法应用于有机发光元件的大型化变得困难。
因此，为了应对有机发光元件的大型化，进行了面向能够在大气压下进行的利用湿式成膜法的有机发光元件的制造的研究。例如，专利文献1中记载了在形成有机EL元件的有机层时使用的有机EL层形成用涂液所涉及的发明。此时，前述有机EL层形成用涂液的特征在于，前述涂液含有流平剂和发光材料或电荷输送材料，前述流平剂(L)的添加量满足用下式表示的关系式：相对于L的粘度(cp)×发光材料或电荷输送材料的L的添加量(wt％)＜200。专利文献1中记载了可以用喷墨法、印刷法等湿式成膜法制造有机发光元件。需要说明的是，根据专利文献1记载了如下内容：通过使有机EL层形成用涂液含有特定量的流平剂，能够解决由利用湿式成膜法形成的膜的平坦性导致的发光不均等问题。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2002-56980号公报
发明内容
发明要解决的问题
根据专利文献1中记载的发明明确了，利用湿式成膜法得到的涂膜能够具有一定的平坦性，但从指向高性能的有机发光元件的观点出发，有时其平坦性的确保并不能说是充分的。更详细而言，利用湿式成膜法形成的涂膜可能产生由该方法引起的波纹。其结果，作为所得有机发光元件，有时无法获得期望的性能。
因此，本发明的目的在于，提供能够防止波纹产生的有机发光元件用油墨组合物。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题，进行了深入研究。其结果发现，通过向有机发光元件用油墨组合物中添加规定的流平剂能够解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明涉及一种有机发光元件用油墨组合物，其包含有机发光元件材料、流平剂及溶剂，前述流平剂是至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
发明的效果
根据本发明，可以获得能够防止波纹产生的有机发光元件用油墨组合物。
附图说明
图1为合成例中嵌段共聚物的合成所使用的反应装置。
具体实施方式
以下，详细说明用于实施本发明的实施方式。
＜有机发光元件用油墨组合物＞
本实施方式的有机发光元件用油墨组合物包含有机发光元件材料、流平剂和溶剂。此时，前述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。需要说明的是，前述有机发光元件用油墨组合物中除上述之外根据需要可以含有表面活性剂等。
[有机发光元件材料]
作为有机发光元件材料，只要是构成有机发光元件的层所使用的材料，就没有特别限制。在一个实施方式中，作为有机发光元件用油墨组合物可以含有的有机发光元件材料，可以举出发光层所使用的发光材料、空穴注入层所使用的空穴注入材料、空穴输送层所使用的空穴输送材料、电子输送层所使用的电子输送材料、及电子注入层所使用的电子注入材料。
(发光材料)
发光材料具有对发光层直接或间接地赋予利用空穴及电子进行的发光的功能。需要说明的是，本说明书中，“发光”包括基于荧光的发光和基于磷光的发光。
在一个实施方式中，发光材料包含主体材料及掺杂材料。
主体材料
主体材料通常具有对注入到发光层的空穴及电子进行输送的功能。
作为前述主体材料，只要具有上述功能就没有特别限制。主体材料分类为高分子主体材料和低分子主体材料。需要说明的是，本说明书中，“低分子”是指重均分子量(Mw)为5000以下。另一方面，本说明书中，“高分子”是指重均分子量(Mw)超过5000。此时，本说明书中，“重均分子量(Mw)”是采用以聚苯乙烯作为标准物质的凝胶渗透色谱(GPC)测定的值。
作为高分子主体材料，没有特别限制，可以举出聚(9-乙烯基咔唑)(PVK)、聚芴(PF)、聚对苯乙炔(PPV)、以及包含这些单体单元的共聚物等。
高分子主体材料的重均分子量(Mw)优选超过5000且为5000000以下，更优选超过5000且为1000000以下。
作为低分子主体材料，没有特别限制，可以举出4,4’-双(9H-咔唑-9-基)联苯(CBP)、双(2-甲基-8-喹啉)-4-(苯基苯酚)铝(BAlq)、1,3-二咔唑苯(mCP)、4,4’-双(9-咔唑)-2,2’-二甲基联苯(CDBP)、N,N’-二咔唑-1,4-二甲基苯(DCB)、2,7-双(二苯基氧化膦)-9,9-二甲基荧光素(P06)、3,5-双(9-咔唑)四苯基硅烷(SimCP)、1,3-双(三苯基甲硅烷基)苯(UGH3)、1,3,5-三[4-(二苯基氨基)苯基]苯(TDAPB)、9,9’-(对叔丁基苯基)-1,3-双咔唑等。
低分子主体材料的重均分子量(Mw)优选为100～5000、更优选为300～5000。
上述主体材料中，作为主体材料，优选使用低分子主体材料，更优选使用4,4’-双(9H-咔唑-9-基)联苯(CBP)、双(2-甲基-8-喹啉)-4-(苯基苯酚)铝(BAlq)、9,9’-(对叔丁基苯基)-1,3-双咔唑，进一步优选使用4,4’-双(9H-咔唑-9-基)联苯(CBP)、9,9’-(对叔丁基苯基)-1,3-双咔唑。
上述主体材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
主体材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.1～10质量％、更优选为0.1～5质量％。主体材料的含量为0.1质量％以上时，能够缩短主体分子与掺杂分子的分子间距离，故优选。另一方面，主体材料的含量为10质量％以下时，能够抑制量子产率的下降，故优选。
掺杂材料
掺杂材料具有利用通过将输送的空穴和电子再结合而得到的能量进行发光的功能。
作为前述掺杂材料，只要具有上述功能就没有特别限制。掺杂材料通常分类为高分子掺杂材料和低分子掺杂材料。
作为高分子掺杂材料，没有特别限制，可以举出聚对苯乙炔(PPV)、氰基聚对苯乙炔(CN-PPV)、聚(亚芴基亚乙炔基)(PFE)、聚芴(PFO)、聚噻吩聚合物、多吡啶、及包含这些单体单元的共聚物等。
高分子掺杂材料的重均分子量(Mw)优选超过5000且为5000000以下、更优选超过5000且为1000000以下。
作为低分子掺杂材料，没有特别限制，可以举出荧光发光材料、磷光发光材料等。
作为前述荧光发光材料，可以举出萘、苝、芘、蒽、香豆素、对双(2-苯基乙烯基)苯、喹吖啶酮、香豆素、Al(C9H6NO)3等铝络合物等、红荧烯、嘧啶酮、二氰基亚甲基-2-甲基-6-(对二甲基氨基苯乙烯基)-4H-吡喃(DCM)、苯并吡喃、罗丹明、苯并噻吨、氮杂苯并噻吨、及它们的衍生物等。
作为前述磷光发光材料，可以举出包含周期表第7族～第11族的中心金属和与前述中心金属配位的芳香族系配体的络合物。
作为前述周期表第7族～第11族的中心金属，可以举出钌、铑、钯、锇、铱、金、铂、银、铜等。其中，中心金属优选为铱。
作为前述配体，可以举出苯基吡啶、对甲苯基吡啶、噻吩基吡啶、二氟苯基吡啶、苯基异喹啉、芴并吡啶、芴并喹啉、乙酰丙酮及它们的衍生物。其中，配体优选为苯基吡啶、对甲苯基吡啶、及它们的衍生物，更优选对甲苯基吡啶及其衍生物。
作为具体的磷光发光材料，可以举出三(2-苯基吡啶)铱(Ir(ppy)3)、三(2-苯基吡啶)钌、三(2-苯基吡啶)钯、双(2-苯基吡啶)铂、三(2-苯基吡啶)锇、三(2-苯基吡啶)铼、三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)、三[2-(对甲苯基)吡啶]钌、三[2-(对甲苯基)吡啶]钯、三[2-(对甲苯基)吡啶]铂、三[2-(对甲苯基)吡啶]锇、三[2-(对甲苯基)吡啶]铼、八乙基铂卟啉、八苯基铂卟啉、八乙基钯卟啉、八苯基钯卟啉等。
上述中，掺杂材料优选为低分子掺杂材料，更优选为磷光发光材料，进一步优选为三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)。
