CN107075342B - 减振材料用的聚酯树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

一种减振材料用的聚酯树脂组合物，其含有由二羧酸成分和二醇成分构成的热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯‑异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)而成。本发明的聚酯树脂组合物可以优选用于例如扬声器、电视、收录音机、头戴式耳机、组合音响或话筒等音响设备的材料，以及在电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备等制品或者它们的部件、框体中作为减振材料来使用。

Description

减振材料用的聚酯树脂组合物
技术领域
本发明涉及减振材料用的聚酯树脂组合物。更详细而言，涉及将该聚酯树脂组合物成形而得到的减振材料，以及该材料在音响设备、电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备中的用途。
背景技术
近年，逐渐对各种设备的振动对策提出要求，特别是在汽车、家电制品、精密设备等领域中，减振对策是必需的。通常，作为减振性高的材料，可以列举：使金属板与橡胶、沥青等振动吸收原材料贴合而得的材料；或者用金属板夹入振动吸收原材料而得的减振钢板之类的复合型材料。这些减振材料以高刚性的金属板来保持形状，以振动吸收原材料来吸收振动。另外，仅为金属时，也可列举出利用双晶、强磁性使动能转化为热能而吸收振动的合金型材料。其中，复合型材料由于贴合不同的原材料，所以在成形加工性上存在限制，且由于使用了金属钢板，所以存在制品自身变重的问题。另外，合金型材料也因仅使用了金属而沉重，进而在减振性能方面不充分。
针对这样的现有技术，作为具有振动抑制功能且还兼具其它一般物性的功能性树脂组合物，例如专利文献1公开了：以结晶性热塑性聚酯树脂为主体，且在其中配合选自聚酯弹性体及热塑性聚氨酯中的特定聚合物以及进一步具有特定形状的玻璃纤维，从而得到振动衰减性优良且韧性优良的材料。
另外，专利文献2公开了：作为使用了低环境负荷的聚乳酸树脂的减振材料，通过使具有特定的熔体流动速率的聚乳酸树脂含有特定量的苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物，从而得到的成形体具有优良的减振性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平3-263457号公报
专利文献2：国际公开2014/034636号公报
发明内容
本发明涉及下述〔1〕～〔5〕。
〔1〕一种减振材料用的聚酯树脂组合物，其含有由二羧酸成分和二醇成分构成的热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)。
〔2〕一种减振材料，其含有上述〔1〕所述的聚酯树脂组合物。
〔3〕上述〔1〕所述的聚酯树脂组合物的作为减振材料的用途。
〔4〕一种选自音响设备、电气制品、交通工具、建筑物及产业用设备中的制品或者它们的部件或框体，其是通过将上述〔1〕所述的聚酯树脂组合物进行成形而得到的。
〔5〕一种部件或框体的制造方法，其包含以下工序，
工序(1)：将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)的聚酯树脂组合物熔融混炼，制备聚酯树脂组合物的熔融混炼物的工序，
工序(2)：将工序(1)所得到的聚酯树脂组合物的熔融混炼物在模具内进行注射模塑成形的工序。
附图说明
图1：图1为表示损耗系数的测定中使用的夹具的图。
具体实施方式
作为可以代替各种减振材料的树脂组合物，若是现有的聚酯树脂组合物，则需要进一步的改良。即，期望开发出不仅振动的衰减迅速而提高减振性而且还能够减小振动的初期振幅的聚酯树脂组合物。
本发明涉及尽管弯曲弹性模量高却具有优良的振动衰减特性的减振材料用的聚酯树脂组合物及含有该聚酯树脂组合物的减振材料。
本发明的聚酯树脂组合物尽管弯曲弹性模量高而振动时间却短，因此，在产生振动、声音的制品设备或装置、结构物中，通过在振动、声音的发生源周边的框体、部件中使用该材料，或者在与发生源之间配置该材料，从而抑制所产生的振动，其结果，起到降低影响产品或装置性能的多余的振动、或令人不悦的振动、噪声、杂音的优良效果。
本发明的减振材料用的聚酯树脂组合物含有由二羧酸成分和二醇成分构成的热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)。本说明书中，也有时将所述聚酯树脂组合物记作本发明的聚酯树脂组合物。
通常，在树脂中添加无机填充剂时树脂组合物整体的弹性模量提高，另一方面损耗系数降低。该损耗系数的降低是如下引起的：随着填充剂的添加，树脂组合物中的树脂的比例减少，因此树脂部分的能量损耗量减少。但是，本发明中发现，通过在所述体系中添加增塑剂和/或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物，容易赋予柔软性，引起能量损耗，从而提高损耗系数，能够在提高树脂组合物的弹性模量的同时抑制损耗系数的降低。进而可推测：本发明的聚酯树脂组合物中，树脂或增塑剂和/或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物与无机填充剂之间的界面中产生摩擦而引起能量损耗，抑制进一步的损耗系数的降低。
〔聚酯树脂组合物〕
[热塑性聚酯树脂(A)]
本发明中的热塑性聚酯树脂(A)由二羧酸成分和二醇成分构成，可以通过二羧酸成分和二醇成分的缩聚的组合而得到。需要说明的是，本说明书中，二羧酸成分包括二羧酸及其低级酯衍生物，将这些总称为二羧酸成分。
作为构成热塑性聚酯树脂(A)的二羧酸成分，可以使用脂肪族二羧酸、脂环式二羧酸、芳香族二羧酸、具有呋喃环的二羧酸。具体而言，作为脂肪族二羧酸，优选总碳数为2～26的脂肪族二羧酸，可以列举例如：丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、二聚酸、二十烷二酸、庚二酸、壬二酸、甲基丙二酸、乙基丙二酸。作为脂环式二羧酸，优选总碳数为5～26的脂环式二羧酸，可以列举例如：金刚烷二甲酸、降冰片烯二甲酸、环己烷二甲酸、十氢萘二甲酸。作为芳香族二羧酸，优选总碳数为8～26的芳香族二羧酸，可以列举例如：对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、1，4-萘二甲酸、1，5-萘二甲酸、2，6-萘二甲酸、1，8-萘二甲酸、4，4’-二苯基二甲酸、4，4’-二苯基醚二甲酸、间苯二甲酸5-磺酸钠、苯基二氢化茚二甲酸(phenylindane dicarboxylic acid)、蒽二甲酸、菲二甲酸、9，9’-双(4-羧基苯基)芴酸。作为具有呋喃环的二羧酸，优选总碳数为6～26的具有呋喃环的二羧酸，可以列举例如2，5-呋喃二甲酸。这些可以单独使用或将2种以上组合使用。其中，从提高热塑性聚酯树脂(A)的玻璃化转变温度(Tg)，提高刚性的观点出发，优选选自琥珀酸、戊二酸、己二酸、环己烷二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、1，4-萘二甲酸、1，5-萘二甲酸、2，6-萘二甲酸、1，8-萘二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种以上，更优选选自琥珀酸、环己烷二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、2，6-萘二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种以上，进一步优选选自对苯二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种。
作为构成热塑性聚酯树脂(A)的二醇成分，可以使用脂肪族二醇、脂环式二醇、芳香族二醇、具有呋喃环的二醇。具体而言，作为脂肪族二醇，优选总碳数为2～26的脂肪族二醇及聚亚烷基二醇，可以列举例如：乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、新戊二醇、1，5-戊二醇、1，6-己二醇、二乙二醇、三乙二醇、聚乙二醇、聚丙二醇。作为脂环式二醇，优选总碳数为3～26的脂环式二醇，可以列举例如：环己烷二甲醇、氢化双酚A、螺环二醇、异山梨醇。作为芳香族二醇，优选总碳数为6～26的芳香族二醇，可以列举例如：双酚A、双酚A环氧烷烃加成物、1，3-苯二甲醇，1，4-苯二甲醇、9，9’-双(4-羟基苯基)芴、2，2’-双(4’-β-羟基乙氧基苯基)丙烷。作为具有呋喃环的二醇，优选总碳数为4～26的具有呋喃环的二醇，可以列举例如2，5-二羟基呋喃。这些可以单独使用或将2种以上组合使用。其中，从减振性提高的观点出发，优选选自乙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、环己烷二甲醇、氢化双酚A、异山梨醇、双酚A、双酚A环氧烷烃加成物、1，3-苯二甲醇、1，4-苯二甲醇及2，5-二羟基呋喃中的1种或2种以上，更优选选自乙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、环己烷二甲醇、氢化双酚A及2，5-二羟基呋喃中的1种或2种以上。
另外，作为二羧酸成分和二醇成分的组合，从提高热塑性聚酯树脂(A)的Tg，提高刚性的观点出发，优选在二羧酸或二醇中的一方或两方中含有芳香族环、脂环、呋喃环。具体而言，在二羧酸成分为选自芳香族二羧酸、脂环式二羧酸及具有呋喃环的二羧酸中的1种或2种以上时，优选为与选自脂肪族二醇、芳香族二醇、脂环式二醇及具有呋喃环的二醇中的1种或2种以上的组合，更优选为与选自脂肪族二醇及芳香族二醇中的1种或2种以上的组合。在二羧酸成分为脂肪族二羧酸时，优选为与选自芳香族二醇、脂环式二醇及具有呋喃环的二醇中的1种或2种以上的组合，更优选为与芳香族二醇中的1种或2种以上的组合。
对上述二羧酸成分和上述二醇成分的缩聚没有特别限定，可以依据公知方法来进行。
就得到的热塑性聚酯树脂(A)而言，在加工成注射模塑成形体、膜、片等挤出成形体或热成形体的情况下，从赋予能够以自身形状进行支承的刚性，提高成形加工性的观点及提高耐热性的观点出发，玻璃化转变温度(Tg)优选为20℃以上、更优选为25℃以上、进一步优选为30℃以上、更进一步优选为35℃以上。另外，从提高减振性的观点出发，优选为160℃以下、更优选为150℃以下、进一步优选为140℃以下、更进一步优选为130℃以下。对于使玻璃化转变温度达到上述温度而言，有效的是对聚酯树脂的骨架结构进行控制。例如，将芳香族二羧酸成分、脂环式二醇成分等刚直的成分用作原料来制备热塑性聚酯树脂时，可以提高玻璃化转变温度。需要说明的是，本说明书中，树脂及弹性体的玻璃化转变温度可以依据后述实施例中记载的方法来测定。
另外，本发明中的热塑性聚酯树脂(A)优选具有结晶性。通常，树脂的结晶部和非晶部在弹性模量方面存在差异，而仅由非晶部或结晶部构成的树脂基质为均匀结构，因此对于振动不会产生大的应变，能量损耗小。另一方面，结晶部和非晶部混杂的树脂基质形成弹性模量不同的不均匀的连续形态，在施加振动时，在弹性模量低的非晶部中，在局部产生大的应变，其结果，产生基于应变的剪切摩擦，能量损耗提高。可以认为，由于该原因，虽然热塑性聚酯树脂中通常非晶部的比例多，但本发明中通过使其具有结晶性，从而能够进一步提高树脂基质的能量损耗。另外可推测，本发明中分散有增塑剂和/或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物(B)，因此非晶部变柔软或通过上述成分(B)赋予柔软性，弹性模量进一步降低，上述效果增大，由此损耗系数进一步变大，可以得到减振性更优良的聚酯树脂组合物。作为制备具有结晶性的热塑性聚酯树脂的方法，可以列举：使用纯度高的二羧酸成分和纯度高的二醇成分的方法、使用侧链少的二羧酸成分及二醇成分的方法。需要说明的是，本说明书中，具有结晶性是指：基于JIS K7122(1999)，以升温速度20℃/min将树脂从25℃加热到300℃，在该状态下保持5分钟后以-20℃/min冷却到25℃以下，此时观察到与结晶化相伴随的放热峰的树脂。更详细而言，是指由放热峰的面积求出的结晶焓ΔHmc为1J/g以上的树脂。就构成本发明的热塑性聚酯树脂(A)而言，使用结晶焓ΔHmc优选为5J/g以上、更优选为10J/g以上、进一步优选为15J/g以上、进一步优选为30J/g以上的树脂即可。
