CN112216868A - 一种非水电解液以及使用其的非水系电解液电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种非水电解液及使用其的非水系电解液电池，所述非水电解液包括添加剂，所述添加剂包括如下式Ⅰ所示的盐。本发明的非水电解液中由于使用了式I所示的盐作为添加剂，可以解决目前锂离子电池非水电解液循环性能差、容量保持率低，高温时产气的问题。该电解液可以形成优良的固体电解质界面膜，使其电池具备更好的高温性能和循环寿命，进一步确保锂离子电池的安全性能。

Description

一种非水电解液以及使用其的非水系电解液电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，更具体涉及一种非水电解液及使用其的非水系电解液电池。
背景技术
锂离子电池在工业和民用方面应用越来越广泛，但是在实际应用中锂离子电池的能量密度，循环寿命等越来越无法满足现代需求；在此背景下，高电压、高能量密度体系成为锂离子电池的研究热点。目前高能量密度可以从高镍体系匹配硅碳负极着手，但是硅碳负极膨胀率比较大，导致SEI膜不断重复形成，过度消耗电解液中的电解质及成膜添加剂，导致其在循环及首效方面表现较差。新发展的高能量、高电压体系的锂离子电池就需要有与之匹配的电解液，可以有效抑制负极的膨胀，形成稳定的SEI膜，保证其循环性能稳定；但是，目前锂离子电池电解液在高电压下易分解，电池的循环性能明显下降，高温存储产气，存在严重的安全隐患。
WO2020149199A1公开了一种二次电池，其具有：电解质溶液；包含能够在电解质溶液中嵌入或脱嵌阴离子的正极活性材料的正极；负电极，其包含能够嵌入或脱嵌电解质溶液中的阳离子的负电极活性材料；以及将正电极和负电极彼此分离的分离器。对该二次电池进行使用由含有磷化合物的非水电解质溶液构成的第一电解质溶液，降低负极电位的处理，其中所述磷化合物为
Figure BDA0002712807070000021
n表示1到10之间的整数，其循坏稳定性并未进行考察，而且耐高温容量保持率也有待进一步提高。
因此，在本领域，对于开发更多能够提高电池循环性能的电解液是具有重要意义的。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种非水电解液及使用其的非水系电解液电池。本发明的非水电解液可以解决目前锂离子电池非水电解液循环性能差、容量保持率低，高温时产气的问题，进一步提高锂离子电池的电化学性能和安全性。特别的，所述的非水电解液制成的高电压、高能量密度锂离子电池中，对电池的正极起到了重要的保护作用。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
一方面，本发明提供一种非水电解液，所述非水电解液包括添加剂，所述添加剂包括如下式Ⅰ所示的盐：
Figure BDA0002712807070000022
其中M选自Li、Na、K或Cs中的任意一种，R1和R2独立地选自含有活性位点的胺基团或含有活性位点的硅氧基团。
本发明的非水电解液中由于使用了式I所示的盐作为添加剂，使得电解液的循环性能好、容量保持率高，能够解决高温时产气的问题，应用该电解液的锂电池拥有良好的固体电解质膜，热稳定性和化学稳定性。
在本发明中所述活性位点指的是可以发生亲电取代反应的基团或化学键，例如可以为碳碳双键、碳碳三键、酮基、硅烷基等。
优选地，R1和R2各自独立地选自如下基团中的任意一种：
Figure BDA0002712807070000031
Figure BDA0002712807070000032
其中
Figure BDA0002712807070000033
代表基团的连接位置。
优选地，所述式Ⅰ所示的盐选自S01-S11所示盐中的一种或至少两种的组合：
Figure BDA0002712807070000041
其中M选自Li、Na、K或Cs中的任意一种。
优选地，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述式Ⅰ所示的盐的含量为0.01～20％，例如0.01％、0.05％、0.1％、0.5％、1％、2％、3％、4％、5％、6％、7％、8％、9％、10％、11％、12％、13％、14％或15％，优选0.01～10％。
优选地，所述非水电解液还包括其他添加剂，所述其他添加剂包括碳酸乙烯亚乙酯、三(三甲基硅基)磷酸酯、三(三甲基硅基)硼酸酯、三(三甲基硅基)亚磷酸酯、三烯丙基磷酸酯、三丙炔基磷酸酯、甲烷二磺酸亚甲酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、六亚甲基二异氰酸酯、丁二腈、己二腈、丁二酸酐、1-丙基磷酸酐、1,3-丙烷磺酸内酯、联苯、环己基苯、氟苯或1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述其他添加剂的含量为0.01％～15％，例如0.03％、0.05％、0.08％、0.1％、0.5％、0.8％、1％、2％、3％、5％、7％、9％、10％、12％或15％等。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中溶剂为非质子型有机溶剂。
优选地，所述非质子型有机溶剂选自丙酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、乙酸丙酯、丁酸丁酯、乙腈、碳酸甲丙酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、环丁砜、四氢呋喃、乙二醇二甲醚、1,3-二氧戊环、碳酸丙烯酯、乙酸乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯或碳酸乙烯酯中的一种或至少两种的组合。