低分子掺杂材料的重均分子量(Mw)优选为100～5000、更优选为100～3000。
上述掺杂材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
掺杂材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.01～10质量％、更优选为0.01～5质量％。掺杂材料的含量为0.01质量％以上时，能够提高发光强度，故优选。另一方面，掺杂材料的含量为10质量％以下时，能够抑制量子产率的下降，故优选。
上述中，作为发光材料，从能够获得更高发光效率的观点出发，优选使用低分子发光材料，更优选使用低分子主体材料和低分子掺杂材料，进一步优选使用三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)及9,9’-(对叔丁基苯基)-1,3-双咔唑。
(空穴注入材料)
空穴注入材料具有在空穴注入层导入来自阳极的空穴的功能。此时，空穴注入材料导入的空穴被输送至空穴输送层或发光层。
作为空穴注入材料，没有特别限制，可以举出酞菁铜等酞菁化合物；4,4’,4”-三[苯基(间甲苯基)氨基]三苯基胺等三苯基胺衍生物；1,4,5,8,9,12-六氮杂苯并菲六腈、2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰基-醌二甲烷等氰基化合物；氧化钒、氧化钼等氧化物；无定形碳；聚苯胺(苯胺绿)、聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT-PSS)、聚吡咯等高分子。其中，空穴注入材料优选为高分子、更优选为PEDOT-PSS。
上述空穴注入材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
空穴注入材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.01～10质量％、更优选为0.01～5质量％。空穴注入材料的含量为0.01质量％以上时，能够有效地导入空穴，故优选。另一方面，空穴注入材料的含量为10质量％以下时，能够抑制量子产率的下降，故优选。
(空穴输送材料)
空穴输送材料具有在空穴输送层有效地输送空穴的功能。空穴通常从空穴输送材料被输送至发光层。
作为空穴输送材料，没有特别限制，可以举出TPD(N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-1,1’-联苯-4,4’-二胺)、α-NPD(4,4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯)、m-MTDATA(4,4’,4”-三(3-甲基苯基苯基氨基)三苯基胺)等低分子三苯基胺衍生物；聚乙烯基咔唑；下述化学式HT-2所示的在三苯基胺衍生物中导入了取代基进行聚合而成的高分子化合物等。其中，空穴输送材料优选在三苯基胺衍生物、三苯基胺衍生物中导入取代基进行聚合而成的高分子化合物，更优选为HT-2。
上述空穴输送材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
空穴输送材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.01～10质量％、更优选为0.01～5质量％。若空穴输送材料的含量为0.01质量％以上，则能够有效地输送空穴，故优选。另一方面，若空穴输送材料的含量为10质量％以下，则能够抑制量子产率的下降，故优选。
(电子输送材料)
电子输送材料具有在电子输送层中有效地输送电子的功能。电子通常从电子输送材料被输送至发光层。
作为电子输送材料，没有特别限制，可以举出三(8-羟基喹啉)铝(Alq)、三(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(Almq3)、双(10-羟基苯并[h]喹啉)铍(BeBq2)、双(2-甲基-8-喹啉)(对苯基苯酚)铝(BAlq)、双(8-羟基喹啉)锌(Znq)等具有喹啉骨架或苯并喹啉骨架的金属络合物；双[2-(2’-羟基苯基)苯并恶唑]锌(Zn(BOX)2)等具有苯并恶唑骨架的金属络合物；双[2-(2’-羟基苯基)苯并噻唑]锌(Zn(BTZ)2)具有苯并噻唑啉骨架的金属络合物；2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-恶二唑(PBD)、3-(4-联苯基)-4-苯基-5-(4-叔丁基苯基)-1,2,4-三唑(TAZ)、1,3-双[5-(对叔丁基苯基)-1,3,4-恶二唑-2-基]苯(OXD-7)、9-[4-(5-苯基-1,3,4-恶二唑-2-基)苯基]咔唑(CO11)、2,2’,2”-(1,3,5-苯三基)三(1-苯基-1H-苯并咪唑)(TPBI)、2-[3-(二苯并噻吩-4-基)苯基]-1-苯基-1H-苯并咪唑(mDBTBIm-II)等聚吡咯衍生物；下述化学式ET-1所示的苯并咪唑衍生物；喹啉衍生物；苝衍生物；吡啶衍生物；嘧啶衍生物；三嗪衍生物；喹喔啉衍生物；二苯基醌衍生物；硝基取代芴衍生物等。其中，电子输送材料优选为苯并咪唑衍生物、吡啶衍生物、嘧啶衍生物、三嗪衍生物。
上述电子输送材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
电子输送材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.01～10质量％、更优选为0.01～5质量％。若电子输送材料的含量为0.01质量％以上，则能够有效地输送电子，故优选。另一方面，若电子输送材料的含量为10质量％以下，则能够抑制量子产率的下降，故优选。
(电子注入材料)
电子注入材料具有在电子注入层导入来自阴极的电子的功能。此时，电子注入层导入的电子被输送至电子输送层或发光层。
作为电子注入材料，没有特别限制，可以举出锂、钙等碱金属；锶、铝等金属；氟化锂、氟化钠等碱金属盐；8-羟基喹啉锂等碱金属化合物；氟化镁等碱土金属盐；氧化铝等氧化物等。其中，电子注入材料优选为碱金属、碱金属盐、碱金属化合物，更优选为碱金属盐、碱金属化合物。
上述电子注入材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
电子注入材料的含量相对于有机发光元件用油墨组合物总量优选为0.01～10质量％、更优选为0.01～5质量％。若电子注入材料的含量为0.01质量％以上，则能够有效地导入电子，故优选。另一方面，若电子注入材料的含量为10质量％以下，则能够抑制量子产率的下降，故优选。
前述有机发光元件材料优选为发光材料、空穴输送材料，更优选为发光材料，进一步优选为低分子发光材料。
[流平剂]
一个实施方式中，在使用有机发光元件用油墨组合物形成构成有机发光元件的层时，流平剂具有防止所得层的波纹的功能。
另外，一个实施方式中，使用有机发光元件用油墨组合物形成发光层时，对于形成的包含发光层的有机发光元件，流平剂可以具有提高发光效率的功能。
本方式的流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。此时，前述流平剂可以包含起因于聚合引发剂的成分等。
(硅氧烷单体)
硅氧烷单体包含硅氧烷基、聚合性官能团、及第1连接基团。此时，前述第1连接基团使前述硅氧烷基与前述聚合性官能团连接。需要说明的是，本说明书中，“硅氧烷”是指“-Si-O-Si-”的结构(硅氧烷结构)。
作为硅氧烷单体具有的硅氧烷基，没有特别限制，优选为下述式(1)所示的基团。
上述式(1)中，作为R1，各自独立地可以举出氢原子、C1～C30烷基、C3～C30环烷基、C1～C30烷基甲硅烷基氧基。
作为前述C1～C30烷基，没有特别限制，可以举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、己基、癸基、十一烷基、十二烷基等。
