CN105647015A - 一种具有高热导率的聚丙烯复合材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于导热复合材料技术领域，具体涉及一种具有高热导率的聚丙烯复合材料及其制备方法。所述聚丙烯复合材料由聚丙烯、多巴胺改性填料、马来酸酐接枝聚丙烯组成，其质量之比依次为(47～74％):(25～50％):(1～3％)；所述填料为氮化硼、氧化铝或氮化铝。制备方法为熔融共混法，得到的复合材料具有轻质、耐化学腐蚀、热导率高等优点，相比于普通聚丙烯的热导率(0.24W/mK)，含有25％和50％质量分数填料的复合材料热导率分别提高20.6倍和33倍，达到4.94W/mK和7.92W/mK，可合成具有工业应用价值的导热复合材料，适用于电子封装领域、发光二极管系统、换热器与电机领域等需要热量传递、热管理的领域。

Description

一种具有高热导率的聚丙烯复合材料及其制备方法
技术领域
本发明属于导热复合材料技术领域，具体涉及一种具有高热导率的聚丙烯复合材料及其制备方法。
背景技术
聚乙烯、聚丙烯、环氧树脂、聚酰亚胺等聚合物具有低密度、低成本、良好的抗化学腐蚀性及易塑性等优点，但聚合物的热导率通常较低，一般不足0.5W/mK。在聚合物中添加高导热填料如碳基材料、金属填料、陶瓷填料可以显著提高复合材料的热导率。新型的导热复合材料可广泛用于电子、电机、换热器等领域。
聚丙烯具有无毒、无味、质轻、冲击强度好、电绝缘性好、易加工等优良性能，在家用电器、电子、汽车工业、家具、建材、包装等方面都有广泛应用，自聚丙烯商品化以来，它就成为塑料市场上增长最快的品种之一。氮化硼(BN)是一种典型的Ⅲ-Ⅴ族化合物，硼和氮的质量分数分别为43.5％和56.4％。氮化硼具有以下优点：高耐热性，能耐2000℃的高温；法向和面向热导率理论值为2和400W/mK，是陶瓷材料中导热最大的材料之一；优异的介电性能，高温绝缘性好；膨胀系数低，仅为10-6/℃；是一种优良的高温固体润滑剂；化学性质稳定，具有良好的耐腐蚀性。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有高热导率的聚丙烯复合材料及其制备方法，具体技术方案如下：
一种具有高热导率的聚丙烯复合材料，由聚丙烯、多巴胺改性填料、马来酸酐接枝聚丙烯组成，其质量之比依次为(47～74％):(25～50％):(1～3％)。
进一步地，所述填料为氮化硼、氧化铝或氮化铝。
进一步地，所述填料的粒径为微米级或者纳米级。
进一步地，所述马来酸酐接枝聚丙烯的分子量为9000～12000。
如上所述的具有高热导率的聚丙烯复合材料的制备方法，包括以下步骤：
1)将填料分散于去离子水中，超声30～60min，加入三(羟甲基)氨基甲烷，再加入适量多巴胺盐酸盐，搅拌4～8小时，将反应后的溶液用去离子水超声离心分离5～10次，转速为2000～4000r/min，烘干，得到多巴胺改性填料；其中，填料：去离子水：三(羟甲基)氨基甲烷：多巴胺盐酸盐＝(20～30g)：(600～1000ml)：(0.5～1g)：(1～2g)。
2)将步骤1)得到的多巴胺改性填料、聚丙烯和马来酸酐接枝聚丙烯均匀加入挤出机，得到具有高热导率的聚丙烯复合材料。
进一步地，步骤1)中使用多巴胺盐酸盐对填料进行改性时，调整溶液的pH为8.5。
进一步地，在步骤1)得到多巴胺改性填料后，使用注塑机使多巴胺改性填料定向排列。
进一步地，步骤2)中所述挤出机为双螺杆挤出机；利用挤出机制备复合材料时，挤出机一、二、三、四温区温度范围分别为170～190℃、170～200℃、170～200℃、170～200℃；挤出机转速为20～60r/min，循环时间为20～60min。
本发明所述多巴胺改性填料利用多巴胺对填料进行表面修饰，以增加填料表面的官能团；聚丙烯为非极性聚合物，填料直接添加到聚丙烯基材中时，由于填料粒子与基材脱黏，分散不均匀，界面相容性差；马来酸酐接枝聚丙烯的马来酸酐基团与多巴胺改性填料的羟基形成键合，增大了聚合物基材与填料之间的界面黏结，当聚丙烯受到拉伸应力发生断裂时，应力可以传递到填料，从而保证复合材料的机械性能，并进一步提高复合材料的热导率。相比于普通聚丙烯的热导率(0.24W/mK)，含有25％和50％质量分数填料的复合材料热导率分别提高20.6倍和33倍，达到4.94W/mK和7.92W/mK，可合成具有工业应用价值的导热复合材料。
本发明的有益效果是：本发明所述的具有高热导率的聚丙烯复合材料利用熔融共混方法制备，得到的复合材料具有轻质、耐化学腐蚀、热导率高等优点，适用于电子封装领域、发光二极管系统、换热器与电机领域等需要热量传递、热管理的领域。
附图说明
图1为本发明所述复合材料的结构示意图；
图2为实施例1制备得到的复合材料的扫描电镜图；
图3为实施例1制备得到的复合材料的热导率结果图；
图中各标号的具体含义如下：1-聚丙烯(含马来酸酐接枝聚丙烯)基材示意图，2-多巴胺改性氮化硼的示意图，3-多巴胺改性氮化硼的电镜图，4-聚丙烯(含马来酸酐接枝聚丙烯)基材的电镜图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步说明，有必要在此指出的是，以下实施例是为了对本发明做进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制。
实施例1
通过以下熔融共混方法来制备不同多巴胺改性氮化硼质量分数的复合材料：
1)将所有原料在真空干燥箱中烘干，干燥时间8～15小时，干燥温度80～100℃。
2)将200～300g氮化硼分散于6000～10000ml去离子水中，超声30～60min，加入三(羟甲基)氨基甲烷5～10g，再加入10～20g多巴胺盐酸盐，调节溶液pH为8.5，搅拌4～8小时，将反应后的溶液用去离子水超声离心分离5～10次，转速为2000～4000r/min，烘干，得到多巴胺改性氮化硼。
3)将8775g聚丙烯，225g马来酸酐接枝聚丙烯，步骤2)所述方法制备的3000g/9000g多巴胺改性氮化硼均匀加入挤出机，调整挤出机温度和转速后挤出样品，得到聚丙烯/马来酸酐接枝聚丙烯/氮化硼复合材料，其中多巴胺改性氮化硼的质量分数为25％/50％。
图1为复合材料的结构示意图，由聚丙烯、马来酸酐接枝聚丙烯和多巴胺改性氮化硼复合而成，多巴胺改性氮化硼在基材中随机排列。当多巴胺改性氮化硼质量分数较低时，多巴胺改性氮化硼相互之间基本无接触，各片状填料之间独立分布；当质量分数不断增加时，多巴胺改性氮化硼相互之间发生无规律的搭接，形成较好的导热通道，从而提高复合材料的热导率。
图2为实施例1制备得到的复合材料的扫描电镜图。多巴胺改性氮化硼理论上是正六棱柱形状，但是由于生产及加工工艺的影响，实际上是片状结构，厚度较小，具有一定棱角，并不能完全观察出正六棱柱结构。
图3为实施例1制备得到的复合材料的热导率结果图。根据公式k＝ρcα计算各实施例复合材料的热导率，其中ρ，c，α分别为材料的密度、比热和热扩散系数。随着多巴胺改性氮化硼含量的增大，热导率逐渐增大。当多巴胺改性氮化硼含量为25wt.％和50wt.％时，相比于聚丙烯热导率(0.24W/mK)，复合材料热导率分别提高20.6倍和33倍，达到4.94W/mK和7.92W/mK。通过注塑机使多巴胺改性氮化硼定向排列可获得更高的热导率。
实施例2
通过以下熔融共混方法来制备不同多巴胺改性氧化铝质量分数的复合材料：
1)将所有原料在真空干燥箱中烘干，干燥时间8～15小时，干燥温度80～100℃。
2)将200～300g氧化铝分散于6000～10000ml去离子水中，超声30～60min，加入三(羟甲基)氨基甲烷5～10g，再加入10～20g多巴胺盐酸盐，调节溶液pH为8.5，搅拌4～8小时，将反应后的溶液用去离子水超声离心分离5～10次，转速为2000～4000r/min，烘干，得到多巴胺改性氧化铝。
3)将8775g聚丙烯，225g马来酸酐接枝聚丙烯，步骤2)所述方法制备的3000g/9000g多巴胺改性氧化铝均匀加入挤出机，调整挤出机温度和转速后挤出样品，得到聚丙烯/马来酸酐接枝聚丙烯/氧化铝复合材料，其中多巴胺改性氧化铝的质量分数为25％/50％。