作为热塑性聚酯树脂(A)的具体例子，从刚性、耐热性、减振性的观点出发，优选由对苯二甲酸和乙二醇构成的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET树脂、Tg：70℃)、由对苯二甲酸和1，3-丙二醇构成的聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT树脂、Tg：50℃)、由对苯二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT树脂、Tg：50℃)、由对苯二甲酸和1，4-环己烷二甲醇构成的聚对苯二甲酸1，4-环己烷二甲醇酯(PCT树脂、Tg：95℃)、由2，6-萘二甲酸和乙二醇构成的聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN树脂、Tg：121℃)、由2，6-萘二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚萘二甲酸丁二醇酯(PBN树脂、Tg：78℃)、由2，5-呋喃二甲酸和乙二醇构成的聚呋喃二甲酸乙二醇酯(PEF树脂、Tg：87℃)、由2，5-呋喃二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚呋喃二甲酸丁二醇酯(PBF树脂、Tg：35℃)，更优选由对苯二甲酸和乙二醇构成的聚对苯二甲酸乙二醇酯、由对苯二甲酸和1，3-丙二醇构成的聚对苯二甲酸丙二醇酯、由对苯二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚对苯二甲酸丁二醇酯、由2，6-萘二甲酸和乙二醇构成的聚萘二甲酸乙二醇酯、由2，5-呋喃二甲酸和乙二醇构成的聚呋喃二甲酸乙二醇酯。这些可以单独使用或将2种以上组合使用。
就热塑性聚酯树脂(A)的含量而言，从提高损耗系数的观点出发，在聚酯树脂组合物中优选为30质量％以上、更优选为40质量％以上、进一步优选为50质量％以上、进一步优选为55质量％以上、进一步优选为60质量％以上。另外，从提高弹性模量的观点出发，优选为90质量％以下、更优选为80质量％以下、进一步优选为75质量％以下、进一步优选为70质量％以下。
[增塑剂和/或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物(B)]
作为本发明中的成分(B)，使用选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上。需要说明的是，本说明书中，也有时将选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上概括记载为成分(B)。
(增塑剂)
作为本发明中的增塑剂，优选含有选自聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上。
作为聚酯系增塑剂的具体例子，可以列举：由优选碳数2～12、更优选碳数2～6的二羧酸与优选碳数2～12、更优选碳数2～6的二醇或其(聚)氧化烯加成物而形成的聚酯等。作为二羧酸，可以列举：琥珀酸、己二酸、癸二酸、邻苯二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸等，作为二醇，可以列举：丙二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、1，6-己二醇、乙二醇、二乙二醇、三乙二醇等。另外，可以用单羧酸、一元醇将聚酯末端的羟基、羧基进行酯化而来封端。
作为多元醇酯系增塑剂的具体例子，可以列举：多元醇或其(聚)氧化烯加成物与优选碳数1～12、更优选碳数1～6、进一步优选碳数1～4的单羧酸的单、二或三酯等。作为多元醇，可以列举：聚乙二醇、聚丙二醇、甘油、上述二醇等。作为单羧酸，可以列举：乙酸、丙酸等。
作为多元羧酸酯系增塑剂，可以列举：多元羧酸与优选碳数1～12、更优选碳数1～6、进一步优选碳数1～4的一元醇或其(聚)氧化烯加成物的单、二或三酯等。作为多元羧酸，可以列举：偏苯三酸、上述二羧酸等。作为一元醇，可以列举：甲醇、乙醇、1-丙醇、1-丁醇及2-乙基己醇等。
作为双酚系增塑剂，可以列举：双酚与优选碳数1～18、更优选碳数2～14、进一步优选碳数4～10的单烷基卤化物或其(聚)氧化烯加成物的单或二醚等。作为双酚，可以列举：双酚A、双酚S等。作为单烷基卤化物，可以列举：1-溴代辛烷、1-溴代十二烷及溴代异辛烷等。
作为增塑剂，从提高损耗系数的观点出发，优选含有选自具有(聚)氧亚烷基或碳数2～10的亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上，更优选含有选自具有(聚)氧亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上。需要说明的是，(聚)氧亚烷基是指氧亚烷基或聚氧亚烷基。作为氧亚烷基，为具有优选碳数2～10、更优选碳数2～6、进一步优选2～4的亚烷基的氧亚烷基，优选为氧亚乙基、氧亚丙基或氧亚丁基，进一步优选为氧亚乙基或氧亚丙基。
作为增塑剂，从提高损耗系数的观点出发，优选含有选自以下的化合物群(A)～(C)中的1种或2种以上，此外更优选含有选自以下的化合物群(A)及(B)中的1种或2种以上。在将2种以上组合使用时，可以是同一化合物群中的2种以上，也可以是不同化合物群中的2种以上。
化合物群(A)：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇
化合物群(B)：式(I)所示的化合物
R1O-CO-R2-CO-〔(OR3)mO-CO-R2-CO-〕nOR1 (I)
(式中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同)
化合物群(C)：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分为一元醇
化合物群(A)
作为化合物群(A)中所含的酯化合物，优选为分子中具有2个以上酯基的多元醇酯或多元羧酸醚酯，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇。
作为具体的化合物，优选乙酸和甘油的环氧乙烷平均3～6摩尔加成物(相对于每1个羟基加成环氧乙烷1～2摩尔)的酯、乙酸和环氧乙烷的平均加成摩尔数为4～6的聚乙二醇的酯、琥珀酸和环氧乙烷的平均加成摩尔数为2～3的聚乙二醇单甲基醚(相对于每1个羟基加成环氧乙烷2～3摩尔)的酯、己二酸和二乙二醇单甲基醚的酯、对苯二甲酸和环氧乙烷的平均加成摩尔数为2～3的聚乙二醇单甲基醚(相对于每1个羟基加成环氧乙烷2～3摩尔)的酯、1，3，6-己烷三羧酸和二乙二醇单甲基醚的酯。
化合物群(B)
式(I)中的R1表示碳数为1～4的烷基，其在1分子中有2个，且存在于分子的两末端。R1的碳数为1～4即可，可以为直链也可以为支链。作为烷基的碳数，从表现出耐着色性及增塑效果的观点出发，优选为1～4、更优选为1～2。具体而言，可以列举：甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、仲丁基、叔丁基、异丁基，其中，从提高损耗系数的观点出发，优选甲基及乙基，更优选甲基。
式(I)中的R2表示碳数为2～4的亚烷基，作为合适的例子，可以列举出直链的亚烷基。具体而言，可以列举：亚乙基、1，3-亚丙基、1，4-亚丁基，从提高损耗系数的观点出发，优选亚乙基、1，3-亚丙基、1，4-亚丁基，更优选亚乙基。其中，全部的R2可以相同也可以不同。
式(I)中的R3表示碳数为2～6的亚烷基，OR3以氧亚烷基的形式存在于重复单元中。R3的碳数为2～6即可，可以为直链也可以为支链。作为亚烷基的碳数，从提高损耗系数的观点出发，优选2～6，更优选2～3。具体而言，可以列举：亚乙基、1，2-亚丙基、1，3-亚丙基、1，2-亚丁基、1，3-亚丁基、1，4-亚丁基、2-甲基-1，3-亚丙基、1，2-亚戊基、1，4-亚戊基、1，5-亚戊基、2，2-二甲基-1，3-亚丙基、1，2-亚己基、1，5-亚己基、1，6-亚己基、2，5-亚己基、3-甲基-1，5-亚戊基，其中，优选亚乙基、1，2-亚丙基、1，3-亚丙基。其中，全部的R3可以相同也可以不同。
m表示氧亚烷基的平均重复数，从耐热性的观点出发，优选为1～6的数、更优选为1～4的数、进一步优选为1～3的数。
n表示重复单元的平均重复数(平均聚合度)，为1～12的数。作为减振材料，从提高损耗系数的观点出发，优选为1～12的数、更优选为1～6的数、进一步优选为1～5的数。平均聚合度可以通过NMR等分析求出，可以依据后述实施例中记载的方法来计算。
作为式(I)所示的化合物的具体例子，优选R1全部为甲基、R2为亚乙基或1，4-亚丁基、R3为亚乙基或1，3-亚丙基、m为1～4的数、n为1～6的数的化合物，更优选R1全部为甲基、R2为亚乙基或1，4-亚丁基、R3为亚乙基或1，3-亚丙基、m为1～3的数、n为1～5的数的化合物。
式(I)所示的化合物只要具有上述结构则没有特别限定，优选为使下述(1)～(3)的原料反应而得到的化合物。需要说明的是，(1)与(2)或(2)与(3)也可以形成酯化合物。(2)可以是酸酐、酰卤化物。
(1)具有碳数为1～4的烷基的一元醇
(2)具有碳数为2～4的亚烷基的二羧酸
(3)具有碳数为2～6的亚烷基的二元醇
(1)具有碳数为1～4的烷基的一元醇
作为具有碳数为1～4的烷基的一元醇，为含有上述R1的醇，具体而言，可以列举：甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、2-甲基-1-丙醇、叔丁醇。其中，从提高损耗系数的观点出发，优选甲醇、乙醇、1-丙醇、1-丁醇，更优选甲醇、乙醇，进一步优选甲醇。
(2)具有碳数为2～4的亚烷基的二羧酸
作为具有碳数为2～4的亚烷基的二羧酸，为含有上述R2的二羧酸，具体而言，可以列举琥珀酸、戊二酸、己二酸及它们的衍生物，例如琥珀酸酐、戊二酸酐、琥珀酸二甲酯、琥珀酸二丁酯、戊二酸二甲酯、己二酸二甲酯等。其中，从提高损耗系数的观点出发，优选琥珀酸、己二酸及它们的衍生物，例如琥珀酸酐、琥珀酸二甲酯、琥珀酸二丁酯、己二酸二甲酯，更优选琥珀酸及其衍生物，例如琥珀酸酐、琥珀酸二甲酯、琥珀酸二丁酯。
(3)具有碳数为2～6的亚烷基的二元醇
作为具有碳数为2～6的亚烷基的二元醇，为含有上述R3的二元醇，具体而言，可以列举：乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、2-甲基-1，3-丙二醇、2，2-二甲基-1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、1，2-戊二醇、1，4-戊二醇、1，5-戊二醇、2，5-己二醇、1，6-己二醇、3-甲基-1，5-戊二醇。其中，从提高损耗系数的观点出发，优选二乙二醇、三乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、四乙二醇、1，4-丁二醇，更优选二乙二醇、三乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇，进一步优选二乙二醇、三乙二醇、1，3-丙二醇。