另外，作为前述C3～C30环烷基，没有特别限制，可以举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、三环[5,2,1,0(2,6)]癸基、金刚烷基等。
作为前述C1～C30烷基甲硅烷基氧基，没有特别限制，可以举出甲基甲硅烷基氧基、二甲基甲硅烷基氧基、三甲基甲硅烷基氧基、乙基甲硅烷基氧基、二乙基甲硅烷基氧基、三乙基甲硅烷基氧基、乙基甲基甲硅烷基氧基、二乙基甲基甲硅烷基氧基等。
此时，构成前述C1～C30烷基、前述C3～C30环烷基、前述C1～C30烷基甲硅烷基氧基的氢原子的至少1个可以被取代基取代。作为该取代基，可以举出卤素原子；羟基；巯基；硝基；磺基；甲氧基、乙氧基、丙基、异丙基氧基、丁氧基等C1～C10烷氧基；甲基氨基、乙基氨基、二甲基氨基、二乙基氨基等C1～C10烷基氨基；甲基羰基、乙基羰基、丙基羰基、丁基羰基等C2～C10烷基羰基；甲基氧基羰基、乙基氧基羰基、丙基氧基羰基、丁基氧基羰基等C2～C10烷基氧基羰基。
其中，R1优选包括氢原子、C1～C30烷基、C1～C30烷基甲硅烷基氧基，更优选包括氢原子、甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、三甲基甲硅烷基氧基、三乙基甲硅烷基氧基，进一步优选包括氢原子、甲基、乙基、丙基、三甲基甲硅烷基氧基。
n为1～1000、优选为1～200。
另外，作为硅氧烷单体具有的聚合性官能团，没有特别限制，可以举出丙烯酰基氧基、甲基丙烯酰基氧基、缩水甘油基、乙烯基、亚乙烯基等。其中，聚合性官能团优选为丙烯酰基氧基、甲基丙烯酰基氧基。
进而，作为硅氧烷单体具有的第1连接基团，可以举出单键、氧原子、硫原子、C1～C10亚烷基、C6～C30亚芳基等。
作为前述C1～C10亚烷基，没有特别限制，可以举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚异丙基、亚丁基、亚异丁基、亚仲丁基、亚戊基等。
作为前述C6～C30亚芳基，没有特别限制，可以举出亚苯基、亚苄基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基等。
此时，构成前述C1～C10亚烷基、C6～C30亚芳基的氢原子的至少1个可以被上述取代基取代。
上述中，第1连接基团优选为单键、C1～C10亚烷基，更优选单键、亚甲基、亚乙基、亚丙基。
以下示出具体的硅氧烷单体的具体例。
n为1～1000的整数。
上述硅氧烷单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
(疏水性单体)
疏水性单体包含疏水性基团、聚合性官能团、及第2连接基团。此时，前述第2连接基团使前述疏水性基团与前述聚合性官能团连接。需要说明的是，本说明书中，“疏水性基团”是指，疏水性基团与氢原子键合而成的分子在水中的溶解度(25℃、25％RH)为100mg/L以下的基团。
作为前述疏水性基团，没有特别限制，可以举出C1～C30烷基、C3～C30环烷基、C6～C30的芳基。
前述C1～C30烷基及C3～C30环烷基与上述同样。
作为前述C6～C30的芳基，可以举出苯基、萘基、蒽基、联苯基等。
此时，构成前述C1～C10烷基、C3～C30环烷基、C6～C30芳基的氢原子的至少1个在显示疏水性的范围内可以被上述取代基取代。
另外，疏水性单体具有的聚合性官能团没有特别限制，可以举出丙烯酰基氧基、甲基丙烯酰基氧基、缩水甘油基、乙烯基等。其中，聚合性官能团优选为丙烯酰基氧基、甲基丙烯酰基氧基、乙烯基。
进而，作为疏水性单体具有的第2连接基团，可以举出单键、氧原子、硫原子。
作为具体的疏水性单体，可以举出甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸硬脂酯、甲基丙烯酸2-(二甲基氨基)乙酯等甲基丙烯酸烷基酯；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸硬脂酯、丙烯酸2-(二甲基氨基)乙酯等丙烯酸烷基酯；缩水甘油基甲基醚、乙基缩水甘油基醚、丁基缩水甘油基醚等烷基缩水甘油基醚；乙烯基甲基醚、乙基乙烯基醚等烷基乙烯基醚；甲基丙烯酸环戊酯、甲基丙烯酸环己酯等甲基丙烯酸环烷基酯；丙烯酸环戊酯、丙烯酸环己酯等丙烯酸环烷基酯；环己基缩水甘油基醚等环烷基缩水甘油基醚；环己基乙烯基醚等环烷基乙烯基醚；甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸萘酯、甲基丙烯酸苄酯等甲基丙烯酸芳基酯；丙烯酸苯酯、丙烯酸萘酯、丙烯酸苄酯等丙烯酸芳基酯；缩水甘油基苯基醚等芳基缩水甘油基醚；苯乙烯、乙烯基甲苯等芳基乙烯；苯基乙烯基醚等芳基苯基醚；1,1-二苯基乙烯等芳基亚乙烯等。
上述疏水性单体中，从能够更适宜地获得后述的发光效率的提高效果的观点出发，优选使用包含芳基的含芳香族的单体，更优选使用芳基乙烯、芳基亚乙烯，进一步优选使用苯乙烯、1,1-二苯基乙烯。
需要说明的是，上述的疏水性单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
(聚合引发剂)
聚合引发剂通常具有在形成嵌段共聚物时可以适用的活性阴离子聚合引发剂的功能。此时，聚合引发剂可以与硅氧烷单体的聚合性官能团、疏水性单体的聚合性官能团等反应而引发聚合。这种情况下，所得嵌段共聚物中包含起因于聚合引发剂的成分。
作为聚合引发剂，没有特别限制，优选使用有机锂化合物。
作为前述有机锂化合物，可以举出甲基锂、乙基锂、丙基锂、丁基锂、仲丁基锂、异丁基锂、叔丁基锂、戊基锂、己基锂等烷基锂；甲氧基甲基锂、乙氧基甲基锂等烷氧基烷基锂；乙烯基锂、烯丙基锂、丙烯基锂、丁烯基锂等烯基锂；乙炔基锂、丁炔基锂、戊炔基锂、己炔基锂等炔基锂；苄基锂、苯基乙基锂、α-甲基苯乙烯基锂等芳烷基锂；苯基锂、萘基锂等芳基锂；1,1-二苯基亚乙基锂、1,1-二苯基己基锂、1,1-二苯基-3-甲基戊基锂、3-甲基-1,1-二苯基戊基锂等二芳基烷基锂；2-噻吩基锂、4-吡啶基锂、2-喹啉基锂等杂环锂；三(正丁基)镁锂、三甲基镁锂等烷基锂镁络合物等。其中，优选使用烷基锂、二芳基烷基锂，进一步优选使用丁基锂、叔丁基锂、1,1-二苯基亚乙基锂。
需要说明的是，上述有机锂化合物可以单独使用，也可以组合2种以上使用。
(流平剂；嵌段共聚物)
本方式的嵌段共聚物包含使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的结构。
此时，嵌段共聚物的具体结构可以基于其制造方法来决定。
作为嵌段共聚物的制造方法，没有特别限制，优选通过活性阴离子聚合来制造。
活性阴离子聚合可以举出如下方法：(1)使用聚合引发剂使硅氧烷单体阴离子聚合而制备聚硅氧烷，接着，使前述聚硅氧烷与疏水性单体进行阴离子聚合的方法；(2)使用聚合引发剂使疏水性单体阴离子聚合而制备疏水性聚合物，接着，使前述疏水性聚合物与硅氧烷单体进行阴离子聚合的方法等。
此时，考虑所得嵌段共聚物(流平剂)的性能，优选调整流平剂中的源自硅氧烷单体的硅氧烷结构部和源自疏水性单体的疏水性部。
更详细而言，流平剂的硅含有率优选为0.1质量％以上、更优选为0.1～50.0质量％、进一步优选为3～30质量％、进一步优选为5～15质量％。流平剂的硅含有率为0.1质量％以上时，能够减少表面能量，故优选。此时，对于流平剂的合成条件，例如通过适宜调整硅氧烷单体的添加量，能够控制硅含有率的值。需要说明的是，本说明书中，“硅含有率”的值采用由下述式计算出的值。
另外，聚合引发剂的用量没有特别限制，相对于单体100质量份，优选为0.001～1质量份、更优选为0.005～0.5质量份、进一步优选为0.01～0.3质量份。
