CN105009352B - 液式铅蓄电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种难以发生渗透短路，并且再生充电接受性也优异的液式铅蓄电池。一种液式铅蓄电池，其具备：保持负极活性物质的负极板、保持正极活性物质的正极板、以及浸渍这些电极板的可流动的电解液，上述电解液的利用率为75％以上，使得上述电解液中的碱金属离子或碱土金属离子的浓度为0.07～0.3mol/L，化成后的上述负极活性物质的细孔容积为0.08～0.16mL/g。

Description

液式铅蓄电池
技术领域
本发明涉及适合于怠速停止车等的液式铅蓄电池。
背景技术
近来，伴随着对环境问题的关心的提高、原油价格的暴涨等，对汽车也进行各种燃料消耗改善技术的开发。其中之一，可举出在制动器制动时将动能变换为电能并将其储存于电池而利用的再生能量的利用。而且，怠速停止车(IS车)中，由于需要从电池供给IS时的电负荷，以及发动机的再启动次数多，因此与以往的发动机车相比放电量变多。因此，以短时间接受更多的再生能量对于电池而言成为重要的特性。一般而言，越是低的充电状态，即所谓的部分充电状态(PSOC(Partial State of Charge))，再生充电接受性能越高。因此，需要再生能量的接受性能的电池大多在PSOC控制下使用。
如上所述，IS车用电池与以往的发动机车用相比放电量多，此外，由于在PSOC控制下使用，因此与以往的电池相比需要耐久性更优异。作为提高耐久性的方法，一般增加正、负极的活性物质量。然而，若增加活性物质，则与其相对的电解液体量减少，因此放电时电解液的浓度变得容易下降。若电解液的浓度下降，则铅和硫酸铅的溶解度变大，铅发生离子化而容易从电极板溶出，其在下次的充电时生长成针状结晶而贯通间隔件，容易发生达到短路的渗透短路。
然而，铅蓄电池中，若反复进行充放电，则在放电时生成水，充电时生成浓硫酸。而且，浓硫酸与水相比比重大、容易沉降至下部，因此产生电解液(硫酸)浓度在上下不同的成层化的现象。以往的发动机车在行驶时被过充电，因此通过由此时从正和负极板产生的氧和氢气产生的电解液的搅拌作用来缓和成层化。然而，在PSOC控制下，在减速时被充电，因此充电时间极短，持续充电不足的状态，所以没有体现出由氧和氢气产生的电解液的搅拌作用，容易发生成层化(专利文献1)。若发生成层化，则上部的电解液浓度下降，因此容易产生在单元上部的渗透短路。
如上所述，IS车用的液式铅蓄电池从设计上的理由(相对于电解液体量，活性物质量多)和使用上的理由(容易成层化)出发，与以往的电池相比容易发生渗透短路。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2010-170939号公报
专利文献2：日本特开2002-260714号公报
专利文献3：日本特开平8-64226号公报
发明内容
近年，为了应对高容量化和高输出功率化的需要，有时采用使电极板张数增加的对策。若如此增加电极板张数，则电极板相对于电解槽内的空间所占的比例增加，因此作为结果，电解液的液体量变少，电解液的利用率变高。
本发明的发明人等进行了研究，结果确认了在PSOC控制下使用的液式铅蓄电池的渗透短路在电解液的液体量少、电解液的利用率高的情况下显著。
以往，已知若在电解液中添加碱金属、碱土金属的盐，则可以防止铅离子从电极板的溶出，对抑制渗透短路有效(专利文献2)。然而，也已知若在电解液中添加碱金属、碱土金属的盐，则充电接受性显著下降(专利文献3)。另外，若在电解液中添加碱金属、碱土金属的盐，则可以防止铅离子从电极板的溶出，另一方面，充电接受性下降是因为碱金属离子、碱土金属离子具有增大硫酸离子与铅离子的相互作用的功能而充电反应难以进行。
本发明鉴于这种现状，旨在提供一种难以发生渗透短路，并且再生充电接受性也优异的液式铅蓄电池。