因此，作为上述(1)～(3)，
优选的是，(1)一元醇为选自甲醇、乙醇、1-丙醇及1-丁醇中的1种或2种以上，(2)二羧酸为选自琥珀酸、己二酸、戊二酸及它们的衍生物中的1种或2种以上，(3)二元醇为选自二乙二醇、三乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、四乙二醇及1，4-丁二醇中的1种或2种以上，
更优选的是，(1)一元醇为选自甲醇及乙醇中的1种或2种以上，(2)二羧酸为选自琥珀酸、己二酸及它们的衍生物中的1种或2种以上，(3)二元醇为选自二乙二醇、三乙二醇、1，2-丙二醇及1，3-丙二醇中的1种或2种以上，
进一步优选的是，(1)一元醇为甲醇，(2)二羧酸为选自琥珀酸及其衍生物中的1种或2种以上，(3)二元醇为选自二乙二醇、三乙二醇及1，3-丙二醇中的1种或2种以上。
对于使上述(1)～(3)反应来得到式(I)所示的酯化合物的方法，没有特别限定，例如，可以列举以下的方式1及方式2的方法。
方式1为包含以下工序的方法：进行(2)二羧酸和(1)一元醇的酯化反应来合成二羧酸酯的工序、和使得到的二羧酸酯和(3)二元醇进行酯化反应的工序
方式2为包含以下工序的方法：使(1)一元醇、(2)二羧酸及(3)二元醇一起反应的工序
这些中，从调整平均聚合度的观点出发，优选方式1的方法。需要说明的是，上述各工序的反应可以依据公知方法来进行。
就式(I)所示的化合物而言，从提高损耗系数的观点出发，酸值优选为1.50mgKOH/g以下、更优选为1.00mgKOH/g以下，从提高损耗系数的观点出发，羟值优选为10.0mgKOH/g以下、更优选为5.0mgKOH/g以下、进一步优选为3.0mgKOH/g以下。需要说明的是，本说明书中，增塑剂的酸值及羟值可以依据后述实施例中记载的方法来测定。
另外，就式(I)所示的化合物的数均分子量而言，从提高损耗系数的观点以及耐着色性的观点出发，优选为300～1500、更优选为300～1000。需要说明的是，本说明书中，增塑剂的数均分子量可以依据后述实施例中记载的方法来计算。
就式(I)所示的化合物的皂化值而言，从提高损耗系数的观点出发，优选为500～800mgKOH/g、更优选550～750mgKOH/g。需要说明的是，本说明书中，增塑剂的皂化值可以依据后述实施例中记载的方法来测定。
就式(I)所示的化合物而言，从提高损耗系数的观点出发，针对2个分子末端的烷基酯化率(末端烷基酯化率)优选为95％以上、更优选为98％以上。需要说明的是，本说明书中，增塑剂的末端烷基酯化率可以依据后述实施例中记载的方法来计算。
就式(I)所示的化合物的醚基值而言，从缩短振动时间的观点出发，优选为0～8mmol/g、更优选为0～6mmol/g。需要说明的是，本说明书中，增塑剂的醚基值可以依据后述实施例中记载的方法来计算。
化合物群(C)
作为化合物群(C)中所含的酯化合物，具体而言，优选己二酸和2-乙基己醇的酯(实施例：DOA)、邻苯二甲酸和2-乙基己醇的酯(实施例：DOP)。
从提高损耗系数的观点出发，就增塑剂中的、选自聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量，优选选自具有(聚)氧亚烷基或碳数2～10的亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量，更优选选自具有(聚)氧亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量，以及选自上述化合物群(A)～(C)中的1种或2种以上的化合物的含量而言，优选为50质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为90质量％以上、进一步优选为95质量％以上、进一步优选为实质上100质量％，进一步优选为100质量％。这里，实质上100质量％是指包含了不可避免地含有微量杂质等的状态。需要说明的是，本说明书中，在增塑剂含有多种化合物时，上述增塑剂的含量是指总含量。
就增塑剂的含量而言，相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份，从提高损耗系数的观点出发，优选为1质量份以上、更优选为3质量份以上、进一步优选为5质量份以上、进一步优选为10质量份以上、进一步优选为15质量份以上、进一步优选为18质量份以上，从抑制弯曲弹性模量的降低的观点出发，优选为50质量份以下、更优选为40质量份以下、进一步优选为30质量份以下、进一步优选为25质量份以下。
另外，就聚酯树脂组合物中的增塑剂的含量而言，从提高损耗系数的观点出发，优选为1质量％以上、更优选为3质量％以上、进一步优选为5质量％以上、进一步优选为8质量％以上、更进一步优选为10质量％以上，从抑制弯曲弹性模量的降低的观点出发，优选为25质量％以下、更优选为20质量％以下、进一步优选为15质量％以下。
(苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物)
本发明中的苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物是两末端具有聚苯乙烯嵌段，而在所述聚苯乙烯嵌段之间具有聚异戊二烯嵌段或乙烯-聚异戊二烯嵌段中的至少一种嵌段的嵌段共聚物。另外，可以共聚有异戊二烯嵌段、丁二烯嵌段，也可以是氢化后的结构。
若例示出这种苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的具体例子，可以列举：聚苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物(SIS)、聚苯乙烯-氢化聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)、聚苯乙烯-乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物(SHIVS)、聚苯乙烯-氢化聚丁二烯-氢化聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯-氢化聚丁二烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物等。这些可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。本发明中，优选使用其中的聚苯乙烯-乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物，作为这种嵌段共聚物的市售品，可以列举Kuraray Plastics Co.，Ltd.制“HYBRAR”系列。
就苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的苯乙烯含量而言，从提高在高温区域及低温区域中的减振性的观点出发，优选为10质量％以上、更优选为15质量％以上，优选为30质量％以下、更优选为25质量％以下。需要说明的是，本说明书中，高温区域是指35～80℃的范围，低温区域是指-20～10℃的范围，共聚物中的苯乙烯含量可以依据后述实施例中记载的方法来测定。
另外，就苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物而言，从提高在高温区域及低温区域中的减振性的观点出发，玻璃化转变温度Tg优选为-40℃以上，优选为20℃以下。
就苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的含量而言，从提高在低温区域中的损耗系数的观点出发，相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为10质量份以上、更优选为15质量份以上、进一步优选为18质量份以上、进一步优选为20质量份以上、进一步优选为25质量份以上。另外，从抑制弯曲弹性模量的降低的观点出发，优选为50质量份以下、更优选为40质量份以下、进一步优选为35质量份以下。
另外，就聚酯树脂组合物中的苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的含量而言，从提高损耗系数的观点出发，优选为5质量％以上、更优选为10质量％以上、进一步优选为15质量％以上，从抑制弯曲弹性模量的降低的观点出发，优选为30质量％以下、更优选为25质量％以下、进一步优选为20质量％以下。
本发明中，作为成分(B)，可以将增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物组合使用，可以将1种或2种以上的增塑剂与1种或2种以上的苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物组合使用。
就组合使用时的增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的合计含量而言，从提高损耗系数的观点出发，相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为15质量份以上、更优选为20质量份以上、进一步优选为25质量份以上。另外，从抑制弹性模量降低的观点出发，优选为60质量份以下、更优选为50质量份以下、进一步优选为40质量份以下。
另外，就组合使用时的增塑剂与苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的质量比(增塑剂/苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物)而言，从抑制弹性模量降低的观点出发，优选为30/70～70/30、更优选为40/60～60/40。
[无机填充剂(C)]
从提高弯曲弹性模量的观点出发，本发明的聚酯树脂组合物含有无机填充剂(C)。本发明中的无机填充剂(C)只要为公知的无机填充剂即可，没有特别限定，可以使用通常用于热塑性树脂的强化的无机填充剂，具体而言，可以使用选自板状的填充剂、粒状的填充剂、针状的填充剂及纤维状的填充剂中的1种或2种以上。
板状的填充剂是指长厚比(板状体的最大面中的最长边的长度/该面的厚度)为20以上且150以下的填充剂。就板状填充剂的长度(最大面中的最长边的长度)而言，从得到在聚酯树脂组合物中的良好分散性、提高弯曲弹性模量、和/或提高损耗系数的观点出发，优选为1.0μm以上、更优选为5μm以上、进一步优选为10μm以上、进一步优选为20μm以上，优选为150μm以下、更优选为100μm以下、进一步优选为50μm以下、进一步优选为40μm以下、进一步优选为30μm以下。对厚度没有特别限定，从同样的观点出发，优选为0.01μm以上、更优选为0.05μm以上、进一步优选为0.1μm以上、进一步优选为0.2μm以上，优选为5μm以下、更优选为3μm以下、进一步优选为2μm以下、进一步优选为1μm以下、进一步优选为0.5μm以下。另外，作为板状填充剂的长厚比，从同样的观点出发，优选为30以上、更优选为40以上、进一步优选为50以上，另外，优选为120以下、更优选为100以下、进一步优选为90以下、进一步优选为80以下。作为板状填充剂的具体例子，可以列举例如：玻璃片、非溶胀性云母、溶胀性云母、石墨、金属箔、滑石、粘土、云母、绢云母、沸石、膨润土、有机改性膨润土、蒙脱土、有机改性蒙脱土、白云石、绿土、水滑石、板状氧化铁、板状碳酸钙、板状氢氧化镁、板状硫酸钡等。这些中，从提高弯曲弹性模量、抑制损耗系数的降低的观点出发，优选滑石、云母、板状硫酸钡，更优选滑石、云母。需要说明的是，板状填充剂的边长及厚度可以如下求出：用光学显微镜观察随机选择的100片填充剂，并计算其数均值，从而求出。
