CN105612626A - 层叠型热电转换元件 - Google Patents

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Abstract

层叠型热电转换元件(101)包括：彼此相对的第一端面(3)和第二端面(4)；吸热面(1)以及散热面(2)，p型热电转换材料层(11)和n型热电转换材料层(12)在局部隔着绝缘层(13)从而交替地、以蜿蜒形状形成电连接并层叠，在由第一端面(3)和第二端面(4)夹着的中间部，绝缘层终端位于从吸热面(1)或散热面(2)起后退第一长度G1之处，在最靠近第一端面(3)或第二端面(4)的界面，所述绝缘层终端位于从包含吸热面(1)或散热面(2)的平面(24a、24b)起后退第二长度G2之处，第二长度G2长于第一长度G1。

Description

层叠型热电转换元件
技术领域
本发明涉及层叠型热电转换元件。
背景技术
作为基于现有技术的层叠型热电转换元件的一个例子，在国际公开第2009/001691号公报(专利文献1)中记载有称之为热电转换模块的层叠型热电转换元件。该热电转换模块中p型氧化物热电转换材料和n型氧化物热电转换材料交替层叠。相邻p型氧化物热电转换材料和n型氧化物热电转换材料在局部区域中直接接合，在其它区域中隔着绝缘材料相接合。在制造该热电转换模块时，分别形成p型氧化物热电转换材料的片材和n型氧化物热电转换材料的片材，在局部区域中一边配设绝缘材料一边形成层叠体，并将该层叠体进行烧制。通过烧制，将层叠体烧结为一体。在该烧结得到的层叠体上形成外部电极。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2009/001691号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
例如，如图10所示，构成有层叠型热电转换元件100。层叠型热电转换元件100原本形成为一体，但为了方便说明，切开中部来显示。在该示例中，上侧为应成为高温的一侧，下侧为应成为低温的一侧。在局部区域，p型热电转换材料层11和n型热电转换材料层12隔着绝缘层13交替层叠。绝缘层13配置为一端空着，每隔一层交替配置有某一侧的一端空着的绝缘层13。p型热电转换材料的塞贝克系数为正，n型热电转换材料的塞贝克系数为负。在端面形成有外部电极14。
在该层叠型热电转换元件中，施加有如图11所示的温差的情况下，p型热电转换材料层11中空穴(+)发生移动，n型热电转换材料层12中电子(-)发生移动。p型和n型交替地以蜿蜒形状相连接，从而各层成为串联连接，整体上电流沿着箭头90所示方向流过，能得到与层叠数相应的大电动势。此时，p型热电转换材料与n型热电转换材料未隔着绝缘层13直接接合的区域成为电流通道。因而，若直接接合的区域较窄的情况下，成为高电阻，输出降低。
于是，本发明的目的在于提供一种层叠型热电转换元件，其能防止p型热电转换材料和n型热电转换材料直接接合的面变窄从而防止电阻值升高。
解决技术问题所采用的技术手段
为了达到上述目的，本发明所涉及的层叠型热电转换元件包括：彼此相对的第一端面和第二端面；吸热面，该吸热面定位成从所述第一端面的第一侧的端部到达所述第二端面的所述第一侧的端部；以及散热面，该散热面定位成从所述第一端面的所述第一侧的相反侧即第二侧的端部到达所述第二端面的所述第二侧的端部且与所述吸热面相对，其中，从将所述吸热面和所述散热面连结的第一侧面的一侧观察时，p型热电转换材料层和n型热电转换材料层在局部隔着绝缘层，从而交替地、且以蜿蜒的形状形成电连接并层叠，从所述第一侧面一侧观察彼此相邻的所述p型热电转换材料层和所述n型热电转换材料层的界面时，所述p型热电转换材料层和所述n型热电转换材料层直接接触的区间、与由所述绝缘层隔开的区间之间的边界点被称作绝缘层终端，从所述第一侧面一侧观察时，在所述第一端面和所述第二端面所夹着的中间部，所述绝缘层终端位于从所述吸热面或所述散热面起后退第一长度之处，从所述第一侧面一侧观察时，在最靠近所述第一端面或所述第二端面的所述界面，所述绝缘层终端位于从包含所述吸热面或所述散热面的平面起后退第二长度之处，该第二长度比所述第一长度要长。
