CN105428699B - 一种复合型结构的锂硫电池 - Google Patents
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Abstract
一种复合型结构的锂硫电池,包括依次叠合的负极、隔膜、正极,于隔膜和正极间设有阻硫复合层。阻硫复合层的作用是能够有效的阻隔多硫化锂的迁移,避免了多硫化锂与负极直接接触而发生反应,进而提高电池的循环稳定性和库伦效率,而且复合阻硫层本身能发挥容量,所以也能整体提高电池容量。
Description
技术领域
本发明涉及锂硫电池领域。
背景技术
大规模储能强烈需求和电动车的进展大大促进了大规模锂离子二次电池的发展,但是即使锂离子电池的最高理论能量密度也无法达到上述应用的要求。锂硫二次电池作为下一代锂电池,具有非常高的理论比能量密度(2600Wh.kg-1)而且价格便宜,环境友好。因此具有很好的应用前景。
目前锂硫电池取得了长足的进步,但仍有一些限制需要进一步改进。1)、放电产物多硫化物的溶解并在正负极之间穿梭使得锂硫电池循环稳定性差,远不能达到人们的实际需求。2)、硫以及硫化锂本身的绝缘性限制了电池的充分放电,影响电池的放电容量。
金属硫化物作为正极材料在第一代锂电池中也得到很好的应用,例如硫化钛,它的嵌锂/脱锂电位在1.7V和2.5V之间和锂硫电池非常接近。同时因为金属硫化物充放电过程中是嵌入脱嵌过程,不存在类似锂硫电池的固相-液相转变,所以相对锂硫电池具有更好的循环稳定性。但是单纯金属硫化物的电极理论容量并不高(相对硫来说)。所以人们尝试将硫与金属硫化物简单混合共同用于正材材料(Electrochemistry Letters,1(1)A24-A26(2012);Electrochemistry Communications 31(2013)71–75)。制备的电池具有相对好的电池性能。但是这种电池结果并没有充分利用金属硫化物的性能来提高电池的循环稳定性。
发明内容
本发明的目的是提供了一种复合型结构的锂硫电池。这种结构的锂硫电池不但能够很好的发挥锂硫电池的容量,也能保持好的循环稳定性。
一种复合型结构的锂硫电池,包括依次叠合的负极、隔膜、正极,于隔膜和正极间设有阻硫复合层。
所述的阻硫复合层位于正极和隔膜之间,由具有电化学活性的金属硫族化物制备而成;
所述的具有电化学活性的金属硫族化物化学可为以下的一种或者二种以上:TiS2,MoS2,WS2,SnS2,CdS,TaSe2,TiSe2,MoSe2,WSe2,SnSe2,CdSe,TaSe2,TiTe2,MoTe2,WTe2,SnTe2,CdTe,TaTe2。
所述的阻硫复合层中还可添加或不添加导电性好材料:石墨烯、碳纳米管、活性炭中的一种或者二种以上,以提高阻硫复合层的电化学活性,提高电池容量发挥;导电性好材料于阻硫复合层中的质量含量为0-50%。
所述负极材料为金属锂、锂合金、富锂石墨材料以及富锂硅材料中的一种或者二种以上;
所述隔膜材料为聚丙烯膜、聚乙烯膜、聚丙烯聚乙烯复合膜、玻璃纤维素膜、聚偏氟乙烯膜中的一种或者二种;
所述的正极材料为活性硫物质与导电材料复合而成;活性物质为单质硫,导电材料为炭材料或多孔金属材料;活性物质与导电材料质量比为1:50-50:1。
负极、隔膜、阻硫复合层、正极中均浸有电解质。
本发明有益效果
复合型结构的锂硫电池,于隔膜和正极间设有阻硫复合层。阻硫复合层的作用是能够有效的阻隔多硫化锂的迁移,避免了多硫化锂与负极直接接触而发生反应,进而提高电池的循环稳定性和库伦效率,而且复合阻硫层本身能发挥容量,所以也能整体提高电池容量。
附图说明
图1为本发明的复合型结构的锂硫电池结构示意图。
具体实施方式
下面通过实施例来进一步阐述本发明,而不是限制本发明。
实施例1
将1质量分数的TiS2在10质量份数的乙醇中分散均匀,并将TiS2的分散液喷涂到聚丙烯隔膜上,烘干除水备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/隔膜(含TiS2涂层)/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
对比例1
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例2
