CN111900470B - 一种多功能高电压锂离子电池电解液及高电压锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种多功能高电压锂离子电池电解液,包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物添加剂。另外,本发明还涉及一种高电压锂离子电池。相比于现有技术,本发明有效消除了电解液中的酸和水分,提高了电池高温存储性能和高温循环性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种多功能高电压锂离子电池电解液及高电压锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因其工作电压高、比能量大、循环寿命长及无记忆效应等特点而被人们广泛应用,目前锂离子电池已经普遍应用于3C数码消费类电子产品领域。随着5G时代的到来,人们对锂离子电池的能量密度也提出了更高的要求,提高锂离子电池的充电截止电压是增加能量密度的重要手段之一。
然而,随着充电截止电压升高随着锂离子持续脱出,正极表面处晶格氧活性持续提升并溢出,表面金属离子稳定性变差并发生溶解。而HF能加速晶格氧的溢出和金属离子的溶解,使得锂离子电池性能迅速恶化,特别是电池的高温(45℃以上)存储性能。另外,溶出的金属离子在循环过程中持续在负极沉积,导致负极极化增加阻抗增大恶化电池的循环性能。
有鉴于此,确有必要提供一种可有效除水除酸同时能提升循环性能的多功能电解液。
发明内容
本发明的目的之一在于:针对现有技术的不足,而提供一种多功能高电压锂离子电池电解液,有效消除电解液中的酸和水分,提高电池高温存储性能和高温循环性能。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种多功能高电压锂离子电池电解液,包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物添加剂,
其中,R1~R4各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基、羟基、烷氧基或烷基及其取代物中的任意一种,R7~R11各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基或烷基及其取代物中的任意一种,R5~R6各自独立的选自卤原子、1~5个碳原子的烷基或其取代物。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述添加剂A的含量占电解液总质量的0.1~15.0wt%。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述添加剂B的含量占电解液总质量的0.01~5.0wt%。添加剂B的含量过少,其对电池性能的改善效果不明显,而添加剂B的含量过多,由于添加剂B的分子量较大,其会增加电解液的粘度,可能造成电池的动力性能恶化。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述添加剂A包括氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,2-二氟代碳酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、亚硫酸乙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、柠康酸酐、环磷酸酐、三(三甲基烷)硼酸酯、三(三甲基烷)磷酸酯、丁二腈、已二腈、乙二醇双(丙腈)醚以及已烷三腈中的至少一种。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述电解质锂盐包括六氟磷酸锂和其他锂盐类化合物,所述六氟磷酸锂的含量占电解液总质量的12.5~17.0wt%,所述其他锂盐类化合物的含量占电解液总质量的0.1~5.0wt%。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述其他锂盐类化合物包括二氟磷酸锂、硝酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐和双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂中的至少一种。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述非水性有机溶剂为环状或链状碳酸酯类溶剂、羧酸酯类溶剂或氟代有机溶剂中的至少一种。
作为本发明所述的多功能高电压锂离子电池电解液的一种改进,所述环状或链状碳酸酯类溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯中的至少一种;所述羧酸酯类溶剂包括丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯、乙酸丙酯、γ-丁内酯、乙腈和环丁砜中的至少一种;所述氟代有机溶剂包括氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸丙烯酯、4-三氟甲基碳酸乙烯酯、甲基三氟乙基碳酸酯和双三氟乙基碳酸酯中的至少一种。