优选地，以所述非水电解液总质量为100％计，所述非质子型有机溶剂含量为45％～99.97％，例如48％、50％、53％、55％、60％、65％、70％、75％、80％、85％、90％、95％、99％等。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中电解质为锂盐，所述锂盐选自六氟磷酸锂、双氟代磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、二氟双草酸磷酸锂、二氟草酸磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸磷酸锂、四氟硼酸锂、碘化锂、四氟草酸磷酸锂或双四氟磷酰亚胺盐中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，以所述非水电解液总质量为100％计，所述锂盐的含量为0.01％～20％，例如0.03％、0.05％、0.08％、0.1％、0.5％、0.8％、1％、2％、3％、5％、7％、9％、10％、12％、15％、18％或20％等。
另一方面，本发明提供一种非水系电解液电池，其特征在于，所述非水系电解液电池包括如上所述的非水电解液。
优选地，所述非水系电解液电池为锂离子电池。
应用本发明所述电解液的锂电池拥有优异的电化学稳定性，本发明所述添加剂在锂离子电池中高温存储时抑水及抑制产气，捕捉电池中的HF，循环时容量保持率高。特别的，所述的非水电解液制成的高电压、高能量密度锂离子电池中，对电池的正负极起到了重要的保护作用。
在本发明中，所述锂离子电池包括电池壳体、电芯和所述的锂离子电池非水电解液，所述电芯和电解液密封在电池壳体内，所述电芯包括可嵌入及脱嵌锂的正极、可嵌入及脱嵌锂的负极，以及设置在正极和负极之间的隔膜或固态电解质层。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明的非水电解液中由于使用了式I所示的盐作为添加剂，可以解决目前锂离子电池非水电解液循环性能差、容量保持率低，高温时产气的问题。该电解液可以形成优良的固体电解质界面膜，使其电池具备更好的高温性能和循环寿命，进一步确保锂离子电池的安全性能。应用本发明电解液所制作的锂电池具有循环保持率高的优点，且高温储存7天后，容量保持率在85.4％以上，容量恢复率在90.1％以上，厚膨胀率在9.8％以下，厚膨胀率远远低于对比例，25℃循环300次容量保持率在93.9％以上。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
(1)电解液的配制：电解液在手套箱中配制，将电池级有机溶剂碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙烯酯(EMC)、碳酸丙烯酯(PC)按照质量比2:7:1(以100wt％计)混合均匀后，将充分干燥的12.5wt％的LiPF6加入上述有机溶剂，加入0.01wt％的具有结构式I的S01化合物，M选用Li，再加入1.5wt％的碳酸亚乙烯酯(VC)及2wt％的1,3-丙磺酸内酯(PS)，配制成非水锂离子电池电解液，所述非水电解液的总重量为100wt％。
(2)锂离子电池的制备：将正极活性物质(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)作为正极片；将硅碳材料制作为负极片；以聚丙烯作为隔膜，采用本实施例的非水电解液，采用本领域常规方法做成软包电池。下述实施例和对比例中制备锂离子电池的方法与此相同。
实施例2-11以及对比例1-4
实施例2-11以及对比例1-4中，除了结构式I化合物的形式及含量、添加剂及锂盐的含量不同以外，其他均与实施例1相同。具体如表1所示。
表1
Figure BDA0002712807070000071
Figure BDA0002712807070000081
将实验例1-11与对比例1-4分别进行高温储存性能及循环性能的测试，测试指标及测试方法如下：
(1)高温储存性能：将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充电至4.4V(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/硅碳)，截止电流为0.02C，再用1C恒流放电至3.0V，测量电池的初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.4V，截止电流为0.01C，测量电池的初始厚度，然后将电池在60℃储存7天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充电至4.4V，截止电池为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V，测量恢复容量。
容量保持率，容量恢复率，厚度膨胀的计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量×100％
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量×100％
电池厚度膨胀率(％)＝(7天后的厚度-初始厚度)/初始厚度*100％
(2)循环性能：以0.05C的电流恒流充电16h；采用蓝电测试柜，将电池置于25℃环境下，以0.5C对电池进行充放电循环测试，电压范围为3～4.4V(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/硅碳)。如此充/放电循环后，计算第300周的循环后容量的保持率，以评估其低温循环性能。25℃循环300次后容量保持率计算公式如下：
