CN105006594A - 一种高稳定性锂离子电池电解液 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高稳定性锂离子电池电解液，包括六氟磷酸锂、非水溶剂、添加剂及电解液稳定剂；所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮中的任意一种及以上。本发明提供的电解液稳定剂由于P/N原子具有孤电子对，少量添加到电解液中呈现较弱的路易斯碱性，能与PF5形成六配体的配合物，降低PF5的路易斯酸性和反应活性，很好地抑制了PF5与电解液中微量杂质反应引起的色度上升；同时，此类稳定剂与石墨负极兼容性好，添加到电解液中可以在电极表面反应成膜，提高锂离子电池循环性能。

Description

一种高稳定性锂离子电池电解液
技术领域
本发明涉及锂离子电池领域，本发明具体涉及一种高稳定性锂离子电池电解液。
背景技术
锂离子电池具有比能量高、电压高、循环寿命长、环境友好等优势，被广泛应用于数码、储能、动力、军用航天和通讯设备等领域。
电解液作为锂离子电池的重要组成部分，在电池正负极之间起传输电荷的作用，对电池的容量发挥性能、循环性能和高低温性能至关重要。六氟磷酸锂作为目前唯一商业化大量使用的电解质锂盐，具有溶解性能好、电导率高、成膜性能佳、钝化铝集流体、电化学窗口宽等综合优点。
然而，六氟磷酸锂热稳定性较差，容易发生以下分解反应：LiPF6→LiF+PF5，生成的五氟化磷化学性质活泼，能与电解液中微量存在的质子杂质发生反应，容易引起电解液酸度和色度的快速上升，恶化电解液品质、降低电池容量和循环性能。
目前行业中普遍使用烃基亚磷酸酯类化合物作为电解液稳定剂，添加量一般在几百ppm左右。虽然此类添加剂有助于抑制电解液色度的上升，但是其与石墨负极兼容性差，在微量添加的情况下也会恶化电池长循环性能。因此，急需开发出一类环境友好、兼顾改善循环性能和稳定色度功能的电解液稳定剂。
发明内容
本发明的首要目的在于克服现有技术的缺点与不足，提供一种高稳定性锂离子电池电解液。
为了实现上述目的，本发明通过以下技术方案来实现：
一种高稳定性锂离子电池电解液，包括六氟磷酸锂、非水溶剂、添加剂及电解液稳定剂；所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮中的任意一种及以上。
所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺两种化合物按摩尔数1:0.5-8的组合。
所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮三种化合物按摩尔数1:0.5-8：0.3-5的组合。
所述电解液稳定剂添加量占锂离子电池电解液总质量的0.05%~3.0%。
所述六氟磷酸锂添加量占锂离子电池电解液总质量的10.0%~20.0%。
所述非水溶剂选自以下成分中的两种或两种以上：碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯。
所述添加剂为以下成分中的一种或多种：碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、氟代苯、丁二腈、己二腈。
所述添加剂添加量占锂离子电池电解液总质量的3.0%~15.0%。
本发明的优点在于：
本发明提供的电解液稳定剂由于P/N原子具有孤电子对，少量添加到电解液中呈现较弱的路易斯碱性，能与PF5形成六配体的配合物，降低PF5的路易斯酸性和反应活性，很好地抑制了PF5与电解液中微量杂质反应引起的色度上升；同时，此类稳定剂与石墨负极兼容性好，添加到电解液中可以在电极表面反应成膜，提高锂离子电池循环性能。
具体实施方式
下面通过示例性的实施例对本发明进行进一步的阐述；但本发明的范围不应局限于实施例的范围，任何不偏离本发明主旨的变化或改变能够为本领域的技术人员所理解，都在本发明的保护范围以内。
实施例1
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EMC：DEC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的稳定剂和添加剂：0.5wt%三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、3.0wt%氟代碳酸乙烯酯、2.0wt%1,3-丙烷磺酸内酯，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为12.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到实施例1的锂离子电池电解液。
实施例2
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EMC：DMC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的稳定剂和添加剂：1.0wt% N，N-二甲基丙酰胺、4.0wt%氟代碳酸乙烯酯、2.0wt%己二腈，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为13.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到实施例2的锂离子电池电解液。
实施例3
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EP：DEC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的稳定剂和添加剂：0.3wt%N-甲基-2-吡咯烷酮、2.0wt%硫酸乙烯酯，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为15.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到实施例3的锂离子电池电解液。
