CN105712305A - 一种新型氮化硅粉体的合成方法 - Google Patents

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李军
许壮志
薛健
王欣丹
王世林
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Abstract

一种新型氮化硅粉体的合成方法，该方法是采用复合等离子气相沉积的方法制备纳米Si3N4粉体，该方法可避免传统的Si3N4合成方法存在的保温氮化时间过长，能耗过高，容易引入杂质等问题。本发明分别采用SiCl4或SiBr4或SiI4或SiH4为原料，以N2-NH3-Ar为工作气体，在5-55kW功率下，形成等离子体，在1000-1400℃下，在等离子反应容器内快速发生反应制备出氮化硅粉体。通过本发明制备的氮化硅粉体不仅具有超细、纯度高、分散性好等优点，而且对环境污染小，产物均为粉体，好收集。相比于其它制备纳米粉体材料的方法，复合等离子体增强(去掉)化学气相沉积具有反应温度低，对生成物无污染，产物纯度高，颗粒尺寸小，具有高温、急剧升温和快速冷却的特点。

Description

一种新型氮化硅粉体的合成方法
技术领域
本发明涉及一种新型氮化硅粉体的制备方法，该方法是采用复合等离子气相沉积法制备出高纯、超细、分散性好的氮化硅粉体，适应批量生产的需求，可广泛应用于制造耐高温部件、化学工业中耐腐蚀部件等领域。
背景技术
氮化硅陶瓷材料作为一种高温结构材料，具有比重轻、高温且强度大、热膨胀系数小、弹性模量高、耐热冲击、抗氧化、耐腐蚀、耐磨损、绝缘性能好等优点。氮化硅的性能足以与高温合金相媲美，主要应用于制造耐高温部件、化学工业中耐腐蚀部件等领域。正因为氮化硅具有其他材料不可比拟的优异性能，人们对氮化硅陶瓷研究深度与力度不断加大，是结构陶瓷研究中最为深入的材料，因此合成高纯度、超细氮化硅粉体的新方法不断涌现。
目前，制备氮化硅粉体的常见方法包括：硅粉直接氮化法、碳热还原法、热分解法及气相反应法。但上述方法存在着反映条件不易控制，其合成的产物杂质较多，制备的氮化硅粉体粒度粗大等缺点，最终会直接影响氮化硅陶瓷的性能。
发明内容
本发明以解决上述问题为目的，而提供一种复合等离子气相沉积法制备氮化硅粉体，分别以不同硅源、混合气态氮源为原料，在等离子反应腔体内充分反应得到氮化硅粉体，经后续水处理除去多余杂质，制备出高纯、超细、分散性好的氮化硅粉体，有效地解决了上述氮化硅粉体粒度大、纯度低等缺点。
为实现上述目的，本发明采用下述技术方案：一种新型氮化硅粉体的合成方法，该合成方法是通过下述步骤实现的：
1、原料组成及组成范围：以SiCl4或SiBr4或SiI4或SiH4中的一种为硅源，以N2-NH3-Ar为工作气体，原料组成按摩尔比，Si源:N源＝1-1.7:3-4.2，其中氮源的化学组成按摩尔比，N2:NH3＝0.2-1.0:1-3.2；
2、具体实现步骤：通入2.0m3/h的Ar气体，排除空气，注入液态(去掉)硅源，将氮源的混合气体通入等离子反应腔体内，其中氮源混合气体的流量控制在5-10m3/h，在5-55kW功率下，形成等离子体，以3℃/min～6℃/min的升温速率，升温至1000-1400℃，反应1～3h，此时硅源与氮源发生反应，反应完全后，以5℃/min～7℃/min降温，当温度降至500～600℃时保温1～2h，去除杂质，得到的粉体再经水洗二次去除杂质，得到高纯、超细的氮化硅粉体。
本发明的有益效果及特点：
该方法是采用复合等离子气相沉积的方法制备纳米Si3N4粉体，相比于其它制备纳米粉体材料的方法，等离子体增强化学气相沉积具有反应温度低，对生成物无污染，产物纯度高，颗粒尺寸小，具有高温、急剧升温和快速冷却的特点。
1、本发明选用的N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源在等离子反应腔体内充分反应。
2、反应后得到的产物为粉体，经后续的水处理，消除杂质，可以得到高纯的氮化硅粉体，整个制备过程较为环保。
3、通过本发明制备的氮化硅粉体不仅具有超细、纯度高、分散性好等优点，而且对环境污染小，产物均为粉体，好收集，具有用途广及可实现批量生产的特点。
该方法可避免传统的Si3N4合成方法中，保温氮化时间过长，能耗过高，容易引入杂质等问题。
具体实施方式
下面通过实施例详述本发明：
实例1：首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiCl4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1:3，N2和NH3的摩尔比为0.2:2.8，注入等离子反应腔体内，在5kW下反应，腔体以3℃/min升温至1000℃，反应1h，反应完全后，以5℃/min降温至500℃，保温1h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为9nm。
实例2：首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiBr4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.7:4.2，N2和NH3的摩尔比为1:3.2，注入等离子反应腔体内，在55kW下反应，腔体以6℃/min升温至1400℃，反应3h，反应完全后，以7℃/min降温至600℃，保温2h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为20nm。
实例3：首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用SiI4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.2:3.5，N2和NH3的摩尔比为0.5:3，注入等离子反应腔体内，在32kW下反应，腔体以4℃/min升温至1100℃，反应2h，反应完全后，以6℃/min降温至550℃，保温1.2h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为12nm。
实例4：首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiH4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.5:3.6，N2和NH3的摩尔比为0.8:2.8，注入等离子反应腔体内，在40kW下反应，腔体以5℃/min升温至1100℃，反应2.5h，反应完全后，以6℃/min降温至530℃，保温1.5h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为16nm。