粒状的填充剂不仅包含呈正球状形态的填充剂，而且还包含剖面在某种程度上为椭圆状、大致长圆状的填充剂，长宽比(粒状体的最长直径/粒状体的最短直径)为1以上且小于2，优选接近1。就粒状填充剂的平均粒径而言，从得到在聚酯树脂组合物中的良好分散性、提高弯曲弹性模量和/或提高损耗系数的观点出发，优选为1.0μm以上、更优选为5μm以上、进一步优选为10μm以上、进一步优选为20μm以上，优选为50μm以下、更优选为40μm以下、进一步优选为30μm以下。具体而言，可以列举：高岭土、微粉硅酸、长石粉、粒状碳酸钙、粒状氢氧化镁、粒状硫酸钡、氢氧化铝、碳酸镁、氧化钙、氧化铝、氧化镁、氧化钛、硅酸铝、各种球状体、各种珠、氧化硅、石膏、均密石英岩、片钠铝石及白土等。这些中，从提高弯曲弹性模量及提高损耗系数的观点出发，优选粒状硫酸钡、氢氧化铝及粒状碳酸钙，更优选粒状碳酸钙、粒状硫酸钡。需要说明的是，粒状填充剂的直径可以如下求出：将随机选择的100粒填充剂切断，用光学显微镜观察剖面，并计算其数均值，从而求出。
针状的填充剂是指长径比(粒子长度/粒径)为2以上且小于20的范围的填充剂。就针状填充剂的长度(粒子长度)而言，从得到在聚酯树脂组合物中的良好分散性、提高弯曲弹性模量、和/或提高损耗系数的观点出发，优选为1.0μm以上、更优选为5μm以上、进一步优选为10μm以上、进一步优选为20μm以上、进一步优选为30μm以上，优选为150μm以下、更优选为100μm以下、进一步优选为80μm以下、进一步优选为60μm以下。对粒径没有特别限定，从同样的观点出发，优选为0.01μm以上、更优选为0.1μm以上、进一步优选为0.5μm以上，优选为20μm以下、更优选为15μm以下、进一步优选为10μm以下。另外，作为针状填充剂的长径比，从同样的观点出发，优选为5以上，另外，优选为10以下。作为针状填充剂的具体例子，可以列举例如：钛酸钾晶须、硼酸铝晶须、镁系晶须、硅系晶须、硅灰石、海泡石、石棉、烧蛭石(zonolite)、磷酸盐纤维(phosphate fibers)、硅磷灰石、矿渣纤维、石膏纤维、二氧化硅纤维、二氧化硅·氧化铝纤维、氧化锆纤维、氮化硼纤维、氮化硅纤维及硼纤维等。这些中优选钛酸钾晶须、硅灰石。需要说明的是，针状填充剂的粒子长度及粒径可以如下求出：用光学显微镜观察随机选择的100条填充剂并计算其数均值，从而求出。在粒径存在短径和长径的情况下，使用长径来计算。
纤维状的填充剂是指长径比(平均纤维长度/平均纤维直径)超过150的填充剂。就纤维状填充剂的长度(平均纤维长度)而言，从提高弯曲弹性模量、提高损耗系数的观点出发，优选为0.15mm以上、更优选为0.2mm以上、进一步优选为0.5mm以上、进一步优选为1mm以上，优选为30mm以下、更优选为10mm以下、进一步优选为5mm以下。对平均纤维直径没有特别限定，从同样的观点出发，优选为1μm以上、更优选为3μm以上，优选为30μm以下、更优选为20μm以下、进一步优选为10μm以下。另外，就长径比而言，从同样的观点出发，优选为200以上、更优选为250以上、进一步优选为500以上，另外，优选为10000以下、更优选为5000以下、进一步优选为1000以下、进一步优选为800以下。作为纤维状填充剂的具体例子，可以列举例如：玻璃纤维、碳纤维、石墨纤维、金属纤维、纤维素纤维等。这些中，从同样的观点出发，优选碳纤维、玻璃纤维，更优选玻璃纤维。需要说明的是，纤维状填充剂的纤维长度及纤维直径可以如下求出：用光学显微镜观察随机选择的100条填充剂，并计算其数均值，从而求出。在纤维直径存在短径和长径的情况下，使用长径来计算。另外，就纤维直径而言，不仅可以使用长径和短径相等的圆形，也可以使用长径和短径不同的长圆形(例如长径/短径＝4)、眉毛型(例如长径/短径＝2)。另一方面，在为了制备树脂组合物而使用双螺杆挤出机等混炼机将树脂和纤维状填充剂熔融混炼的情况下，纤维状填充剂在混炼部的剪切力的作用下被切断，平均纤维长度缩短，就树脂中的纤维状填充剂的平均纤维长度而言，从弯曲弹性模量的观点出发，优选100～800μm、更优选200～700μm、进一步优选300～600μm。
上述粒状、板状或针状填充剂可以用乙烯/乙酸乙烯酯共聚物等热塑性树脂、环氧树脂等热固化性树脂进行了包覆或集束处理，也可以用氨基硅烷、环氧硅烷等偶联剂等进行了处理。
这些填充剂可以单独使用或将2种以上组合使用，还可以将形状不同的填充剂组合。其中，从提高弯曲弹性模量、抑制损耗系数的降低的观点出发，优选选自板状填充剂、针状填充剂及纤维状填充剂中的1种或2种以上，更优选选自板状填充剂及针状填充剂中的1种或2种以上，进一步优选为板状填充剂的1种或2种以上。具体而言，优选使用云母、滑石、玻璃纤维，更优选使用云母、滑石，进一步优选使用云母。板状填充剂在注射模塑成形体等中沿着流动方向进行取向，因此与其它填充剂相比，取向方向上的拉伸弹性模量、垂直于取向方向的方向上的弯曲弹性模量显著提高，另外，存在较多对成形体振动时产生的摩擦有影响的界面，因此可推测进一步抑制损耗系数的降低。就无机填充剂中的板状填充剂的含量而言，从抑制损耗系数降低的观点出发，优选为60质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为90质量％以上。
就无机填充剂(C)的含量而言，从提高弯曲弹性模量的观点出发，相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选10质量份以上、更优选15质量份以上、进一步优选20质量份以上、进一步优选30质量份以上、进一步优选35质量份以上。另外，从抑制损耗系数的降低的观点出发，优选80质量份以下、更优选70质量份以下、进一步优选60质量份以下、进一步优选50质量份以下、进一步优选45质量份以下。需要说明的是，无机填充剂的含量为所使用的无机填充剂的合计质量，在无机填充剂含有多种化合物的情况下，是指总含量。
另外，就聚酯树脂组合物中的无机填充剂的含量而言，从提高弯曲弹性模量的观点出发，优选为5质量％以上、更优选为10质量％以上、进一步优选为15质量％以上、进一步优选为20质量％以上、进一步优选为23质量％以上，从抑制损耗系数的降低的观点出发，优选为40质量％以下、更优选为35质量％以下、进一步优选为30质量％以下。
本发明中，就成分(B)和无机填充剂(C)的质量比(成分(B)/无机填充剂(C))而言，从提高弹性模量和提高损耗系数的观点出发，优选为10/90～60/40、更优选25/75～50/50、进一步优选40/60～45/55。
[有机晶核剂(D)]
另外，从提高聚酯树脂的结晶化速度、提高聚酯树脂的结晶性、提高弯曲弹性模量的观点出发，本发明的聚酯树脂组合物可以含有有机晶核剂。
作为有机晶核剂，可以使用公知的有机系晶核剂，可以使用有机羧酸金属盐、有机磺酸盐、羧酸酰胺、磷化合物金属盐、松香类的金属盐、烷氧基金属盐及有机含氮化合物等。具体而言，例如，作为有机羧酸金属盐，可以列举：苯甲酸钠、苯甲酸钾、苯甲酸锂、苯甲酸钙、苯甲酸镁、苯甲酸钡、对苯二甲酸锂、对苯二甲酸钠、对苯二甲酸钾、草酸钙、月桂酸钠、月桂酸钾、肉豆蔻酸钠、肉豆蔻酸钾、肉豆蔻酸钙、二十八酸钠、二十八酸钙、硬脂酸钠、硬脂酸钾、硬脂酸锂、硬脂酸钙、硬脂酸镁、硬脂酸钡、褐煤酸钠、褐煤酸钙、甲苯甲酸钠、水杨酸钠、水杨酸钾、水杨酸锌、二苯甲酸铝、二苯甲酸钾、二苯甲酸锂、β-萘二甲酸钠、环己烷羧酸钠。作为有机磺酸盐，可以列举：对甲苯磺酸钠、磺基间苯二甲酸钠。作为羧酸酰胺，可以列举：硬脂酸酰胺、亚乙基双月桂酸酰胺、棕榈酸酰胺、羟基硬脂酸酰胺、芥酸酰胺、均苯三酸三(叔丁基酰胺)。作为磷化合物金属盐，可以列举：2，2’-亚甲基双(4，6-二-叔丁基苯基)磷酸钠。作为松香类的金属盐，可以列举：脱氢松香酸钠、二氢松香酸钠。作为烷氧基金属盐，可以列举：2，2-甲基双(4，6-二-叔丁基苯基)钠。作为有机含氮化合物，可以列举：ADEKA公司制ADK STAB NA-05(商品名)。作为其它有机晶核剂，可以列举：苄叉山梨醇及其衍生物。
就有机晶核剂(D)的含量而言，相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份，从提高弯曲弹性模量及损耗系数的观点出发优选为0.01质量份以上、更优选为0.1质量份以上、进一步优选为0.2质量份以上，从提高弯曲弹性模量及损耗系数的观点出发，优选为20质量份以下、更优选为10质量份以下、进一步优选为5质量份以下、进一步优选为3质量份以下、进一步优选为1质量份以下。需要说明的是，本说明书中，有机晶核剂的含量是指聚酯树脂组合物中所含的全部有机晶核剂的合计含量。
本发明的聚酯树脂组合物中，作为上述以外的其它成分，可以在不损害本发明效果的范围内含有无机晶核剂、水解抑制剂、阻燃剂、抗氧化剂、烃系蜡类以及作为阴离子型表面活性剂的滑剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、防雾剂、光稳定剂、颜料、防霉剂、抗菌剂、发泡剂等。另外，同样还可以在不抑制本发明效果的范围内含有其它高分子材料、其它树脂组合物。
本发明的聚酯树脂组合物只要含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、无机填充剂(C)，则可以没有特别限定地进行制备。例如，可以将含有热塑性聚酯树脂、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上、以及无机填充剂和根据需要使用的各种添加剂的原料用密闭式捏合机、单螺杆或双螺杆的挤出机、开放辊型混炼机等公知的混炼机进行熔融混炼，从而制备。熔融混炼后，可以依据公知方法将熔融混炼物干燥或冷却。另外，原料还可以在预先使用亨舍尔混合机、超级混合机等混合均匀后再供于熔融混炼。需要说明的是，在熔融混炼时，为了促进聚酯树脂的塑化性，可以在超临界气体存在下进行熔融混合。
熔融混炼温度根据所使用的热塑性聚酯树脂的种类而不同，不能一概而论，从提高聚酯树脂组合物的成形性及防止劣化的观点出发，优选为220℃以上、更优选为225℃以上、进一步优选为230℃以上，并且优选为300℃以下、更优选为290℃以下、进一步优选为280℃以下、进一步优选为260℃以下、进一步优选为250℃以下、进一步优选为240℃以下。熔融混炼时间根据熔融混炼温度、混炼机的种类而不同，不能一概而论，优选为15～900秒。
如此得到的熔融混炼物尽管弯曲弹性模量高，却具有优良的振动衰减特性，因此可以通过使用注射模塑成形、挤出成形、热成形等各种成形加工方法，制成音响设备、电气制品、建筑物、产业用设备等制品或它们的部件或框体来很好地使用。另外，本发明的聚酯树脂组合物即使在单一材料的情况下弯曲弹性模量也高，因此具有可以不使用金属钢板等高刚性原材料而以单一原材料充分保持形状的优良减振性能，并且还可以很好地用于汽车、铁道、航空器等交通工具之类要求轻量化的制品或者它们的部件或框体中。即，此外，本发明还可以将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)及无机填充剂(C)的聚酯树脂组合物作为减振材料来使用。
本发明的聚酯树脂组合物在音响设备、电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备等制品、或者它们的部件或框体中的应用，可以根据该部件、框体、装置及设备的制造方法、应用位置及期望目的而适当设定，可以依据该技术领域的常规方法来使用。即，通过将本发明的聚酯树脂组合物依据公知方法来成形，从而可以得到音响设备、电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备等制品、或者它们的部件或框体。
具体而言，例如，在通过注射模塑成形制造含有本发明的聚酯树脂组合物的部件或框体的情况下，将上述聚酯树脂组合物的颗粒填充到注射模塑成形机中，注入到模具内进行成形，由此得到。
注射模塑成形可以使用公知的注射模塑成形机。可以列举例如：具有料筒和贯穿其内部的螺杆作为主要构成要素的注射模塑成形机〔J75E-D、J110AD-180H(日本制钢所公司制)等〕。需要说明的是，可以将上述聚酯树脂组合物的原料供给到料筒中直接进行熔融混炼，但优选将经过预先熔融混炼的原料填充到注射模塑成形机中。