如上所述，若电解液中含有碱金属离子、碱土金属离子，则虽然能够防止渗透短路，但充电接受性下降，而在PSOC控制下使用的液式铅蓄电池为深放电，因此若再生充电接受性下降，则立即陷入充电不足，对电池寿命产生不良影响。针对于此，本发明的发明人发现，若减小负极电极材料的细孔容积，则能够防止再生充电接受性的下降，从而完成了本发明。
即，本发明所涉及的液式铅蓄电池是具备保持负极电极材料的负极板、保持正极电极材料的正极板、以及浸渍这些电极板的可流动的电解液，上述电解液的利用率为75％以上的液式铅蓄电池，其特征在于，上述电解液中的碱金属离子或碱土金属离子的浓度为0.07～0.3mol/L，上述负极电极材料的细孔容积为0.08～0.16mL/g。应予说明，“电解液的利用率”是指从由单电池内的液量和浓度测定的硫酸根量求出液体理论容量(硫酸根量(g)/3.657)，用所得的液体理论容量去除有效20小时率容量而求出的值(％)。
本发明中，优选正极板被间隔件包入。
此外，本发明所涉及的液式铅蓄电池的使用方法的特征在于，在部分充电状态下使用上述液式铅蓄电池。应予说明，部分充电状态(PSOC)是指基本上充电状态小于100％的情况，但即使是在部分充电状态下使用的铅蓄电池，也有通过进行恢复充电而充放电收支暂时成为100％以上的情况。此外，本发明优选为车辆的启动用途。
本发明是由上述构成形成的，因此可以提供一种难以发生渗透短路，并且再生充电接受性也优异的液式铅蓄电池。
附图说明
图1是表示耐渗透短路性试验的结果的图。
图2是表示再生充电接受性试验的结果的图。
图3是表示低温高率放电试验的结果的图。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行详述。
本发明所涉及的液式(弯曲形)铅蓄电池例如具备由以铅为活性物质的主成分的负极板、以二氧化铅为活性物质的主成分的正极板、以及夹在这些电极板之间的多孔性的间隔件构成的电极板组，是该电极板组浸渍于以稀硫酸为主成分的可流动的电解液中而成的。
上述负极板具备由Pb-Sb系合金、Pb-Ca系合金等构成的格子体，是通过对该格子体填充糊状的负极活性物质(负极电极材料)而形成的。另一方面，上述正极板在为糊的形式时，与负极板同样地形成，但是在为金属包层的形式时，是通过在由玻璃纤维等构成的管与铅合金制的芯金之间填充正极活性物质(正极电极材料)而形成的。它们的各构成部件可以根据目的·用途而适当地从公知的部件中选择使用。此外，上述负(正)极活性物质为含有添加剂的物质，相当于从负(正)电极板除去了格子体而得的物质。
本发明所涉及的液式铅蓄电池作为车辆的启动用途而以PSOC使用。如此以PSOC使用的本发明所涉及的液式铅蓄电池的充电状态(SOC(State of Charge))被控制成维持在例如70～90％。但是，因车的行驶方法、电池状态而受到影响，因此也有可能SOC被置于70～90％的范围外的状态下。
本发明所涉及的液式铅蓄电池优选电解液的利用率为75～85％。若电解液的利用率小于75％，则相对于电解液，活性物质的量少，因此容量和输出功率变得不充分，难以应用于怠速停止车。另一方面，若电解液的利用率大于85％，则活性物质的利用率变得极其差，得不到充分的低率和高率放电容量。应予说明，“电解液的利用率”是指从由单电池内的液体量和由浓度测定的硫酸根量求出液体理论容量(硫酸根量(g)/3.657)，用所得的液体理论容量去除有效20小时率容量而求出的值(％)。一般而言，控制阀式铅蓄电池的电解液的利用率为90％左右。此外，“有效20小时率容量”是指将以JIS规定的5小时率容量试验的5小时率电流I5替换成20小时率电流I20来进行试验而测定的值。而且，上述电解液的利用率和有效20小时率容量是从由JIS D 5301(2006)所规定的恒定电流充电法1或2进行满充电的状态的电池求出的值。