Claims (10)

1.一种具有高热导率的聚丙烯复合材料，其特征在于，由聚丙烯、多巴胺改性填料、马来酸酐接枝聚丙烯组成，其质量之比依次为(47～74％):(25～50％):(1～3％)。
2.根据权利要求1所述的聚丙烯复合材料，其特征在于，所述填料为氮化硼、氧化铝或氮化铝。
3.根据权利要求2所述的聚丙烯复合材料，其特征在于，所述填料的粒径为微米级或者纳米级。
4.根据权利要求1所述的聚丙烯复合材料，其特征在于，所述马来酸酐接枝聚丙烯的分子量为9000～12000。
5.权利要求1-4任一项所述的具有高热导率的聚丙烯复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)将填料分散于去离子水中，超声30～60min，加入三(羟甲基)氨基甲烷，再加入适量多巴胺盐酸盐，搅拌4～8小时，将反应后的溶液用去离子水超声离心分离5～10次，转速为2000～4000r/min，烘干，得到多巴胺改性填料；
2)将步骤1)得到的多巴胺改性填料、聚丙烯和马来酸酐接枝聚丙烯均匀加入挤出机，得到具有高热导率的聚丙烯复合材料。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，填料：去离子水：三(羟甲基)氨基甲烷：多巴胺盐酸盐＝(20～30g)：(600～1000ml)：(0.5～1g)：(1～2g)。
7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤1)中，使用多巴胺盐酸盐对填料进行改性时，调整溶液的pH为8.5。
8.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，利用挤出机制备复合材料时，挤出机一、二、三、四温区温度范围分别为170～190℃、170～200℃、170～200℃、170～200℃。
9.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，利用挤出机制备复合材料时，挤出机转速为20～60r/min，循环时间为20～60min。
10.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，在步骤1)得到多巴胺改性填料后，使用注塑机使多巴胺改性填料定向排列。
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