进而，聚合反应可以无溶剂进行，也可以在溶剂中进行。作为可以在溶剂中进行聚合时使用的溶剂，没有特别限制，可以举出戊烷、己烷、庚烷、辛烷等脂肪族烃溶剂；环戊烷、甲基环戊烷、环己烷、甲基环己烷等脂环族烃溶剂；苯、二甲苯、甲苯、乙基苯等芳香族烃溶剂；四氢呋喃、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜等极性非质子性溶剂等。这些溶剂可以单独使用，也可以混合使用2种以上。
聚合反应中的溶剂的用量没有特别限制，相对于单体的投入量100质量份，优选为0～2000质量份、更优选为10～1000质量份、进一步优选为10～100质量份。
如上所述，嵌段共聚物的具体结构可以基于其制造方法来决定，以下例示一个实施方式的嵌段共聚物的结构。
流平剂的重均分子量(Mw)优选为500～100000、更优选为3000～40000。流平剂的重均分子量(Mw)处于上述范围时，能够抑制波纹，另外，特别是将有机发光元件用油墨组合物用于形成发光层时，能够使掺杂分子均匀地溶解/分散，故优选。需要说明的是，本说明书中，“重均分子量(Mw)”的值采用通过实施例的测定方法测定的值。
另外，流平剂的数均分子量(Mn)优选为500～100000、更优选为3000～40000。流平剂的数均分子量(Mn)处于上述范围时，能够抑制波纹，另外，特别是在将有机发光元件用油墨组合物用于形成发光层时，能够使掺杂分子均匀地溶解/分散，故优选。需要说明的是，本说明书中，“数均分子量(Mn)”的值采用通过实施例的测定方法测定的值。
进而，流平剂的分散度(Mw/Mn)优选为1.0～1.8、更优选为1.0～1.5。流平剂的分散度处于上述范围时，能够适宜地进行嵌段共聚从而形成，如后所述能够适宜地发挥本发明的效果。
在将有机发光元件材料、流平剂及溶剂的合计设为100质量％时，流平剂的不挥发含量优选为0.001～5.0质量％、更优选为0.001～1.0质量％。流平剂的不挥发含量为0.001质量％以上时，能够防止波纹的产生，故优选。另一方面，流平剂的不挥发含量为5.0质量％以下时，发光效率稳定，故优选。
涂布本方式的有机发光元件用油墨组合物形成涂膜时，流平剂具有硅氧烷结构，因此在涂膜表面取向而使表面张力降低。而且，通过将在这种状态下得到的涂膜干燥，能够防止由干燥引起的波纹的产生，能够得到高度实现了平坦性的层、进而能够得到具有高性能的有机发光元件。此时，通过使流平剂为嵌段共聚物，与使用了无规共聚物的情况比较，由于偏在的硅氧烷结构的存在，能够有效地发挥降低表面张力的作用，另外，源自疏水性单体的结构具有与有机发光元件用油墨组合物中的溶剂的亲和性，因此，偏在的源自疏水性单体的结构在涂膜内部适宜地取向，由此，能够更有效地使硅氧烷结构进行涂膜表面偏析，能够进一步有效地发挥降低表面张力的作用。
另外，一个实施方式中，将有机发光元件用油墨组合物用于发光层的形成时，也能够显现提高有机发光元件的发光效率的功能。认为这种功能是因为：流平剂具有的硅氧烷结构影响发光层中的发光材料的分散性。
更详细说明的话，一个实施方式中，发光材料包含主体材料及掺杂材料。而且，发光层中，通过主体材料输送空穴和/或电荷，通过利用由输送掺杂材料的空穴和电子的再结合而产生的能量，从而发光层发光。因此，掺杂材料和主体材料在发光层中均匀地分散而存在时，发光层中有效的发光成为可能。
有机发光元件用油墨组合物中含有的现有的流平剂在涂布油墨组合物而得到的涂膜的表面取向而使表面张力下降，并且有可能具有掺杂材料的界面偏析作用。于是，掺杂材料与流平剂一同偏在于涂膜表面，在所得发光层中也维持该偏在。由此，无法进行有效的空穴/电荷的授受，发光效率可能变低。即，若使用以往的流平剂，则能够一定程度获得波纹的防止效果，但作为其代价，发光效率可能下降。
与此相对，流平剂包含硅氧烷结构时，能够防止或抑制由流平剂产生的掺杂材料的界面偏析作用。其结果，掺杂材料在发光层中均匀地分散，发光效率可能相对地变高。而且，此时，通过使流平剂为嵌段共聚物，与使用无规共聚物的情况相比，由于偏在的硅氧烷结构的存在，所以能够有效地发挥掺杂的界面偏析防止(抑制)作用，另外，由于偏在的疏水性单体的存在，能够抑制掺杂剂的聚集。
[溶剂]
一个实施方式中，有机发光元件用油墨组合物中适用的溶剂没有特别限制，根据形成的层可以适宜使用公知的溶剂。具体而言，可以举出芳香族系溶剂、烷烃系溶剂、醚系溶剂、醇系溶剂、酯系溶剂、酰胺系溶剂、其他溶剂等。
作为前述芳香族系溶剂，可以举出甲苯、二甲苯、乙基苯、异丙基苯、戊基苯、己基苯、环己基苯、十二烷基苯、均三甲基苯、二苯基甲烷、二甲氧基苯、苯乙醚、甲氧基甲苯、苯甲醚、甲基苯甲醚、二甲基苯甲醚等单环式芳香族溶剂；环己基苯、四氢化萘、萘、甲基萘等稠环式芳香族溶剂；甲基苯基醚、乙基苯基醚、丙基苯基醚、丁基苯基醚等醚系芳香族溶剂；乙酸苯酯、丙酸苯酯、苯甲酸乙酯、苯甲酸丙酯、苯甲酸丁酯等酯系芳香族溶剂等。
作为前述烷烃系溶剂，可以举出戊烷、己烷、辛烷、环己烷等。
作为前述醚系溶剂，可以举出二氧杂环己烷、乙二醇二甲基醚、乙二醇二乙基醚、丙二醇-1-单甲基醚乙酸酯、四氢呋喃等。
作为前述醇系溶剂，可以举出甲醇、乙醇、异丙基醇等。
作为前述酯系溶剂，可以举出乙酸乙酯、乙酸丁酯、乳酸乙酯、乳酸丁酯等。
作为前述酰胺系溶剂，可以举出N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺等。
作为前述其他溶剂，可以举出水、二甲基亚砜、丙酮、氯仿、二氯甲烷等。
其中，作为溶剂，优选包含芳香族系溶剂，更优选包含选自由稠环式芳香族溶剂、醚系芳香族溶剂、及酯系芳香族溶剂组成的组中的至少1种，进一步优选使用稠环式芳香族溶剂和/或醚系芳香族溶剂。
需要说明的是，上述溶剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
若使用稠环式芳香族溶剂、醚系芳香族溶剂、酯系芳香族溶剂，则溶剂表现与流平剂适宜的相互作用，由此能够获得更高的波纹防止效果，故优选。
另外，在将有机发光元件用油墨组合物用于形成发光层时，若使用稠环式芳香族溶剂和/或醚系芳香族溶剂，则溶剂表现出与流平剂及发光材料适宜的相互作用，由此能够获得更高的发光效率，故优选。
本发明的一个实施方式中，将有机发光元件用油墨组合物用于发光层的形成时，发光材料与溶剂的关系涉及的下述式(a)所示的3维坐标距离(Ra)优选为10以下、更优选为0～9、进一步优选为0～8。
上述式中，dD、dP及dH各自为前述发光材料及前述溶剂的汉森溶解度参数的色散项之差、极化项之差、以及氢键项之差。
上述式(a)所示的3维坐标距离(Ra)(以下有时也称为“HSP-Ra”)为10以下时，发光材料在溶剂中的溶解变得适宜，成膜性提高，由此能够获得更高的波纹防止效果。
需要说明的是，上述HSP-Ra可以成为预测发光材料与溶剂的亲和性的指标。汉森溶解度参数(HSP)为发光材料相对于溶剂的溶解性的指标。溶解特性通过将色散项、极化项、及氢键项作为坐标轴的3维坐标来表示，可以由坐标间的距离之差(HSP距离)判断前述溶解性。此时，色散项表示范德华力，极化项表示偶极矩的力、氢键项表示氢键力。
具体的溶解性的判断可以如下进行：求出发光材料的溶解度参数与溶剂的溶解参数的色散项、极化项、及氢键项的HSP距离，即色散项之差(dD)、极化项之差(dP)、及氢键项之差(dH)，可以通过上述式(a)求出3维坐标距离(Ra)。此时，3维坐标距离(Ra)越接近0，发光材料与溶剂的相容性越高。需要说明的是，本说明书中，“3维坐标距离(Ra)(HSP-Ra)”的值采用使用汉森的溶解度参数计算软件HSPiP ver.3.1.19测定、算出的值。
＜有机发光元件用油墨组合物的制造方法＞
本发明的一个实施方式中，有机发光元件用油墨组合物的制造方法没有特别限制，可以举出如下方法：(1)制备包含流平剂及溶剂的溶液或分散液，接着，向该溶液或分散液中添加有机发光元件材料的方法；(2)制备包含有机发光元件材料及溶剂的溶液或分散液，接着，向该溶液或分散液添加流平剂的方法；(3)分别制备包含流平剂及溶剂的溶液或分散液、和包含有机发光元件材料及溶剂的溶液或分散液，将这些溶液或分散液混合的方法等。