容量保持率＝(第300次循环后的放电容量/首次放电容量)×100％。
测试的结果如表2所示。
表2
Figure BDA0002712807070000091
Figure BDA0002712807070000101
通过对上述实施例制备出的锂电池进行循环性能和高温储存性能的测试，发现应用本发明电解液所制作的锂电池具有循环保持率高的优点，且高温储存7天后，容量保持率在85.4％以上，容量恢复率在90.1％以上，厚膨胀率在9.8％以下，厚膨胀率远远低于对比例，25℃循环300次容量保持率在93.9％以上，远高于对比例。因此本发明的电解液应用于锂离子电池中，大大提高了锂离子电池的高温性能，循环稳定性和安全性能。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的非水电解液及使用其的非水系电解液电池，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (10)

1.一种非水电解液，其特征在于，所述非水电解液包括添加剂，所述添加剂包括如下式Ⅰ所示的盐：
Figure FDA0002712807060000011
其中M选自Li、Na、K或Cs中的任意一种，R1和R2独立地选自含有活性位点的胺基团或含有活性位点的硅氧基团。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，R1和R2各自独立地选自如下基团中的任意一种：
Figure FDA0002712807060000012
Figure FDA0002712807060000013
其中
Figure FDA0002712807060000014
代表基团的连接位置。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，所述式I所示的盐选自S01-S11所示盐中的一种或至少两种的组合：
Figure FDA0002712807060000021
其中M选自Li、Na、K或Cs中的任意一种。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的非水电解液，其特征在于，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述式Ⅰ所示的盐的含量为0.01～20％。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的非水电解液，其特征在于，所述非水电解液还包括其他添加剂，所述其他添加剂包括碳酸乙烯亚乙酯、三(三甲基硅基)磷酸酯、三(三甲基硅基)硼酸酯、三(三甲基硅基)亚磷酸酯、三烯丙基磷酸酯、三丙炔基磷酸酯、甲烷二磺酸亚甲酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯、六亚甲基二异氰酸酯、丁二腈、己二腈、丁二酸酐、1-丙基磷酸酐、1,3-丙烷磺酸内酯、联苯、环己基苯、氟苯或1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚中的任意一种或至少两种的组合；
优选地，以所述非水电解液的总质量为100％计，所述其他添加剂的含量为0.01％～15％。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中溶剂为非质子型有机溶剂；
优选地，所述非质子型有机溶剂选自丙酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸丙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、乙酸丙酯、丁酸丁酯、乙腈、碳酸甲丙酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、环丁砜、四氢呋喃、乙二醇二甲醚、1,3-二氧戊环、碳酸丙烯酯、乙酸乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯或碳酸乙烯酯中的一种或至少两种的组合；
优选地，以所述非水电解液总质量为100％计，所述非质子型有机溶剂含量为45％～99.97％。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中电解质为锂盐，所述锂盐选自六氟磷酸锂、双氟代磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂、二氟磷酸锂、二氟双草酸磷酸锂、二氟草酸磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸磷酸锂、四氟硼酸锂、碘化锂、四氟草酸磷酸锂或双四氟磷酰亚胺盐中的任意一种或至少两种的组合。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的非水电解液，其特征在于，以所述非水电解液总质量为100％计，所述锂盐的含量为0.01％～20％。
9.一种非水系电解液电池，其特征在于，所述非水系电解液电池包括如权利要求1-7中任一项所述的非水电解液。
10.根据权利要求9所述的锂离子电池，其特征在于，所述非水系电解液电池为锂离子电池；
优选地，所述锂离子电池包括电池壳体、电芯和所述的锂离子电池非水电解液，所述电芯和电解液密封在电池壳体内，所述电芯包括可嵌入及脱嵌锂的正极、可嵌入及脱嵌锂的负极，以及设置在正极和负极之间的隔膜或固态电解质层。
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