料筒的设定温度优选为220℃以上、更优选为230℃以上。另外，优选为290℃以下、更优选为280℃以下、进一步优选为270℃以下、进一步优选为260℃以下。在使用熔融混炼机的情况下，是指熔融混炼时的、混炼机的料筒的设定温度。需要说明的是，料筒具备加热器，利用其来进行温度调整。加热器的个数根据机种而不同，不能一概而论，用于调整至上述设定温度的加热器优选至少存在于熔融混炼物排出口侧(喷嘴前端侧)。
作为模具温度，从提高聚酯树脂组合物的结晶化速度及提高作业性的观点出发，优选为150℃以下、更优选为140℃以下、进一步优选为130℃以下。另外，优选为20℃以上、更优选为30℃以上、进一步优选为40℃以上。在模具内的保持时间根据模具的温度而不同，不能一概而论，从提高成形体的生产率的观点出发，优选为5～100秒。
本发明的聚酯树脂组合物可以作为音响设备框体用材料而用于扬声器、电视、收录音机、头戴式耳机、组合音响、话筒等；还可以作为带电动马达的电气产品的部件及框体用材料而用于电钻、电动螺丝刀等电动工具类、电脑、投影仪、服务器、POS系统等带冷却风扇的电气产品、洗衣机、衣物干燥机、空调室内机、缝纫机、洗碗机、风扇加热器，多功能一体机、打印机、扫描仪、硬盘驱动器、摄像机等中；作为带施振源的电气产品的部件及框体用材料而用于电动牙刷、电动剃须刀、按摩机等中；作为带原动机的电气产品的部件及框体用材料而用于发电机、气体发电机等中；作为带压缩机的电气产品的部件及框体用材料而用于冰箱、自动售货机、空调室外机、除湿机、家庭用发电机中；作为汽车部件用材料而用于仪表盘、仪器面板、地板、门、车顶等内装件用材料、机油底壳、前机盖、振动器盖等发动机周围用材料等中；作为铁道部件用材料而用于地面、壁、侧板、顶棚、门、椅子、案面等内装材料、马达周围的框体、部件、各种保护罩等中；作为飞机部件用材料而用于地面、壁、侧板、顶棚、椅子、案面等内装材料，发动机周围的框体、部件等中；作为船舶部件用材料而用于发动机室用的框体、壁材、计量室用的框体、壁材中；作为建筑用材料而用于壁、顶棚、地面、分隔板、隔音壁、卷帘、窗帘导轨、管道管、台阶、门等中；作为产业用设备部件用材料而用于射击(shooter)、直梯、扶梯、输送机、拖拉机、推土机、割草机等中。
另外，本发明还提供含有本发明的聚酯树脂组合物的部件或框体的制造方法。
作为制造方法，只要含有将本发明的聚酯树脂组合物依据公知方法来成形的工序，则没有特别限定，例如，可以例示出含有将本发明的聚酯树脂组合物进行注射模塑成形的工序的方法。可以根据所得到的成形品的种类适当追加工序。
具体而言，可以列举例如包含以下工序的方式。
工序(1)：将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)的聚酯树脂组合物熔融混炼，制备聚酯树脂组合物的熔融混炼物的工序
工序(2)：将工序(1)所得到的聚酯树脂组合物的熔融混炼物在模具内进行注射模塑成形的工序
工序(1)是制备聚酯树脂组合物的熔融混炼物的工序。具体而言，可以如下制备：将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)、根据需要使用的各种添加剂的原料在优选220℃以上、更优选225℃以上、进一步优选为230℃以上且优选300℃以下、更优选290℃以下、进一步优选为280℃以下、进一步优选为260℃以下、进一步优选为250℃以下、进一步优选为240℃以下进行熔融混炼，从而制备。
工序(2)是将聚酯树脂组合物的熔融混炼物进行注射模塑成形的工序。具体而言，可以将工序(1)所得到的熔融混炼物填充到安装有加热到优选220℃以上、更优选230℃以上且优选290℃以下、更优选280℃以下、进一步优选270℃以下、进一步优选260℃以下的料筒的注射模塑成形机中，注射到优选150℃以下、更优选140℃以下、进一步优选为130℃以下且优选20℃以上、更优选30℃以上、进一步优选40℃以上的模具内而进行成形。
如此得到的本发明的注射模塑成形体可以优选作为含有减振材料的部件或框体来使用。
另外，关于上述实施方式，本发明进一步公开了以下聚酯树脂组合物及其用途。
<1>一种减振材料用的聚酯树脂组合物，其含有由二羧酸成分和二醇成分构成的热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)。
<2>根据上述<1>所述的聚酯树脂组合物，其中，构成热塑性聚酯树脂(A)的二羧酸成分为选自脂肪族二羧酸、脂环式二羧酸、芳香族二羧酸及具有呋喃环的二羧酸中的1种或2种以上。
<3>根据上述<1>或<2>所述的聚酯树脂组合物，其中，构成热塑性聚酯树脂(A)的二醇成分为选自脂肪族二醇、脂环式二醇、芳香族二醇及具有呋喃环的二醇中的1种或2种以上。
<4>根据上述<1>～<3>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，构成热塑性聚酯树脂(A)的二羧酸成分为选自芳香族二羧酸、脂环式二羧酸及具有呋喃环的二羧酸中的1种或2种以上时，优选为与选自脂肪族二醇、芳香族二醇、脂环式二醇及具有呋喃环的二醇中的1种或2种以上的组合，更优选为与选自脂肪族二醇和芳香族二醇中的1种或2种以上的组合。
<5>根据上述<1>～<3>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，构成热塑性聚酯树脂(A)的二羧酸成分为脂肪族二羧酸时，优选为与选自芳香族二醇、脂环式二醇及具有呋喃环的二醇中的1种或2种以上的组合，更优选为与芳香族二醇中的1种或2种以上的组合。
<6>根据上述<1>～<5>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为构成热塑性聚酯树脂(A)的二羧酸成分，优选选自琥珀酸、戊二酸、己二酸、环己烷二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、1，4-萘二甲酸、1，5-萘二甲酸、2，6-萘二甲酸、1，8-萘二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种以上，更优选选自琥珀酸、环己烷二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、2，6-萘二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种以上，进一步优选选自对苯二甲酸及2，5-呋喃二甲酸中的1种或2种。
<7>根据上述<1>～<6>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为构成热塑性聚酯树脂(A)的二醇成分，优选选自乙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、环己烷二甲醇、氢化双酚A、异山梨醇、双酚A、双酚A环氧烷烃加成物、1，3-苯二甲醇、1，4-苯二甲醇及2，5-二羟基呋喃中的1种或2种以上，更优选选自乙二醇、1，3-丙二醇、1，4-丁二醇、环己烷二甲醇、氢化双酚A及2，5-二羟基呋喃中的1种或2种以上。
<8>根据上述<1>～<7>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂(A)的玻璃化转变温度(Tg)优选为20℃以上、更优选为25℃以上、进一步优选为30℃以上、更进一步优选为35℃以上，优选为160℃以下、更优选为150℃以下、进一步优选为140℃以下、更进一步优选为130℃以下。
<9>根据上述<1>～<8>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，就热塑性聚酯树脂(A)而言，在以升温速度20℃/min从25℃加热到300℃并在该状态下保持5分钟，然后以-20℃/min冷却到25℃以下时，由与结晶化相伴随的放热峰的面积求出的结晶焓ΔHmc优选为5J/g以上、更优选为10J/g以上、进一步优选为15J/g以上、进一步优选为30J/g以上。
<10>根据上述<1>～<9>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂(A)优选由对苯二甲酸和乙二醇构成的聚对苯二甲酸乙二醇酯、由对苯二甲酸和1，3-丙二醇构成的聚对苯二甲酸丙二醇酯、由对苯二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚对苯二甲酸丁二醇酯、由对苯二甲酸和1，4-环己烷二甲醇构成的聚对苯二甲酸1，4-环己烷二甲醇酯、由2，6-萘二甲酸和乙二醇构成的聚萘二甲酸乙二醇酯、由2，6-萘二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚萘二甲酸丁二醇酯、由2，5-呋喃二甲酸和乙二醇构成的聚呋喃二甲酸乙二醇酯、由2，5-呋喃二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚呋喃二甲酸丁二醇酯，更优选由对苯二甲酸和乙二醇构成的聚对苯二甲酸乙二醇酯、由对苯二甲酸和1，3-丙二醇构成的聚对苯二甲酸丙二醇酯、由对苯二甲酸和1，4-丁二醇构成的聚对苯二甲酸丁二醇酯、由2，6-萘二甲酸和乙二醇构成的聚萘二甲酸乙二醇酯、由2，5-呋喃二甲酸和乙二醇构成的聚呋喃二甲酸乙二醇酯。
<11>根据上述<1>～<10>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂(A)的含量在聚酯树脂组合物中优选为30质量％以上、更优选为40质量％以上、进一步优选为50质量％以上、进一步优选为55质量％以上、进一步优选为60质量％以上，另外优选为90质量％以下、更优选为80质量％以下、进一步优选为75质量％以下、进一步优选为70质量％以下。
<12>根据上述<1>～<11>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为增塑剂，优选含有选自聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上。
<13>根据上述<1>～<12>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为增塑剂，优选含有选自具有(聚)氧亚烷基或碳数2～10的亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上，更优选含有选自具有(聚)氧亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上。
<14>根据上述<1>～<13>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为增塑剂，优选含有选自以下的化合物群(A)～(C)中的1种或2种以上，更优选含有选自以下的化合物群(A)及(B)中的1种或2种以上。
化合物群(A)：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇
化合物群(B)：式(I)所示的化合物
R1O-CO-R2-CO-〔(OR3)mO-CO-R2-CO-〕nOR1 (I)
(式中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同)
化合物群(C)：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分为一元醇的酯化合物