需要说明的是，喷墨记录用中制备本发明的有机发光元件用油墨组合物时，在确保充分的排出性的方面，优选以其粘度变为1～20mPa的方式进行制备。
在喷墨记录用油墨的制备时，为了避免由粗大颗粒导致的喷嘴堵塞等，通常在油墨制备的任意工序中通过离心分离、过滤器过滤而去除粗大颗粒。
另外，作为用于油墨调制的原料的、有机发光元件材料、流平剂、及溶剂等尽量使用不含杂质、离子成分的高纯度品时，不仅能够防止后述的连续进行喷墨记录时的、喷嘴上的任何反应导致的堆积物的生成所引起的上述的喷嘴堵塞，而且充分发挥将发光层作为中心层、其两外侧的各层之间所要求的功能，得到即使在长期连续使用时可靠性也高的、优异的有机发光元件，故优选。
如此得到的喷墨记录用油墨例如可以用于压电方式、热(气泡喷墨)方式的各种点播方式的、公知惯用的喷墨记录方式的打印机。
＜有机发光元件＞
根据本发明的一个实施方式，提供包含阳极、发光层及阴极的有机发光元件。此时，其特征在于，前述发光层包含流平剂，前述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
需要说明的是，前述有机发光元件可以包含1层以上的空穴注入层、空穴输送层、电子输送层、及电子注入层等其他层。另外，也可以包含密封构件等公知的物质。
另外，根据另一实施方式，提供一种包含阳极、发光层和阴极、以及选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及电子注入层组成的组中的至少1层的有机发光元件。此时，其特征在于，选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层、及电子注入层组成的组中的至少1层含有流平剂，前述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
即，有机发光元件以阳极、发光层及阴极作为最小结构单元，进而有时包含选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及电子注入层组成的组中的至少1层作为任意的结构单元。此时，流平剂可以仅含在发光层中，也可以仅含在选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层、及电子注入层组成的组中的至少1层(例如仅空穴输送层、空穴输送层和电子输送层)中，也可以含在发光层、以及空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及电子注入层的至少1层中。其中，优选发光层和/或空穴输送层含有流平剂，更优选发光层含有流平剂。
以下，详细说明有机发光元件的各构成。
[阳极]
作为阳极，没有特别限制，可以使用金(Au)等金属、碘化铜(CuI)、铟锡氧化物(ITO)、氧化锡(SnO2)、氧化锌(ZnO)等。这些材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
作为阳极的膜厚，没有特别限制，优选为10～1000nm、更优选为10～200nm。
阳极可以通过蒸镀、溅射等方法形成。此时，可以通过使用光刻法、掩模的方法进行图案形成。
[空穴注入层]
空穴注入层在有机发光元件中为任选的构成要素，具有从阳极导入空穴的功能。通常从阳极导入的空穴被输送至空穴输送层或发光层。
空穴注入层中能使用的材料可以使用与上述相同的材料，因此此处省略说明。
作为空穴注入层的膜厚，没有特别限制，优选为0.1nm～5μm。
空穴注入层可以为单层，也可以为2层以上层叠而成。
空穴注入层可以通过湿式成膜法及干式成膜法形成。
在由湿式成膜法形成空穴注入层时，通常包括涂布上述有机发光元件用油墨组合物并将所得涂膜干燥的工序。此时，作为涂布的方式，没有特别限制，可以举出喷墨印刷法、凸版印刷法、凹版印刷法、丝网印刷法、喷嘴印刷印刷法等。
另外，用干式成膜法形成空穴注入层时，可以应用真空蒸镀法、旋涂法等。
[空穴输送层]
空穴输送层在有机发光元件中为任选的构成要素，具有有效地输送空穴的功能。另外，空穴输送层可以具有防止空穴输送的功能。空穴输送层通常从阳极或空穴注入层导入空穴，将空穴输送至发光层。
空穴输送层中能使用的材料可以使用与上述相同的材料，因此此处省略说明。
作为空穴输送层的膜厚，没有特别限制，优选为1nm～5μm、更优选为5nm～1μm、进一步优选为10～500nm。
空穴输送层可以为单层，也可以为2层以上层叠而成。
空穴输送层可以通过湿式成膜法及干式成膜法形成。
用湿式成膜法形成空穴输送层时，通常包括涂布上述有机发光元件用油墨组合物并将所得涂膜干燥的工序。此时，作为涂布的方式没有特别限制，可以举出喷墨印刷法、凸版印刷法、凹版印刷法、丝网印刷法、喷嘴印刷印刷法等。
另外，用干式成膜法形成空穴输送层时，可以应用真空蒸镀法、旋涂法等。
[发光层]
发光层具有利用通过注入到发光层的空穴和电子的再结合而产生的能量产生发光的功能。
发光层中能使用的材料可以使用与上述相同的材料，因此此处省略说明。
作为发光层的膜厚，没有特别限制，优选为2～100nm、更优选为2～20nm。
发光层可以通过湿式成膜法及干式成膜法形成。
用湿式成膜法形成发光层时，通常包括涂布上述有机发光元件用油墨组合物并将所得涂膜干燥的工序。此时，作为涂布的方式，没有特别限制，可以举出喷墨印刷法、凸版印刷法、凹版印刷法、丝网印刷法、喷嘴印刷印刷法等。
另外，用干式成膜法形成发光层时，可以应用真空蒸镀法、旋涂法等。
[电子输送层]
电子输送层在有机发光元件中为任选的构成要素，具有有效地输送电子的功能。另外，电子输送层可以具有防止电子输送的功能。电子输送层通常从阴极或电子注入层导入电子，将电子输送至发光层。
电子输送层中能使用的材料可以使用与上述相同的材料，因此此处省略说明。
作为电子输送层的膜厚，没有特别限制，优选为5nm～5μm、更优选为5～200nm。
电子输送层可以为单层，也可以为2层以上层叠而成。
电子输送层可以通过湿式成膜法及干式成膜法形成。
用湿式成膜法形成电子输送层时，通常包括涂布上述有机发光元件用油墨组合物并将所得涂膜干燥的工序。此时，作为涂布的方式没有特别限制，可以举出喷墨印刷法、凸版印刷法、凹版印刷法、丝网印刷法、喷嘴印刷印刷法等。
另外，用干式成膜法形成电子输送层时，可以应用真空蒸镀法、旋涂法等。
[电子注入层]
电子注入层在有机发光元件中为任选的构成要素，具有从阴极导入电子的功能。通常，从阴极导入的电子被输送至电子输送层或发光层。
电子注入层中能使用的材料可以使用与上述相同的材料，因此此处省略说明。
作为电子注入层的膜厚，没有特别限制，优选为0.1nm～5μm。
电子注入层可以为单层，也可以为2层以上层叠而成。
电子注入层可以通过湿式成膜法及干式成膜法形成。
用湿式成膜法形成电子注入层时，通常包括涂布上述有机发光元件用油墨组合物并将所得涂膜干燥的工序。此时，作为涂布的方式没有特别限制，可以举出喷墨印刷法、凸版印刷法、凹版印刷法、丝网印刷法、喷嘴印刷印刷法等。
另外，用干式成膜法形成电子注入层时，可以应用真空蒸镀法、旋涂法等。
[阴极]
作为阴极，没有特别限制，可以举出锂、钠、镁、铝、钠-钾合金、镁/铝混合物、镁/铟混合物、铝/氧化铝(Al2O3)混合物、稀土金属等。这些材料可以单独使用，也可以组合2种以上使用。
阴极通常可以通过蒸镀、溅射等方法形成。
作为阴极的膜厚，没有特别限制，优选为10～1000nm、更优选为10～200nm。
一个实施方式中，包含使用上述有机发光元件用油墨组合物形成的层的有机发光元件，可以适宜地防止形成的层的波纹。由此，所得有机发光元件具有能够防止亮度不均等的高性能。
另外，在另一实施方式中，使用上述有机发光元件用油墨组合物形成发光层的情况下，所得有机发光元件能够实现高发光效率。该倾向在有机发光元件用油墨组合物中含有的发光材料为低分子发光材料时能够变得更显著。