本发明的目的之二在于:提供一种高电压锂离子电池,包括正极极片、负极极片、置于正极极片与负极极片之间的隔离膜,以及电解液,所述电解液为说明书前文任一段所述的多功能高电压锂离子电池电解液,所述锂离子电池的上限截止电压为4.2~5.0V。
作为本发明所述的高电压锂离子电池的一种改进,所述正极极片包括正极集流体和正极膜片,所述负极极片包括负极集流体和负极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质,所述负极膜片包括负极活性物质;所述正极活性物质为LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2,其中:0≤x≤1,0≤y≤1,0≤z≤1且0≤x+y+z≤1;所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料,其中:1<w<2。
相比于现有技术,本发明的有益效果包括但不限于:
1)本发明中添加剂B包含极性环状N-Si结构,其一,该结构能络合Li+离子,抑制LiPF6的解离;其二,其中的Si原子可以有效地吸收F-,形成五价硅烷中间体,可有效消除电解液中的HF,从而起到有效稳定正负极界面结构的作用;其三,其中的N原子为Lewis碱基,能有效地与Lewis酸PF5/POF3发生相互作用,其结构的给电子性质能够更有效地稳定PF5/POF3,抑制LiPF6在高温存储和循环过程中的分解。
(2)本发明中添加剂B以及添加剂B与HF反应后的产物均可在正负极表面形成钝化膜,抑制电解液在正极界面处的氧化分解反应,提高正极结构的稳定性;同时添加剂B以及添加剂B与HF反应后的产物能优先于溶剂在负极形成稳定致密的SEI膜,更薄更致密,能提高锂离子和电子的交换速率;并且在循环过程中能持续参与SEI膜的修缮重组,抑制循环过程中负极阻抗的增加,进一步提高循环性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式并不限于此。
实施例1
电解液的配制:在充满氩气的手套箱(水分<10ppm,氧分<1ppm)中,将碳酸乙烯酯、丙烯碳酸酯、碳酸二乙酯和丙酸丙酯按质量比为EC:PC:DEC:PP:EP=2:2:2:2:2进行混合,然后向混合溶液中缓慢加入基于电解液总重量15.0wt%的六氟磷酸锂(LiPF6)和基于电解液总重量0.5wt%的双草酸硼酸锂(LiBOB),最后加入基于电解液总重量0.5wt%的添加剂B(具有式Ⅰ或式Ⅱ所示结构的化合物)、0.5wt%碳酸亚乙烯酯(VC)、5.0wt%氟代碳酸乙烯酯(FEC)、2.0wt%已二腈(ADN)和1.0wt%已烷三腈(HTCN),搅拌均匀后得到实施例1的锂离子电池电解液。
软包电池的制备:将制得的正极片(活性物质LiCoO2)、隔膜、负极片(活性物质石墨)按顺序叠好,使隔膜处于正负极片中间,卷绕得到裸电芯;将裸电芯置于铝塑膜外包装中,将上述制备的电解液注入到干燥后的电池中,封装、静置、化成、整形和分容,完成4.50V锂离子软包电池的制备。
实施例2-9与对比例1-4
在实施例2-9与对比例1-4中,除了电解液各成分组成配比按表1所示添加外,其它均与实施例1相同。另外,各实施例中添加剂B的结构式见表2。
表1实施例1~9与对比例1~4的电解液各成分组成配比
表2实施例中添加剂B具体物质举例说明
性能测试
1)将上述配置好的实施例1~9和对比例1~4的锂离子电池电解液分别转移至无色透明的试剂瓶中,放置于50℃环境下储存,观察电解液的颜色变化情况,分别在第0天、3天、6天、10天、15天、30天时测定其水分和酸度,水分测试采用卡尔费休法,酸度测试采用三正丙胺无水法滴定,对比电解液在储存过程中水分和酸度变化。电解液水分和酸度测试结果分别如表3~4所示。
2)高温循环性能测试:在45℃下,将分容后的电池按0.7C恒流恒压充至4.50V,截止电流0.05C,然后按0.5C恒流放电至3.0V,依此循环,充放电400次循环后计算第400周容量保持率,计算公式如下:第400周循环容量保持率(%)=(第400周循环放电容量/首次循环放电容量)×100%。循环测试结果如表5所示。
3)60℃下7天高温存储测试:将电池放在常温下以0.5C充放电1次(4.50V~3.0V),记录电池存储前放电容量C0,然后将电池恒流恒压充电至4.50V满电态,使用平板测厚仪测试电池高温存储前的厚度d1(压力500g),将电池放入60℃恒温箱中存储7天,存储完成后取出电池并测试存储后的电池热厚度d2(压力500g),计算电池60℃存储7天后电池厚度膨胀率;待电池在室温下冷却24h后,再次将电池以0.5C进行恒流放电至3.0V,然后0.5C恒流恒压充至4.50V,记录电池存储后放电容量C1和充电容量C2,并计算电池60℃存储7天后容量剩余率和恢复率,计算公式如下:
60℃存储7天后厚度膨胀率=(d2-d1)/d1*100%;
60℃存储7天后容量剩余率=C1/C0*100%;
60℃存储7天后容量恢复率=C2/C0*100%。
测试结果如表5所示。
测试结果
表3锂离子电池电解液水分测试结果
表4锂离子电池电解液酸度测试结果
表5锂离子电池及电解液性能测试结果
由表3~4中对比例1~4和实施例1~9的测试结果比较可知:未添加添加剂B的电解液,存储之后电解液中的水分微弱上升而HF含量明显增加;而实施例中添加剂B的使用,能清除电解液HF和水分,显著抑制电解液中HF和水分含量的升高。特别地,当添加剂B的含量越高时,其去除电解液中HF和水的效果更佳,但是,添加剂B的含量也不宜过高,其会增加电解液的粘度,恶化电池的动力学性能。