复合阻硫层制备:将1质量分数的MoS2、1质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例3
复合阻硫层制备:将1质量分数的WS2、1质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例4
复合阻硫层制备:将1质量分数的CdS、1质量分数的炭纳米管在10质量份数的乙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例5
复合阻硫层制备:将1质量分数的MoTe2、1质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例6
复合阻硫层制备:将1质量分数的TiSe2在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例7
复合阻硫层制备:将1质量分数的SnS2、0.5质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例8
复合阻硫层制备:将1质量分数的TiS2、0.2质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例9
复合阻硫层制备:将1质量分数的SnTe2、0.1质量分数的石墨烯在15质量份数的异丙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
实施例10
复合阻硫层制备:将1质量分数的WS2、0.1质量分数的石墨烯在10质量份数的乙醇中分散均匀,将上述分散液抽滤后固体成膜,烘干备用。
锂硫电池的负极是厚度为20微米的锂箔。正极采用以下方法制备:20质量份数的Super P炭、70质量份数的单质硫、10质量份数的聚偏氟乙烯(PVDF)在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的共混,涂覆到铝箔上。烘干后正极活性层中的硫含量为1.0毫克/平方厘米。电解质溶液是二(三氟甲基磺酰基)亚胺锂的溶液,溶剂为乙二醇二甲醚/二氧戊环(体积比1:1),电解液的浓度为1mol/L。将上述的组件以正极/复合阻硫层/隔膜/负极的层状结构组装在一起,并按照20微升/每平方厘米正极面积添加电解液后密封。静止1小时后,相对于正极活性物质硫的质量,分别以0.1C、1C进行电池充放电。充电的截止电压为2.8V,放电的截止电压为1.5V。进行100次循环。考察电池最初比容量,100次循环后比容量以及电池库仑效率。实验结果如表1所示。
表1
结果表明,本发明提出的具有复合型结构的锂硫电池比不同的锂硫电池具有更高的库伦效率,更高的电池容量以及更好的容量保持率,能使锂硫电池更加接近于实用化。
Claims (4)
1.一种复合型结构的锂硫电池,包括依次叠合的负极、隔膜、正极,其特征在于:于隔膜和正极间设有阻硫复合层;所述的阻硫复合层位于正极和隔膜之间,由具有电化学活性的金属硫族化物制备而成;所述的具有电化学活性的金属硫族化物化学式为以下的一种或者二种以上: TiS2, MoS2, WS2, SnS2, CdS, TaSe2, TiSe2, MoSe2,WSe2, SnSe2, CdSe,TaSe2, TiTe2, MoTe2, WTe2, SnTe2, CdTe,TaTe2。
2.按照权利要求 1 所述的锂硫电池,其特征在于:所述的阻硫复合层中还可添加或不添加导电性好材料:石墨烯、碳纳米管、活性炭中的一种或者二种以上,以提高阻硫复合层的电化学活性,提高电池容量;导电性好材料于阻硫复合层中的质量含量为 0-50%。
3.按照权利要求 1 所述的锂硫电池,其特征在于:所述负极材料为金属锂、锂合金、富锂石墨材料以及富锂硅材料中的一种或者二种以上;所述隔膜材料为聚丙烯膜、聚乙烯膜、聚丙烯聚乙烯复合膜、玻璃纤维素膜、聚偏氟乙烯膜中的一种或者二种;所述的正极材料为活性硫物质与导电材料复合而成;活性物质为单质硫,导电材料为炭材料或多孔金属材料;活性物质与导电材料质量比为 1:50-50:1。
4.按照权利要求 1 所述的锂硫电池,其特征在于:负极、隔膜、阻硫复合层、正极中均浸有电解质。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
GR01 | Patent grant | ||
GR01 | Patent grant |