<15>根据上述<12>～<14>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂中，选自聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量；优选选自具有(聚)氧亚烷基或碳数2～10的亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量；更优选选自具有(聚)氧亚烷基的、聚酯系增塑剂、多元醇酯系增塑剂、多元羧酸酯系增塑剂及双酚系增塑剂中的1种或2种以上的含量；以及选自上述化合物群(A)～(C)中的1种或2种以上的化合物的含量优选为50质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为90质量％以上、进一步优选为95质量％以上、进一步优选为实质上100质量％、进一步优选为100质量％。
<16>根据上述<1>～<15>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂的含量相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为1质量份以上、更优选为3质量份以上、进一步优选为5质量份以上、进一步优选为10质量份以上、进一步优选为15质量份以上、进一步优选为18质量份以上，优选为50质量份以下、更优选为40质量份以下、进一步优选为30质量份以下、进一步优选为25质量份以下。
<17>根据上述<1>～<16>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，聚酯树脂组合物中，增塑剂的含量优选为1质量％以上、更优选为3质量％以上、进一步优选为5质量％以上、更进一步优选为10质量％以上，优选为25质量％以下、更优选为20质量％以下、进一步优选为15质量％以下。
<18>根据上述<1>～<17>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物是两末端具有聚苯乙烯嵌段，在所述聚苯乙烯嵌段之间具有聚异戊二烯嵌段或乙烯-聚异戊二烯嵌段中的至少一种嵌段的嵌段共聚物。
<19>根据上述<1>～<18>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物，优选聚苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物、聚苯乙烯-氢化聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯-乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯-氢化聚丁二烯-氢化聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯-氢化聚丁二烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物，更优选聚苯乙烯-乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯嵌段共聚物。
<20>根据上述<1>～<19>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的苯乙烯含量优选为10质量％以上、更优选为15质量％以上，优选为30质量％以下、更优选为25质量％以下。
<21>根据上述<1>～<20>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的玻璃化转变温度Tg优选为-40℃以上，优选为20℃以下。
<22>根据上述<1>～<21>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的含量相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为10质量份以上、更优选15质量份以上、进一步优选18质量份以上、进一步优选20质量份以上、进一步优选25质量份以上，另外优选50质量份以下、更优选40质量份以下、进一步优选35质量份以下。
<23>根据上述<1>～<22>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，聚酯树脂组合物中，苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的含量优选为5质量％以上、更优选为10质量％以上、进一步优选为15质量％以上，优选为30质量％以下、更优选为25质量％以下、进一步优选为20质量％以下。
<24>根据上述<1>～<23>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，可以将增塑剂和苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物组合使用，可以将1种或2种以上的增塑剂与1种或2种以上的苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物组合使用。
<25>根据上述<24>所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的合计含量相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为15质量份以上、更优选20质量份以上、进一步优选25质量份以上，另外优选为60质量份以下、更优选50质量份以下、进一步优选40质量份以下。
<26>根据上述<24>或<25>所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂与苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物的质量比(增塑剂/苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物)优选30/70～70/30、更优选40/60～60/40。
<27>根据上述<1>～<26>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为无机填充剂(C)，优选含有选自板状的填充剂、粒状的填充剂、针状的填充剂及纤维状的填充剂中的1种或2种以上。
<28>根据上述<27>所述的聚酯树脂组合物，其中，作为板状的填充剂，是长厚比(板状体的最大面中的最长边的长度/该面的厚度)为20以上且150以下的填充剂，优选玻璃片、非溶胀性云母、溶胀性云母、石墨、金属箔、滑石、粘土、云母、绢云母、沸石、膨润土、有机改性膨润土、蒙脱土、有机改性蒙脱土、白云石、绿土、水滑石、板状氧化铁、板状碳酸钙、板状氢氧化镁及板状硫酸钡，更优选滑石、云母、板状硫酸钡，进一步优选滑石、云母。
<29>根据上述<27>所述的聚酯树脂组合物，其中，作为粒状的填充剂，是长宽比(粒状体的最长直径/粒状体的最短直径)为1以上且小于2的填充剂，优选接近1的填充剂，优选高岭土、微粉硅酸、长石粉、粒状碳酸钙、粒状氢氧化镁、粒状硫酸钡、氢氧化铝、碳酸镁、氧化钙、氧化铝、氧化镁、氧化钛、硅酸铝、各种球状体、各种珠、氧化硅、石膏、均密石英岩、片钠铝石及白土，更优选粒状硫酸钡、氢氧化铝及粒状碳酸钙，进一步优选粒状碳酸钙、粒状硫酸钡。
<30>根据上述<27>所述的聚酯树脂组合物，其中，作为针状的填充剂，是长径比(粒子长度/粒径)为2以上且小于20的范围的填充剂，优选钛酸钾晶须、硼酸铝晶须、镁系晶须、硅系晶须、硅灰石、海泡石、石棉、烧蛭石、磷酸盐纤维、硅磷灰石、矿渣纤维、石膏纤维、二氧化硅纤维、二氧化硅·氧化铝纤维、氧化锆纤维、氮化硼纤维、氮化硅纤维及硼纤维，更优选钛酸钾晶须、硅灰石。
<31>根据上述<27>所述的聚酯树脂组合物，其中，作为纤维状的填充剂，是长径比(平均纤维长度/平均纤维直径)超过150的填充剂，优选玻璃纤维、碳纤维、石墨纤维、金属纤维、纤维素纤维，更优选碳纤维、玻璃纤维，进一步优选玻璃纤维。
<32>根据上述<27>～<30>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，粒状、板状或针状填充剂可以用乙烯/乙酸乙烯酯共聚物等热塑性树脂、环氧树脂等热固化性树脂进行了包覆或集束处理，也可以用氨基硅烷、环氧硅烷等偶联剂等进行了处理。
<33>根据上述<1>～<32>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，作为无机填充剂(C)，优选选自板状填充剂、针状填充剂及纤维状填充剂中的1种或2种以上，更优选选自板状填充剂及针状填充剂中的1种或2种以上，进一步优选为板状填充剂中的1种或2种以上。
<34>根据上述<1>～<33>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，优选使用云母、滑石、玻璃纤维，更优选使用云母、滑石，进一步优选使用云母。
<35>根据上述<27>～<34>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，无机填充剂(C)中的板状填充剂的含量优选为60质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为90质量％以上。
<36>根据上述<1>～<35>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，无机填充剂(C)的含量相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为10质量份以上、更优选为15质量份以上、进一步优选为20质量份以上、进一步优选为30质量份以上、进一步优选为35质量份以上，另外优选为80质量份以下、更优选为70质量份以下、进一步优选为60质量份以下、进一步优选为50质量份以下、进一步优选为45质量份以下。
<37>根据上述<1>～<36>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，聚酯树脂组合物中，无机填充剂的含量优选为5质量％以上、更优选为10质量％以上、进一步优选为15质量％以上、进一步优选为20质量％以上、进一步优选为23质量％以上，优选为40质量％以下、更优选为35质量％以下、进一步优选为30质量％以下。
<38>根据上述<1>～<37>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，成分(B)与无机填充剂(C)的质量比(成分(B)/无机填充剂(C))优选为10/90～60/40、更优选为25/75～50/50、进一步优选为40/60～45/55。
<39>根据上述<1>～<38>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其还含有有机晶核剂(D)。
<40>根据上述<39>所述的聚酯树脂组合物，其中，有机晶核剂(D)的含量相对于热塑性聚酯树脂(A)100质量份优选为0.01质量份以上、更优选为0.1质量份以上、进一步优选为0.2质量份以上，优选为20质量份以下、更优选为10质量份以下、进一步优选为5质量份以下、进一步优选为3质量份以下、进一步优选为1质量份以下。
<41>根据上述<1>～<40>中任一项所述的聚酯树脂组合物，其是将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、无机填充剂(C)的原料熔融混炼而制备的。
<42>根据上述<41>所述的聚酯树脂组合物，其中，熔融混炼温度优选为220℃以上、更优选为225℃以上、进一步优选为230℃以上，优选为300℃以下、更优选为290℃以下、进一步优选为280℃以下、进一步优选为260℃以下、进一步优选为250℃以下、进一步优选为240℃以下。
<43>上述<1>～<42>中任一项所述的聚酯树脂组合物的、作为减振材料的用途。
<44>一种音响设备、电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备等制品或者它们的部件或框体，其是通过将上述<1>～<42>中任一项所述的聚酯树脂组合物进行成形而得到的。