由表5可以看出,与未添加添加剂B(对比例1~4)的相比,添加添加剂B(实施例1~9)能抑制电芯中气体的产生,降低存储过程中的厚度膨胀,而且添加剂B能显著提高循环性能。另外,本发明采用复合锂盐,对改善电池的高温存储性能和高温循环性能也起到作用。
综上,本发明在添加剂A和添加剂B的共同配合作用下,同时搭配复合锂盐,并且合理调配各组分的含量,既能有效去除电解液中的HF和水分,改善电池的高温存储性能,又能改善电池的高温循环性能。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上述的具体实施方式,凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (8)
1.一种多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:包括电解质锂盐、非水性有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括添加剂A和添加剂B,所述添加剂A为高电压添加剂,所述添加剂B为具有式Ⅰ或式Ⅱ结构的化合物添加剂,
式Ⅰ 式Ⅱ
其中,R1~R4各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基、羟基、烷氧基或烷基及其取代物中的任意一种,R7~R11各自独立的选自氢原子、卤原子、腈基或烷基及其取代物中的任意一种,R5~R6各自独立的选自卤原子、1~5个碳原子的烷基或其取代物;
所述添加剂A包括氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,2 -二氟代碳酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、亚硫酸乙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯、柠康酸酐、环磷酸酐、三(三甲基烷)硼酸酯、三(三甲基烷)磷酸酯、丁二腈、已二腈、乙二醇双(丙腈) 醚以及已烷三腈中的至少一种;所述添加剂B的含量占电解液总质量的0.01~5.0wt%。
2.根据权利要求1所述的多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:所述添加剂A的含量占电解液总质量的0.1~15.0wt%。
3.根据权利要求1所述的多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:所述电解质锂盐包括六氟磷酸锂和其他锂盐类化合物,所述六氟磷酸锂的含量占电解液总质量的12.5~17.0wt%,所述其他锂盐类化合物的含量占电解液总质量的0.1~5.0wt%。
4.根据权利要求3所述的多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:所述其他锂盐类化合物包括二氟磷酸锂、硝酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐和双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:所述非水性有机溶剂为环状或链状碳酸酯类溶剂、羧酸酯类溶剂或氟代有机溶剂中的至少一种。
6.根据权利要求5所述的多功能高电压锂离子电池电解液,其特征在于:所述环状或链状碳酸酯类溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯中的至少一种;所述羧酸酯类溶剂包括丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯、乙酸丙酯、γ-丁内酯、乙腈和环丁砜中的至少一种;所述氟代有机溶剂包括氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸丙烯酯、4-三氟甲基碳酸乙烯酯、甲基三氟乙基碳酸酯和双三氟乙基碳酸酯中的至少一种。
7.一种高电压锂离子电池,包括正极极片、负极极片、置于正极极片与负极极片之间的隔离膜,以及电解液,其特征在于:所述电解液为权利要求1~6任一项所述的多功能高电压锂离子电池电解液,所述锂离子电池的上限截止电压为4.2~5.0V。
8.根据权利要求7所述的高电压锂离子电池,其特征在于:所述正极极片包括正极集流体和正极膜片,所述负极极片包括负极集流体和负极膜片,所述正极膜片包括正极活性物质,所述负极膜片包括负极活性物质;所述正极活性物质为LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2,其中:0≤x≤1,0≤y≤1,0≤z≤1且0≤x+y+z≤1;所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂或SiOw与石墨复合而成的硅碳复合材料,其中:1<w<2。
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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