实施例
以下，举出实施例具体说明本发明，但本发明并不限定于这些实施例。需要说明的是，实施例中，使用“份”的表示，只要没有特别说明，则表示“质量份”。
＜流平剂的合成＞
[合成例1]
合成了使具有聚二甲基硅氧烷的单体及苯乙烯单体共聚而成的嵌段共聚物A。
首先，制备以下的5种溶液。
(1)苯乙烯单体溶液(4.0M)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入苯乙烯单体145.8g及四氢呋喃(THF)189.0mL，通过搅拌制备苯乙烯单体溶液(4.0M)350mL。
(2)具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体溶液(0.5M)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体“Silaplane FM-0711”(α-丁基-ω-(3-甲基丙烯酰氧基丙基)聚二甲基硅氧烷、平均分子量：1000、JNC株式会社制)25.0g及THF75.0mL，通过搅拌制备具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体溶液(0.5M)100mL。
(3)正丁基锂(n-BuLi)溶液(0.1M、聚合引发剂溶液)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入己烷144.2mL，进行冰冷。冷却后，投入n-BuLi溶液(2.6M)5.8mL，进行搅拌，由此制备n-BuLi溶液(0.1M)150mL。
(4)1,1-二苯基乙烯(DPE)溶液(0.1M)
在使用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入DPE3.2g及THF176.8mL，进行搅拌，由此制备DPE溶液(0.1M)180mL。
(5)甲醇(MeOH)溶液(1.5M)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入甲醇2.48g及THF46.9mL，进行搅拌，由此制备甲醇溶液(1.5M)50mL。
接着，通过活性阴离子聚合使具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体及苯乙烯单体共聚，合成了嵌段共聚物A。
更详细而言，嵌段共聚物A使用图1的反应装置、通过活性阴离子聚合而合成。
图1的反应装置具有3个T字型微反应器1～3及管式反应器4～10。此时，T字型微反应器1及2被埋在调整至25℃的恒温槽中，T字型微反应器3被埋在-30℃的恒温槽中。
首先，将BuLi溶液以2.0mL/min的流速从管式反应器7导入T字型微反应器1，将苯乙烯单体溶液以5.0mL/min的流速从管式反应器8导入T字型微反应器1。由此，进行苯乙烯单体的活性阴离子聚合(反应温度：25℃)，得到苯乙烯的聚合物溶液。
接着，将所得苯乙烯聚合物溶液从管式反应器4导入T字型微反应器2，然后将DPE溶液以2.0ml/min的流速从管式反应器9导入T字型微反应器2。由此，捕获苯乙烯聚合物的成长末端(反应温度：24℃)，得到苯乙烯聚合物-DPE溶液。
最后，将苯乙烯聚合物-DPE溶液从管式反应器5导入至T字型微反应器3，然后，将具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体溶液以4.0mL/min的流速从管式反应器10导入至T字型微反应器3。由此，进行苯乙烯聚合物-DPE与具有甲基丙烯酰氧基丙基聚二甲基硅氧烷的单体的连续的活性阴离子聚合(反应温度：-30℃)。向反应液中添加甲醇，停止反应，由此合成嵌段共聚物A。
以下示出嵌段共聚物A的结构式。
需要说明的是，由包含所得嵌段共聚物A的溶液中的残留单体量求出苯乙烯单体的反应率(聚合物转化率)及具有聚二甲基硅氧烷的单体的反应率(聚合物转化率)，结果分别为100％及99.8％。
另外，通过下述式计算硅含有率，结果为6.3质量％。
进而，测定所得嵌段共聚物A的数均分子量(Mn)及重均分子量(Mw)，结果分别为22316及24003。因此，分散度(Mw/Mn)为1.08。需要说明的是，数均分子量及重均分子量使用高速GPC装置(Tosoh Corporation制)以聚苯乙烯作为标准物质进行测定。
[合成例2]
作为硅氧烷单体，使用具有三(三甲基硅氧基)甲硅烷基的单体“Silaplane TM-0701T”(3-甲基丙烯酰氧基丙基三(三甲基硅氧基)硅烷、平均分子量：423、JNC株式会社制造)，除此之外，用与合成例1同样的方法合成嵌段共聚物B。
以下示出嵌段共聚物B的结构式。
需要说明的是，由包含所得嵌段共聚物B的溶液中的残留单体量求出苯乙烯单体的反应率(聚合物转化率)及具有三(三甲基硅氧基)甲硅烷基的单体的反应率(聚合物转化率)，结果分别为100％及99.1％。
另外，采用与合成例1同样的方法计算硅含有率，结果为3.8质量％。
进而，采用与合成例1同样的方法测定嵌段共聚物B的数均分子量(Mn)及重均分子量(Mw)，结果分别为15569及18754。因此，分散度(Mw/Mn)为1.08。
[合成例3]
合成使具有聚二甲基硅氧烷的单体及苯乙烯单体共聚而成的无规共聚物A。
将苯乙烯17.5g、及具有聚二甲基硅氧烷的单体“Silaplane FM-0711”(α-丁基-ω-(3-甲基丙烯酰氧基丙基)聚二甲基硅氧烷、JNC株式会社制)16.8g溶解于环己酮48.5mL。接着，向所得混合液中添加作为聚合引发剂的PERBUTYL Z(日油株式会社制)0.69g，在110℃下进行48小时共聚，由此合成无规共聚物A。
需要说明的是，求出苯乙烯单体的反应率(聚合物转化率)及具有聚二甲基硅氧烷的单体的反应率(聚合物转化率)，结果分别为98％及100％。
另外，采用与合成例1同样的方法，计算硅含有率，结果为6.3质量％。
进而，采用与合成例1同样的方法，测定无规共聚物A的数均分子量(Mn)及重均分子量(Mw)，结果分别为8431及24215。因此，分散度(Mw/Mn)为2.87。
[合成例4]
合成使具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体共聚而成的无规共聚物B。
(1)具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体的混合溶液(0.3M)
在用氩气置换后的300mL茄形瓶中使用注射器投入作为疏水性单体的甲基丙烯酸2-(二甲基氨基)乙酯(DMAMA)7.1g(7.6mL)、具有聚二甲基硅氧烷的单体“Silaplane FM-0711”(α-丁基-ω-(3-甲基丙烯酰氧基丙基)聚二甲基硅氧烷、JNC株式会社制)45.0g(46.9mL)、及THF95.6mL，进行搅拌，由此制备DMAMA及FM-0711的浓度分别为0.3M的混合溶液150mL。
(2)二苯基亚乙基锂(DPhLi)溶液(0.1M、聚合引发剂溶液)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入二苯基乙烯1.3g(1.2mL)及THF66.1mL，然后使其浸渍于浸有冰水的容器中来进行冷却。冷却后，使用注射器投入正丁基锂的2.6M己烷溶液2.7mL进行搅拌，由此制备DPhLi溶液(0.1M)70mL。
(3)甲醇(MeOH)溶液(0.33M)
在用氩气置换后的100mL茄形瓶中使用注射器投入MeOH0.53g(0.64mL)及THF49.4mL并搅拌，由此制备MeOH的0.33M溶液(0.33M)50mL。
接着，通过活性阴离子聚合使具有聚二甲基硅氧烷的单体和疏水性单体无规共聚，合成无规共聚物B。