发明效果
根据本发明，即便通过滚筒研磨从原本的立方体状态将角部切削，也能避免p型和n型热电转换材料直接接合的区域显著变窄，能防止电阻值升高。
附图说明
图1是成为层叠型热电转换元件的一般层叠体的滚筒研磨前状态的剖视图。
图2是成为层叠型热电转换元件的一般层叠体的滚筒研磨后状态的剖视图。
图3是基于本发明的实施方式1中的层叠型热电转换元件的滚筒研磨前状态的立体图。
图4是从第一侧面一侧观察基于本发明的实施方式1中的层叠型热电转换元件的剖视图。
图5是基于本发明的实施方式2中的层叠型热电转换元件的剖视图。
图6是为了得到基于本发明的实施方式1、2中的层叠型热电转换元件而形成的大型层叠体的说明图。
图7是实验中在第一组的热电转换材料片材的表面印刷了绝缘糊料后的状态的俯视图。
图8是实验中在第二组的热电转换材料片材的表面印刷了绝缘糊料后的状态的俯视图。
图9是实验中在第三组的热电转换材料片材的表面印刷了Ni糊料后的状态的俯视图。
图10是基于现有技术的层叠型热电转换元件的说明图。
图11是基于现有技术的层叠型热电转换元件的动作的说明图。
具体实施方式
若要制造层叠型热电转换元件，首先，分别以大型尺寸来形成p型热电转换材料的片材和n型热电转换材料的片材，并交替层叠，从而得到层叠体。此处“大型尺寸”是指与多个层叠型热电转换元件相当的尺寸。层叠体以称作生体的未烧制的状态切割成独立的层叠型热电转换元件的尺寸。在该时刻，为了倒角而进行滚筒研磨。之后，进行烧制。
或者，滚筒研磨和烧制的顺序也可倒过来。即，也可先将生体烧制后，为了倒角而进行滚筒掩模。
通过进行滚筒研磨，层叠体的角部被切削从而变圆。例如，通过对如图1所示的层叠体进行滚筒研磨，角部如图2所示那样被切削。尤其，在部分22a、22b中，由于角部的切削，长度23a、23b变短。即，p型和n型热电转换材料直接接合的区域的面积减小，电阻值上升。发明者着眼于上述情况而完成了本发明。
(实施方式1)
(结构)
参照图3～图4，对基于本发明的实施方式1中的层叠型热电转换材料101进行说明。在图3示出层叠型热电转换元件101的滚筒研磨前的整体状态。此处为了方便说明，显示了滚筒研磨前的状态，但实际上层叠型热电转换元件101由于受到了滚筒研磨因此所有的角具有某一程度的弧度。
本实施方式中的层叠型热电转换元件101具有：彼此相对的第一端面3和第二端面4；定位成从第一端面3的第一侧81的端部到达第二端面4的第一侧81的端部的吸热面1；定位成从第一端面3的第一侧81的相反侧即第二侧82的端部到达第二端面4的第二侧82的端部且与吸热面1相对的散热面2。层叠型热电转换元件101具有将吸热面1和散热面2连结的第一侧面5。在图4中示出从第一侧面5的一侧观察到的层叠型热电转换元件101。
从将吸热面1和散热面2连结的第一侧面5的一侧观察时，p型热电转换材料层11和n型热电转换材料层12在局部隔着绝缘层13，从而交替地、且以蜿蜒的形状形成电连接并层叠。
在层叠型热电转换元件101中，从第一侧面5的一侧观察彼此相邻的p型热电转换材料层11和n型热电转换材料层12的界面时，p型热电转换材料层11和n型热电转换材料层12直接接触的区间、与隔着所述绝缘层的区间之间的边界点被称作“绝缘层终端”。从第一侧面5的一侧观察时，在由第一端面3和第二端面4夹着的中间部，所述绝缘层终端位于从吸热面1或散热面2起后退第一长度G1之处。从第一侧面5的一侧观察时，在最靠近第一端面3或第二端面4的所述界面，所述绝缘层终端位于从包含吸热面1或散热面2的平面24a、24b起后退第二长度G2之处，第二长度G2长于第一长度G1。