<45>一种部件或框体的制造方法，其含有以下工序。
工序(1)：将含有热塑性聚酯树脂(A)、选自增塑剂及苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物中的1种或2种以上的(B)、以及无机填充剂(C)的聚酯树脂组合物熔融混炼，制备聚酯树脂组合物的熔融混炼物的工序
工序(2)：将工序(1)所得到的聚酯树脂组合物的熔融混炼物在模具内进行注射模塑成形的工序
实施例
以下，示出实施例来具体说明本发明。需要说明的是，该实施例仅仅是本发明的例示，并不意味着进行任何限定。例子中的份只要没有特别声明，则为质量份。需要说明的是，“常压”表示101.3kPa，“常温”表示25℃。
〔热塑性聚酯树脂及弹性体的玻璃化转变温度〕
使用与后述同样地制备的样品的平板试验片(40mm×5mm×0.4mm)，使用DMA装置(SII公司制、EXSTAR6000)，将测定频率设为1Hz，以升温速度2℃/分钟从-50℃升温到250℃，求出所得到的损耗弹性模量的峰温度，将其作为玻璃化转变温度。
〔热塑性聚酯树脂的结晶焓〕
称取热塑性聚酯树脂试样约7mg，使用DSC装置(PerkinElmer公司制、DSC8500)，依据JIS K7122(1999)，以升温速度20℃/min将树脂由25℃加热到300℃，在该状态下保持5分钟，然后以-20℃/min冷却到25℃以下，此时由与结晶化相伴随的放热峰来计算出结晶焓。
〔弹性体的苯乙烯含量〕
将弹性体溶解于氘代氯仿，以观测宽度15ppm测定该试样溶液的H-NMR谱。另外，预先由3种浓度的聚苯乙烯/氘代氯仿溶液的H-NMR谱的苯乙烯的峰面积和浓度求出标准曲线，利用该标准曲线由试样溶液的苯乙烯的峰面积计算出苯乙烯的含量。
〔增塑剂的酸值、羟值及皂化值〕
酸值：使用甲苯/乙醇＝2/1(体积比)作为滴定溶剂，除此以外，则依据JIS K 0070的试验法进行分析。
羟值：使用乙酸酐/吡啶＝1/4(体积比)作为乙酰化试剂，将添加量设为3mL，除此以外，则依据JIS K 0070的试验法进行分析。
皂化值：将水浴的温度设为95℃，将加热时间设为1小时，除此以外，则依据JIS K0070的试验法进行分析。
〔增塑剂的(B)酯化合物的分子量、末端烷基酯化率及醚基值〕
分子量：本说明书中，(B)酯化合物的分子量是指数均分子量，由酸值、羟值及皂化值，通过下式来计算。
平均分子量M＝(M1+M2-M3×2)×n+M1-(M3-17.01)×2+(M3-17.01)×p+(M2-17.01)×q+1.01×(2-p-q)
q＝羟值×M÷56110
2-p-q＝酸值×M÷56110
平均聚合度n＝皂化值×M÷(2×56110)-1
末端烷基酯化率：分子末端的烷基酯化率(末端烷基酯化率)可以通过以下式子计算，分子末端的烷基酯化率的数值越大，则表明游离的羧基、羟基越少，分子末端充分地被烷基酯化。
末端烷基酯化率(％)＝(p÷2)×100
其中，M1：作为原料使用的二羧酸和作为原料使用的一元醇的二酯的分子量
M2：作为原料使用的二元醇的分子量
M3：作为原料使用的一元醇的分子量
p：一个分子中的末端烷基酯基的个数
q：一个分子中的末端羟基的个数
醚基值：通过以下式子来计算1g羧酸酯中的醚基的毫摩尔(mmol)数、即醚基值。
醚基值(mmol/g)＝(m-1)×n×1000÷M
其中，m：氧亚烷基的平均重复数(m-1表示一分子的二元醇中的醚基数)
需要说明的是，在使用多种二羧酸、一元醇、二元醇的情况下，分子量使用数均分子量。
增塑剂的制造例1(琥珀酸与三乙二醇单甲基醚的二酯)
在具备搅拌机、温度计、脱水管的3L烧瓶中，加入琥珀酸酐500g、三乙二醇单甲基醚2463g、对甲苯磺酸一水合物9.5g，一边在空间部吹入氮气(500mL/分钟)一边在减压(4～10.7kPa)、110℃下反应15小时。反应液的酸值为1.6(mgKOH/g)。在反应液中添加吸附剂Kyoward500SH(协和化学工业公司制)27g，在80℃、2.7kPa下搅拌45分钟并过滤后，在液温115～200℃、压力0.03kPa下将三乙二醇单甲基醚馏去，冷却到80℃后，对残液进行减压过滤，以滤液形式得到琥珀酸和三乙二醇单甲基醚的二酯。得到的二酯的酸值为0.2(mgKOH/g)、皂化值为276(mgKOH/g)、羟值为1以下(mgKOH/g)、色相APHA为200。
增塑剂的制造例2(琥珀酸与1，3-丙二醇及甲醇的二酯、原料(摩尔比)：琥珀酸二甲酯/1，3-丙二醇(1.5/1))
在4口烧瓶(带有搅拌机、温度计、滴加漏斗、蒸馏管、氮气吹入管)中加入1，3-丙二醇521g(6.84摩尔)及作为催化剂的28质量％含甲醇钠的甲醇溶液5.9g(甲醇钠0.031摩尔)，一边在常压、120℃下搅拌0.5小时一边将甲醇馏去。然后，用1小时滴加琥珀酸二甲酯(和光纯药工业公司制)1500g(10.26摩尔)，在常压、120℃下将由于反应而产生的甲醇馏去。然后，冷却到60℃，加入28质量％含甲醇钠的甲醇溶液5.6g(甲醇钠0.029摩尔)，用2小时升温到120℃后，用1小时将压力从常压缓慢地降低到3.7kPa而将甲醇馏去。然后，冷却到80℃，添加Kyoward600S(协和化学工业公司制)18g，在压力4.0kPa、80℃下搅拌1小时后，进行减压过滤。在压力0.1kPa下，用2.5小时将滤液的温度从85℃升高到194℃而将残存的琥珀酸二甲酯馏去，得到常温黄色的液体。需要说明的是，相对于二羧酸酯100摩尔，催化剂的使用量为0.58摩尔。(式(I)中的R1：甲基、R2：亚乙基、R3：1，3-亚丙基、m＝1、n＝4.4；酸值0.64mgKOH/g；羟值1.3mgKOH/g；皂化值719.5mgKOH/g；数均分子量850；末端烷基酯化率98.5％；醚基值0mmol/g)。
增塑剂的制造例3(对苯二甲酸与三乙二醇单甲基醚的二酯)
在4口烧瓶(带有搅拌机、温度计、蒸馏管、氮气吹入管)中加入对苯二甲酸二甲酯400g、三乙二醇单甲基醚1015g、辛酸锡(II)0.86g，一边在空间部吹入氮气(200mL/分钟)，一边在常压、200℃下搅拌14小时而将由于反应而产生的甲醇馏去。然后，冷却到常温，加入85质量％的含磷酸的三乙二醇单甲基醚溶液30g，一边在空间部吹入氮气(500mL/分钟)一边在常压、60℃下搅拌1.5小时使辛酸锡(II)催化剂失活。然后在反应液中添加吸附剂Kyoward500SH(协和化学工业公司制)45g，在60℃、6.7kPa下搅拌1小时并过滤后，在液温120～150℃、压力0.02kPa下将三乙二醇单甲基醚馏去。冷却到60℃后，对残液进行减压过滤，以滤液形式得到黄色、稍有粘性的液态的对苯二甲酸与三乙二醇单甲基醚的二酯。
实施例1～29及比较例1～9
将表1～6所示的聚酯树脂组合物的原料用同向啮合型双螺杆挤出机(日本制钢所公司制TEX-28V)在240℃熔融混炼，进行股线切割，得到聚酯树脂组合物的颗粒。需要说明的是，得到的颗粒在110℃下除湿干燥3小时，使水分量为500ppm以下。
将得到的颗粒用注射模塑成形机(日本制钢所公司制J110AD-180H、料筒温度设定6个位置)进行注射模塑成形。对于料筒温度，将从喷嘴前端侧到第5单元设为240℃，将剩余的1个单元设为170℃，将料斗下设为45℃。将模具温度设为80℃，成形出角柱试验片(125mm×12mm×6mm)、平板试验片(127mm×12.7mm×1.2mm)，得到聚酯树脂组合物的成形体。
实施例30～32及比较例10
将表4或6所示的聚酯树脂组合物的原料用同向啮合型双螺杆挤出机(日本制钢所公司制TEX-28V)在280℃熔融混炼，进行股线切割，得到聚酯树脂组合物的颗粒。需要说明的是，得到的颗粒在110℃下除湿干燥3小时，使水分量为500ppm以下。
将得到的颗粒用注射模塑成形机(日本制钢所公司制J110AD-180H、料筒温度设定6个位置)进行注射模塑成形。对于料筒温度，将从喷嘴前端侧到第5单元设为270℃，将剩余的1个单元设为230℃，将料斗下设为45℃。将模具温度设为130℃，成形出角柱试验片(125mm×12mm×6mm)、平板试验片(127mm×12.7mm×1.2mm)，得到聚酯树脂组合物的成形体。
需要说明的是，表1～6中的原料如下。
〔热塑性聚酯树脂〕
PBT：聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂、NOVADURAN 5010R5(三菱工程塑料公司制、非强化、玻璃化转变温度：50℃、结晶焓ΔHmc：44J/g)
PTT：聚对苯二甲酸丙二醇酯树脂、Sorona(注册商标)Brite(杜邦公司制、非强化、玻璃化转变温度：50℃、结晶焓ΔHmc：52J/g)
PET：聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、RT-553C(日本Unipet公司制、非强化、玻璃化转变温度：70℃、结晶焓ΔHmc：42J/g)
〔增塑剂〕
DAIFATTY-101：己二酸与二乙二醇单甲基醚/苄基醇＝1/1的混合二酯(大八化学工业公司制)
(MeEO3)2SA：上述增塑剂的制造例1中制造的琥珀酸与三乙二醇单甲基醚的二酯
MeSA-1，3PD：上述增塑剂的制造例2中制造的琥珀酸与1，3-丙二醇及甲醇的二酯
(MeEO3)2TPA：上述增塑剂的制造例3中制造的对苯二甲酸与三乙二醇单甲基醚的二酯
DOP：邻苯二甲酸二(2-乙基己酯)、DOP(大八化学工业公司制)
DOA：己二酸二(2-乙基己酯)、DOA(大八化学工业公司制)
KP-L115：双酚S二辛基醚(花王公司制)
〔弹性体〕
苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物：HYBRAR 5127(Kuraray Plastics Co.，Ltd.制、玻璃化转变温度：8℃、苯乙烯含量：20质量％)
聚酯弹性体：Pelprene P-150M(东洋纺公司制、玻璃化转变温度：-25℃)
〔无机填充剂〕
云母：A-21S(山口云母公司制、最大面中的最长边的长度：23μm、最大面的厚度：0.33μm、长厚比：70)
云母(氨基硅烷处理)：MICAKET21P5(山口云母公司制、最大面中的最长边的长度：23μm、最大面的厚度：0.33μm、长厚比：70)
滑石：MICROACE P-6(日本滑石公司制、最大面中的最长边的长度：4μm、最大面的厚度：0.13μm、长厚比：31)
滑石(环氧树脂处理)：P-4表面处理品(日本滑石公司制、最大面中的最长边的长度：4.5μm、最大面的厚度：0.13μm、长厚比：35)
玻璃纤维：CSF 3PE-941(日东纺公司制、平均纤维长度：3mm、平均纤维直径：13μm、长径比：231)
玻璃纤维(扁平剖面)：3PA-820(日东纺公司制、平均纤维长度：3mm、平均纤维直径：4μm、长径比：750)
〔晶核剂〕
苯甲酸钠：苯甲酸钠(和光纯药工业公司制)
NA-05：有机含氮化合物(ADEKA公司制)
依据下述试验例1～2的方法对所得到的成形体的特性进行评价。将结果示于表1～6。
试验例1〔弯曲弹性模量〕
对于角柱试验片(125mm×12mm×6mm)，基于JIS K7203，使用Tensilon(Orientec公司制、Tensilon万能试验机RTC-1210A)将十字头速度设为3mm/min，从而进行弯曲试验，求出弯曲弹性模量。弯曲弹性模量为1.6GPa以上的情况下，可以判断为弯曲弹性模量高、振动的初期振幅小，其数值越高，则可以判断出其效果越高。
试验例2〔损耗系数〕
对于平板试验片(127mm×12.7mm×1.2mm)，基于JIS G0602，将试验片固定在图1所示的夹具上，由通过单端固定打击施振法得到的弯曲振动的自由衰减振动波形求出损耗系数。响应位移的极大值Xn用CCD激光位移计(KEYENCE公司制、LK-GD5000)来检测，用FFT分析仪(AR BROWN公司制、Photon II)进行时间解析。将响应位移的计算区间在排除初期冲击时的响应位移的情况下设为3.0mm～0.5mm。损耗系数优选为0.05以上、更优选为0.06以上，可以判断为损耗系数高、振动的衰减快，其数值越高，则可以判断其效果越高。