更详细而言，首先，在具备包含2个T字型的管接头的微混合器及与该微混合器的下游连接的管式反应器的微反应器装置上，连接2台作为注射泵的“注射泵Model 11Plus”(Harvard公司制)。接着，将分别吸入了具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体的混合溶液(0.3M)及二苯基亚乙基锂(DPhLi)溶液(0.1M、聚合引发剂溶液)的50mL胃部注射器(gastro syringe)设置于注射泵。
将具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体的混合溶液(0.3M)以及二苯基亚乙基锂(DPhLi)溶液(0.1M、聚合引发剂溶液)分别以2.7mL/分钟及2mL/分钟的速度从由微混合器(管接头直径250μm)及管式反应器(内径1mm、长度100cm)构成的反应器的上游进行送液。由此，进行具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体的无规聚合。最后，向反应液中添加规定量的甲醇(MeOH)溶液从而停止聚合反应，由此合成具有聚二甲基硅氧烷的单体及疏水性单体的无规共聚物B。此时，反应温度通过使微反应器整体埋于恒温层中而调整至-28℃。
需要说明的是，由包含所得无规共聚物B的溶液中的残留单体量求出疏水性单体的反应率(聚合物转化率)及具有聚二甲基硅氧烷的单体的反应率(聚合物转化率)，结果分别为100％及99％。
另外，采用与合成例1同样的方法计算硅含有率，结果为16.0质量％。
进而，采用与合成例1同样的方法，测定所得无规共聚物B的数均分子量(Mn)及重均分子量(Mw)，结果分别为8508及10800。因此，分散度(Mw/Mn)为1.27。
＜有机发光元件用油墨组合物的制造＞
作为有机发光元件材料，制造使用了发光材料的有机发光元件用油墨组合物。
[实施例1]
使合成例1中合成的嵌段共聚物A0.01g溶解于作为溶剂的己基苯99.9g。向所得溶液中添加0.004g三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)(Lumtec公司制)和0.026g的9,9’-(对叔丁基苯基)-1,3-双咔唑H-1(DIC株式会社制)，在60℃下进行加热，由此制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，使用汉森溶解度参数计算软件HSPiP ver.3.1.19测定·计算己基苯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的3维坐标距离(Ra)(RSP-Ra)，结果为10.3。
[实施例2]
除了将使用的溶剂变更为戊基苯之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算戊基苯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为10.2。
[实施例3]
除了将使用的溶剂变更为十二烷基苯之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法，测定、计算十二烷基苯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为11.2。
[实施例4]
将使用的溶剂变更为环己基苯，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算环己基苯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为8.4。
[实施例5]
将使用的溶剂变更为异丙基苯，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算异丙基苯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为8.6。
[实施例6]
将使用的溶剂变更为四氢化萘，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算四氢化萘及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为6.3。
[实施例7]
将使用的溶剂变更为1-甲基萘，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算1-甲基萘及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为7.9。
[实施例8]
将使用的溶剂变更为丁基苯基醚，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法测定、计算丁基苯基醚及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为9.6。
[实施例9]
将使用的溶剂变更为乙酸苯酯，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
需要说明的是，通过与实施例1同样的方法，测定、计算乙酸苯酯及三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(Ir(mppy)3)的RSP-Ra，结果为7.5。
[实施例10]
使用合成例2中合成的嵌段共聚物B代替嵌段共聚物A，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例11]
将使用的溶剂变更为戊基苯，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例12]
将使用的溶剂变更为十二烷基苯，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例13]
将使用的溶剂变更为环己基苯，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例14]
将使用的溶剂变更为异丙基苯，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例15]
将使用的溶剂变更为四氢化萘，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例16]
将使用的溶剂变更为1-甲基萘，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例17]
将使用的溶剂变更为丁基苯基醚，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[实施例18]
将使用的溶剂变更为乙酸苯酯，除此之外，采用与实施例10同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[比较例1]
使用二甲基硅氧烷KF-96(信越化学工业株式会社制)代替嵌段共聚物A，将使用的溶剂变更为四氢化萘，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[比较例2]
使用无规共聚物A代替嵌段共聚物A，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[比较例3]
将使用的溶剂变更为戊基苯，除此之外，采用与比较例2同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[比较例4]
将使用的溶剂变更为十二烷基苯，除此之外，采用与比较例2同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
[比较例5]
使用无规共聚物B代替嵌段共聚物A，除此之外，采用与实施例1同样的方法制造有机发光元件用油墨组合物。