(作用和效果)
在本实施方式中，绝缘层终端后退了比第一长度G1要长的第二长度G2，因此，即便通过滚筒研磨从原本的立方体状态将角部切削，也能避免p型和n型热电转换材料直接接合的区域显著变窄。因而，能防止p型热电转换材料和n型热电转换材料直接接合的面变窄，从而能防止电阻值升高。
(实施方式2)
(结构)
参照图5，对基于本发明的实施方式2中的层叠型热电转换元件102进行说明。本实施方式中的层叠型热电转换元件102与实施方式1中说明的层叠型热电转换元件101的基本结构相同，但具有以下不同点。
在本实施方式中的层叠型热电转换元件102中，从第一侧面5的一侧观察时，在第二靠近第一端面3或第二端面4的界面，所述绝缘层终端位于从吸热面1或散热面2的延长平面起后退第三长度G3之处，第三长度G3长于第一长度G1。
在图5中，第二长度G2和第三长度G3成为相同程度，但这仅仅是一个示例。作为本实施方式，可以是G2＝G3，可以是G2>G3，也可以是G2<G3。然而本实施方式中，至少G3>G1。
在本实施方式中，对第二靠近第一端面3或第二端面4的界面中的绝缘层终端的后退进行了说明，但在最靠近第一端面3或第二端面4的界面中的绝缘层终端以外所追加的进行后退的绝缘层终端不限于第二靠近第一端面3或第二端面4的界面。进一步地，到第n(n≥3)靠近第一端面3或第二端面4的界面为止，各绝缘层终端亦可后退。
(作用和效果)
在本实施方式中，不仅仅是最靠近第一端面3或第二端面4的界面中的绝缘层终端进行后退，而且其下一界面中的绝缘层终端也进行后退，因此，即便通过滚筒研磨从原本的立方体状态将角部切削，也能避免p型和n型热电转换材料直接接合的区域显著变窄。因而，能防止p型热电转换材料和n型热电转换材料直接接合的面变窄，从而能防止电阻值升高。
另外，优选为第二长度G2比第三长度G3要长。由滚筒研磨切削的分量具有在越靠近端面处越大的趋势，因此，若G2>G3，则能更适当地避免p型和n型热电转换材料直接接合的区域显著变窄。
另外，在实施方式1、2中说明的层叠型热电转换元件中，优选对p型热电转换材料层11或n型热电转换材料层12的表面进行印刷来形成绝缘层13。若是这样通过印刷来形成，则容易将绝缘层终端的位置设定于希望的位置，能简便地得到具有准确结构的层叠型热电转换元件。
(制造方法)
对制造实施方式1、2中说明的结构的层叠型热电转换元件时的制造方法的一个示例进行说明。
如图6所示，组合p型热电转换材料片材31和n型热电转换材料片材32并层叠，从而形成大型层叠体。p型热电转换材料片材31和n型热电转换材料片材32分别为具有相当于多个热电转换元件的宽广面积的片材。大型层叠体是相当于多个热电转换元件的较大尺寸的层叠体。在大型层叠体的至少厚度方向的中间部，交替层叠p型和n型。
在图6中，p型热电转换材料片材31和n型热电转换材料片材32的厚度具有较大差异。归因于两者采用了不同组成的材料，两者的电阻率不同，因此，这样可使整体元件的p型部分和n型部分的电阻值均匀。在p型和n型之间，电阻率较高的材料层形成为较厚，电阻率较低的材料层形成为较薄。
这样得到的大型层叠体的内部，包含多片以蜿蜒形状电连接的片材。
与大型层叠体的最上面和最下面重叠的p型热电转换材料片材31的面向外侧的表面上，排列并形成有与多个层叠型热电转换元件相当的外部电极或外部电极预定区域，该外部电极或外部电极预定区域用于将因温差发电而得到的电输出。