Claims (5)

1.一种新型氮化硅粉体的合成方法，该合成方法是通过下述步骤实现的：
a、原料组成及组成范围：以SiCl4或SiBr4或SiI4或SiH4中的一种为硅源，以N2-NH3-Ar为工作气体，原料组成按摩尔比，Si源:N源＝1-1.7:
3-4.2，其中氮源的化学组成按摩尔比，N2:NH3＝0.2-1.0:1-3.2；
b、具体实现步骤：通入2.0m3/h的Ar气体，排除空气，注入硅源，将氮源的混合气体通入等离子反应腔体内，其中氮源混合气体的流量控制在5-10m3/h，在5-55kW功率下，形成等离子体，以3℃/min～6℃/min的升温速率，升温至1000-1400℃，反应1～3h，此时硅源与氮源发生反应，反应完全后，以5℃/min～7℃/min降温，当温度降至500～600℃时保温1～2h，去除杂质，得到的粉体再经水洗二次去除杂质，得到高纯、超细的氮化硅粉体。
2.如权利要求1所述的一种新型氮化硅粉体的合成方法，其具体合成方法是通过下述步骤实现的：
首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiCl4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1:3，N2和NH3的摩尔比为0.2:2.8，注入等离子反应腔体内，在5kW下反应，腔体以3℃/min升温至1000℃，反应1h，反应完全后，以5℃/min降温至500℃，保温1h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为9nm。
3.如权利要求1所述的一种新型氮化硅粉体的合成方法，其具体合成方法是通过下述步骤实现的：
首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiBr4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.7:4.2，N2和NH3的摩尔比为1:3.2，注入等离子反应腔体内，在55kW下反应，腔体以6℃/min升温至1400℃，反应3h，反应完全后，以7℃/min降温至600℃，保温2h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为20nm。
4.如权利要求1所述的一种新型氮化硅粉体的合成方法，其具体合成方法是通过下述步骤实现的：
首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用SiI4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.2:3.5，N2和NH3的摩尔比为0.5:3，注入等离子反应腔体内，在32kW下反应，腔体以4℃/min升温至1100℃，反应2h，反应完全后，以6℃/min降温至550℃，保温1.2h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为12nm。
5.如权利要求1所述的一种新型氮化硅粉体的合成方法，其具体合成方法是通过下述步骤实现的：
首先通入2.0m3/h的Ar气体，原料采用液态SiH4为硅源，以N2和NH3的混合气体作为氮源，硅源与氮源的摩尔比1.5:3.6，N2和NH3的摩尔比为0.8:2.8，注入等离子反应腔体内，在40kW下反应，腔体以5℃/min升温至1100℃，反应2.5h，反应完全后，以6℃/min降温至530℃，保温1.5h，继续降温，待温度下降至室温后，将得到的粉体材料经水洗二次去除杂质，得到高纯氮化硅粉体，平均粒径为16nm。
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