将实施例1～18及比较例1～5中制造的有机发光元件用油墨组合物示于下述表1。
[表1]
＜评价＞
针对实施例1～18及比较例1～5中制造的有机发光元件用油墨组合物进行各种评价。
[膜质评价(波纹的产生的评价尺度)]
在铟锡氧化物(ITO)基板上滴加0.1μL的有机发光元件用油墨组合物，以25℃、1Torr进行减压干燥。使用光学干涉表面形状测量装置(Mitsubishi Chemical Systems,Inc.制)测定所得有机薄膜的凸部的膜厚及凹部的膜厚，并根据以下基准进行评价。需要说明的是，前述凸部是指有机薄膜表面中以水平面作为基准最高的部位，前述凹部是指有机薄膜表面中以水平面作为基准最低的部位。
◎：凸部的膜厚相对于凹部的膜厚的值(凸部膜厚/凹部膜厚)为2.0以下
○：凸部的膜厚相对于凹部的膜厚的值(凸部膜厚/凹部膜厚)超过2.0且为2.5以下
△：凸部的膜厚相对于凹部的膜厚的值(凸部膜厚/凹部膜厚)超过2.5且为3.0以下
×：凸部的膜厚相对于凹部的膜厚的值(凸部膜厚/凹部膜厚)超过3.0
将所得结果示于下述表2。
[亮度不均]
制作有机发光元件，测定所得有机发光元件的亮度不均。
有机发光元件如下所示制作。
即，对清洗后的ITO基板照射UV/O3，利用旋涂将聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT-PSS)以45nm成膜，在大气中、180℃下加热15分钟，形成空穴注入层。接着，利用旋涂将下述式所示的HT-2的0.3重量％二甲苯溶液在空穴注入层上以10nm成膜，在氮气气氛下、200℃使其干燥30分钟，由此形成空穴输送层。接着，利用旋涂将有机发光元件用油墨组合物在空穴输送层上以30nm成膜，在氮气气氛下、于110℃干燥15分钟，由此形成发光层。然后，在5×10-3Pa的真空条件下，依次将下述物质成膜：45nm作为电子输送层的下述式所示的ET-1、0.5nm作为电子注入层的氟化锂、100nm作为阴极的铝。最后，在手套箱中输送基板，用玻璃基板密封，从而制作有机发光元件。
对于如此制作的有机发光元件，与外部电源连接而流通10mA的电流，使用BM-9(TOPCON CORPORATION制)测定有机发光元件的发光。此时，分别测定有机发光元件的亮度的最大值、最小值、及面内平均亮度，通过下述式测定亮度的变化率。
亮度不均根据以下基准进行评价。
◎：亮度的变化率为30％以下
○：亮度的变化率超过30％且为50％以下
△：亮度的变化率超过50％且为70％以下
×：亮度的变化率超过70％
将所得结果示于下述表2。
[发光效率]
使用在亮度不均的评价时制作的有机发光元件，评价发光效率。
更详细而言，对于制作的有机发光元件，与外部电源连接而流通10mA的电流，利用BM-9(TOPCON CORPORATION制)测定有机发光元件的发光。此时，由电流值算出10mA/cm2时的发光效率，根据以下基准进行评价。
◎：发光效率为30cd/A以上
○：发光效率为25cd/A以上且小于30cd/A
△：发光效率为20cd/A以上且小于25cd/A
×：发光效率小于20cd/A
将所得结果示于下述表2。
[表2]
膜质 亮度不均 发光效率
实施例1 △ △ △
实施例2 △ △ △
实施例3 △ △ ×
实施例4 ○ ○ ◎
实施例5 ◎ ◎ ○
实施例6 ◎ ◎ ◎
实施例7 ◎ ◎ ◎
实施例8 ○ ○ ◎
实施例9 ◎ ◎ ○
实施例10 △ △ △
实施例11 △ △ △
实施例12 △ △ ×
实施例13 △ △ ○
实施例14 ○ ○ ○
实施例15 ○ ○ ◎
实施例16 ○ ○ ◎
实施例17 ○ ○ ◎
实施例18 ○ ○ ○
比较例1 × × ×
比较例2 × × ×
比较例3 × × ×
比较例4 × × ×
比较例5 × × ×
由上述表2的结果明确了，与比较例1～5对比，使用实施例1～18的有机发光元件用油墨组合物形成涂膜的情况下膜质良好，能够防止波纹。而且，由亮度不均的评价可知，通过防止波纹，能够获得具有高性能的有机发光元件。
还可知，与比较例1～5对比，使用实施例1～18的有机发光元件用油墨组合物得到的有机发光元件的发光效率也优异。
附图标记说明
1、2、3 T字型微混合器
4、5、6、7、8、9、10 管式反应器

Claims (11)

1.一种有机发光元件用油墨组合物，其包含有机发光元件材料、流平剂及溶剂，
所述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
2.根据权利要求1所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，所述疏水性单体为含芳香族的单体。
3.根据权利要求1或2所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，所述流平剂的硅含有率为0.1质量％以上。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，所述溶剂包含选自由稠环式芳香族溶剂、醚系芳香族溶剂、及酯系芳香族溶剂组成的组中的至少1种。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，所述有机发光元件材料为发光材料。
6.根据权利要求5所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，所述发光材料为低分子发光材料。
7.根据权利要求5或6所述的有机发光元件用油墨组合物，其中，下述式(a)所示的3维坐标距离(Ra)为10以下，
<mrow> <mi>R</mi> <mi>a</mi> <mo>=</mo> <msqrt> <mn>4</mn> </msqrt> <mo>&amp;times;</mo> <mo>{</mo> <msup> <mrow> <mo>(</mo> <mi>d</mi> <mi>D</mi> <mo>)</mo> </mrow> <mn>2</mn> </msup> <mo>+</mo> <msup> <mrow> <mo>(</mo> <mi>d</mi> <mi>P</mi> <mo>)</mo> </mrow> <mn>2</mn> </msup> <mo>+</mo> <msup> <mrow> <mo>(</mo> <mi>d</mi> <mi>H</mi> <mo>)</mo> </mrow> <mn>2</mn> </msup> <mo>}</mo> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mrow> <mo>(</mo> <mi>a</mi> <mo>)</mo> </mrow> </mrow>
所述式中，dD、dP及dH各自为所述发光材料及所述溶剂的汉森溶解度参数的色散项之差、极化项之差、以及氢键项之差。
8.一种有机发光元件，其包含阳极、发光层和阴极，
所述发光层含有流平剂，
所述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
9.一种有机发光元件，其包含阳极、发光层和阴极、以及选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及电子注入层组成的组中的至少1层，
选自由空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及电子注入层组成的组中的至少1层含有流平剂，
所述流平剂为至少使硅氧烷单体和疏水性单体共聚而成的嵌段共聚物。
10.根据权利要求8或9所述的有机发光元件，其中，所述疏水性单体为含芳香族的单体。
11.根据权利要求8～10中任一项所述的有机发光元件，其中，所述流平剂的硅含有率为0.1～50.0质量％。
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