对比例1
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EMC：DEC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的添加剂： 3.0wt%氟代碳酸乙烯酯、2.0wt%1,3-丙烷磺酸内酯，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为12.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到对比例1的锂离子电池电解液。
对比例2
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EMC：DMC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的添加剂： 4.0wt%氟代碳酸乙烯酯、2.0wt%己二腈，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为13.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到对比例2的锂离子电池电解液。
对比例3
在充满氩气的手套箱（水分<10ppm）中，按照EC：EP：DEC=1:1:1（质量比）配制混合液，然后依次加入以下电解液质量比的添加剂： 2.0wt%硫酸乙烯酯，最后向混合液中缓慢加入占电解液质量比为15.0wt%的六氟磷酸锂，搅拌均匀后得到对比例3的锂离子电池电解液。
电解液储存色度测试：
将上述实施例1~3和对比例1~3制备的锂离子电池电解液分别装到进口密封铝瓶中，铝瓶用铝塑膜抽真空封装，6个样品同时置于设定温度为60℃的恒温箱中储存，分别在储存前、储存3天/6天/10天后在手套箱中取样检测电解液色度值，色度测定方法采用铂-钴比色法，色度单位为Hazen，检测结果如表1所示：
时间 储存前 3天 6天 10天
实施例1 <10 <10 10~20 20
实施例2 <10 10 10~20 20
实施例3 <10 10 10~20 20~30
对比例1 <10 30 60 >100
对比例2 <10 30~40 >60 >100
对比例3 <10 30~40 60 >100
表1
4.35V电池45℃充放电循环测试：
将上述实施例1~3和对比例1~3制备的锂离子电池电解液分别注入到4.35V的石墨/LiCoO2电池中进行45℃充放电循环测试（1C/1C），测试结果如表2所示：
测试指标 电池首次容量/mAh 电池200周次容量/mAh 200周次容量保持率 电池内阻增加率/% 电池厚度膨胀率/%
实施例1 1420 1267 89.2 9.8 2.5
实施例2 1435 1251 87.2 10.3 3.1
实施例3 1408 1243 88.3 8.7 3.9
对比例1 1425 1005 74.7 32.5 10.9
对比例2 1430 1013 73.6 30.6 12.5
对比例3 1415 998 73.4 39.8 13.8
表2
由表1可以看出：相比较对比例1~3，向电解液中添加本发明中的任意一种电解液稳定剂，都可以显著抑制电解液在60℃环境储存过程中的色度上升，改善电解液品质。
由表2可以看出：相比较对比例1~3，向电解液中添加本发明中的任意一种电解液稳定剂，电池循环容量保持率明显地提升，电池的循环性能得到有效提高。
因此，本发明提供的电解液稳定剂添加到锂离子电池电解液中，既能达到稳定电解液色度的作用，又能改善电池循环性能。
以上是针对本发明的可行实施例的具体说明，但该实施例并非用于限制本发明的专利范围，凡未脱离本发明技术精神所为的等效实施或变更，均应包含于本发明的专利范围之内。

Claims (8)

1.一种高稳定性锂离子电池电解液，包括六氟磷酸锂、非水溶剂、添加剂及电解液稳定剂；所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮中的任意一种及以上。
2.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺两种化合物按摩尔数1:0.5-8的组合。
3.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述电解液稳定剂为三（三甲基硅烷）亚磷酸酯、N，N-二甲基丙酰胺、N-甲基-2-吡咯烷酮三种化合物按摩尔数1:0.5-8：0.3-5的组合。
4.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述电解液稳定剂添加量占锂离子电池电解液总质量的0.05%~3.0%。
5.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述六氟磷酸锂添加量占锂离子电池电解液总质量的10.0%~20.0%。
6.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述非水溶剂选自以下成分中的两种或两种以上：碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、γ-丁内酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯。
7.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述添加剂为以下成分中的一种或多种：碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、氟代苯、丁二腈、己二腈。
8.根据权利要求1所述的高稳定性锂离子电池电解液，所述添加剂添加量占锂离子电池电解液总质量的3.0%~15.0%。
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