[表1]
表1
Figure BDA0001274686370000371
＊原料的使用量以质量份表示。
[表2]
表2
Figure BDA0001274686370000381
＊原料的使用量以质量份表示。
[表3]
表3
Figure BDA0001274686370000391
＊原料的使用量以质量份表示。
[表4]
表4
Figure BDA0001274686370000401
＊原料的使用量以质量份表示。
[表5]
表5
Figure BDA0001274686370000411
＊原料的使用量以质量份表示。
[表6]
表6
Figure BDA0001274686370000421
＊原料的使用量以质量份表示。
结果如表1～6所示，实施例1～32具有与比较例1～10相比而言弯曲弹性模量、损耗系数均高的效果。由此可知，通过在各种热塑性聚酯树脂中配合增塑剂和/或苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物和无机填充剂，能够提高刚性和减振性，启示其可在各种用途中应用。另外还可知，通过将增塑剂和苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物组合使用，从而能够在维持高弯曲弹性模量的同时进一步提高损耗系数(实施例14、15)。通过实施例3与21～14的对比可知，通过使用无机填充剂中的板状填充剂，弯曲弹性模量和损耗系数均变高，其中，优选云母。
产业上的可利用性
本发明的聚酯树脂组合物可以优选用于例如扬声器、电视、收录音机、头戴式耳机、组合音响或话筒等音响设备的材料，以及在电气制品、交通工具、建筑物、产业用设备等制品或者它们的部件、框体中优选作为减振材料来使用。

Claims (28)

1.一种减振材料用的聚酯树脂组合物，其含有由二羧酸成分和二醇成分构成的热塑性聚酯树脂A、成分B、以及无机填充剂C，
所述成分B为增塑剂、或者增塑剂及苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物，
所述增塑剂含有选自具有(聚)氧亚烷基的聚酯系增塑剂、具有(聚)氧亚烷基的多元醇酯系增塑剂、具有(聚)氧亚烷基的多元羧酸酯系增塑剂及具有(聚)氧亚烷基的双酚系增塑剂中的1种或2种以上，
所述无机填充剂C为板状填充剂，
相对于100质量份的所述热塑性聚酯树脂A，所述无机填充剂C的含量为10质量份以上且80质量份以下。
2.根据权利要求1所述的聚酯树脂组合物，其中，成分B含有选自以下的化合物群A和B中的1种或2种以上，
化合物群A：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇，
化合物群B：式(I)所示的化合物
R1O－CO－R2－CO－〔(OR3)mO－CO－R2－CO－〕nOR1 (I)
式(I)中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同。
3.根据权利要求1所述的聚酯树脂组合物，其中，成分B含有以下的化合物群C，
化合物群C：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分为一元醇。
4.根据权利要求1所述的聚酯树脂组合物，其中，成分B含有苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物、和选自以下的化合物群A～C中的1种或2种以上，
化合物群A：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇，
化合物群B：式(I)所示的化合物
R1O－CO－R2－CO－〔(OR3)mO－CO－R2－CO－〕nOR1 (I)
式(I)中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同，
化合物群C：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，其中，构成该酯化合物的醇成分为一元醇。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A中的二羧酸成分含有选自脂肪族二羧酸、脂环式二羧酸、芳香族二羧酸及具有呋喃结构的二羧酸中的1种或2种以上。
6.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A中的二醇成分含有选自脂肪族二醇、脂环式二醇、芳香族二醇及具有呋喃结构的二醇中的1种或2种以上。
7.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A含有选自由对苯二甲酸和乙二醇构成的聚对苯二甲酸乙二醇酯、由对苯二甲酸和1,3－丙二醇构成的聚对苯二甲酸丙二醇酯、由对苯二甲酸和1,4－丁二醇构成的聚对苯二甲酸丁二醇酯、由2,6－萘二甲酸和乙二醇构成的聚萘二甲酸乙二醇酯及由2,5－呋喃二甲酸和乙二醇构成的聚呋喃二甲酸乙二醇酯中的1种或2种以上。
8.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A的含量在聚酯树脂组合物中为30质量％以上且80质量％以下。
9.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A的含量在聚酯树脂组合物中为40质量％以上且75质量％以下。
10.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A的含量在聚酯树脂组合物中为50质量％以上且70质量％以下。
11.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，热塑性聚酯树脂A的玻璃化转变温度(Tg)为20℃以上且160℃以下。
12.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂的含量相对于热塑性聚酯树脂A100质量份为1质量份以上且40质量份以下。
13.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂的含量相对于热塑性聚酯树脂A100质量份为3质量份以上且30质量份以下。
14.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物为两末端具有聚苯乙烯嵌段，且在所述聚苯乙烯嵌段之间具有聚异戊二烯嵌段或乙烯－聚异戊二烯嵌段中的至少一种嵌段的嵌段共聚物。
15.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物为选自聚苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物、聚苯乙烯－氢化聚异戊二烯－聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯－乙烯－聚异戊二烯－聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯－氢化聚丁二烯－氢化聚异戊二烯－聚苯乙烯嵌段共聚物、聚苯乙烯－氢化聚丁二烯－聚异戊二烯－聚苯乙烯嵌段共聚物中的1种或2种以上。
16.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物的含量相对于热塑性聚酯树脂A100质量份为10质量份以上且50质量份以下。
17.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂与苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物的质量比以增塑剂/苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物表示为30/70～70/30。
18.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，无机填充剂C为云母。
19.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，成分B含有1种或2种以上的增塑剂、以及1种或2种以上的苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物。
20.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其进一步含有有机晶核剂D。
21.根据权利要求1～4中任一项所述的聚酯树脂组合物，其中，增塑剂及苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物的合计含量相对于热塑性聚酯树脂A100质量份为15质量份以上且60质量份以下。
22.一种减振材料，其含有权利要求1～21中任一项所述的聚酯树脂组合物。
23.权利要求1～21中任一项所述的聚酯树脂组合物的作为减振材料的用途。
24.一种选自音响设备、电气制品、交通工具、建筑物及产业用设备中的制品或者它们的部件或框体，其是通过将权利要求1～21中任一项所述的聚酯树脂组合物进行成形而得到的。
25.一种部件或框体的制造方法，其含有以下工序，
工序(1)：将含有热塑性聚酯树脂A、成分B、以及无机填充剂C的聚酯树脂组合物熔融混炼，制备聚酯树脂组合物的熔融混炼物的工序，
所述成分B为增塑剂、或者增塑剂及苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物，
所述增塑剂含有选自具有(聚)氧亚烷基的聚酯系增塑剂、具有(聚)氧亚烷基的多元醇酯系增塑剂、具有(聚)氧亚烷基的多元羧酸酯系增塑剂及具有(聚)氧亚烷基的双酚系增塑剂中的1种或2种以上，
所述无机填充剂C为板状填充剂，
相对于100质量份的所述热塑性聚酯树脂A，所述无机填充剂C的含量为10质量份以上且80质量份以下，
工序(2)：将工序(1)所得到的聚酯树脂组合物的熔融混炼物在模具内进行注射模塑成形的工序。
26.根据权利要求25所述的部件或框体的制造方法，其中，成分B含有选自以下的化合物群A和B中的1种或2种以上，
化合物群A：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇，
化合物群B：式(I)所示的化合物
R1O－CO－R2－CO－〔(OR3)mO－CO－R2－CO－〕nOR1 (I)
式(I)中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同。
27.根据权利要求25或26所述的部件或框体的制造方法，其中，成分B含有以下的化合物群C，
化合物群C：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分为一元醇。
28.根据权利要求25或26所述的部件或框体的制造方法，其中，成分B含有苯乙烯－异戊二烯嵌段共聚物、和选自以下的化合物群A～C中的1种或2种以上，
化合物群A：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分中的至少1种为相对于每1个羟基加成平均0.5～5摩尔的碳数2～3的环氧烷烃而得的醇，
化合物群B：式(I)所示的化合物
R1O－CO－R2－CO－〔(OR3)mO－CO－R2－CO－〕nOR1 (I)
式(I)中，R1是碳数为1～4的烷基，R2是碳数为2～4的亚烷基，R3是碳数为2～6的亚烷基，m表示1～6的数，n表示1～12的数，其中，全部的R2可以相同也可以不同，全部的R3可以相同也可以不同，
化合物群C：分子中具有2个以上酯基的酯化合物，且构成该酯化合物的醇成分为一元醇。
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