本发明中使用的电解液含有0.07～0.3mol/L的浓度的碱金属离子或碱土金属离子。若电解液中含有碱金属离子或碱土金属离子，则能够防止渗透短路，但是小于0.07mol/L时，浓度过低而无法充分得到渗透短路防止效果。另一方面，若大于0.3mol/L，则再生充电接受性的下降变得显著，即使如下述那样提高负极活性物质密度，也无法恢复再生充电接受性。优选为0.1～0.3mol/L。
作为上述碱金属和碱土金属，没有特别限定，例如，可举出Na、K、Li、Rb、Cs、Be、Mg、Ca、Sr、Ba等，其中，从性能、成本等出发，优选为Na。
上述碱金属离子、碱土金属离子例如可以以硫酸盐、硼酸盐的形式添加于电解液中。尤其是若将上述碱金属离子、碱土金属离子以硫酸盐的形式添加于电解液中，则即使因深放电使来自电解液中的稀硫酸的硫酸离子耗尽而不足，来自碱金属、碱土金属的硫酸盐的硫酸离子也对电解液赋予导电性，因此可以将电解液的电阻抑制为较低而抑制充电恢复性能的下降。此外，通过提高硫酸离子浓度，可以抑制电解液中的硫酸铅的溶解，因此从防止渗透短路的观点出发也是有效的。另外，作为对负极活性物质糊料的添加材料的木质素中通常含有钠，因此电解液中的钠离子也含有来自该木质素的钠离子。
本发明中使用的负极活性物质是通过水银压入法测定的化成后的细孔容积为0.08～0.16mL/g的负极活性物质。若提高负极活性物质的密度(减小细孔容积)，则负极活性物质粒子间的电阻变小，电子的接受变得容易，因此可以使再生充电接受性提高，但是若细孔容积小于0.08mL/g，则低温高率放电性显著下降，并且负极活性物质糊料变得过硬，难以填充至格子体。另一方面，若细孔容积大于0.16mL/g，则负极活性物质粒子间的间隙过多，负极活性物质粒子间的电阻无法充分地小。优选为0.08～0.12mL/g。
本发明中，正极板优选通过包封方式用间隔件包入。铅蓄电池根据必要的性能要求，适当地设定正极板和负极板的数量。搭载于发动机车的液式铅蓄电池大多设置成与正极板相比负极板多一张，在过充电时正极格子体的端部伸长，因此若将正极板以间隔件包入，则有时间隔件会破损。因此，通常，将负极板以间隔件包入。然而，在PSOC控制下使用时，不会过充电而不会产生这样的问题，因此负极板被设为与正极板相比多时，将比负极板张数少的正极板以间隔件包入时，在成本方面较为有利。
实施例
以下，举出实施例而更详细地说明本发明，但本发明不仅限定于这些实施例。
(1)供试电池
使用M-42型(社团法人电池工业会标准SBA S 0101：2006)的电池，使电解液中的钠离子浓度(以下称为Na浓度)和负极活性物质(化成后)的细孔容积(以下称为NAM细孔容积)变化，且调整活性物质和电解液量，以使得电解液的利用率分别成为75％、80％、85％，将其作为供试电池。各规格的电池各使用10个。应予说明，NAM细孔容积是通过水银压入法进行测定的。
(2)试验条件
(2-1)耐渗透短路性试验和低温高率放电试验
对供试电池，将以下(a)～(e)的工序反复进行5个循环后，将供试电池解体，确认有无渗透短路。
(a)5小时率放电：6.4A，终止电压10.5V
(b)40℃灯放电：连接10W灯×14天
(c)40℃放置：14天
(d)恒定电压充电：16V×24小时
(e)-15℃低温高率放电试验：150A，终止电压6.0V
(2-2)再生充电接受性试验
对供试电池进行以下(a)～(c)的工序，测定第5秒的充电电流。
(a)SOC的调整
从完全充电状态(SOC100％的状态)以6.4A(0.2CA)放电0.5小时(SOC90％的状态)
(b)休止：12小时
(c)充电
充电电压：14.4V
最大电流：100A
充电时间：5秒
温度：25℃
(3)试验结果
(3-1)耐渗透短路性试验
耐渗透短路性试验的结果示于图1的图表。应予说明，耐渗透短路性试验中使用NAM细孔容积为0.12mL/g的供试电池。
如图1的图表所示，电解液中的Na浓度越高，越会抑制渗透短路的发生，电解液中的Na浓度为0.07mol/L时，未发生渗透短路。此外，电解液的利用率越大，越容易发生渗透短路。此外，虽然省略了数据，但渗透短路的发生的容易性不取决于NAM细孔容积。