将大型层叠体分割成独立的层叠型热电转换元件的尺寸。可利用切割等公知技术来进行分割操作。这样分割得到的层叠体尚未烧制，因此，称作生体。之后，为了倒角，对生体进行滚筒研磨。然后，进行烧制。这样，得到烧制体。或者，滚筒研磨和烧制的顺序也可倒过来。即，也可先将生体烧制后，为了去毛刺而进行滚筒研磨。
(实验)
下面，说明为了验证本发明的效果而进行的实验。
作为p型热电转换材料的原材料，准备金属Ni粉末、金属Mo粉末。另一方面，作为n型热电转换材料的原材料，准备La2O3、SrCO3、TiO2。使用这些原材料，对p型、n型热电转换材料进行称量使其成为以下组成。
p型的组成如下。
Ni0.9Mo0.120wt％+(Sr0.965La0.035)TiO380wt％
n型的组成如下。
(Sr0.965La0.035)TiO3
对于n型，将纯水作为溶剂对原料粉末进行16小时的球磨混合。对得到的浆料进行干燥，之后在大气中以1300℃进行煅烧。对得到的n型粉末和p型粉末原料，分别进行5小时的球磨粉碎。对得到的粉末添加有机溶剂、粘合剂等，并进一步对其进行16小时的混合，利用刮刀法将得到的浆料成型为片材状。如此，得到p型和n型的热电转换材料片材。
另一方面，作为绝缘层材料，将Zr0.97Y0.03O2粉末、清漆、溶剂混合，利用辊磨机制作为糊料。将其称作“绝缘糊料”。将得到的多个p型和n型热电转换片材分为第一组、第二组和第三组。第一组是预定为之后位于层叠体的中间部分的组，大部分是第一组。第二组是多片p型和n型热电转换材料片材。第三组仅有2片p型热电转换材料片材。
在第一组的p型和n型热电转换材料片材上，以图7所示图案来印刷制作的绝缘糊料使其厚度成为10μm。在图7中，标记有粗线阴影的部分表示由绝缘糊料覆盖的部分。这样，在p型和n型的热电转换材料片材的表面，形成绝缘层以覆盖局部表面。
在第二组的p型和n型热电转换材料片材上，以图8所示图案来印刷所制作的绝缘糊料。与第一组相比，仅仅是俯视下的图案不同，绝缘糊料的厚度等条件相同。
第三组的p型热电转换材料片材相当于成为最外层的、预定的1对p型热电转换材料片材31x。在第三组p型热电转换材料片材31x中，不一定印刷有绝缘糊料。因而，第三组的p型热电转换材料片材中未形成绝缘层。取而代之，在第三组的p型热电转换材料片材中，以图9所示图案印刷有Ni糊料使其厚度成为10μm。在图9中，标记有细线阴影的部分表示由Ni糊料覆盖的部分。随后Ni糊料成为Ni膜。此处，将Ni膜视作为外部电极。
作为实施例1，将这些p型和n型热电转换材料片材如图6所示那样组合并层叠。在成为最上面和最下面的位置，各配置一片第三组的p型热电转换材料片材31x。在最上面和最下面附近，在与第三组的p型热电转换材料片材31x相邻并且相连的位置，层叠有适当片数的第二组热电转换材料片材，使得p型和n型交替。由第二组夹着的中间部分中，层叠有第一组热电转换材料片材使得p型和n型交替。这样将整体层叠之后，进行预压接。
预压接后的层叠体的内部结构中，成为外部电极的包含预定Ni糊料层的p型热电转换材料层的厚度为120μm、形成有绝缘层的p型热电转换材料层的厚度为30μm、形成有绝缘层的n型热电转换材料层的厚度为140μm。在元件内部形成并层叠有50对的成对p型、n型。
对切断后的层叠体，以各向同性静水压冲压法以180MPa进行压接并得到成型体。用切割锯将该成型体切断成规定大小，获得生体。
对得到的成型体，在大气中且270℃下进行脱脂。之后，在氧分压10-10～10-15MPa的还原气氛中，在1200～1300℃下进行烧制，从而得到烧制体。所印刷的Ni糊料膜被烧制并成为Ni膜。利用湿法滚筒研磨对得到的烧制体进行倒角处理。此时，滚筒研磨引起的边缘部的除去量为100μm。
之后，实施电解Ni镀覆。应形成外部电极的2个面以外的4个面进行研磨，将多余的Ni膜去除。这样制作出仅在2个面具有外部电极的层叠型热电转换元件。
作为比较例，对仅使用多个p型和n型热电转换材料片材中的第一组和第三组来组合并层叠的结构，进行相同的各工序来制作层叠型热电转换元件。
作为实施例1和比较例，各制作10个试料，并测定电阻。表1示出测定结果。
[表1]
实施例及比较例的电阻(Ω)
试料编号 实施例1 比较例
1 3.8 38
2 5.3 48
3 4.3 36
4 4.2 32
5 4.8 40
6 3.9 44
7 4.9 39
8 4.4 37
9 4.7 37
10 5.1 49
如表1所示，实施例1的试料的电阻均变低，与此不同，比较例的试料的电阻均较高，其中还有40Ω以上的电阻。
从该实验结果可知，至少在电阻方面，适用本发明的实施例1优于比较例。从而证实了下列内容：通过适用本发明，在靠近第一端面和第二端面的界面使绝缘层终端后退较多，因此即便在经过滚筒研磨后的状态下，也能将层叠型热电转换元件的电阻维持为较低，能防止绝缘不良。
此外，本次公开的上述实施方式在所有方面均为示例，并不起到限定作用。本发明的范围由权利要求的范围来表示，而并非由上述说明来表示，本发明的范围还包括与权利要求的范围等同的意思以及范围内的所有变更。
工业上的实用性
本发明能利用于层叠型热电转换元件。
标号说明
1吸热面、
2散热面、
3第一端面、
4第二端面、
5第一侧面、
11p型热电转换材料层、
12n型热电转换材料层、
13绝缘层、
14外部电极、
22a，22b部分、
23a，23b长度、
24a，24b平面、
31p型热电转换材料片材、
31x(成为最外层的)p型热电转换材料片材、
32n型热电转换材料片材、
81第一侧、
82第二侧、
90箭头、
100(基于现有技术的)层叠型热电转换元件、
101，102层叠型热电转换元件。

Claims (4)

1.一种层叠型热电转换元件，包括：
彼此相对的第一端面和第二端面；
吸热面，该吸热面定位成从所述第一端面的第一侧的端部到达所述第二端面的所述第一侧的端部；以及
散热面，该散热面定位成从所述第一端面的所述第一侧的相反侧即第二侧的端部到达所述第二端面的所述第二侧的端部且与所述吸热面相对，
其特征在于，
从将所述吸热面和所述散热面连结的第一侧面一侧观察时，p型热电转换材料层和n型热电转换材料层在局部隔着绝缘层，从而交替地、且以蜿蜒的形状形成电连接并层叠，
从所述第一侧面一侧观察彼此相邻的所述p型热电转换材料层和所述n型热电转换材料层的界面时，所述p型热电转换材料层和所述n型热电转换材料层直接接触的区间、与由所述绝缘层隔开的区间之间的边界点被称作绝缘层终端，
从所述第一侧面一侧观察时，在所述第一端面和所述第二端面所夹着的中间部，所述绝缘层终端位于从所述吸热面或所述散热面起后退第一长度之处，
从所述第一侧面一侧观察时，在最靠近所述第一端面或所述第二端面的所述界面，所述绝缘层终端位于从包含所述吸热面或所述散热面的平面起后退第二长度之处，该第二长度比所述第一长度要长。
2.如权利要求1所述的层叠型热电转换元件，其特征在于，
从所述第一侧面一侧观察时，在第二靠近所述第一端面或所述第二端面的所述界面，所述绝缘层终端位于从所述吸热面或所述散热面的延长平面起后退第三长度之处，该第三长度比所述第一长度要长。
3.如权利要求2所述的层叠型热电转换元件，其特征在于，
所述第二长度比所述第三长度要长。
4.如权利要求1至3中任一项所述的层叠型热电转换元件，其特征在于，
通过对所述p型热电转换材料层或所述n型热电转换材料层的表面进行印刷来形成所述绝缘层。
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