(3-2)再生充电接受性试验
再生充电接受性试验的结果示于下述表1和图2的图表。另外，再生充电接受性试验中使用了电解液的利用率为80％的供试电池，虽然省略了数据，但电解液利用率为75％、85％时也可得到同样的趋势。
如表1和图2的图表所示，若为与以往品同等的NAM细孔容积(0.20mL/g左右)且将Na浓度从0.07mol/L提高至0.3mol/L，则再生充电接受性约下降20％。
另一方面，细孔容积越小，再生充电接受性越提高，NAM细孔容积为0.16mL/g以下时，即使将Na浓度从0.07mol/L提高至0.1mol/L，也可得到与最接近于以往品的No.1的供试电池同等以上的再生充电接受性能。
此外，若NAM细孔容积为0.16mL/g，则即使将Na浓度从0.07mol/L提高至0.3mol/L，也可以将再生充电接受性的下降抑制在90％左右，进而，若NAM细孔容积为0.12mL/g以下，则即使Na浓度为0.3mol/L，也可得到与最接近于以往品的No.1的供试电池同等以上的再生充电接受性能。然而，可知若将Na浓度提高至0.4mol/L，则再生充电接受性的下降显著，如果不使NAM细孔容积达到0.10mL/g以下，则无法得到与No.1的供试电池同等的再生充电接受性能，从成本方面出发也有很大的不利。
与此相对，若NAM细孔容积大于0.16mL/g，则再生充电接受性的下降显著，另一方面，若小于0.08mL/g，则如下所述，低温高率放电性显著下降，并且负极活性物质糊料变得过硬而难以填充至格子体。
[表1]
(3-3)低温高率放电试验
低温高率放电试验的结果示于下述表2和图3的图表。应予说明，低温高率放电试验中使用Na浓度为0.07mol/L且电解液的利用率为80％的供试电池。此外，表2和图3的图表中的低温高率放电持续时间是以将NAM细孔容积为0.20mL/g的供试电池的持续时间设为1的相对值表示的。
如表2和图3的图表所示，NAM细孔容积为0.08～0.20mL/g时，低温高率放电持续时间几乎没有变化，但在小于0.08mL/g时，急剧下降。此外，虽然省略了数据，但低温高率放电持续时间不依赖于Na浓度。
[表2]
NAM细孔容积(mL/g) 低温高率放电持续时间
0.20 1
0.18 1.015
0.16 1.02
0.14 1.02
0.12 1.02
0.10 1.01
0.08 1
0.06 0.96
0.04 0.87

Claims (4)

1.一种液式铅蓄电池，具备：保持负极电极材料的负极板、保持正极电极材料的正极板、以及浸渍这些电极板的可流动的电解液，所述电解液的利用率为75％～85％，其特征在于，
所述电解液的利用率是指从由单电池内的液体量和由浓度测定的硫酸根量求出液体理论容量，即，硫酸根量/3.657，其中，硫酸根量的单位为g，用所得的液体理论容量去除有效20小时率容量而求出的以％计的值，
所述有效20小时率容量是指将以JIS规定的5小时率容量试验的5小时率电流I5替换成20小时率电流I20来进行试验而测定的值，
所述电解液的利用率和所述有效20小时率容量是从由2006年的JIS D 5301所规定的恒定电流充电法1或2进行满充电的状态的电池求出的值，
所述电解液中的碱金属离子或碱土金属离子的浓度为0.07～0.3mol/L，
所述负极电极材料的细孔容积为0.08～0.16mL/g。
2.如权利要求1所述的液式铅蓄电池，其中，所述正极板被间隔件包入。
3.一种液式铅蓄电池的使用方法，其特征在于，在部分充电状态下使用权利要求1或2所述的液式铅蓄电池。
4.如权利要求3所述的液式铅蓄电池的使用方法，其特征在于，所述液式铅蓄电池用于车辆的启动。
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